CC BY
141
ФИЗИКА
УДК 537.226.4, 538.956
А. Г. Масловская
ИССЛЕДОВАНИЕ РАСПРЕДЕЛЕНИЯ ПОЛЯРИЗАЦИИ В СЕГНЕТОЭЛЕКТРИЧЕСКИХ КРИСТАЛЛАХ НА ОСНОВЕ РЕШЕНИЯ ОБРАТНОЙ ЗАДАЧИ ПИРОЭФФЕКТА
Аннотация. Представлены результаты моделирования распределения пирокоэффициента по толщине сегнетоэлектрического кристалла с использованием экспериментальных зависимостей пиротока и расчетных значений теплового поля в образце. Модель основана на решении интегрального уравнения Фред-гольма I рода методом регуляризации по Тихонову.
Ключевые слова: сегнетоэлектрик, пироэлектрический эффект, пирокоэффициент, математическая модель, интегральное уравнение, метод регуляризации.
Abstract. The article is devoted to the mathematical simulation of pyrocoefficient distribution throughout the thickness of a ferroelectric crystal. The simulation results based on the experimental data and calculated value of thermal field are presented. The problem is being solved using Tikhonov method of regularization for Fredholm integral equation of the first type.
Key words: ferroelectric, pyroelectric effect, pyrocoefficient, mathematical model, integral equation, regularizing method.
Введение
В настоящее время изучение общих закономерностей поляризационных процессов в сегнетоэлектрических материалах пироэлектрическими методами исследования представляет интерес как с точки зрения фундаментальной науки, так и с точки зрения технического применения.
Пироэлектрические методы измерения позволяют исследовать состояние поляризации в объемных сегнетоэлектрических образцах [1]. Неоднородность распределения поляризации в сегнетоэлектрических материалах может быть обусловлена наличием внутренних электрических полей объемных зарядов экранирования, инжекцией зарядов вглубь образца, дефектной структурой и др. Изучая форму пироотклика, можно делать выводы о поляризо-ванности в тех областях, в которые проникает тепловая волна. К одним из таких методов относится динамический метод Чайновиса. Метод динамического пироэффекта широко используется для изучения физических свойств полярных диэлектриков [2-6]. Так, в работе [2] при помощи данного метода авторами исследованы процессы переполяризации в кристаллах титаната бария и дана оценка толщины поверхностного слоя. Результаты исследований нелинейного динамического пироэффекта в кристаллах триглицинсульфата (ТГС) представлены в работах [4-6]. Авторы объясняют этот эффект процессами переполяризации в сильных электрических полях, вызванных большим градиентом температур. Электрическое поле, возникающее под воздействием
изменения температуры, превышает коэрцитивное, что вызывает переполяри-зацию доменов. Также эффективным может оказаться исследование образцов с помощью теплового эффекта Баркгаузена, который также возможно наблюдать, используя метод динамического пироэффекта [1]. В работе [5] при помощи метода динамического пироэффекта проводится исследование поверхностных слоев некоторых сегнетоэлектриков; проанализированы зависимости амплитуды пиротока от частоты тепловых импульсов; на основе оценки глубины проникновения тепловых волн сделаны выводы о характере распределения поляризованности в поверхностном слое и толщине слоя кристалла ТГС.
Выражение для определения распределения поляризации в виде интегрального уравнения, связывающего динамическое пиронапряжение и распределение поляризации в сегнетоэлектрике, было предложено в работе [3]. Применение численного метода регуляризации позволило авторам определить распределение поляризации для кристалла ниобата бария-стронция, облученного световым потоком, модулированным по синусоидальному закону. Однако в силу определенных сложностей, связанных с алгоритмической реализацией и теоретическим анализом такого класса некорректных задач, метод регуляризации Тихонова как метод решения обратной задачи пироэффекта не получил широкого распространения. Например, в [6] представлен альтернативный подход к исследованию процесса поляризации сегнетоэлектрических кристаллов: изложены основные концепции метода тепловых волн для восстановления профиля пирокоэффициента, получено аппроксимирующее выражение для определения эффективного значения пирокоэффициента по глубине сегнетоэлектрического кристалла на основе анализа пироотклика в условиях прямоугольной модуляции теплового потока с использованием цифровых методов обработки сигналов.
На сегодня развитие теоретических подходов и модифицированных численных процедур метода регуляризации для некорректных задач в постановке интегральных уравнений [7, 8], а также использование возможностей современных математических программных комплексов позволяют строить эффективные регуляризующие алгоритмы для практических неустойчивых задач.
В настоящей работе проведены исследования возможности восстановления распределения пирокоэффициента по толщине сегнетоэлектрического образца методами математического моделирования. Проведенные численные эксперименты основаны на прямом решении операторного уравнения первого рода с выбором квазиоптимального параметра регуляризации с учетом экспериментальных значений пироэлектрического отклика сегнетоэлектриче-ского кристалла и модельного теплового распределения в образце.
Для определения распределения поляризации по толщине сегнетоэлек-трического кристалла воспользуемся выражением для пироэлектрического тока, которое в одномерном случае имеет вид [1]
1. Постановка обратной задачи пироэффекта
(1)
где Т(х,0 - тепловое поле в образце; S - площадь грани кристалла; ё - толщина кристалла.
Используя определение пирокоэффициента у и полагая, что у не зависит от температуры (что выполняется при небольшой мощности теплового потока), имеем
•а дТ (х,Т)
1 (ґ) = 4 \ ^(х )•
дґ
-йх.
(2)
Решение задачи теплопроводности при воздействии на образец одиночного теплового импульса с учетом линейности потока тепла на границе позволяет определить одномерное распределение температуры по толщине кристалла с течением времени Т(х,ґ). Задача Коши для уравнения параболического типа может быть сформулирована в виде
дТ д 2Т
дґ = Х дх2,
Т(х,0) = То,
дТ = Ж
дх х=0 кт
(3)
где кт - коэффициент теплопроводности материала; Ж - полная мощность теплового источника; % - коэффициент температуропроводности кристалла.
Применение метода источников и стоков к задаче с неустановившейся температурой (3) позволяет получить выражение для температурного распределения Т(х,0 в виде интеграла от функции источника [9]. Данный метод предполагает использование фундаментального решения для случая мгновенного точечного источника с учетом интегрирования по координатам (для распределенных источников, в данном случае - линейного) и по времени -для непрерывно действующих тепловых источников. Таким образом,
Т (х, ґ) = | д(т)0( х, ґ - т)й т.
(4)
где G (х, ґ) =
2^ ґ
ехр
V
4Х-ґ
- функция источника; д(т) - распределение
теплового потока.
Рассматривая решение задачи для полупространства, будем полагать, 2Ж
что д =-----, где с - удельная теплоемкость образца; р - плотность; S - пло-
^ср
щадь облучаемой тепловым потоком поверхности.
При подстановке (4) в формулу (2) окончательное выражение для решения обратной задачи пироэффекта примет вид
ёх . (5)
4Хґ
Если считать, что пироэлектрический отклик кристалла I(t) может быть определен экспериментальными методами, а конфигурация теплового поля рассчитана численно, тогда выражение (5) представляет собой интегральное уравнение. Интегральное уравнение (5) является интегральным уравнением Фредгольма I рода и относится к классу некорректных задач. В формулировке Адамара некорректные задачи не имеют физического смысла, другими словами, если уравнение, описывающее некоторую прикладную задачу, является некорректным, то или эта задача является искусственной (нереальной) или она описана математически неадекватно. Следует отметить, что некорректность обратных задач приводит к тому, что для их решения стандартные методы не дают устойчивых решений. Как, например, в данном случае неприменим привлекательный в алгоритмическом плане метод квадратур, дающий приемлемые результаты для решения интегральных уравнений Фред-гольма и Вольтера II рода. В основе теорий и методов решений некорректных задач лежит понятие регуляризирующего алгоритма как способа приближенного решения некорректной задачи. Одним из способов преодоления некорректности задачи в постановке интегрального уравнения (5) является метод регуляризации А. Н. Тихонова [7].
2. Решение интегрального уравнения методом регуляризации
Рассмотрим интегральное уравнение Фредгольма I рода с гладким ядром K (x, t), записанное в операторном виде:
b
Au = ! к ( x,t)y(x)dx = f (t), te[c,d], (6)
a
f 2 >
где K(x,t)=—.q exp —X— e C(c,d] X [a, b]) — ядро интегрального
I----'
2Vnx-t
4X't
уравнения; /()е [с,d] - правая часть интегрального уравнения (Ь -
пространство квадратично суммируемых функций).
Пусть А, АН - линейные ограниченные операторы, где АН - аппроксимирующий интегральный оператор, соответствующий ядру К (^, х), Н > 0 - погрешность аппроксимации, т.е. || А — Ан \\ш 1 Ь < Н . Предположим, что из
"2 ^2
априорных соображений известно, что у(х) - кусочно-гладкая. Построим приближенное решение, принадлежащее "2 [а,Ь], по заданному набору данных {Ан,/5,П}, П = (5,Н), где 5> 0 - погрешность задания правой части уравнения (6), т.е. || / — /§ ||< 5. В соответствии с методом регуляризации [10] введем
в рассмотрение сглаживающий функционал Ма = || Ан у — /51Ь + а
|2 . _.ц..||2 ,2 и-.#21:
d f b ^ b Ma = ! !Kh(t,x)y(x)dx-f5 dt + a!((x) + (((x))2 Idx,
c V a
где a > 0 - параметр регуляризации.
Построим конечномерную аппроксимацию функционала Ма [у], используя квадратурные формулы, для чего введем равномерные сетки по х и по 5 с шагами Н5 = (Ь — а)/п, Нх = ^ — с)/т ; = а + (у — 1)Н5,
х^ = с + (/ — 1)Нх . Обозначая и (5у) = и у, /(х/) = /, к(х^,) = ау , используем квадратурную формулу прямоугольников для вычисления интегралов и ап-
й ч ) У у+1— У у Т
проксимируем производную конечной разностью у (5)=-----------------. Таким
Н5
образом, конечномерная аппроксимация функционала имеет вид
М“(7/) = НхЕ(ЕН*ачУу — /)2 +аН5Е^у +т'2] К.
г=1 у^1 уЫ
Используя необходимое условие минимума функционала
дМа [у у ]
Л
дУ к
+аН5
У=1 V г—1
п—1 ,
Щаук +
2Ук + 2Е ~---------(5у+1к — 5ук )
У=1 К
= 0.
(7)
приходим к линейной алгебраической системе с симметричной матрицей
Вау = ^,
(8)
где
Ва = в + аС ,В = {Ь/к}, Ь/к = НхКЕау/аук , ^ = {/к}, Л = НхЕ/
Г]к
у=1
Г 1
С = Е + С1, С1 =
н2
Н2
у=1
----ТТ"---------------------- 0
Н2
Н2
Н2
V у
Система линейных уравнений (8) может быть решена численно. При этом следует учитывать, что матрица системы является симметричной и положительно определенной.
п
Реализация экстремальной задачи о минимизации функционала Mа [у] требует решения уравнения Эйлера:
A Ay^+aLy = A/g, (9)
где Л* - интегральный оператор, сопряженный оператору А; L - стабилизатор n-го порядка.
Согласно принципу обобщенной невязки выберем параметр регуляризации а:
р(а)=|| Л*«а- fs II2 - (8 + ¿К!!)2 V(/g, Ah ) = 0, (10)
где ц(/g, Ah ) = inf || Л^ы - /g || - мера несовместности уравнения с прибли-
ueD
женными данными.
2 2 2
При этом если выполнено условие || /g || >8 +|l (/g, Ah ), то уравнение (10) имеет один положительный корень, который выбирается в качестве параметра регуляризации в методе А. Н. Тихонова. Для отыскания корня уравнения была использована модификация метода хорд. Построение конечномерной аппроксимации функционала Mа [у] и применение квадратурных
формул Ньютона - Котеса позволяют получить приближенное решение задачи (8)-(10).
3. Моделирование распределения поляризации сегнетоэлектрического кристалла триглицинсульфата
Моделирование профиля распределения пирокоэффициента проводилось для экспериментальных зависимостей пирооткликов, полученных методом динамического пироэффекта [10, 11]. Благодаря большим значениям спонтанной поляризации и значительным пьезоэлектрическим свойствам пироэлектрический эффект в сегнетоэлектриках выражен гораздо сильнее, чем в линейных пироэлектриках. Особенно ярко пироэффект проявляется в окрестности точки Кюри, так как именно в этой области температур наиболее интенсивно меняется спонтанная поляризация кристалла и его пъезомодуль.
На рис. 1 представлена серия пирооткликов номинально чистого сегне-тоэлектрического кристалла триглицинсульфата ((NH2CH2COOH)3H2SO4, температура Кюри: 49 °С), предварительно поляризованного в постоянном электрическом поле в направлении, противоположном собственному полю, в окрестности температуры фазового перехода [11].
В экспериментальной установке использовались пластины ТГС размером 10x10 мм и толщиной 1 мм, полученные скалыванием перпендикулярно полярной оси. Электроды наносились напылением серебра в высоком вакууме. В процессе исследования измерялся пироотклик кристалла на световой поток, который изменялся с частотой 78 Гц и во времени имел трапециевидную форму. Усиленный пиросигнал регистрировался на цифровом осциллографе. Для всех экспериментов поляризация образцов проводилась в одинаковых условиях: напряженность электрического поля составляла 103 В/см. Измерения пироэлектрического тока проводились в режиме короткого замыкания. Направление внутреннего поля исследуемых образцов определялось
по полярности пироотклика. Во всех экспериментах модулированный световой поток был направлен навстречу вектору внутреннего поля в ТГС.
Рис. 1. Эволюция пирооткликов кристалла ТГС в интервале температур АТ [11]:
1 - Т = 39,3 °С; 2 - Т = 39,9 °С ; 3 - Т = 40,4°С; 4 - Т = 40,6 °С
Модель реализована в пакете прикладных математических программ МаЙаЬ 9 [12]. Соответствующие наборы экспериментальных точек I (V) были аппроксимированы кубическими эрмитовыми сплайнами. Вычисление координатных зависимостей пирокоэффициента проводилось с учетом теплового воздействия, вызванного в каждом случае одиночным тепловым импульсом. Последнее условие является необходимым для применения модели в постановке (2), (4).
Расчет конфигурации теплового поля соответствовал линейному приближению, т.е. в модели принято следующее ограничение - в пределах одного теплового импульса теплофизические параметры меняются незначительно. Теплофизические параметры кристалла ТГС, используемые в вычислительном эксперименте: коэффициент теплопроводности - кт = 0,8 Вт/(К• м),
удельная теплоемкость - с = 1,6 103 Дж/(кг • К), плотность кристалла -
3 3 —7 2
р = 1,6 10 кг/м , коэффициент температуропроводности - % = 3 10 м /с,
Ж з 2
поверхностная плотность мощности теплового потока — = 6,37 • 10 Вт/м .
Необходимо отметить, что более точный расчет конфигурации теплового поля должен учитывать нелинейность теплофизической модели. Моделирование тепловых распределений в этом случае можно провести с применением методик численного анализа.
На рис. 2 представлены результаты моделирования распределения пироэлектрического коэффициента для экспериментальных зависимостей пиро-
80 п
-40 -1
V, мс
откликов, приведенных на рис. 1, по численной методике, описанной выше и представляющей собой метод регуляризации по Тихонову с выбором коэффициента регуляризации согласно принципу обобщенной невязки.
Рис. 2. Восстановленный методом регуляризации профиль пирокоэффициента у(х) (0,5 мс < г < 4,25 мс)
Форма кривых у(х) характеризуется монотонно возрастающей зависимостью с выходом на насыщение. На рис. 2 приведены результаты интерполирования дискретных рядов данных модельного расчета. Сравнительный анализ имеющегося набора рассчитанных значений у(х) в интервале температур АТ подтверждает наличие слоя с инверсной поляризацией и увеличение его абсолютного значения с ростом температуры. Представленные результаты позволяют определить толщину переходного слоя кристалла. Как видно из рис. 2, кривая 3 соответствует одному из моментов времени смены полярного состояния и значение Ах составляет величину, приблизительно равную
0,2 10-3 м.
При реализации модели проводился контроль невязок полученного решения и параметра эффективной погрешности, учитывающей уровни ошибки измерений и дискретизации. Вычислительный эксперимент позволил определить оптимальные в каждом случае параметры моделирования: коэффициент
регуляризации (а~10 16) и вычисленное по относительной ошибке число экспериментальных точек зависимости I(г) (N ~ 20). Адекватность математической модели устанавливалась по тестированию программы на ряде примеров, для которых известны аналитические решения, а также относительно решения обратной задачи пироэффекта в линейном режиме.
Самостоятельный интерес в данном случае представляет исследование зависимости у(Т) (рис. 3), где Т - дискретный ряд значений из множества АТ.
Рис. 3. График зависимости пирокоэффициента от температуры в интервале температур АТ
В этом случае можно определить температуру, при которой происходит инверсия поляризации. Анализ зависимости у(Т) показывает, что вектор спонтанной поляризации меняет свой знак при Т ~ 40,52 °С. Данный результат качественно подтверждается серией проведенных в [11] экспериментов.
Заключение
Таким образом, экспериментальные зависимости пирооткликов и расчет температурного поля в образце позволяют провести моделирование распределения пирокоэффициента по толщине сегнетоэлектрического кристалла. Приведенная модель описывается интегральным уравнением Фредгольма первого рода, в котором ядро преобразования задается функциональной зависимостью, а правая часть - набором экспериментальных точек, аппроксимированных кубическим эрмитовым сплайном. Численное решение обратной задачи пироэффекта получено модифицированным методом регуляризации по Тихонову. Модель реализована с помощью разработанного программного комплекса в среде Ма1!аЬ. Вычислительный эксперимент позволяет определить функциональную зависимость пирокоэффициента у(х) с оптимальными в каждом случае значениями параметров моделирования.
Список литературы
1. Струков, Б. А. Физические основы сегнетоэлектрических явлений в кристаллах / Б. А. Струков, А. П. Леванюк. - М. : Наука, 1995. - 304 с.
2. Захаров, Ю. Н. Исследование процессов переполяризации в монокристаллах ВаТЮ3 с примесью № в постоянных электрических полях методом динамического пироэффекта / Ю. Н. Захаров, В. З. Бородин, Б. Ц. Шпитальник, Б. Ф. Проскуряков // Пьезоэлекрические материалы и преобразователи. - Ростов : Изд-во Ростовского ун-та, 1976. - С. 86-91.
3. Бездетный, Н. М. Исследование распределения поляризации в сегнетоэлектриках методом динамического пироэффекта / Н. М. Бездетный, А. Х. Зейналлы,
В. Е. Хуторский // Известия РАН. Сер. физич. - 1984. - Т. 48, № 1. - С. 200-203.
4. Эпштейн, Э. М. Влияние модуляции температуры на спонтанную поляризацию сегнетоэлектрика / Э. М. Эпштейн // Физика твердого тела. - 1986. - Т. 28. -
С. 1268-1270.
5. Bogomolov, A. A. Effect of temperature gradient on the surface domain structure in DTGS crystals / A. A. Bogomolov, O. V. Malyshkina, A. V. Solnyshkin // Ferroelec-trics. - 1997. - V. 191. - P.313-317.
6. Малышкина, О. В. Новый метод определения координатных зависимостей пиротока в сегнетоэлектрических материалах / О. В. Малышкина, А. А. Мовчикова, G. Suchaneck // Физика твердого тела. - 2007. - Т. 49, № 11. - С. 2045-2048.
7. Тихонов, А. Н. Методы решения некорректных задач / А. Н. Тихонов, В. Я. Арсенин. - М. : Наука, 1979. - 285 с.
8. Морозов, В. А. Алгоритмические основы методов решения некорректно поставленных задач / В. А. Морозов // Вычислительные методы и программирование. -2003. - Т. 4. - С. 130-141.
9. Карслоу, Г. Теплопроводность твердых тел / Г. Карслоу, Д. Егер. - М. : Наука, 1964. - 490 с.
10. Кушнарев, П. И. Моделирование пироотклика в окрестности фазового перехода / П. И. Кушнарев, А. Г. Масловская, А. А. Согр // Информатика и системы управления. - 2004. - Т. 2, № 1. - С. 57-64.
11. Кушнарев, П. И. Полярные свойства номинально чистых поляризованных кристаллов ТГС / П. И. Кушнарев, А. Г. Масловская, С. В. Барышников // Известия вузов. Физика. - 2011. - № 1. - С. 78-82.
12. Масловская, А. Г. Программа моделирования координатных зависимостей пирокоэффициента сегнетоэлектрических кристаллов методом регуляризации по Тихонову / А. Г. Масловская, П. И. Кушнарев // Свидетельство об официальной регистрации программы для ЭВМ № 2009610969 (Российская Федерация).
Масловская Анна Геннадьевна
кандидат физико-математических наук, доцент, кафедра математического анализа и моделирования, Амурский государственный университет (г. Благовещенск)
E-mail: maslovskayaag@mail.ru
Maslovskaya Anna Gennadyevna Candidate of physical and mathematical sciences, associate professor, sub-department of mathematical analysis and simulation, Amur State University (Blagoveshchensk)
УДК 537.226.4, 538.956 Масловская, А. Г.
Исследование распределения поляризации в сегнетоэлектрических кристаллах на основе решения обратной задачи пироэффекта / А. Г. Масловская // Известия высших учебных заведений. Поволжский регион. Физикоматематические науки. - 2012. - № 3 (23). - С. 114-123.
