CC BY
20
УДК 572.783
ОПТИЧЕСКАЯ БИСТАБИЛЬНОСТЬ ПОЛЯ ДИРЕКТОРА НЕМАТИЧЕСКОГО ЖИДКОГО КРИСТАЛЛА, ЛЕГИРОВАННОГО ДЕНДРИМЕРАМИ
Э. А. Бабаян, И. А. Будаговский, A.C. Золотько, М.П. Смасв, С. А. Швецов, Н.И. Бойко1, М. И. Барник2
Установлено, что карбосилановые дендримеры, второй генерации со статистически распределенными терминальны,ми алифатическими и аз о бензольны,ми фрагментами индуцируют в нематических жидких кристаллах (НЖК) отрицательную ориентационную нелинейность (директор НЖК поворачивается перпендикулярно световому полю, уменьшая, показатель преломления, необыкновенной волны). Светоиндуцированный переход Фредерикса в планарно ор иентированном, НЖК является, ориентационнъш, фазовым, переходом, первого рода, характеризующимся широкой областью бистабильности.
Ключевые слова: жидкие кристаллы, светоиндуцированная ориентация, фазовые переходы. оптическая бистабильность.
1. Введение. В [1] было теоретически показано, что светоиндуцированный переход Фредерикса в прозрачном гомеотропно ориентированном НЖК под действием необьтк-новеннои световой волны может быть ориентационньтм фазовым переходом первого рода. Однако необходимым условием для этого является очень большая анизотропия оптических и упругих свойств; к настоящему времени такой чисто оптический ори-ентационньтй переход первого рода в прозрачных НЖК не наблюдался. В [2 7] были теоретически исследованы и экспериментально реализованы светоиндуцированньте ориентационньте переходы в НЖК в присутствии внешних магнитных и электрических полей. В настоящем кратком сообщении исследовано взаимодействие света с НЖК. легированными карбосилановьтми дендримерами второй генерации со статистически распределенными терминальными алифатическими и азобензольньтми фрагментами, и
1 Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, химический факультет.
2 Институт кристаллографии им. A.B. Шубникова РАН.
установлено, что светонндуцнрованный переход Фредернкса в планарно ориентированном образце является фазовым переходом первого рода.
2. Экспериментальные образцы и условия эксперимента. Исследования проводились с гомеотропно и планарно ориентированными образцами жидкокристаллической матрицы ЖКМ-1277, легированной дендримерами второй генерации (0.15% по весу). Матрица ЖКМ-1277 является смесью цианобифенилов и сложных эфиров и обладает нематической фазой в широком интервале температур от -20 до 60 °С. Дендримеры содержали 8 алифатических децильных и 8 мезогенных пропоксиазобензольных терминальных групп (рис. 1). Синтез и свойства дендримеров описаны в [8]. Толщина жидкокристаллических ячеек составляла L = 100 мкм.
Световой пучок твердотельного лазера LCS-DTL-364 (Laser Export) с длиной волны Л = 473 нм фокусировался в жидкокристаллическую ячейку линзой с фокусным расстоянием f = 18 см. Поляризация светового пучка была горизонтальна; плоскость жидкокристаллических слоев - вертикальна. Угол а падения света на кристалл мог изменяться вращением кюветы с НЖК вокруг вертикальной оси; при этом невозмущенный директор n0 планарно ориентированного образца располагался в горизонтальной плоскости. Для описанной выше геометрии эксперимента и в гомеотропной, и в планарной ячейках возбуждалась необыкновенная световая волна.
Рис. 1: Схематическое изображение дендримера второй генерации со статистическим распределением децильных и азобензольных концевых групп.
Светоиндуцированная переориентация директора сопровождается эффектом самовоздействия светового пучка: на экране, помещенном за кристаллом, наблюдается система аберрационных колец. Число колец N пропорционально величине светоиндуци-рованного изменения показателя преломления Дп, которое однозначно связано с углом поворота директора [9]. Характер трансформации аберрационной картины при быстром сдвиге жидкокристаллической ячейки перпендикулярно световому пучку позволяет определить знак Дп [10].
35-1N
302520-
V
-'—г
0 5
10 15 20 25 30
Р9 мВт
Рис. 2: Экспериментальная зависимость числа N аберрационных колец самодефокусировки в поперечном сечении светового пучка (а = 50°; Л = 473 нм), прошедшего через (1) гомеотропную и (2) планарную ячейки ЖКМ-1277 с примесью 0.15% дендримеров второй генерации.
3. Экспериментальные результаты. При наклонном падении светового пучка на гомеотропную и планарную жидкокристаллические ячейки наблюдалась его аберрационная самодефокусировка. Характерное время установления стационарной аберрационной картины (десятки секунд) указывает на ориентационную природу самовоздействия (показатель преломления необыкновенной волны уменьшается из-за светоиндуцирован-ного поворота директора перпендикулярно световому полю). Зависимости числа колец N от мощности светового пучка Р для а = 50° представлены на рис. 2. Из рис. 2 видно, что в области насыщения число аберрационных колец для планарной ячейки N = 32 значительно больше, чем для гомеотропной N = 8. Такое соотношение как раз характерно для отрицательной нелинейности [11].
При нормальном падении светового пучка на планарную ячейку наблюдался гистерезис поля директора. Соответствующая зависимость числа аберрационных колец самодефокусировки N от Р представлена на рис. 3. При увеличении мощности вплоть до значения Р = = 37 мВт аберрационная картина не наблюдалась. При Р = скачком возникала аберрационная картина с числом колец N = 35; в дальнейшем, при Р
значения = 22 мВт < Р^ величина N монотонно уменьшалась до N2 = 19. При Р < Р^2 аберрационная картина схлопывалась.
Таким образом, светоиндуцированный переход Фредерикса в планарной жидкокристаллической ячейке является фазовым переходом первого рода. В достаточно широком интервале значений мощности светового пучка Р^2 < Р < Рш существу-
ет бистабильность поля директора. Относительная ширина области бистабильности А = (Pth1 _ Pth2)/Pth1 = 0-4 на порядок превышает соответствующую величину для оптических переходов первого рода (не связанных с поперечной неоднородностью поля директора) в присутствии дополнительных полей [2 5].
4- Обсуждение экспериментальных результатов. Ориентирующее воздействие све~ тового поля E на поглощающие свет жидкокристаллические системы определяется эффективной оптической анизотропией Aeeff (параметром, зависящим от межмолекулярного взаимодействия и пространственной корреляции молекул [12. 13]), входящей в выражение для плотности вращающего момента
Topt = Aff (nE)[n х E], (1)
где n - директор НЖК. Соотношение (1) аналогично известному выражению для плотности вращающего момента, действующего на прозрачный НЖК. в которое входит обычная оптическая анизотропия Ае. Если Aeeff = const, то бистабильность директора отсутствует (подобно тому, как она отсутствует в случае обычного перехода Фредерикса В низкочастотных ПОЛЯХ ). Однако для дендримеров (как и для других конформационно активных азосоединений [12]) Aeeff зависит от угла ф между E и n. Так, для дендримеров первой генерации эффективная оптическая анизотропия Aeeff > 0 при ф = 0
ф
второй генерации, изучаемых в настоящей работе, Aeeff < 0 независимо от угла ф.
Естественно предположить, что уменьшение Aeeff (возрастайие | Aeeff |) при увеличении ф
сти можно представить себе следующим образом. При увеличении мощности светового пучка при P = Pth1 происходит переход Фредерикса - невозмущенное поле директора n = no становится неустойчивым и угол ф начинает возрастать. За счет положительной обратной связи, обусловленной зависимостью Aeeff(ф), стационарное значение ф достаточно велико. При уменьшении P величина | Aeeff |, соответствующая деформированному полю директора, больше чем |Aeeff (ф = 0)|. Поэтому деформация директора сохраняется в некотором интервале значений мощности Pth2 < P < Pth1.
Для количественного описания бистабильности поля директора исходим из уравнения для переориентации директора НЖК в планарно ориентированной ячейке [7]. В декартовой системе координат, ось X которой параллельна невозмущенному директору no
дф д2ф
"7— = ТГ^ + $ sin ф cos ф, (2)
дт or¡2
где ф - угол поворота директора в плоскости XY относительно оси X, г = t/T0 безразмерное время, п = ny/L - безразмерная координата, т0 = YiL2/п2К, Yi = а2 — -коэффициент вращательной вязкости, а2 и а3 - коэффициенты Лесли, K - упругая постоянная, ó = Aeeff\A\2L2/8пК - безразмерная плотность мощности световой волны.
\A\2 - усреднённый по времени квадрат амплитуды светового поля. Аппроксимируем
ф
нием
Aeeff = — Aeeff — Aeff sin2 ф, (3)
где Aeeff1 и Aeff - положительные параметры. В соответствии с граничными условиями для планарной ориентации директора НЖК положим
Ф(т, п) = фт(т) sin п, (4)
где фт(т) - максимальный угол поворота директора, достигаемый при y = L/2. Под-
sin п
объему НЖК, получаем
дфт
- = —фт + Óp
^^ 1 Ji (2фт) + -(Л(2фт) — 2 ^(4фт))
(5)
дт
где m = Ae^/Atff-.
При любом значении параметра m уравнение (5) имеет тривиальное стационарное решение фт = 0, устойчивое при óp < 1 и неустойчивое при óp > 1. Устойчивые и неустойчивые нетривиальные решения показаны на рис. 4 сплошными и штриховыми линиями. Как видно из рис. 4, при m > 0.8 возникает оптическая бистабильность поля директора. Экспериментальному значению ширины области бистабильности A = 0.4 соответствует значение m = 3.6.
Число аберрационных колец равно [9]
N = ASnl/2^, (6)
п
ASnl = ^j \An(n)\dn (7)
0
- нелинейный набег фазы, \An(n)\ - модуль светоиндуцированного изменения показателя преломления. Используя известную формулу для показателя преломления необьтк-новеннон волны _
Пе(Ф) = V^ = (8)
Jб^шэ2ф + б|| sin2 ф
Рис. 3: (1) Экспериментальные зависимости числа аберрационных колец самодефокусировки N в поперечном сечении светового пучка, прошедшего через планарно ориентированную ячейку ЖКМ-1277 с примесью 0.15% дендримеров второй генерации, от мощности светового пучка Р, полученные при увеличении и уменьшении (<) Р. Кривые (2, 3): теоретические зависимости, построенные согласно формулам (13) (2) 11
и учитывая малость величины Sn =
el/2 Ае
2е
_L
-, находим
An = Sn sin2 ф.
Из (6)-(9) получаем выражение для числа аберрационных колец
(9)
/V N° Í ■ 2 ,,
N = — sin фац,
п J
о
(10)
где N0 = SnL/X.
Подставляя (4) в (10), находим
N0
N =^0(1 - Jo(2фт)).
(11)
Зависимость N(Р), рассчитанная согласно (11) и (5) для т = 3.6, показана на рис. 3 жирной линией. При расчете мы полагали, что значение 5Р = 1 соответствует Рх^1 = 37 мВт. Характер рассчитанной зависимости N(Р) хорошо соответствует экспериментальным данным, однако рассчитанное число колец при Р = Р^ = 37 мВт оказалось на 20% меньше экспериментального.
П
1 ■ I 1 1 ' | •-1-1-1
0 1 2 3 4 5
Рис. 4: Рассчитанные зависимости угла поворота директора в середине (у = Ь/2) планарной жидкокристаллической ячейки от нормированной плотности мощности световой волны 5Р при различных значениях параметра т: (1) 0 (2) 0.8, (3) 2, (4) 3, (5) 3.6, (6) 6. Сплошные участки кривых соответствуют устойчивым состояниям, штриховые участки - неустойчивым.
Несколько заниженное число аберрационных колец, возможно, связано с тем, что проведенное выше рассмотрение целиком базировалось на гармонической аппроксимации (4) поля директора. В то же время, при больших (близких кп/2) значениях угла фт поле деформации директора отличается от гармонического. Для оценки влияния этого эффекта воспользуемся точным уравнением для поля директора при больших Фт [15]:
2
-П = ^ (Ф)/Гг (Фт), (12)
П
V
/(1х
-.. В этом случае, как следует из [10], д/сой2х — со ъ2фт
о
N - ЗЬФ# (13)
(Фт) } л/с082ф — СОЪ2фт о
Зависимость N(Р), рассчитанная с использованием (13), представлена на рис. 3 тонкой линией. Она дает лучшее согласие с экспериментом, чем (11). Подчеркнем, однако, что использование (13) вместо (11) не является строго обоснованным, т.к. расчет стационарных амплитуд с использованием (5) основан на гармонической зависимости (4).
5. Заключение. Итак. в настоящей работе экспериментально наблюдался светоинду-цированньтй ориентационньтй переход первого рода в тематическом жидком кристалле, легированном дендримерами. Переход сопровождается бистабильностью поля директора в достаточно широкой области мощностей светового пучка. Предложена простая модель этого эффекта.
Авторы благодарны А.К). Бобровскому. В.Н. Очкину и В.П. Шибаеву за полезные обсуждения. Работа поддержана РФФИ (проекты 08-02-01382. 08-03-00481 и 0902-12216), грантом Президента РФ МК-699.2009.2 (М.П.С.), программой поддержки молодых учёных Президиума РАН (И.А.Б. и М.П.С.), ФЦП "Научные и научно-педагогические кадры инновационной России". Г.К. Л"2 02.740.11.0447.
ЛИТЕРАТУРА
[1] Hiap Liew Oiig, Phys. Rev. A 28, 2393 (1983).
[2] A. J. Ivarn, S. M. Arakelian, Y. R. Shen, and H. L. Ong, Phys. Rev. Lett. 57, 448 (1986).
[3] Shu-Hsia Chen, J. J. Wu, Appl. Phys. Lett. 52, 1998 (1988).
[4] J. J. Wu, Gan-Sing Ong, and Shu-Hsia Chen, Appl. Phys. Lett. 53, 1999 (1989).
[5] J. J. Wu and Shu-Hsia Chen, J. Appl. Phys. 66, 1065 (1989).
[6] А. С. Золотько. M. П. Смаев. В. Ф. Китаева. М. И. Барник. Краткие сообщения по физике ФИАН, № 3, 7 (2004).
[7] А. С. Золотько. М. П. Смаев. В. Ф. Китаева. М. И. Б арник. Квантовая электроника 34, 1151 (2004).
[8] А. И. Льтсачков. Н. И. Бойко. Е. А. Ребров и др.. Известия Академии наук. Серия химическая. Л"2 12. 2325 (2007).
[9] А. С. Золотько. В. Ф. Китаева. Н. Н. Соболев. А. П. Сухоруков. ЖЭТФ 81. 933 (1981).
[10] V. F. Ivitaeva, A. S. Zolot'ko, and М. I. Barnik, Mol. Materials 12, 271 (2000).
[11] A. S. Zolot'ko, A. S. Averyushkin, V. F. Ivitaeva, et al., Mol. Cryst. Liq. Cryst. 451, 41 (2006).
[12] И. А. Будаговский. А. С. Золотько. В. H. Очкин и др.. ЖЭТФ 133. 204 (2008).
[13] А. С. Золотько, Письма в ЖЭТФ 68, 410 (1998).
[14] I. A. Budagovsky, V. X. Ochkin, М. P. Smayev, A. S. Zolot'ko. et al., Liq. Cryst. 36. 101 (2009).
[15] S. I. Ben-Abraham, Phys. Rev. A 14, 1251 (1976).
Поступила в редакцию 4 декабря 2009 г.
