CC BY
25ТЕРМОЯДЕРНАЯ ЭНЕРГЕТИКА
THERMONUCLEAR ENERGY
УДК 621.039.573
ВЛИЯНИЕ РЕАКТОРНОГО ОБЛУЧЕНИЯ НА МИКРОСТРУКТУРУ И МИКРОТВЕРДОСТЬ АЛЮМИНИЕВЫХ СПЛАВОВ САВ-1 и АМГ-2
У.С. Салихбаев, С.А. Байтелесов, И.Г. Хидиров, Ф.Р. Кунгуров, А.С. Саидов*, В.Н. Сандалов
Институт ядерной физики АН РУз * Физико-технический институт НПО «Физика-Солнце» АН РУз
Работа посвящена исследованию влияния реакторного облучения на микроструктуру и микротвердость авиалов САВ-1 и АМГ-2. Для этой цели образцы этих сплавов облучали на нейтронном потоке реактора ВВР-СМ Института ядерной физики АН РУз в интервале флюенсов 1017 - 1021 нейтрон/см2. Для определения распределения основных элементов и микроструктуры этих сплавов они исследовались на рентгеновском микроанализаторе «Jeol» JSM 5910 IV - Japan. Показано, что после облучения окисление поверхности усиливается и локальные нерастворимые интерметаллические фазы системы Al-Mg-Si-Fe раздробляются и рассеиваются, становясь практически равномерными по всему объему. Установлено, что под влиянием облучения микротвердость сплавов существенно увеличивается при первичном облучении до флюенса 1017 н/см2 и линейно растет при дальнейшем повышении флюенсов до 1021 н/см2.
REACTOR IRRADIATION INFLUENCE ON MICROSTRUCTURE AND MICROHARDNESS OF SAV-1 AND AMG-2 ALUMINIUM ALLOYS
U.S. Salikhbaev, S.A. Baytelesov, I.G. Khidirov, F.R. Kungurov, A.S. Saidov*,
V.N. Sandalov
Institute of nuclear physics AS RUz Physical-technical institute NPO "Physics-Sun" AS RUz
This work is devoted to a study into the influence of reactor radiation on the elemental composition and structure of the SAV-1 and AMG-2 alloys. For this purpose the samples of these alloys were exposed to neutron flux at the WWR-SM reactor at the Institute of Nuclear of Physics of the AS of the RUz, using the fluencies of 1017 - 1021 neutron/cm2. To determine the elemental composition and structure of the samples, the latter were studied with the help of the micro analyzer "Jeol" JSM 5910 IV - Japan. It is shown that after being irradiated, oxidation of the sample surface strengthens and the local insoluble intermetal phases of the type of Al-Mg-Si-Fe are broken up and scattered over a large volume of the sample becoming actually evenly distributed over all the volume. It is defined that under irradiation the microhardness of alloys considerably rises under primary irradiation on fluences up to 1017 n/cm2 and linearly increases at further increase of fluence up to 1021 n/cm2.
Введение
В настоящее время на реакторах типа ВВР-С в тепловыделяющих элементах (ТВЭЛ) тепловыделяющей сборки (ТВС) используют алюминиевые сплавы марки САВ-1 и АМГ-2, отличающиеся от других авиалов своими улучшенными физико-механическими свойствами, в частности, сверхпрочностью, коррозиоустойчивостью и большим запасом ползучести. В результате многолетнего опыта эксплуатации в качестве основного конструкционного материала исследовательских ядерных реакторов типа ВВР-С выбран сплав САВ-1 [1]. Республика Узбекистан является участником Договора о нераспространении ядерного оружия. Одной из технических задач этого Договора является конверсия ис-
следовательских реакторов на использование топлива с низким обогащением по 235и. Переход на топливо пониженного обогащения (< 20 %) требует увеличения загрузки ТВС ураном 235и для компенсации дополнительного поглощения нейтронов в изотопе 238и. При этом значительно изменяется энергетический спектр радиации в активной зоне реактора [1]. В связи с этим становится актуальным изучение влияния реакторного облучения различными флюен-сами на физико-механические и другие свойства ТВС в целях прогнозирования их при длительной эксплуатации реактора. Целью настоящей работы являлось изучение влияния реакторного облучения различными флюенсами на микроструктуру и микротвердость сплавов САВ-1 и АМГ-2.
fid
шшлт
É? M
105
Методы эксперимента
Для исследования брали алюминиевые сплавы САВ-1 (ТУ 1-5-140-78, ОСТ 1-90048-90) и АМГ-2 (ТУ 1-8375-90; ГОСТ 4784-74). Химический состав образцов, заложенный по шихте, приведен в табл. 1. Образцы представляли собой диски диаметром d = 15 мм, толщиной h =3 мм.
Определение кристаллической структуры и параметра решетки сплавов проводилось на рентгеновском дифрактометре ДРОН-3М (к = 0,15418 нм). Определение элементного состава и металлографический анализ исследуемых образцов проводили на рентге-
Химический состав (в масс. %) сплавов Chemical content (in mass %) of SAV
Спектр нейтронов, выделяющихся в процессе деления, заключен в широком энергетическом интервале от небольших энергий до 25 МэВ, который определен с помощью пороговых детекторов. Средняя энергия нейтронов деления составляет примерно 2 МэВ, а наиболее вероятная - 0,72 МэВ. Выше 3 МэВ поток нейтронов уменьшается почти экспоненциально с ростом энергий. Зависимость плотности потока нейтронов от их энергии приведена на рис. 1. Температура образцов во время облучения не превышала 60 °С. Перед загрузкой в активную зону реактора все образцы подвергались шлифовке, затем они промывались этиловым спиртом и дистиллированной водой, взвешивались на аналитических весах и их объемные размеры измерялись микрометром. После облучения образцы выгружались в горячую камеру, где выдерживались 7-8 суток до спада активности (0,4 мкр/сек на расстоянии 0,5 м). Затем образцы промывались дистиллированной водой и обрабатывались ацетоном и этиловым спиртом для удаления поверхностной загрязненности. Для выявления поверхности зерен образцы подвергались химическому травлению в 1 % растворе NaOR
10"
И
01
К)'3
S
"а lo"
н
lio11
Рис. 1. Плотность потока нейтронов в канале реактора в диапазоне энергий от 0,025 эВ до 12 МэВ Fig. 1. Neutron flux density in reactor channel in energy interval from 0.025 eVuntil 12MeV
новском микроанализаторе «Jeol» JSM 5910 IV -Japan. Микротвердость определялась методом Вик-керса [2] с использованием прибора ПМТ-3 под нагрузкой на индентор от 0,5 до 20 Н. Относительная ошибка определения микротвердости [3] не превышает 5 %.
Образцы облучали в вертикальном канале вблизи активной зоны атомного реактора ВВР-СМ ИЯФ АН Республики Узбекистан [4] до флюенсов 1017, 1018, 1019, 1020, 1021 н/см2. Реактор работал на мощности 10 МВт на топливе, обогащенном 36 % по урану 235U. Образцы загружали в канал реактора в алюминиевом контейнере размером 56x56x150 мм.
Таблица 1
САВ-1 и АМГ-2 , заложенный по шихте
Table 1
-1 and AMG-2 alloys pleated by charge
Результаты и обсуждение
Согласно рентгенографическому анализу, как следовало ожидать, исходные сплавы САВ-1 и АМГ-2 имеют гранецентрированную кубическую структуру с параметром решетки а = 4,066 ± 0,003 А и а = 4,0726 ± 0,003 А соответственно. Образцы имели практически одинаковую экспериментальную плотность: р = 2,70 кг/м3. Небольшое увеличение параметров решеток сплавов по сравнению с эталонным образцом алюминия (4,0414 А) объясняется присутствием в них примесей. В табл. 2 приведено содержание элементов (в мас. %) в САВ-1 и АМГ-2 до и после облучения флюенсом 1017-1020 н/см2, усредненное по результатам анализов на восьми выбранных точках сплавов, где оставлены результаты измерений только для тех точек, которые не попадают в области локальных образований нерастворимых интерметаллических фаз. Отметим, что усредненное содержание элементов, определенное для необлу-ченных образцов, не совпадает с паспортными данными (см. табл. 1) САВ-1 и АМГ-2. Это объясняется перераспределением примесных элементов из-за процесса естественного старения, протекающего в авиалах при комнатной температуре. В результате естественного старения происходит перегруппировка атомов примесей внутри пересыщенного твердого раствора, которая приводит к образованию субмикроскопических областей с неоднородным распределением концентраций примесей (зоны Гинье-Престона) [5]. На растровых картинах основных элементов до облучения видно их неоднородное распределение по всему объему сплавов (рис. 2), где видны локальные образования в виде белых пятен нерастворимых интерметаллических фаз системы А1-
Al Cu Mg Mn Ni Zn Si Fe Ti Cd B Cr
САВ-1 98,161 0,002 0,680 0,002 0,003 0,002 1,020 0,120 0,004 0,002 0,004 0,000
АМГ-2 97,148 0,028 2,100 0,230 0,000 0,009 0,200 0,230 0,053 0,000 0,000 0,002
Энергня нейтронов, МэВ
Mg-Si-Fe с размерами 1 - 10 мкм. Из табл. 2 видно, что после облучения различными флюенсами наблюдается перераспределение концентраций основных элементов в выбранных точках, которые практически мало меняются с повышением флюенса. На рис. 3 приведены растровые картины образцов САВ-1 для основных элементов А1, Mg, Fe и Si после облучения флюенсом 1019 н/см2. Согласно анализу
растровых картин основных элементов, после облуче-
18 2 19 2
ния до флюенсов 10 н/м и 10 н/м локальные нерастворимые интерметаллические фазы системы Al-Mg-Si-Fe раздробляются и рассеиваются по образцу, становясь практически равномерными. Это видно, особенно на растровых картинках элементов Mg и Si (рис. 3).
Таблица 2
Относительное содержание основных элементов (в мас. %) в выбранных точках образцов САВ-1 и АМГ-2 до и после облучения различными флюенсами
Table 2
Relative content of basic elements (in mass %) in hand-picked points of SAV-1 and AMG-2 samples before and after irradiation with different fluences
Образец А1 Mg Si Mn Fe ^ Сумма
САВ-1 Не обл. 98,27 1,06 0,50 0,01 0,14 0,02 100
АМГ-2 96,57 2,80 0,10 0,24 0,25 0,04 100
САВ-1 Флюенс 1017 н/см2 97,77 0,82 1,10 0,01 0,28 0,02 100
АМГ-2 96,15 2,4 0,90 0,24 0,26 0,05 100
САВ-1 Флюенс 1018 н/см2 97,32 0,62 1,75 0,30 0,01 100
АМГ-2 95,74 2,02 1,70 0,23 0,25 0,06 100
САВ-1 Флюенс 1019 н/см2 97,09 0,53 2,05 0,32 0,01 100
АМГ-2 95,43 1,85 2,16 0,24 0,24 0,08 100
САВ-1 Флюенс 1020 н/см2 96,86 0,45 2,35 0,33 0,01 100
АМГ-2 95,27 1,68 2,52 0,22 0,23 0,08 100
Fe
Рис. 2. Микроструктура исходного сплава САВ-1 (до облучения) Fig. 2. Microstructure of SAV-1 initial alloy (before irradiation)
fid
m
107
После облучения флюенсом 1018 см-2 размеры интерметаллических фаз системы А1-М£-§1-Ре становятся не более 1-4 мкм, а после флюенса 1019 см-2 -0,5-1,5 мкм. Раздробление и рассеяние локальных нерастворимых интерметаллических фаз под воздействием реакторной радиации в конечном итоге приводит к существенному изменению элементного состава в измеренных точках, что и видно из табл. 2. По-видимому, после облучения процесс старения существенно замедлен из-за устойчивых дислокационных сеток, образующихся за счет рассеянных микровключений и радиационных дефектов. Из растровых картинок А1 (рис. 2 и 3) видно, что после облучения на поверхности САВ-1 объем оксидных соединений (пятна черного цвета) увеличивается по сравнению с
необлученным образцом. Аналогичные картины наблюдаются и для сплава АМГ-2. Измерение микротвердости показывает, что наблюдается достаточно сильная зависимость Н от нагрузки до значения Е = 3 Н (рис. 4 и 5). При нагрузках Е > 3 Н микротвердость практически не зависит от нагрузки. Так как глубина проникновения алмазной пирамиды зависит от нагрузки, то можно сделать вывод, что в приповерхностном слое образцов при определении микротвердости, по-видимому, существенную роль играет окисная пленка алюминия и, возможно, концентрационные напряжения - источники дислокаций. Интересно отметить, что аналогичную зависимость наблюдали в работе [6] при изучении микротвердости чистого алюминия.
Рис. 3. Микроструктура сплава САВ-1 после облучения флюенсом 1019 н/см2 Fig. 3. Microstructure of SAV-1 alloy after irradiation with 1019 n/cm2 fluence
Рис. 4. Зависимость микротвердости облученных нейтронами образцов сплава САВ-1 от нагрузки на индентор: необлу-
18 2 19 2
ченного (1); облученных флюенсами 10 см' (2) и 10 см' (3) Fig. 4. Neutron irradiated SAV-1 alloy samples' microhardness dependence from loading on indentor: not irradiated (1); irradiated by fluences 1018 cm-2 (2) and 1019 cm'2 (3)
Рис. 5. Зависимость микротвердости облученных нейтронами образцов сплава АМГ-2 от нагрузки на индентор: необлу-
18 2 19 2
ченного (1); облученных флюенсами 10 см- (2) и 10 см' (3) Fig. 5. Neutron irradiated AMG-2 alloy samples' microhardness dependence from loading on indentor: not irradiated (1); irradiated by fluences 1018 cm'2 (2) and 1019 cm'2 (3)
International Scientific Journal for Alternative Energy and Ecology № 9 (65) 2008
© Scientific Technical Centre «TATA», 2008
Результаты изменения микротвердости образцов в зависимости от флюенса в графическом виде приведены на рис. 6. Величина микротвердости существенно увеличивается после облучения флюенсом 1017 н/см2 и относительно слабо линейно растет при дальнейшем повышении флюенсов почти во всем диапазоне нагрузки Е > 3 Н. Видно, что микротвердость существенно возрастает при первом облучении. Существенное уменьшение размеров (раздробление) и рассеяние локальных нерастворимых интерметаллических фаз по большому объему сплавов после реакторного облучения и радиационные дефекты, по-видимому, приводят к дополнительному закреплению дислокаций, что обуславливает увеличение микротвердости образцов. Возникает вопрос о возможном влиянии радиационного распухания. Однако мы не наблюдали изменения экспериментальной плотности сплавов после облучения. Это позволяет предположить, что в использованном нами интервале флюенсов распухание незначительно. Согласно [7], значительное измельчение зерна сплавов под воздействием радиации окажется эффективным средством снижения или даже полного подавления радиационного распухания материалов. Важным является то, что микротвердость существенно увеличивается при первичном облучении до флюен-са 1017 н^м2 и линейно растет при дальнейшем увеличении флюенсов до 1021 н^м2.
4 t
Флюенс, см-2
Рис. 6. Зависимость микротвердости сплавов САВ-1 (ж) и АМГ-2 (•) от флюенса нейтронов. Для сравнения нанесены точки, соответствующие величинам Нм необлученных
САВ-1 (А) и АМГ-2 (О) Fig. 6. SAV-1 (ж) andAMG-2 (•) alloys microhardness dependence form neutron fluence. Points marked for comparison corresponding to HM values of not irradiated SAV-1 (A) and AMG-2 (O)
Выводы
Изучено влияние реакторного облучения различных флюенсов (1017 - 1021 н/см2) на микроструктуру и микротвердость сплавов САВ-1 и АМГ-2. Обнаружено, что реакторное облучение приводит практически к равномерному перераспределению основных примесей по всему образцу, ранее распределенных в исходных образцах неравномерно из-за естественного старения.
Установлено, что под влиянием облучения микротвердость сплавов существенно увеличивается при первичном облучении до флюенса 1017 н/см2 и линейно растет при дальнейшем повышении флюенсов до 1021 н/мм2. Увеличение микротвердости объясняется раздроблением и рассеянием локальных нерастворимых интерметаллических фаз системы Al-Mg-Si-Fe по большому объему сплавов и ростом концентрации радиационных дефектов с повышением флюенсов.
Работа выполнена в рамках проекта № ФА-Ф2-Ф075 Фундаментальных исследований АН РУз.
Список литературы
1. Аден В.Г., Карташев Е.Ф., Лукичев В.А. и др. Российская программа снижения обогащения топлива в исследовательских реакторах // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение. 2005. № 5. С. 3-9.
2. Сабиров И.Н., Юнусова Н.Ф., Исламгалиев Р.К., Валиев Р.3. Высокопрочное состояние в нанострук-турном алюминиевом сплаве, полученном интенсивной пластической деформацией // Физика металлов и металловедение. 2002. Т. 93, № 1. С. 102-107.
3. Кутяйкин В.Г., Кутяйкин К.В., Червякова Т.Н., Ку-тяйкин О.В. Практические аспекты определения погрешности измерений микротвердости // Законодательная и прикладная метрология. 2007. № 3. С. 8-11.
4. Юлдашев Б.С., Салихбаев У.С., Досимбаев А.А., Байтелесов С.А. Эксплуатация ВВР-СМ с диоксиду-рановым топливом 36%-го обогащения // Атомная энергия. 2005. Т. 99, № 8б. С. 147-152.
5. Беляев А.И., Романова О.А., Бочвар О.С. и др. Алюминиевые сплавы. Справочное руководство. М.: Металлургия, 1971.
6. Бахарев О.Г., Погребняк А.Д. Применение нераз-рушающих методов анализа структуры, элементного состава облученной поверхности и эффект дальнодействия при высокодозной ионной имплантации металлических материалов // Вестник Сумского института модификации поверхности. 2003. Т. 1, вып. 2-4. С. 161-172.
7. Абрамович М.Д., Вотинов С.Н., Иолтуховский А.Г. Радиационное материаловедение на АЭС. М.: Энергоатомиздат, 1984.
fid
109
