CC BY
5
ОБЗОРЫ
ФИЗИКА АТОМНОГО ЯДРА И ЭЛЕМЕНТАРНЫХ ЧАСТИЦ
Фоторасщепление изотопов палладия
С. С. Белышев,1 Б. С. Ишханов,1,2 А. А. Кузнецов,1,2,а В.Н. Орлин,2 А. А. Просняков,1 Н. Ю. Фурсова,1 В. В. Ханкин2
Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова, 1 физический факультет, кафедра общей ядерной физики. Россия, 119991, ГСП-2, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 2; 2 Научно-исследовательский институт ядерной физики имени Д. В. Скобельцына. Россия, 119234, ГСП-1, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 2.
Поступила в редакцию 05.05.2020, после доработки 24.08.2020, принята к публикации 01.09.2020.
Выполнены экспериментальные исследования и теоретические расчеты фотоядерных реакций на природной смеси изотопов палладия. На пучке тормозного 7-излучения с максимальной энергией 55 МэВ измерены выходы фотоядерных реакций на природной смеси изотопов Р^ Полученные результаты сравниваются с результатами расчетов по комбинированной модели фотоядерных реакций.
Ключевые слова: фотоядерные реакции, гамма-активационный анализ. УДК: 539.172.3. РАСБ: 25.20.-x.
ВВЕДЕНИЕ
Исследования фотоядерных реакций являются важным источником информации о свойствах и строении атомных ядер. При взаимодействии 7-квантов с атомными ядрами в сечении поглощения 7-квантов наблюдается широкий максимум, расположенный в области энергий возбуждения ядра 8-40 МэВ — гигантский дипольный резонанс (ГДР) [1].
Так как в природе отсутствуют моноэнергетические источники 7-квантов таких энергий, первые эксперименты по фоторасщеплению атомных ядер были выполнены на пучках тормозного 7-излучения ускоренных электронов.
Однако в этих экспериментах непосредственно измеряется выход фотоядерной реакции У(Ет), который связан с сечением реакции а(Е) соотношением
Ет
Y (Em)
a(E)W(E, Em)dE,
(1)
W( 0.5
"), ОТНХД.
- - Щ , m) --Щ , m+S -)
8 10 12 14 16 18 20 22 24
, МэВ
Рис. 1. Спектры тормозного излучения с близкими верхними границами W(E, Em), W(E, Em + 5Em) и разностный фотонный спектр W(E, Em + 5Em) - W(E, Em). Em = 20 МэВ, Em + SEm = 22 МэВ (в цвете online)
где Епор — порог реакции, Ш(Е, Ет) — тормозной спектр 7-квантов, образующийся при падении пучка ускоренных электронов с энергией Ет на тормозную мишень.
При измерении выхода реакции У(Ет) при нескольких значениях Ет в результате решения системы соотношений (1) извлекается сечение реакции а(Е).
Спектры тормозного 7-излучения с близкими верхними границами Ш(Е, Ет), Ш(Е, Ет + 5Ет) и разностный спектр фотонов показаны на рис. 1.
Было установлено, что особенностью взаимодействия 7-квантов с ядром в области энергий 840 МэВ является преимущественное поглощение электрических дипольных Е1 7-квантов. Установлена зависимость таких характеристик ГДР, как положение максимума резонанса Ет, интегрального сечения поглощения дипольных 7-квантов аинт,
от глобальных характеристик ядра: числа нейтронов N и числа протонов Z в ядре, массового числа А = N + Z:
Em « (70-80) • A- 3 МэВ, N • Z
аинт ~ 60—-— МэВ • мб. A
(2) (3)
В коллективных моделях ядра ГДР описывается как колебания протонов относительно нейтронов под действием электромагнитного поля налетающих на атомное ядро фотонов [2-6]. В оболочечных моделях ядра ГДР интерпретируется как когерентное возбуждение одночастичных переходов нуклонов ядра [7-14].
Было обнаружено расщепление гигантского резонанса в тяжелых деформированных ядрах [15-17], конфигурационное расщепление ГДР в легких и средних ядрах [19-21].
E-mail: kuznets@depni.sinp.msu.ru
e
а
<тй, мкб
, МэВ
Рис. 2. Сечение реакции ¿(-у, п)р, измеренное в работах [23-28]. Сечение реакции ¿(у, п)р, рассчитанное по формуле Бете—Пайерлса (1), умноженное на коэффициент 1.7 (в цвете опНпе)
При увеличении энергии 7-квантов до 60 МэВ существенную роль начинает играть квазидейтронный механизм поглощения 7-квантов (КД). Дейтрон — простейшая система нуклонов, которая может поглотить 7-квант. Так как не существует связанных возбужденных состояний дейтрона, поглощение 7-квантов приводит к его распаду на протон и нейтрон.
Сечение фоторасщепления дейтрона оа(Е) Е1-фотонами было получено Бете и Пайерлсом [22]:
описывается соотношением
- (Е )=8пМ ^
(Е - Ед)3/2 Е3 '
(4)
где Еа — энергия связи дейтрона, М — приведенная масса дейтрона, е — элементарный электрический заряд.
Экспериментальные сечения фоторасщепления дейтрона в области энергий от порога до 100 МэВ, измеренные в работах [23-28], приведены на рис. 2. Для сравнения на рис. 2 показано рассчитанное по формуле (4) сечение фоторасщепления дейтрона. Чтобы обеспечить согласие между экспериментальными и теоретическими значениями, теоретическое сечение фоторасщепления увеличено на коэффициент 1.7. Такое расхождение является следствием предположения о нулевом радиусе действия ядерных сил, использованном при выводе формулы (4). Сечение фоторасщепления дейтрона в области энергии достигает максимума при энергии 7-квантов, равной двум энергиям связи дейтрона Е7 = 2Еа = 4.45 МэВ, и равно оа к 2500 мкб, далее оно убывает до оа к 100 мкб при энергии к 74 МэВ (рис. 2).
Левинжер [29] показал, что при взаимодействии 7-квантов с ядром ядро ведет себя как система из Ьквазидейтронов (Ь = 6.5 — параметр Ле-винджера), поэтому сечение поглощения 7-квантов в области энергий 10-60 МэВ на ядре (Ж, Z) хорошо
окд(Е) = ЬЖА"Оа(Е)/(Е),
(5)
где оа(Е) — сечение фоторасщепления дейтрона, в теоретических расчетах обычно используется пар-метризованный вид формулы Бете—Пайерлса (4), наилучшим образом описывающий экспериментальное сечение:
оа(Е)[мб] = 61.2(Е ,
(6)
где энергия 7-квантов Е и энергия связи дейтрона Еа берется в МэВ,
/ (Е) = 8.3714 10-2-9.8343 10-3Е+4.1222^ 10-4Е2-
- 3.4672 • 10-6Е3 + 9.3537 • 10-9Е4 (7)
— безразмерный множитель (Е берется в МэВ), учитывающий влияние блокинг-эффекта Паули в энергетическом интервале 20 < Е < 140 МэВ.
100
, МэВ
Рис. 3. Вид функции f (Е), учитывающей влияние бло-кинг-эффекта Паули на возбуждение протон-нейтронной пары внутри ядра
, отн.ед.
1000 г
800
600
400
200
. Еп= 10 МэВ х Еп= 20 МэВ
х А * 0 в
• Г X *
* Л __
V
EQ= 30 МэВ
•х.
VI V
v- :
А | v
j
ю
15
20
25
30 35 , МэВ
Рис. 4. Спектры 7-квантов, образующиеся при бомбардировке бериллиевой мишени позитронами (синие кружки) и электронами (красные крестики) с энергиями E+, = 10, 20 и 30 МэВ (в цвете online)
При Е < 20 МэВ /(Е) = е-73-3/Е, при Е > 140 МэВ /(Е) = е-24'2/Е. Множитель /(Е) учитывает запрет на возбуждение коррелированных протон-нейтронных пар ниже уровня Ферми. Эта поправка наиболее существенна при низких энергиях возбуждения. Вид функции /(Е) показан на рис. 3.
В области энергий выше 40 МэВ распад возбужденных состояний ядер происходит с испусканием нескольких нуклонов.
Основным недостатком экспериментов на пучках тормозного 7-излучения является то, что выход фотоядерной реакции зависит как от исследуемого сечения реакции о(Е), так и от формы тормозного спектра Ш(Е, Ет), которая часто известна с недостаточной точностью.
Дальнейшее развитие эксперименты с 7-квантами получили с созданием метода аннигиляции на лету релятивистских позитронов [30-32].
Быстрый позитрон с энергией Е+ в аннигиля-ционной мишени может аннигилировать, не успев потерять значительную часть энергии. Наиболее вероятна двухфотонная аннигиляция позитрона. Фотон, испускаемый под углом 0° к пучку позитронов,
позитронов с энергией Е+ и число актов реакции Ж-(Е-) с пучком такого же числа электронов с той же энергией Е- = Е+:
Г(Е +)
N +(E+) - N-(E-)
(9)
уносит практически всю энергию позитрона E+:
2
E7i(0°) = E0+ + m1,
(8)
где тс2 — энергия покоя позитрона.
Спектр 7-квантов, образующихся в аннигиляцион-ной мишени, содержит, наряду со спектром анни-гиляционных фотонов, также тормозное излучение позитрона (рис. 4).
Сечение при энергии фотонов Е+ получают, измерив число актов реакции фоторождения Ж+(Е+) при попадании на аннигиляционную мишень пучка
где а — количество ядер на 1 см2 исследуемой мишени; п — число аннигиляционных фотонов, отнесенное к единице дозы 7-излучения; е — эффективность установки, регистрирующей продукты реакции фоторасщепления ядер.
Установки такого типа были созданы в Сакле [33] и Ливерморе [34]. На этих установках было измерено большое число сечений фотонейтронных реакций в области энергий ГДР. Однако, по мере накопления экспериментальных данных, обнаружились расхождения результатов, полученных в этих лабораториях [33, 34]. Было показано, что эти расхождения обусловлены различной эффективностью регистрации каналов распада ГДР с испусканием различного числа нейтронов в конечном состоянии, энергетического спектра образующихся в результате реакции нейтронов [35-37].
Был предложен еще один метод получения моноэнергетических фотонов. Моноэнергетические пучки фотонов высокой энергии можно получать также при обратном комптоновском рассеянии пучка лазерных фотонов на ускоренном пучке электронов. Функционирует несколько установок [38, 39], на которых получаются моноэнергетические фотоны в результате комптоновского рассеяния на ускоренном электроне.
В случае когда электрон и фотон до взаимодействия летят навстречу друг другу, а после рассеяния фотон летит в том же направлении, что и пучок
электронов, электрон передает фотону максимальную энергию
eymax ~ 4е70 I 2
* тс2
Е0
(10)
где Еу^ — энергия фотона, рассеянного под углом 180° по отношению к первичному направлению пучка фотонов; Е70 — энергия первичного пучка фотонов; Е0 — энергия пучка электронов до взаимодействия с фотонами; тс2 — энергия покоя электрона.
При обратном комптоновском рассеянии фотонов рубинового лазера Ет0 = 1.78 эВ на пучке электронов с энергией 1 ГэВ энергия фотонов обратного комптоновского рассеяния Е^^ « 30 МэВ. Интенсивность пучка фотонов при обратном комптонов-ском рассеянии зависит от интенсивности источника фотонов малой энергии Е^0, интенсивности пучка электронов и составляет « 107 фотонов/с.
При распаде ядра, поглотившего 7-квант в области энергий ГДР, происходит преимущественно вылет протонов и нейтронов из возбужденных состояний ядра. Различные каналы распада ГДР можно разделять как детектируя протоны и нейтроны, вылетающие из возбужденных состояний, так и регистрируя радиоактивный распад конечных ядер, образующихся в результате фотоядерных реакций — 7-активационный метод регистрации продуктов фотоядерных реакций.
7-активационный метод имеет то преимущество, что позволяет в одном эксперименте в идентичных условиях одновременно измерять различные каналы реакции. Недостаток метода — то, что он применим только в том случае, когда образующееся в результате ядерной реакции конечное ядро является в-радиоактивным. 7-активационные эксперименты позволяют существенно повысить точность результатов экспериментов в том случае, когда возбужденное состояние ядра распадается с образованием нескольких частиц в конечном состоянии.
В настоящее время известно 34 изотопа палладия 91-12^ (£ = 46). Легкие изотопы 91-10М°^ перегружены протонами и распадаются в результате в+-распада и К-захвата. По мере удаления от полосы в-стабильности периоды полураспада легких изотопов Pd уменьшаются до нескольких секунд и могут сопровождаться испусканием запаздывающих протонов. Изотоп 91Pd находится практически на границе энергии связи протона в ядре Вр = 0. Тяжелые изо-
107,109,111-124
топы распадаются в результате в--
распада. Наиболее тяжелый известный изотоп 124Pd имеет энергию связи нейтрона Вп = 6.25 МэВ. Это означает, что должно существовать еще несколько тяжелых изотопов Pd ^>124) до границы Вп = 0. В изотопах Pd (А > 120) наблюдается испускание запаздывающих нейтронов. В табл. 1 приведены основные характеристики изотопов Pd: энергии отделения протона Вр, энергии отделения нейтрона Вп, удельные энергии связи е, спины 7, четности Р и периоды полураспада Т1/2 радиоактивных изотопов. Для стабильных изотопов указано процентное содержание в природной смеси изотопов.
Таблица 1. Основные характеристики изотопов палладия 91-124Г^ А — массовое число, Вп — энергия отделения нейтрона (МэВ), Вр — энергия отделения протона (МэВ), е — удельная энергия связи изотопа (МэВ), Jр — спин J и четность Р изотопа, Т1/2 — период полураспада изотопа. Для стабильных изотопов указано процентное содержание изотопа в природной смеси изотопов Pd
А Вп Вр е J р Т1/2
91 1.47 8.20 >1 мкс
92 16.6 3.68 8.28 0+ 0.7 с
93 12.3 3.62 8.33 (7/2 + .9/2+) 1.3 с
94 14.7 4.46 8.39 0+ 9.0 с
95 11.9 4.50 8.43 10 с
96 14.1 5.17 8.49 0+ 122 с
97 9.64 5.41 8.50 5/2+ 3.10 мин
98 11.6 6.00 8.59 0+ 17.7 мин
99 8.96 6.30 8.54 5/2+ 21.4 мин
100 11.1 6.94 8.56 0+ 3.63 дн
101 8.27 7.13 8.56 5/2+ 8.47 ч
102 10.6 7.81 8.58 0+ 1.02%
103 7.63 7.99 8.57 5/2+ 16.991 дн
104 9.99 8.66 8.59 0+ 11.14%
105 7.09 8.75 8.57 5/2+ 22.33%
106 9.56 9.35 8.58 0+ 27.33%
107 6.54 9.29 8.56 5/2+ 6.5 • 106 л
108 9.23 9.95 8.57 0+ 26.46%
109 6.15 9.88 8.55 5/2+ 13.7012 ч
110 8.81 10.6 8.55 0+ 11.72%
111 5.73 10.5 8.52 5/2+ 23.4 мин
112 8.40 11.3 8.52 0+ 21.03 ч
113 5.43 11.2 8.49 5/2+ 93 с
114 7.88 12.1 8.49 0+ 2.42 мин
115 4.98 12.1 8.46 5/2+ 25 с
116 7.63 13.0 8.45 0+ 11.8 с
117 4.64 13.1 8.42 5/2+ 4.3 с
118 7.01 13.8 8.41 0+ 1.9 с
119 4.22 13.8 8.37 0.92 с
120 6.59 14.2 8.36 0+ 0.5 с
121 4.17 14.3 8.32 >150 нс
122 6.51 14.9 8.31 0+ 175 нс
123 3.99 15.0 8.27 >150 нс
124 6.25 8.26 0+ 38 мс
На рис. 5 показаны зависимости энергий отделения нейтрона Вп, протона Вр, удельной энергии связи изотопа е от массового числа А изотопов 91-124Pd. Отчетливо проявляется эффект спаривания нейтронов в четно-четных изотопах Pd. Спаривание нейтронов приводит к увеличению энергии связи ядра, что ведет также к увеличению энергии отделения протона, т. к. потенциальная яма, в которой расположены протоны в четно-четных изотопах, оказывается глубже. Палладий имеет 6 стабильных изотопов 102,104-106,108,П^. Изотоп 10^ в природных условиях образовался в результате в-процесса — медленного захвата нейтронов. Траектория в-процесса показана на рис. 6. Изотоп 110Pd образовался в результате г-процесса — быстрого захвата нейтронов. Изотопы 105.106.108pd образовались в результате как в-, так и г-процессов. Изотоп 102Pd является одним
2
Рис. 5. Зависимость энергии отделения нейтрона Bn (штриховая линия), протона Bp (линия) и удельной энергии связи ядер £ (штрихпунктирная линия) от массового числа A для изотопов палладия 91-124Pd (в цвете online)
Рис. 6. Траектории s-процесса — широкая белая линия, r-процесса — тонкая белая линия для изотопов Ru, Rh, Pd и Ag
Z = 44-47 (в цвете online)
из изотопов, которые образуются в результате р-про-цесса — последовательных фотоядерных реакций (7, 1п) или многонуклонной реакции (7, 2п) на изотопах, образовавшихся в результате 5- и г-процессов.
В работах [40, 41] были исследованы квадруполь-ные моменты стабильных изотопов Р^ В табл. 2 приведены параметры квадрупольных деформаций изотопов Р^ Величина квадрупольной деформации в составляет к 0.2. Деформация стабильных изотопов объясняется тем, что внешние протоны частично заполняют подоболочку 1$9/2, а нейтроны — подобо-лочку 2^5/2- Квадрупольная деформация изотопов Pd приводит к уширению максимума сечения ГДР.
Таблица 2. Параметры деформации стабильных изотопов палладия
A в2ксп(B(E2)) [40] в2теор [41]
102 0.196±0.006 0.189
104 0.209±0.007 0.183
105 0.174
106 0.229±0.006
108 0.243±0.006 0.157
110 0.257±0.006 0.129
, МэВ
2000
1500
1000
500
■15/2
'15/2
-1/2,3/2^
¡19/2" ™ ■ + —
■1/2 ~~
, 3/2,5/2
13/2
.(1,2)-3/2,5/2
¡17/2 ¡13/2
= 13/2 Ч1/2"-
' 7/2+ " 3/2,5/2 ~
■9/2 ¡15/2"
' 5/2+ ■ 3/2,5/2"
: п/2
.1/2+ ■7/2+ .
■о
: п/2"
:9/2+ "3/2,5/2Н
0
■1/2 ,3/24
3/2
"V
О
"7/2 -3/2+
5/2+ , О4
¡5/2
;9/2+ = 7/2+
:з/2+ _2Ч
: 3/2,5/2+ -3/2
5/2+ , 0"
■11/2 -1/2+ :3/2+ ■ 15/2"
■5/2+
¡1/2 , ■11/2
■5/2+
¡9/2
■5/2+
■3/2 ¡1/2+ ' :5/2+ ■ 11/2" ■ 1/2+ 5/2+
±£
;3/2+ ¡1/2 ¡7/2" .11/2"
. 1/2+ 5/2+
100 102 104 106
Рис. 7. Спектры возбужденных состояний изотопов
108
110
Дополнительным аргументом в пользу оболочеч-ной модели изотопов Pd является то, что нечетные изотопы ИИ (^ = 45) и (^ = 47) имеют спин-четность 7п = а нечетные изотопы Pd (А = 103, 105, 107, 109) имеют спин-четность 7п = 5+. На рис. 7 показаны спектры возбужденных состояний изотопов Pd (А = 100-110). В спектрах возбужденных состояний четно-четных изотопов Pd отчетливо проявляется последовательность уровней положительной четности 2+, 4+, 6+, характерная для квадрупольных колебаний ядерного остова. Спектры нечетных изотопов Pd указывают на эффективную связь одночастичных возбуждений нечетного нейтрона и коллективного возбуждения ядерного остова
Н = Нодночаст + ^коллективный + Нодночаст.коллект-
В настоящей работе методом 7-активационного эксперимента измерены выходы различных реакций на природной смеси изотопов Pd. Полученные экспериментальные результаты сравниваются с результатами расчетов на основе комбинированной модели фотоядерных реакций (КМФР) [42, 43].
1. МЕТОДИКА ПРОВЕДЕНИЯ ЭКСПЕРИМЕНТА
На тормозном пучке импульсного разрезного микротрона ИТМ-55 НИИЯФ МГУ с максимальной энергией электронов 55 МэВ [44, 45] были измерены выходы фотоядерных реакций на металлической мишени из природной смеси изотопов Pd размером 1 х 1 см2, толщиной 0.399 г/см2. Схема проведения эксперимента показана на рис. 8. Длительность облучения мишени составляла 66 мин. Использовалась тормозная мишень из вольфрама толщиной 0.2 мм. За тормозной мишенью располагалась металлическая
Мониторная мишень Си Рис. 8. Схема проведения эксперимента
мишень из палладия. За облучаемой мишенью Pd располагался монитор из меди толщиной 0.097 г/см2. Во время облучения с помощью цилиндра Фарадея, расположенного за мишенной сборкой, измерялся ток электронов ускорителя. Абсолютное значение тока вычислялось сравнением экспериментально измеренного и теоретического значений выходов на мониторе [46]. После облучения мишень переносилась в отдельное низкофоновое помещение, где измерялась активность наведенная в облученной мишени. Время переноса составило 2 мин. Спектры 7-квантов измерялись в диапазоне энергий от 35 кэВ до 3.7 МэВ на детекторе из сверхчистого германия СапЬегга вС3019 с цифровым многоканальным анализатором ¡пБреСюг 1250. Эффективность детектора рассчитывалась на основе модели установки с использованием пакета ОЕАЫТ4 [47] и измерений калибровочных источников [48]. Энергетическое разрешение ^вЕ-детектора составляло 0.8 кэВ при энергии Е7 = 150 кэВ и 1.9 кэВ при энергии Е7 = 1332 кэВ. Общая продолжительность измерения спектров составила 780 ч. На рис. 9 представлены спектры остаточной активности облученной
й й
в в
2 2
<5 <5
2 и
о а
а* ст*
100 200
500 600 700 800^ 900 1000
33 „ _ В
мв 3 И в Яд, со "1.1
кэВ
800 900 1000 кэВ
,С 'О'О е+р* 2 2 о о о Рч | 8
101 -ЧЭЯ Я т "22 Э %
10"1
ю-3 1 ,
100 200
300 400 500 600 700 800 900 1000
кэВ
10° ю-2 КИ
Ь 2
о о
в
"й
а
га
8 в <5 ~
_1_
\_I_1_
100 200 300 400 500 600 700 800 900 1000
„,кэВ
Рис. 9. Спектры остаточной активности облученного образца из природной смеси изотопов палладия через 2.5 мин, через 10 мин, через 3 дня и через 3 мес после окончания облучения (сверху вниз). Продолжительность измерений спектров составляла 5 мин, 1 ч, 20 ч и 1 мес соответственно. Неподписанные пики на нижнем рисунке соответствуют
естественному радиоактивному фону
палладиевой мишени через 2.5 мин, через 10 мин, через 3 дня и через 3 мес после окончания облучения. Продолжительность измерений спектров составляла 5 мин, 1 ч, 20 ч и 1 мес соответственно.
Поиск максимумов в спектрах 7-квантов и расчет их интенсивностей проводился с помощью автоматической системы набора и анализа спектров, которая позволяет вести визуализацию данных, разделение перекрывающихся максимумов и их аппроксимацию гауссовскими кривыми методом наименьших квадратов с использованием стандартных алгоритмов. Образовавшиеся в результате фотоядерных реакций изотопы идентифицировались по энергии 7-квантов и периоду полураспада образовавшихся изотопов. В табл. 3 приведены периоды полураспада образующихся изотопов и энергии Е7 максимумов в спектре, по которым идентифицировались различные каналы распада ГДР. Используемая нами методика гамма-активационных измерений подробно описана в предыдущих работах [49-51].
2. МЕТОДИКА ОБРАБОТКИ ДАННЫХ
В результате эксперимента измерялись выходы У (Ет) эксп фотоядерных реакций, представляющие собой свертку сечения фотоядерной реакции о(Е) с плотностью распределения числа тормозных фотонов по энергии на один электрон пучка ускорителя Ш(Е, Ет):
У(Ет)эксп = ап У Ш(Е, Ет)о(Е)ЙЕ, (11)
Епор
где Ет = 55 МэВ — кинетическая энергия электронов, падающих на вольфрамовый радиатор; Е — энергия тормозных 7-квантов, образующихся на радиаторе; Епор — порог исследуемой фотоядерной реакции; а — количество исследуемых ядер, отнесенное к 1 см2 мишени; ц — процентное содержание исследуемого изотопа в природной смеси изотопов Pd.
Таблица 3. Периоды полураспада Т1/2 изотопов 99-101.103.109р^ и 99-Ю2,104-Ю9иь, энергии максимумов Е7 в спектре остаточной активности, 11 — квантовые выходы соответствующих 7-квантов, У(55МэВ)экСп — выходы образования соответствующих изотопов, отнесенные на 1 электрон падающий на тормозную мишень из вольфрама
Изотоп Т1/2 Е7, кэВ (11, %) У(55МэВ)эксп, е-1
109д рd 13.7 ч 88.04* (3.67), 311.4 (0.032), 413 (0.0066), 415.2 (0.0107), 602.5 (0.008), 636.3 (0.01), 647.3 (0.024), 781.4 (0.0112) (1.30 ± 0.13) •Ю-6
109mрd 4.696 мин 188.9 (56) (9.67 ± 0.38) •Ю-8
103га 16.991 дн. 357.47 (0.0221) (2.08 ± 0.11) •Ю-6
8.47 ч 269.67 (6.43), 296.29 (19), 355.28 (0.22), 453.69 (0.605), 565.98 (3.44), 590.44 (12.06), 723.75 (1.96), 992.82 (0.94), 1177.63 (0.353), 1202.04 (1.52), 1218.28 (0.52), 1289.04 (2.28) (1.38 ± 0.07) •Ю-7
3.63 дн. 74.78 (48), 84.02 (52), 126.05 (7.8) 158.87 (1.66) (2.27 ± 0.17) •Ю-8
21.4 мин 136 (73) (9.13 ± 0.4) •Ю-10
109 иь 80 с 113.4 * (5.7), 178.0 (7.6), 249.2 (5.8), 581.1 (60), 901.3 (28), 947.5 (49) (4.19 ± 0.25) •Ю-8
108т иь 6 мин 404.3 (26), 434.2 (87.7), 497.4 (19.3), 291.4 (7.5), 326.9 (54), 426.1 (7.7) (1.42 ± 0.07) •Ю-9
107 иь 21.7 мин 115.65 (0.52), 277.58 (1.7), 288.28 (0.73), 302.77 (66), 312.21 (4.8), 321.84 (2.26), 348.21 (2.27), 367.31 (1.91), 381.86 (0.65), 392.47 (8.8), 451.88* (0.51), 567.70* (1.15), 670.05 (2.22) (1.08 ± 0.09) •Ю-7
106т иь 131 мин 406.17 (11.6), 429.64 (13.3), 616.174 (20.2), 717.24 (28.9), 748.44* (19.3), 793.30 (5.6), 804.34 (13), 808.37 (7.4), 824.79 (13.6), 1045.83 (30.4), 1128 (13.7), 1199.39 (11.4), 1222.88 (8.1), 1527.65 (17.5), 1572.35 (6.7) (6.91 ± 0.66) •Ю-9
1059 иь 35.36 час 280.41 (0.167), 306.25* (5.1), 319.14 (19) (1.24 ± 0.08) •Ю-7
105т иь 45 с 129.78 (20) (3.51 ± 0.43) •Ю-8
1049 иь 42.3 с 555.796* (2) (4.29 ± 2.23) •Ю-7
104т иь 4.34 мин 77.55 (2.08), 97.1 (2.99), 555.8* (0.13) (4.78 ± 0.64) •Ю-8
1029 иь 207 дн. 468.58* (2.9), 475.06 (46), 628.05 (4.5) (2.92 ± 0.28) •Ю-8
102т иь 2.9 лет 475.06* (95), 631.29* (56), 697.49 (44), 766.84 (34), 1046.6* (34), 1112.84 (19) (1.12 ± 0.22) •Ю-8
1019 иь 3.3 г. 127.23 (68), 197.99 (73) (1.38 ± 0.07) •Ю-8
101т иь 4.34 дн. 306.86* (81), 545.12 (4.27) (1.79 ± 0.28) •Ю-8
100д+т иь 20.8 ч 446.15 (11.98), 539.51 (80.6), 822.654 (21.09), 1107.2 (13.6), 1362.2 (15.4), 1553.4 (20.7), 1929.8 (11.6), 2375.9 (32.6) (4.79 ± 0.67) •Ю-9
999 иь 16.1 дн. 89.65* (33.4), 353.05 (34.6), 528.24 (38) (5.97 ± 0.41) •Ю-10
99тиь 4.7 ч 340.71 (70), 617.8* (12), 1261.2 (11) (1.06 ± 0.07) •Ю-9
В случае измерения выхода на природной смеси изотопов итогом является выход образования изотопа в результате всех возможных реакций на природной смеси:
ет
У(Ет)эксп = / Ж(Е, (12)
где индекс г соответствует номеру реакции, дающей вклад в образование исследуемого изотопа.
На рис. 10 показана плотность распределения числа тормозных фотонов Ж(Е, Ет) на один электрон ускорителя при энергии электронов ускорителя 55 МэВ, рассчитанная с помощью ОБЛЫТ4, тормозной мишени из вольфрама толщиной 0.2 мм и сечения реакций 102Р^7, 1n)101Pd (штриховая линия) и 104Pd(7,3n)101Pd, рассчитанные с помощью комбинированной модели фотонуклонных реакций.
Экспериментальные выходы реакций У(Ет)эксп рассчитывались по площадям фотопиков £ в спек-
е
™),1/МэВ
Щ , -)
o-(102Pd(r,ln)101Pd) ^'"Ра^.З^'^Рс!)
<т,мб 103
,МэВ
Рис. 10. Плотность распределения числа тормозных фотонов W(E, Em) на один электрон ускорителя при энергии электронов ускорителя 55 МэВ, рассчитанная с помощью GEANT4, тормозной мишени из вольфрама толщиной 0.2 мм (линия). Сечения реакций 102Pd(Y, 1n)101Pd (штриховая линия) и 104Pd(Y, 3n)101Pd, рассчитанные с помощью комбинированной модели фотонуклонных реакций (в цвете online)
Рис. 11. Образование изотопов 101 Pd,
lRh и
1Rh
в результате реакций (7, 1п) и (7, 1р) на изотопе Pd и в+-распада изотопа 101 Pd
трах остаточной активности с учетом мертвого времени детектора, тока ускорителя во время облучения и нескольких каналов распада, приводящих к образованию конечных ядер, образующихся в результате фотоядерных реакций на изотопах палладия. Расчет экспериментального выхода иллюстрирует рис. 11. Ядро 101 Pd образуется только в результате реакции 102Pd(7,1п). В этом случае одного канала реакции выход рассчитывался по формуле:
где
Y (Em)3
N10
N10
e-ail /о I(t)eAidt
S
k(e-^1(t2-i1) _ e—а1 (t3 — 11 )) '
(13)
(14)
где N10— число ядер на момент окончания облучения, А — постоянная распада, I(¿) — ток ускорителя, ¿1 — время облучения, ¿2 — время начала измерения спектров, ¿3 — время окончания измерения спектров.
В случае когда искомый изотоп 2 (101тМ) образуется в результате как фотоядерных реакций, так и распада родительского ядра 1 (101Pd), выход
Y(Ет)эксп рассчитывался по формулам для двух каналов:
Y (E т)э
N20
е—Л2'1 /о I(t)e—'^ N10 ft1 е(Л2—Л1)4 /0Т I(т)еЛ1тdrdt е—Л2'1 f0t1 I(t^d f0t1 I(t)eA1 '
(15)
N
S
20
k(e — л2(«2—11) _ g — л2(«3—11))
+
+
N10
Л2 _ A1
Л1 _ Л2-
g — Л1 (t2—11 ) _ g — Л1 (t3 —11) =• — Л2 (t2 — i 1 ) _ g — Л2 (t3 —11)
(16)
где N20 — число ядер искомого изотопа 2 (101тИЬ) на момент окончания облучения, N10— число ядер родительского изотопа 1 (101Pd) на момент окончания облучения (рассчитанное по формуле (14), А1 и А2 — постоянные распада соответствующих изотопов.
Калибровка тока ускорителя проводилась сравнением экспериментально измеренного выхода реакции 65Си(7, 1п)64Си на мониторной мишени, рассчитанным по формуле (13), с выходом, рассчитанным по формуле (11) с использованием оцененного сечения и тормозного спектра, рассчитанного по программе ОЕАЫТ4. Медь была выбрана в качестве монитора, потому что сечение реакции 65Си(7, 1п)64Си измерено с приемлемой точностью [52].
Экспериментальные выходы образования изотопов палладия Pd и родия ИИ в результате фотоядерных реакций на природной смеси изотопов палладия, рассчитанные по формулам (13-16), с учетом тока ускорителя приведены в табл. 3. Выходы образования изотопов 99.100.101.103pd ранее были опубликованы нами в работе [53]. В случае когда измерен независимый выход изомерного или основного состояния около массового числа А в обозначении ядра добавлен индекс т или д, для суммарного выхода изомера и основного состояния используется индекс д+т. В случае когда в конечном ядре нет изомерных состояний, рассчитывался выход образования основного состояния; около массового числа в обозначении ядра индекс не приводится.
3. КОМБИНИРОВАННАЯ МОДЕЛЬ ФОТОЯДЕРНЫХ РЕАКЦИЙ
Следуя постулату Бора [54], в комбинированной модели фотонуклонных реакций КМФР [55] предполагается, что ядерную реакцию можно приближенно разбить на две независимые стадии: образование составной системы и распад этой системы на продукты реакции. Кроме того, в КМФР предполагается, что в массовой области А, простирающейся от значений А ~ 40 до значений А, отвечающих трансурановым элементам, можно ограничиться рассмотрением только трех конкурирующих каналов распада составной системы: нейтронного, протонного и фотонного.
В области низких энергий (Е7 < 40 МэВ) в результате взаимодействия электромагнитного излучения с ядром формируются гигантские резонансы (ГР) (основным из которых является гигантский дипольный резонанс ГДР), представляющие из себя когерентную смесь одночастично-однодырочных
01
Рис. 12. Полное сечение фотопоглощения a(j, ABS) (а), вклад обертона ГДР2 (б), вклад квадрупольного резонанса КР (в), вклад квазидейтронного механизма КД (г) в полное сечение фотопоглощения для изотопов 102Pd (синяя сплошная линия) и 110Pd (красная штриховая линия), рассчитанные по модели КМФР (в цвете online)
(1р1^) возбуждений. Выше этой области начинает доминировать квазидейтронный (КД) механизм фотопоглощения, при котором поглощаемый 7-квант взаимодействует не со всем ядром, а только с одной коррелированной протон-нейтронной парой.
Положение максимума Ет и ширина Ггдр диполь-ного резонанса в КМФР оцениваются по полуэмпирическим формулам [56]:
Ет « 86А-1/30-1(А) МэВ,
Ггдр « 0.02931(А)ЕДР МэВ,
(17)
(18)
где множители 0(A)
10
3
(1 п2х2 + 7 n4x4)/(1 + n2x2)
1/2
, (19)
1 (A) = 1 - 3x(1 + y/3)/(1 + y)
1 + У (20)
учитывают влияние диффузности ядерной поверхности на энергию и ширину ГДР. Здесь х = а0/(г0А1/3), у = п2х2 и а0 = 0.55 Фм, Г0 = 1.07 Фм — параметры, характеризующие ферми-фактор, описывающий распределение вещества в сферических ядрах. Константы 86 и 0.0293 подогнаны по имеющимся экспериментальным данным.
Интегральное сечение ГДР вычисляется по формуле:
СТинт(ГДР) = (1 + а)60^ МэВмбн, (21) А
где а « 0.3 — параметр, учитывающий зависимость ядерных сил от импульсов нуклонов в ядре.
Для сферических ядер ГДР аппроксимируется ло-ренцевой кривой с параметрами Em, ГГдР и стинт. Для деформированных ядер учитывается расщепление ГДР на две компоненты, отвечающие продольным (У), вдоль оси симметрии ядра, и поперечным (±), перпендикулярно к этой оси, дипольным колебаниям. Согласно модели Даноса—Окомото [4, 15] *гДтР± Кдр,, = 2 и Егдр,/Егдру = 0.911 Д,,/Д± +
+ 0.089, где Дц и Д^ — полуоси ядерного сфероида вдоль и поперек оси симметрии ядра. Это позволяет вычислить энергии Едрц и £гдр± , если известен параметр квадрупольной деформации ядра в2, так как Едр = (ЯгдРц + 2£гар±)/3 и Дц/Д± =
= ^(4в2 + 3)/(3 - 2в2). В КМФР параметр квад-рупольной деформации в оценивается по данным Стоуна [57] о статических квадрупольных моментах.
В отличие от широко распространенных вычислительных кодов, таких как TALYS, GNASH и EMPIRE в КМФР, при расчете сечения фотопоглощения учитывается не только гигантский дипольный резонанс и квазидейтронный механизм фотопоглощения, но и вклад в это сечение изовекторного квадру-польного резонанса (КР) и обертона ГДР (ГДР2). Энергии и интегральные сечения этих ГР вычисляются в рамках полумикроскопической модели (ПМ) с мультиполь-мультипольными остаточными силами [17, 58]. В результате получены следующие оценки: ЕКР - 132А-1/3 МэВ, стКр - 0.99A МэВФм2, Егдр2 - 122А-0'245 МэВ и а"иДр2 - 0.025 а{;ДтР.
Ширины КР и ГДР2 приравниваются к ширинам, следующим из экситонной модели для соответствующих входных 1р1И-состояний.
Сечение квазидейтронного фотопоглощения рассчитывается в рамках квазидейтронной модели Ле-винжера с поправками на блокинг-эффект Паули, введенными в работе [60].
На рис. 12 показаны вклады сечений квадруполь-ного резонанса (KP), обертона гигантского резонанса (ГДР2) и квазидейтронного механизма (КД) в полное сечение поглощения в области энергий до 55 МэВ на изотопах палладия 102.110pd. Соответствующие интегральные сечения фотоядерных реакций на изотопах 102-110Pd приведены в табл. 4.
Таблица 4. Интегральные сечения полного сечения поглощения аинт(7, ABS), гигантского дипольного резонанса Стщр, обертона Огдрг, квадрупольного резонанса стКРт, квазидейтронного механизма о^д для изотопов 102-110Pd, рассчитанные по модели КМФР в области энергий 7-кван-тов до 60 МэВ
Интегральные сечения аинт, МэВ-мб
A аинт(7, ABS) инт ^ГДР инт ^КР инт ^ГДР2 инт
102 2100 1767 115 35.0 184
103 2118 1780 118 34.3 187
104 2121 1777 119 35.6 188
105 2154 1805 121 37.4 191
106 2147 1796 122 36.3 193
107 2194 1838 124 35.2 196
108 2180 1820 126 37.9 197
109 2232 1869 128 36.8 200
110 2221 1854 128 37.6 201
В рамках ПМ учитывается также изоспиновое расщепление ГДР, что дает для средних и умеренно тяжелых ядер (А < 130) результаты, близкие к тем, которые были получены Фальеросом [59], однако для более тяжелых ядер получаемое энергетическое расщепление Т< и Т> компонент ГДР заметно превышает данные работы [59].
Для описания процесса распада первичного ядерного фотовозбуждения, сопровождающегося эмиссией из ядра нуклонов и фотонов и распределением энергии возбуждения по все большому числу частично-дырочных пар (пока не будет достигнуто состояние теплового равновесия), в КМФР используются экситонная и испарительная модели. В рамках экси-тонной модели описывается предравновесная стадия этого процесса. Она длится сравнительно недолго, давая заметный вклад в эмиссию нуклонов только на начальном этапе, так как с ростом числа частично-дырочных пар средняя энергия возбужденных нуклонов, а следовательно, и их вероятность вылета из ядра быстро уменьшаются. Поэтому в КМФР рассматривается вариант экситонной модели, в котором не учитываются обратные переходы, обусловленные аннигиляцией частично-дырочных пар. После достижения ядерной системой состояния теплового равновесия начинается процесс медленного испарения нуклонов. Он дает основной вклад в их эмиссию. В КМФР для описания этого процесса используется испарительная модель Вайскопфа—Эвина.
Принятая в КМФР экситонная модель имеет ряд специфических особенностей. Во-первых, используемые в ней плотности ш(т, Е) = ,, , ^, Е)
т-экситонных состояний (где т = + + ^ —
полное число экситонов, ,, , ^ — число протонных (п) и нейтронных частиц и дырок, Е — энергия возбуждения состояния) вычислялись не на основе эквидистантной модели одночастичных уровней, а исходя из модели ферми газа. Во-вторых, в стандартной экситонной модели предполагается, что во входном состоянии представлены с равной вероятностью все возможные при данной энергии возбуждения Е 1р1^-конфигурации и не учитывается влияние орбитального / и полного ] угловых моментов возбужденного нуклона на его способность покинуть ядро. Такое игнорирование оболочечной структуры входного состояния приводит к некорректному рассмотрению полупрямого фотоэффекта. В частности, к занижению выхода высокоэнергичных нейтронов. В оболочечной модели входное дипольное состояние аксиально симметричного ядра трактуется как когерентная суперпозиция 1р1^-состояний
|а, в-1}, где |а) = ]Т еу|п/?т) и |в) — одного а
частичные состояния с определенной проекцией т углового момента на ось симметрии ядра, отвечающие, например, потенциалу Нильссона (|п/^т) — собственные состояния сферического гармонического осциллятора).
Скорость распада такого входного состояния при энергии Е с вылетом из ядра нуклона с энергией е может быть представлена в виде
Адип(е, Е) = ^ Рав-1 X А(«в-1, Е; е/7'т),
ав-1
(22)
где — относительная вероятность дипольного
возбуждения конфигурации |ав-1}, пропорциональная квадрату матричного элемента одночастичного Е1-перехода (а|2£2гУ[М(г)|в}2 (сумма таких вероятностей для всех нуклонных переходов одного типа должна равняться 1); А(ав-1, Е; е/^'т) — вероятность распада в единицу времени конфигурации |ав-1, Е) с испусканием е/^'т-нуклона. Эта величина может быть определена с помощью принципа детального равновесия (см. [55]).
Таким образом, в КМФР при вычислении скорости эмиссии нуклона из входного дипольного состояния учитывается влияние оболочечной структуры этого состояния.
Для корректного описания конкуренции нейтронного и протонного каналов распада ГДР необходимо в рамках экситонной и испарительной моделей учитывать сохранение изоспина, так как Т>-компонента ГДР распадается преимущественно по протонному каналу (в ядрах с N > или нейтронному каналу (в ядрах с ^ > Без учета этого обстоятельства невозможно правильно описать выход фотонуклонов ни из сравнительно легких ядер (с массовым числом А ~ 40-50), в которых Т>-компонента ГДР имеет значительную величину, ни из тяжелых ядер, где, несмотря на малость этой компоненты, она служит основным источником фотопротонов.
При описании распада ГДР для каждого промежуточного ядра ', N7, образующегося в ходе термализации нуклонной системы, можно ограничиться двумя значениями изоспина: 2д и Т0 + 1,
, МэВ
Рис. 13. Полное сечение поглощения Y-квантов (7, ABS), парциальные сечения реакций (7, 1n), (7, 2n), (7, 1p), (7, 1p1n) на изотопах 102-105.106,110pd, рассчитанные на основе КМФР (в цвете online)
где Т0' = |(Ж' — £')/2| — значение изоспина промежуточного ядра в основном состоянии, поскольку ГДР расположен при сравнительно низких энергиях возбуждения < 30 МэВ, что существенно упрощает проблему учета изоспиновых эффектов.
В КМФР скорость распада т-экситонного состояния |т, Е, Т) начального ядра в состояние |т — 1,Е', Т') конечного ядра вследствие эмиссии нуклона с энергией е определяется выражением:
А(т, е, Е, Т ^ Т') =
2в + 1 обр/ ч^(т — 1; Е', Т') , . = —^ Меаобр(е) 1 т Е ; / (Т' ^ Т), (23)
w(m, E)
где использованы обычные обозначения и следует только уточнить, что ^(т, Е) = ^(т, Е, Т0) + + ^(т, Е, Т0 + 1) — полная плотность состояний начального ядра при энергии Е и множитель /(Т' ^ Т) характеризует долю состояний |т, Е, Т), заселяемых в результате обратных переходов Т' ^ Т. Так как вероятность такого события
пропорциональна произведению плотности состояний |т — 1, Е', Т') на квадрат соответствующего коэффициента Клебша—Гордана, то множитель / (Т' ^ Т) можно, очевидно, представить в виде
/(Т' ^ Т) = ^(т—1, Е',Т')(Т'Т)г—■№)2х
х w(m- 1, E ', T0)(T0T0Z -tz ^tz |TT)z)2+
-1
+ w(m-1, E', T0 + 1)(T0 +1T0Z-tz 2tzITT0Z)2
(24)
где = ±1/2 — ¿-проекция изоспина вылетающего нуклона.
В среднетяжелых и тяжелых ядрах в рассматриваемой области энергий ^(т— 1, Е ', Тц) ~ ш(т—1, Е ') ^ > ^(т — 1, Е', Т0'+1) и /(Т0' ^ Т0) « 1, поэтому при описании распадных характеристик Т<-компоненты
, МэВ
18т
15 12 9 6 3
.(/.ABS)
102 104 106 108 110
Ошах.мб
250 200 150 100 50 0
ABS)
102 104 106 108 110
£7^, мб МэВ
2500 2000- ■ " " 1500 1000 500 0
^XMBS)
102 104 106 108 110
102 104 106 108
102 104 106 108 110
1500 т 1200 900 600 300 0
^шгг.(ГМ)
102 104 106 108 110
25 2015 10 5 0
,(Г,2п)
102 104 106 108 110
140 120 100 80 60 40 20 О
102 104 106 108 110
800i 700 600 500 400 300 200 100 Ol
. ■ ■
o-„„,Xr,2n)
102 104 106 108 110
25 20 15 10 5
.(У.1 )
102 104 106 108 110
40 35 30 25 20 15 10 5 О
. °~пшЛГ,1 )
102 104 106 108 110
300 250 200 150 100 50 О
СТинт .(Г Л )
102 104 106 108 110
30 25 20 15 10 5 О
„ж(Г,1п1 )
102 104 106 108
110
10 8 6 4 2 О
^(r.lnl )
102 104 106 108 110
140
120- er^Xr.lnl ) 100 \ 80 60 40 20
° 102 104 106 108 110
Рис. 14. Зависимости от массового числа A положения максимума сечения Emax (первый столбик), величины максимума сечения amax (второй столбик) и интегральные сечения аинт (третий столбик) для реакции полного поглощения Y-квантов (y, ABS) и реакций (y, 1n), (y, 2n), (y, 1p), (y, 1p1n) (сверху вниз) на изотопах 102-110Pd, рассчитанные на основе КМФР
ГДР можно пренебречь переходами в состояния конечного ядра с Т' = Т0' + 1. При этом формула (23) трансформируется в стандартную формулу экситонной модели [61]. Аналогичная ситуация имеет место при протонном распаде Т>-компоненты ГДР тяжелых ядер, так как такой распад идет в основном на Т0'-состояния конечного ядра. При нейтронном распаде Т>-компоненты ГДР доступны только (Т0' + 1)-состояния конечного ядра (при этом /(Т0' +1 ^ Т0 +1)= 1). Скорость такого распада, пропорциональная ш(т — 1, Е', Т0' + 1), значительно меньше скорости протонного распада А(т, е, Е, Т0 +1 ^ Т0') ж ш(т — 1, Е', Т0'), что объясняет причину преимущественного вылета протонов в Т>-канале реакции для среднетяжелых и тяжелых ядер.
Сказанное выше об учете изоспина на предрав-новесной стадии распада ГДР справедливо и для испарительной стадии, надо только в формуле (23) заменить плотности m-экситонных состояний на полные плотности ядерных уровней. В настоящей работе описание испарительной стадии реакции базировалось на плотностях ядерных состояний, вычисляемых в рамках Constant Temperature Model Gilbert and Cameron [62], с теми же параметрами, что и в коде TALYS. Рассчитанные по КМФР полные сечения поглощения y-квантов <7(7, ABS) в области энергий до 55 МэВ и сечения реакции 7(7,1n), 7(7,2n), 7(7, 1p), 7(7, 1n1p) на изотопах 102.105.106.110pd приведены на рис. 13. На рис. 13 сечение реакции 7(7,1p) увеличено в 5 раз, сечение реакции 7(7, 1n1p) увеличено в 10 раз. На рис. 14 показаны зависи-
мости от массового числа A положения максимума сечений Emax, величины максимума сечений <max и интегральные сечения <инт для реакции полного поглощения 7-квантов (7, ABS) и реакций (7, 1n), (7, 2n), (7, 1p), (7, 1p1n) на изотопах 102-110pd, рассчитанные на основе КМФР.
4. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ
Информация о сечениях фотоядерных реакций на отдельных изотопах Pd крайне ограничена. В работе [63] на пучке квазимоноэнергетических фотонов была измерена сумма сечений реакций <7(7, 1n) + <7(7, 2n) + <7(7, 1n1p) и сечение реакции <(7,2n) на природной смеси изотопов Pd. Полученные результаты приведены на рис. 15. Здесь же для сравнения показаны соответствующие сечения, рассчитанные на основе комбинированной модели фотоядерных реакций.
На изотопе 108Pd также на пучке квазимоноэнергетических y-квантов была измерена сумма сечений реакций <7(7, 1n) + <7(7,2n) + <7(7, 1n1p) и сечение реакции <(7, 2n) [64]. Полученные результаты и сравнение их с результатами расчетов на основе КМФР показано на рис. 16, а. На рис. 16, б показано сечение реакции <(7, 1p) на изотопе 108Pd. На рис. 16, в показано сечение реакции (7, 1n) на изотопе 110Pd с образованием конечного ядра 109Pd в изомерном состоянии с энергией 0.188 МэВ. В работе [65] на пучке квазимоноэнергетических фотонов, полученных в результате обратного компто-новского рассеяния на ускорителе TERAS (Tsukuba Electron Ring for Accelerating and Storage), измерены сечения реакций <(7,1n) в области энергий от порога до 13.74 МэВ на изотопах 105-106.108Pd. Полученые экспериментальные данные сравниваются с расчетными по КМФР на рис. 17. Этими работами ограничиваются экспериментальные данные по измеренным сечениям фотоядерных реакций на изотопах Pd.
Основными каналами распада ГДР изотопов Pd являются каналы распада с испусканием одного и двух нейтронов. Из данных, приведенных на рис. 12, видно, что в области энергий до 40 МэВ основной вклад в полное сечение поглощения 7-квантов вносит электрический дипольный резонанс.
Анализ основных каналов распада ГДР изотопов i°2-n°Pd и результаты расчетов, выполненных на основе КМФР показывают, что
- положения максимумов полных сечений ГДР расположены при энергии « 14 МэВ, имеют величины сечений в максимуме « 210-240 мб и слабо зависят от массового числа A;
- интегральные сечения поглощения 7-квантов увеличиваются от 2100 МэВ-мб до 2230 МэВ-мб при увеличении массового числа A от 102 до 110;
- величины сечений в максимуме реакций (7,1n) слабо зависят от массового числа A;
- интегральные сечения реакции (7, 1n) уменьшаются с ростом A, что объясняется увеличением сечений конкурирующей реакции (7, 2n);
- сечения в максимуме и интегральные сечения реакции <(7, 2n) увеличиваются с ростом массового числа A, что объясняется уменьшением порога реакции (7, 2n) с ростом A;
а(у, п) + а (у, 2л) + ег(>, 1л1 )
Рис. 15. Сечения реакций а(7, п) + а(у,2п) + а(7, 1п1р) и ^(7,2п) на природной смеси изотопов Р^ полученные в [63] (точки), и расчет по модели КМФР (сплошная линия)
(7, Мб
1 а)108Рс1((у,1л)+ (у,2п)+ (/,1л1 ))
Рис. 16. Сечения реакций а(у, п)+а(у,2п)+а(-у, 1п1р) (а) и сечение реакции а(7, 1р) (б) на изотопе 108Pd, полученные в [64] (точки), и расчет по модели КМФР (сплошная линия), сечение реакции 110Pd(7,n)109mPd (в), полученное в [64] (точки)
Таблица 5. Интегральные сечения стинт реакции полного фотопоглощения (7, ABS) и реакций (7,1«), (7,2«), (7, 3n), (7, 1p), (7, 1n1p), (7, 2n1p) на изотопах палладия 102-110pd в области энергий от порога реакций до 55 МэВ, рассчитанные
на основе КМФР
Интегральные сечения аинт, МэВ-мб
A (7, ABS) (Y 1n) (Y,2n) (Y 3n) (y 1P) (7, 1n1p) (7, 2n1p)
102 2027 1243 231 43.2 289 120 73.3
103 2106 1271 290 83.6 235 108 65.2
104 2094 1261 388 90.0 193 57.2 45.0
105 2150 1262 416 148 146 72.1 31.1
106 2143 1226 511 120 133 36.7 27.6
107 2192 1203 525 178 102 59.9 21.0
108 2179 1149 632 137 101 26.1 21.0
109 2233 1115 645 201 83.2 47.6 15.4
110 2219 1049 765 152 79.8 22.3 18.7
150
100
150
100
13 14 , МэВ
Рис. 17. Сечения реакций (7, п) на изотопах 105,106,108pd, полученные в [65] (точки), и расчет по модели КМФР (сплошная линия)
- в зависимости интегральных сечении реакции (7,2п) в четно-четных изотопах Pd отчетливо прослеживается эффект спаривания нейтронов на внешних оболочках.
- в сечениях реакций <7(7, 1р) проявляется тенденция уменьшения величины сечения реакции в максимумах и интегральных сечений при увеличении массового числа А, что объясняется уменьшением величин порогов фотонейтронных реакций и соответственно большей вероятности распада по нейтронному каналу;
- сечения реакции (7,1п1р) в максимуме уменьшаются от 10 мб до 2-3 мб, что сопровождается уменьшением интегрального сечения реакции (7, 1п1р) от 120 МэВ-мб до 30 МэВ-мб при увеличении массвого числа А;
- в сечениях реакции 7(7,1р1п) также отчетливо проявляется эффект спаривания нейтронов. При этом если спаривание нейтронов в четно-четных протонах Pd приводит к увеличению сечения, в случае реакции (7, 1п1р) спаривание нейтронов приводит к уменьшению величины сечения в максимуме и величины интегрального сечения с ростом массового числа А.
Одними из основных характеристик, описывающих ГДР, являются интегральные сечения реакции полного поглощения, интегральные сечения парциальных реакций:
Ет
^инт(£т)= У )dE.
(25)
Интегральные сечения реакций зависят от двух параметров: от величины сечения реакции <(Е) и от величины области энергии Епорог — Ет, в которой расположено сечение реакции. Интегральные сечения основных фотоядерных реакций на изотопах палладия 102-110pd, рассчитанные на основе КМФР, приведены в табл. 5.
В экспериментах на пучке тормозного 7-излучения измеряются выходы реакции, которые в случае достаточно высокой верхней границы тормозного спектра перекрывают сразу несколько возможных каналов реакции. Абсолютным выходом фотоядерной реакции, в 7-активационном эксперименте измеренным на тормозном пучке, называется число реакций в исследуемой мишени, отнесенное к единице прошедшего через нее заряда пучка электронов ускорителя (11), (12). Сравнение абсолютных выходов фотоядерных реакций на изотопах палладия, полученных в настоящем эксперименте (13)-(16), теоретически рассчитанных по формуле (12) на основе сечений, рассчитанных по КМФР, и тормозного спектра, рассчитанного на основе модели установки на ОБАЫТ4, для изотопов палладия приведено в табл. 6. Так как эксперимент выполнялся на природной смеси изотопов, то за исключением 109Pd
E
Таблица 6. Сравнение экспериментальных Уэксп и теоретических выходов фотоядерных реакций на изотопах палладия, рассчитанные на основе КМФР (УКМФР). Для парциальных реакций во второй колонке приведен коэффициент, равный содержанию стабильных изотопов палладия на природной смеси, на которых происходят реакции, приводящие к образованию исследуемых изотопов. Еп — пороги парциальных реакций, приводящих к образованию исследуемых изотопов; Уэксп — экспериментальные выходы; УКМФР — теоретически рассчитанные на основе КМФР (12) выходы реакций на природной смеси изотопов Pd и рассчитанные по (11) вклады на отдельных изотопах природной смеси Pd
Изотоп Реакция образования изотопа Еп, МэВ ^экс^ е Укмфр , е 1
0.1172 •110 Pd(Y, 1п) 8.8 (1.40 ± 0.13) •10"6 1.4310- -6
па^(7, гп) = (2.08 ± 0.11) •10"6 2.3110- -6
= 0.1114-104 Pd(Y, 1п)+ 10.0 1.5410- -6
+0.2233 -105 Pd(Y,2те)+ 17.1 6.47+0" -7
+0.2733 ^ Pd(Y, 3п) 26.6 1.18^ 10- -7
па^(7, гп) = (1.38 ± 0.07) •10"7 1.9010- -7
= 0.0102 ^ Pd(Y, 1п)+ 10.5 1.35^ 10- -7
+0.1114 •104 Pd(Y, 3п)+ 28.2 3.29+0" -8
+0.2733 •105 Pd(Y,4n) 35.3 2.24+0" -8
па^(7, гп) = (2.33 ± 0.16) •10"8 2.28+0" -8
= 0.0102 •102 Pd(Y,2n)+ 18.8 1.3710- -8
+0.1114 •104 Pd(Y,4n)+ 36.5 7.4840" 9
+0.2733 •105 Pd(Y, 5п) 43.5 1.6210- -9
па^(7, гп) = (0.91 ± 0.4) 10"9 1.3710- -9
= 0.0102 •102 Pd(Y, 3п)+ 29.9 1.31 • 10- -9
+0.1114 •104 Pd(Y, 5п) 47.6 5.9010- 11
109иь 0.1172 •110 Pd(Y, 1р) = 10.6 (4.18 ± 0.18) •10"8 4.93+0" -8
107иь па^(7, гп1р) = (1.08 ± 0.09) •10"7 1.5710- -7
= 0.2646-108 Pd(Y, 1р)+ 9.9 1.5210- -7
+0.1172 • "^(т^Ыр) 16.4 5.40+0" -9
Ш5иь па^(7, гп1р) = (1.59 ± 0.06) •10"7 2.39+0" -7
= 0.2733-106 Pd(Y, 1р)+ 9.3 2.25+0" -7
+0.2646 •108Pd(Y, 1п1р)+ 16.6 1.3910- -8
+0.1172-11С^(7, 3п1р) 31.5 1.1940" 10
104иь па^(7, гп1р) = = 0.2233-105 Pd(Y, 1р)+ 8.8 (4.77 ± 2.23) •10"7 2.60+0" 2.18+0" -7 -7
+0.2733 •10(^(7, 1п1р)+ 18.3 4.20+0" -8
+0.2646 •108Pd(7, 3п1р) 34.1 2.4240" 10
Ш2иь па^(7, гп1р) = (4.04 ± 0.36) •10"8 4.66^10" -8
= 0.1114-104 Pd(7, 1п1р)+ 18.0 2.78+0" -8
+0.2233 •10^(7,2п1р)+ 25.1 1.88+0" -8
+0.2733 •106Pd(7, 3п1р) 34.6 5.68+0" -9
101иь па^(7, гп1р) = (3.26 ± 0.30) •10"8 4.46+0" -8
= 0.0102 -102 Pd(7, 1р)+ 7.8 2.25+0" -8
+0.1114 •104Pd(7,2п1р)+ 25.4 1.33+0" -8
+0.2233 •105Pd(7, 3п1р) 32.5 8.81 • 10" -9
100иь па^(7, гп1р) = (4.97 ± 0.68) •10"9 9.88+0" -9
= 0.0102 ^ Pd(7, 1п1р)+ 17.7 5.54+0" -9
+0.1114 •104Pd(7, 3п1р) 35.3 4.34+0" -9
па^(7, гп?р) = (1.66 ± 0.08) •10"9 2.1440" -9
= 0.0102-102 Pd(7,2n1p)+ 25.8 2.0540" -9
+0.1114 • ""^(т^Ыр) 44.9 9.2640" 11
и 109М в образование изотопов Pd и М вносят вклады несколько проходящих по порогу реакций. Экспериментальный выход включает все возможные каналы реакций на стабильных изотопах природной смеси Pd. Во второй колонке табл. 6 приведены
реакции, приводящие к образованию изотопа. Для парциальных реакций во второй колонке приведен коэффициент, равный содержанию стабильных изотопов палладия, на которых происходят реакции, приводящие к образованию исследуемых изотопов.
В третьей колонке приведены пороги парциальных реакций, приводящих к образованию исследуемых изотопов. В четвертой колонке — экспериментальные выходы. Выходы нормированы на один электрон пучка ускорителя, падающий на тормозную мишень. В пятой колонке приведены теоретически рассчитанные на основе КМФР (12) выходы реакций на природной смеси изотопов Pd и рассчитанные по (11) вклады на отдельных изотопах природной смеси Pd. КМФР позволяет рассчитывать сечения фотоядерных реакций с образованием исследуемого изотопа, т. е. сумму основного и изомерного состояния. В табл. 6 приведены только суммарные выходы образования изотопов (# + т) из табл. 3. Видно хорошее согласие экспериментальных данных с расчетами, выполненными по модели КМФР.
На тормозных пучках 7-квантов активационным методом фоторасщепление изотопов Pd исследовалось в работах [66-74, 76]. В основном в этих работах измерялись изомерные отношения, т. е. отношения выходов образования конечных изотопов
у т
в изомерном и основном состояниях -у—. Относительные выходы фотоядерных реакций под действием тормозного спектра 7-квантов с верхней границей 29.1 и 55 МэВ были измерены в работе [66]. В табл. 7 результаты работы [66], полученные при облучении тормозным спектром 7-квантов с верхней границей 55 МэВ, сравниваются с полученными в настоящей работе экспериментальными данными и расчетами на основе модели КМФР. Выходы нормированы на выход реакции 110Pd(7, 1n)109Pd. В целом наблюдается удовлетворительное согласие с учетом систематических и статистических погрешностей экспериментов и приближений, заложенных в КМФР. Общей тенденцией является уменьшение выхода реакции с увеличением числа частиц в конечном состоянии.
В изотопах 10^, 105М, 104М и 102М, как правило, доминирует распад на основное состояние ядра. В табл. 8 приведены изомерные отношения Ут/Уд фотоядерных реакций, полученные в настоящей работе при максимальной энергии тормозного 7-излучения 55 МэВ, для изотопов 109Pd, 99,101,102,104,105дЬ. При уменьшении массового числа А в изотопах 101М и 99М выход образования изотопа в изомерном состоянии превышает выход изотопа в основном состоянии. Вероятность заселения изомера в результате фотоядерных реакций зависит от разницы спинов в основном и изомерном состояниях ядер, образующихся при распаде ГДР, от величины энергии изомерного состояния, энергии и множественности вылетевших в результате фотоядерных реакций частиц [77]. На рис. 18 показаны изомерные отношения Ут/Уд фотоядерных реакций, полученные в настоящей работе при максимальной энергии тормозного 7-излучения 55 МэВ и в работах [66-74, 76], для изотопов 10^, 99.101.102М в зависимости от максимальной энергии тормозного спектра Ет. В случае фотонейтронной реакции п^(7,1п)10^ (п^) = 0+) определяющим фактором в вероятности заселения изомерного состояния будет разница спинов основного 5/2+ и изомерного 11 /2 состояний. Изомерное отношение зависит
Таблица 7. Сравнение относительных экспериментальных выходов, полученных в настоящей работе, с результатами работы [66] и теоретическими расчетами по КМФР при максимальной энергии тормозного 7-излучения 55 МэВ. Выходы нормированы на выход реакции 110Pd(7, 1те)109Pd
Изотоп Уэксп, 1/е Уэксп, 1/е [66] Укмфр, 1/е
109д pd 0.931 ±0.092 0.890±0.006
109т pd 0.0691±0.0027 0.1090±0.001
109g+mpd 1.000±0.092 1.000±0.008 1
109иь 0.0299±0.0018 0.0230±0.00040 0.0345
108тКЬ 0.0010±0.0001 0.0112±0.00038
107иь 0.0771±0.0066 0.1027±0.00063 0.1101
106ткь 0.0049±0.0005 0.0049±0.00009
105д иь 0.089±0.005 0.147±0.00084
105тКЬ 0.0251±0.0031
105д+т^ь 0.114±0.004 0.167
104д...КЬ 0.306±0.159
104тКЬ 0.0341 ±0.0045 0.0353±0.00144
104д+т^ь 0.341 ±0.159 0.182
103га 1.486±0.075 2.314±0.038 1.61
1029 иь 0.0209±0.0020 0.0208±0.00021
102тКЬ 0.0080±0.0016 0.0055±0.0004
102д+т^ь 0.0289±0.0026 0.0263±0.00042 0.033
0.0983±0.0052 0.1260±0.00073 0.133
1019 ИЬ 0.0104±0.0008 0.0101±0.00017
101тКЬ 0.0128±0.0020 0.0147±0.00163
101 д+т 0.0233±0.021 0.0248±0.00164 0.0326
0.0162±0.0012 0.0144±0.00008 0.0159
100д+т^ь 0.00355±0.00048 0.00355±0.00003 0.00691
0.00065±0.00003 0.00051±0.00001 0.00096
999 ИЬ 0.00043±0.00003 0.00055±0.00002
99тКЬ 0.00076±0.00005 0.00077±0.00002
99д+т^ь 0.00118±0.00006 0.00132±0.00006 0.00150
Таблица 8. Изомерные отношения Ут/Уд фотоядерных реакций, полученные в настоящей работе при максимальной энергии тормозного 7-излучения 55 МэВ, для изотопов т^, 99,10и°2,104,105кь. и — спин и четность основного и изомерного состояний
Изотоп ] р Ут/Уд
5/2+ 11/2- 0.074±0.008
105иь 1/2- 7/2+ 0.28±0.04
104 иь 5+ 1 + 0.11±0.06
102 иь 1-, 2- 6(+) 0.38±0.008
101иь 1/2- 9/2+ 1.23±0.22
99иь 1/2- 9/2+ 1.78±0.17
от орбитального момента вылетевшего нейтрона, это отношение растет с ростом средней энергией возбуждения начального ядра (максимальной энергии тормозного спектра Ет). Изомерные отношения 99'101'102'105М в несколько раз выше, чем для 109Pd. В случае фотопротонных реакций центробежный барьер ниже, чем кулоновский, поэтому зависимость изомерных отношений от разности спинов будет меньше, чем в случае фотонейтронных реакций.
ВМУ. Серия 3. ФИЗИКА. АСТРОНОМИЯ. 2020. №6 r(109™Pd)/r(109 Pd)
0-12 f- * I I
- s 5
0.08 0.04
0.00 -■-*—■-1-■-1-■-L-
0 10 20 30 40
7(la2™Rh)/7(102 Rh) 0.6
0.5
0.4
0.3
0.2
0.1
0.0
0 10
7(101™Rh)/7(101 Rh) 1.8
1.5
1.2
0.9
0.6
0.3
0.0
20
30
40
0 10
7(99™Rh)/7(" Rh)
2.0
1.6 1.2 0.8 0.4 0.0
20
30
40
0
10
20
30
40
50 60
50
i
50 60
70
МэВ
5 5
5
50 60 70
МэВ
I i I
60 70
МэВ
I i i
70
МэВ
Рис. 18. Изомерные отношения Ут/Уд фотоядерных реакций, полученные в настоящей работе при максимальной энергии тормозного 7-излучения 55 МэВ (треугольники) и в работах [66-74, 76] (точки), для изотопов
Ш^, 99.101.102^
в зависимости от максимальной энергии тормозного спектра Ет
Эти отношения также растут с ростом энергии облучения. Зависимость изомерных отношений от множественности вылетевших частиц проявляется в более высоком изомерном отношении для "ИИ (основная реакция 102Pd(Y, 2п1р)99М) по сравнению с 101ИЬ (основная реакция 102Pd(Y, 1р)101КЬ).
В работах [74, 76] измерялись выходы реакции 1п)10^ и , 1п)10^ на тормозных
пучках гамма-квантов при энергии электронов ускорителя от 11 до 14 МэВ. Для получения абсолютных значений выходов использовалась нормировка на сечение реакции 197 Аи^, 1п). Результаты, полученные в работах [74, 76], хорошо согласуются между собой. На рис. 19 показано отношение выходов У(109Pd)/У(101Pd) на природной смеси изотопов Pd, рассчитанное на основе данных работ [66, 74], и настоящей работы, в зависимости от максимальной энергии тормозного спектра Ет. В области энергий ГДР это отношение растет, т. к. порог и максимум сечения реакции 102Pd(Y, 1n)101Pd выше, чем порог и максимум сечения реакции 110Pd(Y, 1n)109Pd.
7(101Pd)/7(109 +"Pd) 0.14 г
0.12 0.10 0.08 0.06 0.04 0.02
■ [74] • [66]
Д настоящая работа
10
20
30
40
50 60 МэВ
Рис. 19. Отношение выходов Y(101Pd)/Y(109Pd) на естественной смеси изотопов Pd, рассчитанные на основе данных из работ [74] (квадраты), [66] (кружки) и настоящей работы (треугольник), в зависимости от максимальной энергии тормозного спектра Em (в цвете online)
При энергии облучения выше 30 МэВ рост отношения У(101Р^/У(109з+тр^ происходит из-за вклада реакции 104Р^7, 3п)101Р^
Абсолютные выходы фотоядерных на тормозных пучках в экспериментах, выполненных в различной геометрии, будут отличаться друг от друга из-за различий в потоке тормозных фотонов. Для сравнения результатов различных экспериментов необходимо предположение, что формы тормозного спектра в сравниваемых экспериментах не различаются, а различие есть только в общем числе фотонов, и отнести выходы реакций к числу тормозных фотонов, а не к заряду пучка. Очевидный способ нормировки на число фотонов сталкивается с трудностью: число фотонов увеличивается в области низкоэнергетической части тормозного спектра как 1/Е. Возможны два способа решить эту проблему:
1. Нормировать выход на число фотонов в тормозном спектре только от порога конкретной реакции:
и
г-im
Je „роГ a(E) • W(E, Em)dE (Em W(E, Em)dE '
J Ei порог
(26)
Эта формула имеет вид среднего значения сечения а(Е) с весом Ж(Е, Ет), поэтому получившееся значение имеет размерность сечения и его следует называть средним сечением реакции (а) взвешенным по тормозному спектру с данной верхней границей Ет. Среднее сечение образования изотопа на естественной смеси изотопов описывается формулой
(anat) =
порог ^(E) • W(E, Em)dE
Ei Vi iEпорог W(E, Em)dE
(27)
Нормировочный коэффициент в этом случае зависит от порога реакции, поэтому среднее сечение взвешенное по тормозному спектру имеет смысл приводить только в случае реакций на моноизотопах или когда существует доминирующий канал реакции.
2. Нормировать выход на число эквивалентных квантов:
/епороЛ^) • W(E, Em)dE ^m /<Т EW (E, Em)dE ^
(28)
Численное значение ач отличается от среднего сечения реакции (а), взвешенного по тормозному спектру. Размерность этой величины также совпадает с размерностью сечения. Преимущество данного определения в том, что нормировочный коэффициент не зависит от порога реакции. Эта величина называется сечением на эквивалентный квант. Ввиду сделанного выше предположения о неизменности формы тормозного спектра в качестве функции Ж(Е, Ет) в обоих случаях следует взять сечение образования тормозных фотонов а(Е, Ет). Сечение на эквивалентный квант в случае реакций на природной смеси изотопов будет включать все возможные каналы образования конечного изотопа с учетом процентного содержания исходных ядер:
__rpm
prod = Еi П^епорог -(E) • ^ Em)dE
Em JE™ Ea(E, Em)dE
(29)
где a(E, Em) рассчитывается на основе таблиц Зельтцера—Бергера [75].
prod
Сравнение экспериментальных Стцэксп и теорети-
prod
ческих ffqKMOP сечении на эквивалентный квант фотоядерных реакций на естественной смеси изотопов палладия при облучении тормозным спектром с верхней границей 55 МэВ приведено в табл. 9. Экспериментальные сечения образования конечных
prod
изотопов на эквивалентный квант ацэксп включают все возможные каналы образования ядра. Приведены суммарные теоретические сечения на эквивалентный квант на природной смеси и парциальные по отдельным каналам с учетом процентного содержания исходных ядер в природной смеси, рассчитанные по формуле (29). В последней колонке приведены сечения на эквивалентный квант соответствующей реакции на моноизотопах aq кмфр, рассчитанные по формуле (28). Также как и в случае выходов реакций видно хорошее согласие между экспериментальными сечениями на эквивалентный квант и теоретическими, рассчитанными по КМФР.
Интегральное сечение реакции, выход реакции, среднее сечение взвешенное по тормозному спектру и сечение на эквивалентный квант однозначно связаны между собой. На рис. 20 приведены интегральные сечения, выходы, средние сечения, взвешенные по тормозному спектру и сечения на эквивалентный квант фотоядерных реакций (y, ABS), (7, 1n), (y, 2n), (7, 1p), (y, 1n1p) на изотопах 102-110pd. Видна отчетливая корреляция между этими величинами. Различие в поведении наблюдается для средних сечений в случае (y, 1n)- и (y, АВ£)-реакций. Связано это с тем, что порог (y, 1п)-реакций сильно меняется при переходе от четного к нечетному по N изотопам, для нечетных по N изотопам порог ниже и, следовательно, нормировочный коэффициент, связанный с количеством Y-квантов, сильно растет. Из-за этого среднее сечение взвешенное по тормозному спектру для нечетных по N изотопам палладия, становится меньше, чем для четных, при этом для выходов, интегральных сечений и сечений на эквивалентный квант ситуация обратная. Теоретические сечения на эквивалентный квант на изотопах палладия 102-110pd приведены в табл. 10.
Хорошее согласие между экспериментальными и теоретическими выходами и сечениями на эквивалентный квант стало возможным благодаря использованию в теоретических расчетах изоспинового расщепления ГДР. На вероятность распада ГДР по протонному и нейтронному каналам существенное влияние оказывает изоспиновое расщепление гигантского резонанса.
В ядрах с N = Z при поглощении электрических дипольных Y-квантов возбуждаются две ветви гигантского дипольного резонанса: T< = To и T> = To + 1, где To = iN2Z. На рис. 21 показаны возбуждения изоспиновых компонент T< и T> гигантского дипольного резонанса в начальном ядре (N, Z) и их распад по протонному (N, Z — 1) и нейтронному (N — 1, Z) каналам. Величина изоспинового расщепления состояний T< и T> AE = E(T>) — E(T<) в начальном ядре и отношение
а
q
Таблица 9. Сравнение экспериментальных (Т^зКСи и теоретических <7ргКМФР сечений на эквивалентный квант фотоядерных реакций на естественной смеси изотопов палладия. Для парциальных реакций во второй колонке приведен коэффициент, равный содержанию стабильных изотопов палладия в природной смеси, на которых происходят реакции, приводящие к образованию исследуемых изотопов. КМФР — сечение на эквивалентный квант соответствующей реакции на моноизотопе
Изотоп Реакция образования изотопа аргэ°к^п, мб ^ргКМфр, мб ^ КМФР, мб
109д pd 0.1172 •110 р^7, 1п) 8.34 ± 0.84
109т р^ 0.1172 •110Pd(7, 1п) 0.И5И ± 0.02И
109д+тр^ 0.1172 •110Pd(7, 1п) 9.00 ± 0.84 9.71 82.9
103га "а^(7, ¿п) = 14.1 ± 0.7 15.40
= 0.1114-104 Pd(7, 1п)+ 10.21 91.И
+0.2233 •'"^^пН 4.39 19.7
+0.2733 ^10И Pd(7, 3п) 0.80 2.93
101рй "а^(7, ¿п) = 0.933 ± 0.049 1.2И4
= 0.0102•102 Pd(7, 1п)+ 0.895 87.7
+0.1114-10^(7, 3п)+ 0.218 1.9И
+0.2733 •105 Pd(7,4n) 0.152 0.И8
1оорй "а^(7, ¿п) = 0.154 ± 0.011 0.152
= 0.0102-102 Pd(7,2п)+ 0.091 8.93
+0.1114 -104 Pd(7,4n)+ 0.050 0.45
+0.2733 •105 Pd(7, 5п) 0.011 0.049
"а^(7, ¿п) = (И.19 ± 0.30) •Ю-3 9.11 •Ю-3
= 0.0102 • 102Pd(7, 3п)+ 8.72 •Ю-3 0.855
+0.1114 • 104Pd(7,5n) 0.39 •Ю-3 3.51 •Ю-3
109 иь 0.1172 •110Pd(7, 1р) 0.284 ± 0.017 0.334 2.85
108т^ь 0.1172 •110 Pd(7, 1р1п) (9.И3 ± 0.49) •Ю-3
107 иь па4 Pd(7, ¿п1р) = 0.732 ± 0.0И2 1.0И9
= 0.2И4И-108 Pd(7, 1р)+ 1.032 3.90
+0.1172 •110 Pd(7,2n1p) 0.037 0.312
10Ит^ь па^(7, ¿п1р) 0.047 ± 0.04
1059 иь па^(7, ¿п1р) 0.840 ± 0.051
па^(7, ¿п1р) 0.238 ± 0.029
105д + т иь па4 Pd(7, ¿п1р) = 1.078 ± 0.042 1.И18
= 0.2733-10И Pd(7, 1р)+ 1.523 5.572
+0.2И4И •108 Pd(7,2n1p) 0.094 0.357
1049 иь па^(7, ¿п1р) 2.91 ± 1.51
104тиь па^(7, ¿п1р) 0.324 ± 0.043
104д+т иь па4 Pd(7, ¿п1р) = 3.23 ± 1.51 1.79
= 0.2233-105 Pd(7, 1р)+ 1.48 И.И2
+0.2733 -10И Pd(7, 1п1р)+ 0.285 1.04
+0.2И4И-108 Pd(7, 3п1р) 0.024 0.089
1029 иь па^(7, ¿п1р) 0.198 ± 0.019
102тиь па^(7, ¿п1р) 0.07И ± 0.015
102д+т иь па4 Pd(7, ¿п1р) = 0.274 ± 0.024 0.350
= 0.1114 •104 ра(7, 1п1р)+ 0.184 1.ИИ
+0.2233 •105 Pd(7,2n1p)+ 0.127 0.570
+0.2733 -10И Pd(7, 3п1р) 0.039 0.141
1019 иь па^(7, ¿п1р) 0.099 ± 0.008
101тиь па^(7, ¿п1р) 0.122 ± 0.019
1019 + т иь па4 Pd(7, ¿п1р) = 0.221 ± 0.020 0.297
= 0.0102 •102 Pd(7, 1р)+ 0.150 14.7
+0.1114 •104 Pd(7,2n1p)+ 0.088 0.791
+0.2233 -105 Pd(7, 3п1р) 0.0И0 0.2И8
100д + т иь па4 Pd(7, ¿п1р) = 0.0337 ± 0.004И 0.0И75
= 0.0102 -102 Pd(7, 1п1р)+ 0.03И8 3.И1
+0.1114-104 Pd(7, 3п1р) 0.0288 0.259
999 иь па^(7, ¿п1р) 0.0040 ± 0.0003
99тиь па^(7, ¿п1р) 0.0072 ± 0.0005
99д+т па4 Pd(7, ¿п1р) = 0.0112 ± 0.000И 0.0142
= 0.0102 •102 Pd(7,2n1p)+ 0.013И 1.33
+0.1114 •104 Pd(7,4n1p) 0.000И 0.0055
а, мб ег, мб
, МэВ , МэВ
Рис. 20. Интегральные сечения аинт, выходы Y, средние сечения взвешенные по тормозному спектру (а) и сечения на эквивалентный квант aq фотоядерных реакций (y, ABS), (7,1«), (7,2«), (7,1p), (7, 1p1n) на изотопах палладия
102 110Pd, рассчитанные на основе КМФР (в цвете online)
Таблица 10. Теоретические сечения на эквивалентный квант КМФР (мб), фотоядерных реакций на изотопах палладия
102-110р^
aq КМФР, мб
A (7, 1n) (Y ,2n) (Y> 3n) (Y, 4n) (Y> 1P) (Y, 1n1p) (y , 2n1p) (y, 3n1p)
102 87.7 8.93 0.855 0.121 14.66 3.605 1.332 0.131
103 93.6 12.01 1.935 0.217 12.09 3.617 1.216 0.396
104 91.6 16.39 1.959 0.445 8.79 1.656 0.791 0.259
105 97.3 19.66 3.750 0.679 6.62 2.383 0.570 0.268
106 93.2 24.18 2.932 1.047 5.57 1.043 0.478 0.141
107 95.0 27.05 4.909 1.110 4.17 1.983 0.375 0.178
108 89.0 32.30 3.569 1.432 3.90 0.705 0.357 0.089
109 89.8 35.56 5.913 1.421 3.19 1.473 0.267 0.134
110 82.9 41.91 4.239 1.773 2.85 0.587 0.312 0.064
Рис. 21. Схема возбуждения состояний Т< и Т> в ядре (Ж, Z) и их распад по нейтронному каналу (Ж — 1, Z)
и протонному каналу (Ж, Z — 1)
Таблица 11. Интегральные сечения а<нт, а>нт изоспиновых компонент реакций (7, 1п) и (7, 1р), отношение сечений
реакций —инт, рассчитанные на основе КМФР для изотопов 102-110Pd а<нт
(Y> 1n) (Y > 1Р)
A а<нт, МэВмб а>нт, МэВмб а>нт а<нт а<нт, МэВмб а>нт, МэВмб а<нт
102 1192 12 0.010 125 143 1.14
103 1219 14 0.011 113 104 0.92
104 1199 23 0.019 79 95 1.20
105 1194 28 0.023 69 61 0.88
106 1161 35 0.030 61 56 0.92
107 1133 34 0.030 57 31 0.54
108 1081 38 0.035 54 32 0.59
109 1051 32 0.030 53 18 0.34
110 991 30 0.030 48 18 0.38
сечений образования состояний (T>) и (T<), согласно [59], определяются соотношениями
АО
AE = E(T>) - E(T<) = 60(To + 1)МэВ. (30)
а> 1 1 - 1.5To A-2/3
(31)
а< Т0 1 + 1.5Т0 А-2/3'
В табл. 12 приведены величины изоспинового расщепления ГДР и отношение сечений , рассчитанные на основе соотношений (30), (31) для
изотопов
102-110
Pd. В табл. 11 приведены интегральные сечения а<нт, а>нт изоспиновых компонент реакций (7, 1п) и (7, 1р), отношение сечений реакций
а
—>—, рассчитанные на основе КМФР для изотопов
_ инт
>
.инт
<
102-110 pd
Из рис. 21 видно, что распад возбужденных состояний ГДР с изоспином Т> = Т0 + 1 по нейтронному каналу на низколежащие состояния Т = Т0 — 2 с испусканием нейтрона запрещен, что приводит к увеличению сечения реакции (7, 1р) и к сдвигу максимума сечения реакции (7, 1р) относительно реакции (7, 1п) в сторону высоких энергий в ядре (^, Z). Величины изоспинового расщепления ГДР
Таблица 12. Величины изоспинового расщепления ГДР Е(Т>) — Е(Т<), отношение сечений реакций а>/а<, рассчитанные на основе соотношений (30), (31) для изотопов 102 —110 pd
102
103
104
105
106
107
108
109
110
E(T>) - E(T<), МэВ
3.5 3.8 4.0 4.3 4.5 4.8 5.0 5.2 5.5
0.098 0.083 0.070 0.060 0.052 0.045 0.038 0.033 0.029
были рассчитаны на основе КМФР. На рис. 22 показаны сечения реакций и сечения компонент ГДР T< = T0 и T>T0 + 1 реакций (7, ABS), (7, 1n), (7, 1p) на изотопах 102,110Pd. Сечения компонент реакций 102Pd(Y, 1n)T< и 110Pd(Y, 1n)T> на рис. 22 увеличены в 10 раз.
а, мб
250 д 102
200
150 И
100 - J l\ l\ Д
50 i л \
0 . ч / '
10 20
Pd(/,ABS)
50 , МэВ
Рис. 22. Сечения реакций и сечения компонент ГДР T< = T0 и T>T0 + 1 реакций (y, ABS) (верхний ряд), (y, 1n) (средний ряд), (y, 1p) (нижний ряд) изотопов 102Pd (левый столбик), 110Pd (правый столбик). Сечения компонент реакций 102Pd(Y, 1n)T< и 110Pd(Y, 1n)T> увеличены в 10 раз (в цвете online)
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
На пучке тормозного 7-излучения с максимальной энергией 55 МэВ измерены выходы фотоядерных реакций на природной смеси изотопов Р^ В рамках комбинированной модели фотоядерных реакций рассчитаны сечения и выходы фотоядерных реакций на
изотопах
102-110
Pd. В области энергий Y-квантов до 50 МэВ в сечении поглощения Y-квантов на изото-
пах
102-110
Pd доминирует Е1 гигантский дипольный резонанс. Распад ГДР изотопов Pd происходит преимущественно с испусканием нейтронов. Основными каналами распада являются каналы распада (7, 1п) и (7,2п). При этом интегральное сечение реакции аинт(7, 1п) в 3-5 раз превышает интегральное сечение реакции аинт(7, 2п). В исследованных фотоядерных реакциях в области энергии ГДР обычно непосредственно регистрируются нейтроны и протоны. Прямой метод регистрации нейтронов приводит к систематическим ошибкам в сечениях реакций
(y, 1n) и (y, 2n) и в конечном счете к систематическим ошибкам в определении характеристик ГДР. В Y-активационной методике регистрируются конечные ядра, образующиеся в результате распада ГДР, что позволяет более надежно в одном эксперименте измерять выходы различных фотоядерных реакций и получить независимую информацию о сечениях парциальных реакций. В тяжелых изотопах Pd существенную роль играет изоспиновое расщепление ГДР, учет которого позволяет правильно описать фотопротонный канал распада ГДР.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. МигдалА.Б. // ЖЭТФ. 1945. 15. C. 81.
2. Goldhaber M., Teller E. // Phys. Rev. 1948. 74. P. 1046.
3. Danos M. // Ann. d. Phys. Leipzig. 1952. 10. P. 265.
4. Okamoto K. // Progr. Theor. Phys. 1956. 15. P. 75.
5. Danos M., Greiner W. // Phys. Rev. B. 1964. 134.
P. 284.
6. Huber MG, Danos M, Weber H. J., Greiner W. // Phys. Rev. 1968. 155. P. 1073.
7. Wilkinson D.H. // Physica. 1956. 22. P. 1039.
8. Elliott J. P., Flowers B.H. // Proc. Roy. Soc. A. 1956. 242. P. 57.
9. Brown G.E., Bolsterli M. // Phys. Rev. Lett. 1959. 3. P. 472.
10. Неудачин В. Г., Шевченко В. Г., Юдин Н.П. // ЖЭТФ 1960. 39. С. 108.
11. Балашов В. В., Чернов В.М. // ЖЭТФ. 1962. 43. С. 227.
12. Соловьев В. Г. // ЭЧАЯ. 1978. 9. С. 580.
13. Малов Л.А., Соловьев В.Г. //ЭЧАЯ. 1980. 11. С. 301.
14. Вдовин А. И., Соловьев В.Г. // ЭЧАЯ. 1983. 14. №2. С. 237.
15. Danos M. // Nucl. Phys. 1958 5. P. 23.
16. Okamoto K. // Phys. Rev. 1958 37. P. 110.
17. Kelly M. A., Berman B. L., Bramblett R. L, Fultz S. C. // Phys. Rev. 1969. 179, P. 1194.
18. Неудачин В. Г., Шевченко В. Г., Юдин Н.П. // В кн.: Труды третьей Всесоюзной конференции по ядерным реакциям при малых и средних энергиях. Изд. АН СССР, М.-Л., 1962, С. 486.
19. Neudatchin V.G., Shevchenko V.G., Yudin N.P. // Phys. Lett. 1964. 10. P. 180.
20. Эрамжян Р. А. // Изв. АН СССР. Сер. Физ. 1964. 28. С. 1181.
21. Eramzhyan R. A., Ishkhanov B. S., Kapitonov I. M., Neudatchin V.G. // Phys. Rep. 1986. 136. P. 229.
22. Bethe H.A., Peierls R.E. // Proc. Roy. Soc. 1935. 148. P. 146.
23. Hara K. Y., Utsunomiya H., Goko S. // Phys. Rev. D. 2003. 68. P. 072001.
24. Moreh R., Kennett T.J., Prestwich W. V. // Phys. Rev. C. 1989. 39. P. 1247.
25. Birenbaum Y., Kahane S., Moreh R. // Phys. Rev. С. 1985. 32. P. 1825.
26. Bernabei R., Incicchitti A., Mattioli M. et al. // Phys. Rev. Lett. 1986. 57. P. 1542.
27. Baglin J. E. E., Carr R. W., Bentz E. J., Wu C.-P. // Nucl. Phys. A. 1973 201. P. 593.
28. Skopik D.M., Shin Y.M., Phenneger M.C, Murphy J.J. // Phys. Rev. С. 1974. 9. P. 531.
29. Levinger J.S. // Phys. Rev. 1951. 84. P. 43.
30. Варламов В. В., Ишханов Б. С., Капитонов И. М. Фотоядерные реакции. Современный статус экспериментальных данных. М.: Университетская книга, 2008.
31. Ишханов Б. С., Капитонов И.М. Взаимодействие электромагнитного излучения с атомными ядрами. М.: Издательство Московского университета, 1979.
32. Berman B. L., Caldwell J. T., Harvey R. R., et al. // Phys. Rev. 1967. 162. P. 1098.
33. Lepretre A., Beil H., Bergere R. et al. // Nucl. Phys. A. 1974. 219. P. 39.
34. Fultz S. C., Berman B.L., Caldwell J. T. et al. // Phys. Rev. 1969. 186 P. 1255.
35. Wolynec E., Martinez A. R. V., Gouffon P. et al. // Phys. Rev. 1984. 29. P. 1137.
36. Wolynec E, Martins M.N. // Rev. Brasil. Fis. 1987. 17. P. 56.
37. Варламов В. В., Песков Н.Н., Руденко Д. С. и др. // ВАНиТ. Сер.: Ядерные константы. 2003. № 1-2, C. 48.
38. Weller H. R., Ahmed M. W., Gao H. et al. // Progress in Particle and Nuclear Physics. 2009. 62. P. 257.
39. Ando A., Amano S., Hashimoto S. et al. // Journal of Synchrotron Radiation. 1998. 5. P. 342.
40. Raman S., Nestor C. W., Tikkanen P. // At. Data Nucl. Data Tables. 2001 78. P. 1.
41. Ишханов Б. С., Орлин В.Н. // ЯФ. 2005. 68. C. 1407.
42. Ишханов Б. С., Орлин В. Н. // ЭЧАЯ. 2007. 38. C. 460.
43. Ишханов Б. С., Орлин В.Н. // ЯФ. 2008. 71. C. 517.
44. Raevsky V. G., Karev A. I., Lebedev A. N. // Proc. XXII Russian Particle Accelerator Conf. Rupac-2010. (Novosibirsk, Budker INP, 2010). P. 316.
45. Ермаков А.Н., Ишханов Б. С., Ханкин В. В. и др. // ПТЭ. 2018. №2. C. 20.
46. Belyshev S. S., Filipescu D.M., Gheoghe I. et al. // Eur. Phys. J. A. 2015. 51. P. 67.
47. Agostinelli S. , Allison J., Amako K. et al. // Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 2003. 506. P. 250.
48. Белышев С. С., Дружинина А. В. // Ученые записки физ. фак-та Моск. ун-та. 2018. №2. 1820206.
49. Белышев С. С., Стопани К. А., Кузнецов А. А. и др. // Вестн. Моск. ун-та. Физ. Астрон. 2011. №4. C. 42. (Belyshev S.S., Stopani K.A., Troschiev S. Yu. et al. // Moscow Univ. Phys. Bull. 2011. 66, N 363.)
50. Ишханов Б. С., Кузнецов А. А. // Вестн. Моск. ун-та. Физ. Астрон. 2013. №1. C. 27. (Ishkhanov B.S., Kuznetsov A.A. // Moscow Univ. Phys. Bull. 2013. 68, N 1. P. 27.)
51. Belyshev S.S., Ermakov A.N., Ishkhanov B.S. et al. // Nucl. Instrum. Methods. Phys. Res. А. 2014. 745. P. 133.
52. Варламов В. В., Давыдов А. И., Макаров М. А. и др. // Изв. РАН Сер. физ. 2016. 80. С. 351.
53. Белышев С. С., Ишханов Б. С., Кузнецов А. А. и др. // ЯФ. 2020. в печати.
54. Bohr N. // Nature. 1936. 137. P. 344.
55. Ишханов Б. С., Орлин В.Н. // ЯФ. 2015. 78. P. 601.
56. Ishkhanov B.S., Orlin V.N. // Phys. Atom. Nucl. 2003. 66. P. 659.
57. Stone N. // Table of New Nuclear Moments, Preprint 1997 (A revision of the Table of Nuclear Moments by P. Raghavan (Atom. Data Nucl. Data Tables. 1989. 42. P. 189 ))
58. Бор О., Моттельсон Б. // Структура атомного ядра. т. 2, C. 437. М.: Мир, 1977.
59. Fallieros S, Goulard B. // Nucl. Phys A. 1970. 147. P. 593.
60. Chadwick M.B. et al. // Phys. Rev. C. 1991. 44. P. 814.
61. Cline C.K, Blann M. // Nucl. Phys. A. 1971. 172. P. 225.
62. Gilbert A., Cameron A. G.W. // Can. J. Phys. 1965. 43. P. 1446.
63. Lepretre A., Beil H., Bergere R., Carlos P. et al. // Nucl. Phys. A. 1974. 219. P. 39.
64. Deague T. K.,Muirhead E.G., Spicer B.M. // Nucl. Phys. A. 1969. 139. P. 501.
65. Utsunomiya H., Goriely S., Akimune H., Harada H. et al. // Phys. Rev. C. 2010. 82. P. 064610.
66. Стопани К. А. / Фотоядерные реакции на изотопах палладия. Дисс. ...канд. физ.-мат. наук. Москва, 2012.
67. Белов А. Г., Гангрский Ю. П., Тончев А. П., Балабанов Н.П. // ЯФ. 1996. 59. С. 585.
68. Мазур В.М., Биган З.М., Симочко Д.М. // Изв. РАН. Сер. Физ. 2007. 54. С.744.
69. Павланов С. Р., Рахманов Ж., Каюмов М. и др. // Изв. РАН. Сер. Физ. 2011. 75. С. 239.
70. Tickner J., Bencardino R., RoachG. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. 2010. 268. P. 99.
71. Hoang D.C., Tran T.D., Truong T.A., Phan A. // Bulgarian Journal of Physics, 1987. 14. P. 152.
72. Гангрский Ю.П. и др. // Изв. РАН. Сер. Физ. 2001. 65. С.111.
73. Rahman Md.S., Lee M. W., Kim K. S. et al. // Nucl. Instrum. Methods. B. 2012. 276. P. 44;
74. Nguyen V.D., Pham D.K., Kim T. T. et al. // Appl. Rad. 76. Skakun Y. et al // Current Problems in Nuclear Physics Isotopes 2017. 128. P. 148 and Atomic Energy. 2012. P. 570.
75. Berger M.J., Seltzer S.M. // Phys. Rev. C. 1970. 2. 77. Белышев С. С., Ишханов Б. С., Кузнецов А. А. и др.// P. 621. ЯФ. 2015. 78. C. 953.
Photodisintegration of Palladium Isotopes
S.S. Belyshev2, B.S. Ishkhanov12, A.A. Kuznetsov12a, V.N. Orlin \ A.A. Prosnyakov2, N.J. Fursova2, V. V. Khankin1
1Skobeltsyn Institute of Nuclear Physics; 2Faculty of Physics, Lomonosov Moscow State University. Moscow 119991, Russia. E-mail: akuznets@depni.sinp.msu.ru.
Experimental studies and theoretical calculations of photonuclear reactions on a natural mixture of palladium isotopes have been performed. The yields of photonuclear reactions on a natural mixture of Pd isotopes were measured for bremsstrahlung 7 radiation with a maximum energy of 55 MeV. The results are compared with calculations using the combined model of photonuclear reactions.
Keywords: photonuclear reactions, gamma activation analysis. PACS: 25.20.-x. Received 05 May 2020.
English version: Moscow University Physics Bulletin. 2020. 75, No. 6. Pp. 513-540.
Сведения об авторах
1. Белышев Сергей Сергеевич — ассистент; тел.: (495) 939-25-58, e-mail: belyshev@depni.sinp.msu.ru.
2. Ишханов Борис Саркисович — доктор физ.-мат. наук, профессор; тел.: (495) 939-50-95, e-mail: bsi@depni.sinp.msu.ru.
3. Кузнецов Александр Александрович — канд. физ.-мат. наук, доцент; тел.: (495) 939-25-58, e-mail: kuznets@depni.sinp.msu.ru.
4. Орлин Вадим Николаевич — доктор физ.-мат. наук, ст. науч. сотрудник; (495) 939-25-58, e-mail: orlinvn@yandex.ru.
5. Просняков Александр Александрович — аспирант; тел.: (495) 939-25-58, e-mail: aa.prosnyakov@physics.msu.ru.
6. Фурсова Надежда Юрьевна — студент; тел.: (495) 939-25-58, e-mail: nfursova@bk.ru.
7. Ханкин Вадим Валерьевич — науч. сотрудник; тел.: (495) 939-24-51, e-mail: v-k32@yandex.ru.
