CC BY
9ВЕСТНИК ПЕРМСКОГО УНИВЕРСИТЕТА
2006 Физика Вып. 1
Влияние термомагнитной обработки на спектр шумов Баркгаузена в аморфных нанокомпозитах металл-диэлектрик
(СО41 Рвз9 В2о)х(А120з)юО-х И (СО45Г e45Zr ю)х(А120з) 100-х
Л. В. Спивая1', Ю. Е. Калинин' , А. В. Ситниковь
“ Пермский государственный университет, 614990. Пермь, ул. Букирева, 15 Воронежский государственный технический университет. 394026. Воронеж, Московский просп.. 14
Рассмотрено влияние термической и термомагнитной обработок на спектр шумов Баркгаузена. В аморфных композитах металл-диэлектрик показано, что такое воздействие приводит к усилению магнитной текстуры в материале. Влияние магнитного поля особенно заметно в композите, металлическая фаз которого содержит цирконии.
Введение
Ранее (см. [1-2]) была обнаружена связь между эффектом Баркгаузена (ЭБ) и концентрацией металлической фазы в нанокомпозитах (Со^Ре.^ В20)х(АЬО3) 100-х и (Со^е^ггк, )х(АЬО'Оюп.ч;. В области концентраций металлической фазы выше пор га перколяции зависимость интегральной ЭДС Баркгаузена носила явно немонотонный характер и принципиально отличалась от таковой при измерении электросопротивления, поглощения СВЧ и т.п. Было высказано предположение о том. что отмеченная закономерность связана не столько со стохастической природой самого ЭБ. сколько с особенностями строения композита, полученного методом ионно-лучевого распыления.
Металлические фа пулы, размер которых обычно не превышает 4-12 нм. можно рассматривать 10)к однодоменные частицы с определенной для каждой из них ориентацией магнитного момента. В этом случае традиционный механизм возникновения ЭБ за счет отрыва доменной границы от точек закрепления под действием намагничивающего поля и перемещения границы в следующую стартовую позицию (механизм блокировки) не реализуется, поскольку непосредственный контакт между ферромагнитными частицами может отсутствовать и поверхность гранулы являться непреодолимым препятствием такому
движению. В связи с этим возникает вопрос, что же является причиной, обусловливающей скачок намагниченности - эффект Баркгаузена - в отсутствие доменных границ и при наличие жесткого каркаса, с высокой степенью вероятности исключающего формоизменение фа ну л в относительно малых магнитных полях (Н < 1000 А/м), которые обычно используются при измерении таких эффектов. Результаты некоторых поисковых исследований в этом направлении и составляют предмет настоящей статьи.
Методика эксперимента
В качестве исследуемого материала использовали образцы пленок нанокомпозитов металл-диэлектрик составов (Со.цРез9 В2г,)х(АЬО.ч) 1 <«и (СО,,Ре.,^г11,)х(А1;Оз)1„„.х с различным содержанием металла, полученные методом ионнолучевого распыления. Детали этой методики изложены в [3].
Измерение ЭБ производили с помощью двух приборов, основное различие между которыми заключается в расположении датчиков, реагирующих на скачки намагниченности материала: измерительная катушка в одном случае было ориентирована нормально к поверхности пленки (датчик С-1), в другом - параллельно плоскости пленки (датчик С-2). Частота переключения магнитного поля составляла 50 Гц. наводимое поле
© Л. В. Спивак. Ю. Е. Калинин. А. В. Ситников. 2006
91
— 100 А/м. Информация с измерительного блока поступала на виртуальный осциллограф РС8-64І. Виртуальный осциллограф позволял регистрировать отдельные СБ. а программное обеспечение эксперимента - проводить частотно-амплитудный анализ спектров шумов Баркгаузена (ШБ). Отжиг образцов без магнитного поля проводили при 400 °С с выдержкой при этой температуре 10 мин и последующего охлаждения на воздухе. Для отжига образцов в магнитном поле использовали установку, основу которой составлял электромагнит, позволяющий в зазоре между' полюсами магнита создавать магнитное поле около 0.6 Тл. Отжиг в магнитном поле состоял из нагрева до 400 °С. выдержке в течение 10 мин в магнитном поле и последующем охлаждении до 60 °С без выключения поля. Направление магнитного поля при отжиге было нормальным к плоскости композита.
Для исследования были отобраны образцы с близкими концентрациями металлической фазы, имеющие сопоставимые значения интегральной ЭДС Баркгаузена.
Экспериментальные результаты и их обсуждение
Характер изменения ЭДС Баркгаузена за один цикл перемагничивания позволяет считать, что пе-ремагничивание композита происходит практически одним гигантским СБ. Стохастическая природа ЭБ с необходимостью требует проведения измерений с достаточно хорошей статистической обеспеченностью получаемых результатов. В нашем случае это достигается усреднением результатов измерений за несколько циклов перемагничи-вания. Анализ такого спектра требует привлечения для его описания, по крайней мере, двух характеристик: а) число СБ. приходящихся на единичный объем, участвующий в перемагничивании: б) амплитудная характеристика спектра, дающая представление о распределении СБ по амплитудам.
Детальное изучение таких спектров позволяет отметить следующие закономерности. При продолжительности полного цикла перемагничивания в 20 мс. интервал, в котором наблюдаются СБ. соответствует всего 0.4-0.5 мс. Это свидетельствует о том, что СБ происходят только в весьма узком интервале значений внешнего намагничивающего поля. Наблюдается сдвиг по фазе между СБ при изменении направления намагничивающего поля в одном цикле перемагничивания. Величина сдвига порядка 0.1-0.2 мс не имеет строго фиксированного значения. Такая структура спектра ШБ уже наблюдалась нами ранее (см. [4]) для аморфных ферромагнитных материалов.
Надо отметить, что в количественном плане
измерение СБ в тангенциальном направлении и в направлении, нормальном поверхности пленки композита, не всегда дают близкие результаты, что свидетельствует о наличии некоторой магнитной текстуры в исследуемых образцах.
ат. %
Рис. 1. Зависимость числа скачков Баркгаузена (1) и электросопротивления (2) от концентрации металлической фазы в композите (Со^е^гю)х(АЬОз)пю*-
На рис. 1 показаны в качестве примера зависимость числа СБ. нормированного на единичный объем участвующего в процессе измерения материала, от содержания металлической фазы. Такие зависимости являются типичными по своему внешнем}' виду для обоих композитов как при измерении "нормальной”, таг и при измерении “тангенциальной” составляющих спектра ШБ.
Для сравнения здесь же представлена зависимость удельного электросопротивления р как функции концентрации металлической фазы. Хорошо видно, что за перколяционным концентрационным порогом зависимость р(%Ме) не имеет выраженных особенностей. Напротив, зависимость /Ув(%Ме) обладает зигзагообразным характером и отражает неоднородность магнитной структуры образцов за концентрационным порогом магнитного упорядочения.
Переход композита от суперпарамагнитного состояния в ферромагнитное совершается, как видно из рис. 1, в узком и достаточно точно, по сравнению с методом измерения электросопротивления, определяемом концентрационном интервале: при 38-40 ат.% металлической фазы для композита (Со41ре39 В;о)х(А120з)юо-х и 42-44 ат. % для композита (СО45Ре452г10)х(А12Оз)|00.х. В образцах композитов, с концентрацией металлической фазы, соответственно, менее 37 ат.% и 41 ат.%, СБ не наблюдаются при всех вариантах измерения.
Показано, что магнитное упорядочение в таких композитах наступает при несколько меньших концентрациях металлической фазы, чем при определении концентрационного порога, порога пер-коляции по данным измерения электросопротивле-
ния Это представляется естественным, поскольку взаимодействие между векторами спонтанной намагниченности отдельных гранул не требует обязательного механического контакта между ними, тогда как при измерении перколяционных эффектов какое-то минимальное число таких контактов является обязательным. Приведенные данные также иллюстрируют высокую чувствительность ЭБ к магнитному упорядочению в данных композитах.
Увеличение концентрации металлических гранул за концентрационным порогом магнитного упорядочения оказывает вполне определенное влияние на структуру спектров ШБ: отмечается устойчивая тенденция к росту суммарного числа СБ и к увеличению значений максимальной амплитуды таких скачков в спектре ШБ.
Обычно с ростом концентрации металлической фазы происходит увеличение размеров металлических гранул [5. 6]. Из полученных в работе данных следует, что при этом наблюдается некоторое усложнение спектра ШБ. И хотя основное перемаг-ничивание по-прежнему происходит одним гигантским СБ. появляются сателлитные скачки (' хвосты") с много меньшей амплитудой, чем основной СБ. Можно полагать, что в этом случае в структуре композита образуется набор гранул различного размера с различной величиной магнитного момента и эффективными препятствиями вращению магнитного момента гранул во внешнем магнитном поле при измерении ЭБ Экспериментальные данные позволяют считать, что механизм возникновения СБ в нашем случае не связан со скачкообразным смещением границ доменов, а имеет иную природу.
Нагрев композитов также сопровождается ростом гранул |5. 6]. При нагреве ниже 500 3С аморфная структура металлических гранул сохраняется. После отжига наблюдается дальнейшее усложнение спектра ШБ. Появляется заметное число сателлитных СБ в относительно более широком интервале значений намагничивающего поля.
И в этом случае гак же. как и до отжига, пере-магничивание происходит практически одним скачком. Однако спектр ШБ осложняется появлением наряду с гигантским относительно малых по амплитуде СБ Как следствие - некоторое расширение временного интервала регистрации С Б в спектре. В общем случае наблюдается увеличение числа СБ в спектре и рост числа СБ с большими по значению амплитудами. Сохраняется практически тот же по величине сдвиг по фазе между сериями СБ при изменении направления внешнего намагничивающего поля в процессе измерения ЭБ.
Влияние отжига становится особенно заметным для композитов, состав которых близок к концентрационному порогу магнитного упорядочения. В этом случае после отжига число С Б может возрас-
ти в несколько раз. При предельных для данных композитов составах по металлической фазе (около 60 ат.%) влияние отжига на магнитную структуру существенно меньше.
Отжиг в магнитном поле сохраняет общие закономерности влияния термической обработки на спектр ШБ. Однако наряду с этим наблюдается еще большее расширение диапазона магнитного поля, в котором происходят СБ. и практически при всех измерениях (С-1. С-2) появляются хорошо выраженные "хвосты" Появление сателлитных СБ в спектре ШБ является следствием запаздывания СБ при изменении направления намагничивающего поля в процессе измерения ЭБ. Обычно такая картина спектра отражает наличие в структуре сплава магнитной анизотропии.
О 20 40 60 80 100 120 140
Ав, отн. ед.
Рис. 2. Распределение скачкоа Барк?пушена по амплитудам а спектре ШБ для композита (Са45ре4{/.г )х(ЛІ/>з)іоа->.-' I ~
исходное состояние: 2 ■- после отжига: 3
- после отжига а магнитном пале
Амплитуда (ЭДС) отдельного СБ зависит от объема, в котором происходит переориентация вектора намагниченности и скорости изменения его ориентации. На рис. 2 показано распределение СБ по амплитудам для одного из композитов Представленные данные отражают общие закономерности влияния термической и термомагнитной обработок на спектры ШБ в данных композитах; увеличения числа и амплитуды отдельных скачков в спектре ШБ. При этом наблюдаются некоторые отличия в таких зависимостях при легировании композитов бором или цирконием.
Как оказалось, спектр ШБ композитов после термической и термомагнитной обработок композитов в качественном плане весьма близок к таковому в аморфных ферромагнитных сплавах, для которых характерна жесткая блокировка доменных границ. В них перемагничивание осуществляется только за счет вращения вектора спонтанной намагниченности отдельных доменов во внешнем
магнитном поле при наличии в материале магнитной анизотропии.
Поэтом)’ можно полагать, что и в нашем случае усложнение спектра ШБ после термической и термомагнитной обработок связано с появлением более широкого набора фан}’л по их геометрическим размерам и величинам суммарного магнитного момента. Именно текстуро-геометрическими факторами обусловлено, с нашей точки зрения, усиление магнитной анизотропии после таких воздействий. поскольку влияние механической текстуры после отжига должно уменьшаться вследствие релаксации внутренних напряжений.
Поле напряжений, возникающее в процессе осаждения металлических гранул на подложку из диэлектрика, формирует внутреннюю текстуру композита, оптимизирующую термодинамическую стабильность материала с высоким уровнем удельной. приходящейся на единицу объема, поверхностной энергией. Несмотря на то, что каждая отдельная гранула имеет аморфную структуру и. следовательно, в ней кристаллографическая текстура отсутствует по определению, тем не менее механическая текстура может сохраняться и оказывать влияние на свойства такой гранулы или сообщества таких близко расположенных структурных элементов. Возникающая при этом текстура в первую очередь связана с особенностями технологического процесса получения композита. В этом случае каждая гранула имеет собственные, присущие только ей. параметры механической анизотропии.
Когда концентрация фа ну л относительно мала и они расположены относительно друг друга на расстояниях, превышающих критическое, то при наложении внешнего магнитного поля вектор спонтанной намагниченности отдельных фанул будут вращаться независимо друг от друга и СБ не наблюдаются.
Если же расстояния между фанулами уменьшаются. например, с ростом конценфации металлической фазы, то на определенном этапе возможно упорядочение в ориентациях их магнитных моментов - совершается переход от суперпарамаг-нитного к ферромагнитному состоянию. В этом случае при наложении внешнего магнитного поля практически синхронно происходит вращение магнитных моментов коллектива фанул, скачкообразно преодолевающее сопротивление сил. обеспечивающих магнитный порядок в такой системе до наложения внешнего магнитного поля.
В силу однодоменной сфуктуры отдельных фанул. наложение внешнего магнитного поля при термической обработке не сопровождается появле-
нием качественно новых эффектов и вносит лишь количественные изменения в спеетры ШБ обоих композитов.
В общем, фансформация спеетра ШБ после термомагнитной обработки позволяет считать, что в этом случае происходит изменение однородности магнитной сфуктуры материала с появлением более широкого набора состояний отдельных носителей намагниченности.
В процессе исследования было показано, что магнитная Сфуктура композита существенно неоднородна, если судить о ней по амплитудно-частотным характеристикам спекфа ШБ. Более того, оказалось, что магнитная сфуктура также неоднородна по ширине пленки в области практически одного и того же количества металлической фазы. Эта неоднородность сфоения композита за порогом перколлции не обнаруживается при измерении его элекфосопротивления, поглощения СВЧ. определении действительной или мнимой составляющих динамической восприимчивости в СВЧ диапазоне частот [5. 6].
Отсюда открываются прикладные аспекты применения полученных результатов: создание технологических приемов оценки однородности магнитной сфуктуры композита по измерению эффекта Баркгаузена. которая, несомненно, офа-жает общие особенности Сфоения композита в объеме, .участвующем в процессе измерения.
Таковы первые предположения о механизме процессов, ведущих к возникновению ЭБ в фану-лированных композитах с аморфной сфуктурой металлических фанул.
Выводы
Для обоих композитов показано, что структура спекфа ШБ за конценфационным порогом магнитного упорядочения зависит от конценфации металлической фазы. Эта зависимость не монотонна, носит осциллирующий характер и сохраняется на всех этапах температурного и термомагнитного воздействия. Исследование ЭБ указывает на заметную неоднородность в магнитной текстуре обоих композитов в области составов, лежащих за порогом перколяции.
Спекф ШБ за порогом перколяции характеризуется весьма узким интервалом значений магнитного поля при перемагничивании. в котором наблюдаются СБ. Процесс перемагничивания совершается практически одним гигантским СБ. Отжиг без и с наложением магнитного поля не меняет этой общей закономерности.
На фев композитов выше температуры Кюри приводит к увеличению числа и амплитуды СБ. Наложение магнитного поля в процессе термической обработки сопровождается усложнением спектра ШБ. дальнейшим роста числа СБ с боль-
шими значения,ми амплитуд, возникновением заметного числа сателлитных СБ. Последнее является определенным индикатором возникновения в материале после такой обработки некоторой магнитной текстуры.
Различный элементный состав металлических гранул в исследованных композитах оказывает и качественное и количественное влияние на характеристики спектров ПІБ после тех или иных видов обработок.
Список литературы
1. Kalinin Yu. Е., Sitnikov А. V., Skrvabina N. Е. е( al. //Technical Physics Letters. 2002. Vol. 29. N 2
P. 361.
2. Белоногов E. К., Калинин Ю. Е., Ситников Ф. В. и др. // Вестн. Перм. ун-та. 2003 Вып. 1 Физика. С. 26.
3. Стогнеи О. В., Калинин К). Е., Ситников Л. В. и др. И Физика металлов и металловедение. 2001. Т. 91. № 1. С. 24.
4. Скрябина И. Е., Спивак JJ. В.. КиневА. С. и др. // Материаловедение. 2001. № 6. С. 29,
5. Kalinin Yu. Е., Sitnikov A. I '., Stognei О. ! et al. // Material Science and Engineering. 2001 Vol. 304-306. P. 941.
6. Калинин Ю. E.t Пономарь А. Т., Ситников /I. В. и др. // Физика и химия обработки материалов. 2001. №5. С. 14.
