О РАДИАЦИОННОМ ЭФФЕКТЕ ТЕПЛОПРОВОДНОСТИ ОБЛУЧЕННЫХ В ЯДЕРНОМ РЕАКТОРЕ КОНСТРУКЦИОННЫХ СПЛАВОВ ТИПА АМГ-2 Текст научной статьи по специальности «Физика»

ТЕРМОЯДЕРНАЯ ЭНЕРГЕТИКА

THERMONUCLEAR ENERGY

Статья поступила в редакцию 17.04.11. Ред. рег. № 971 The article has entered in publishing office 17.04.11. Ed. reg. No. 971

УДК 621.039.546

О РАДИАЦИОННОМ ЭФФЕКТЕ ТЕПЛОПРОВОДНОСТИ ОБЛУЧЕННЫХ В ЯДЕРНОМ РЕАКТОРЕ КОНСТРУКЦИОННЫХ СПЛАВОВ ТИПА АМГ-2

И.Х. Абдукадырова, Байтелесов С.А.

Институт ядерной физики Академии наук Узбекистана 100214 Узбекистан, Ташкент, Мирзо-Улугбекский р-н, п. Улугбек E-mail: [email protected]

Заключение совета рецензентов: 27.04.11 Заключение совета экспертов: 28.04.11 Принято к публикации: 30.04.11

Исследована температурная зависимость теплопроводности (Ц) исходных образцов алюминиевых сплавов типа АМГ-2, являющихся перспективными в качестве конструкционных материалов для ядерных реакторов. Установлены закономерности изменения процесса передачи материалом тепла до и после его облучения различными флюенсами быстрых нейтронов, оценен радиационный эффект изменения теплопроводности обработанного материала. Выявлено экстремальное поведение теплового параметра сплавов при изменении температуры Т, наличие уменьшения функции Ц(Т) вблизи комнатной температуры с ростом дозы нейтронного излучения. Определено влияние быстрых нейтронов на число Лоренца, длину свободного пробега и другие параметры АМГ-2. Обнаружено существенное изменение зависимости Ц(Т) при больших дозах облучения (Ф = 1019 см-2), наличие новых экстремальных точек в области 125-175 °С, анализируются причины их появления, допускается, что максимум около 70 °С обусловлен пиком на соответствующих графиках Ц(Т) при температуре Дебая (0D). Предполагается, что в области пониженных Т (25-100 °С) механизм теплопроводности исходного материала в основном электронный (дебаевский), а в промежуточной области температур механизм переноса тепла облученным большими флюенсами сплавом усложняется, при этом превалирует фононный механизм.

Ключевые слова: теплопроводность, конструкционный алюминиевый сплав, флюенс нейтронов, температура, немонотонный, радиационный эффект.

ABOUT RADIATION EFFECT ON WARMTH CONDUCTIVITY IRRADIATED IN NUCLEAR REACTOR OF CONSTRUCTIONAL ALLOYS TYPE AMG-2

I.Kh. Abdukadirova, S.A. Baytelesov

Institute of Nuclear Physics, Academy of Sciences of Uzbekistan Ulugbek, Mirzo-Ulugbekski reg., Tashkent, 100214, Uzbekistan E-mail: [email protected]

Referred: 27.04.11 Expertise: 28.04.11 Accepted: 30.04.11

Warmth conductivity properties of a most perspective constructional materials the type AMG-2 before and after warmth conductivity irradiated by some neutron fluxes is studied in this work. Definition of radiation and aluminium alloys temperature effects changed on these parameters at for samples the aluminium alloys. Was discovered a no monotonously no monotonously course of a dose dependence warmth conductivity in high temperature region. Mechanism of warmth conductivity in investigation aluminium alloys in high and low temperature region is analyzed.

Keywords: neutron fluxes, warmth conductivity, constructional aluminium alloys, temperature, radiation effects, no monotonously.

Введение

В последнее время в литературе появились сообщения о влиянии радиации на некоторые физические свойства конструкционных сплавов [1-4]. Так, в работе [1] с использованием метода рентгенографии приведены данные изменения параметров нановклю-чений в сплаве на основе алюминия в зависимости от концентрации легирующих элементов и расслоения при этом аморфной фазы, а в [2] исследована коррозия отработанных твэлов, изготовленных из конструкционных сплавов, анализируется зависимость динамики коррозии от эксплуатационных факторов, утверждается, что сплавы подвергаются значительному повреждению в условиях вибрации тепловыделяющих сборок (ТВС). Авторы [3] проследили за влиянием радиации на деформацию конструкционных материалов, из которых изготовлены оболочки твэлов, установили значительную величину деформации оболочек под действием распухания топливного сердечника. Одно из последних сообщений [4] посвящено численному моделированию распределения температуры в твэле реактора ВВЭР, показано снижение теплопроводности топлива за счет накопления продуктов деления и радиационных дефектов. Этот перечень можно продолжить, но надо отметить малое количество новых работ, посвященных изучению теплофизических свойств конструкционных материалов, используемых при изготовлении тех или иных узлов ядерных реакторов, и ядерного горючего, что и определило задачу данного сообщения. Цель работы: продолжение начатого нами изучения дозо-вой и температурной зависимости теплопроводности конструкционных алюминиевых сплавов на примере наиболее перспективных - типа магналий (АМГ-2), относящихся к двойным и тройным системам А1-М£-Ре, облученных в каналах реактора ВВР-СМ ИЯФ АН РУз набором флюенсов быстрых нейтронов, установление соответствующих закономерностей для функций 1(Т) и Х(Ф) и механизма переноса тепла алюминиевым сплавом.

Методы и объекты исследования

Объектами исследования служили дисковые образцы конструкционных сплавов АМГ-2, из которых изготовлены оболочки твэлов ТВС данного ядерного реактора, имеющих гранецентрированную кубическую структуру с параметром решетки а = 0,407 нм, представляющих собой твердый раствор алюминия, относящийся к тройным системам A1-Mg-Si, с включением интерметаллических фаз типа Бе2А15, Mg2Si, СиА12 и др., в которых для повышения пластичности материала введены легирующие элементы Бе, Mg, Си. В объеме исходных образцов (табл. 1) на растровых картинах [5] видно распределение этих легирующих элементов и локальные образования в виде белых пятен нерастворимых фаз системы A1-Fe-Mg-Си размером от 1 до 10 мкм. Облучение пластин

проводили в вертикальных каналах активной зоны ядерного реактора при мощности 10 МВт, флюенс быстрых нейтронов (Еп > 0,1 МэВ) варьировался от 1016 до 1019 см-2. Эксперимент проводился на идентичных дисковых образцах № 1-3 (размеры даны в табл. 2), высота их имела направление {111}. Измерения теплопроводности выполнены методом динамического калориметра [6] на усовершенствованном приборе ИТ-Х-400.

Таблица 1

Элементный состав алюминия и основных примесей (%) в исходных и облученных (Ф = 1019 см-2) образцах

Table 1

Elementary composition aluminium and basis mixed with (%) in initial and irradiated sample (Ф = 1019 cm-2) samples

№ образца Mg А1 Si Mn Fe Си Сумма

1 1,85 97,26 0,10 0,00 0,24 0,08 100,00

3 0,57 97,42 1,77 0,05 0,00 0,00 100,00

Таблица 2

Результаты вычислений теплопроводности исходных образцов АМГ-2

Table 2

Result of calculated warmth conductivity on initial samplesAMG-2

№ Температура, °С Перепад температуры на рабочем слое тепломера, A Перепад температуры на образце, A, Теплопроводность, X, Вт/мград

1 25 п, - 8,0 п- 9,5 152

2 50 п, - 9,0 п0 - 10,5 135,4

3 75 п, - 10,5 п0 - 10,0 150,4

4 100 п, - 9,0 п„- 9,5 119,6

5 125 п, - 6,0 п0 - 6,5 116,6

6 150 п, - 4,5 п0 - 4,5 126,3

7 175 Щ - 5,5 п0 - 5,0 138,96

8 200 п, - 5,0 п0 - 4,5 140,3

Примечание: d = 15 мм; h = 3 мм; m = 1,523 г; S = 176,625 мм2.

Основные результаты и их обсуждение

Расчет теплопроводности образцов проведен по следующей формуле, связывающей перепад температуры Д/ в образце и тепломере, толщину к и сечение пластин и др.:

п к

Х = К* -Ц(1 -ас), (1)

п0 5

где п0 и п1 - перепад температуры на образце и стержне; 5 - плошадь поперечного сечения образца;

International Scientific Journal for Alternative Energy and Ecology № 4 (96) 2011

© Scientific Technical Centre «TATA», 2011

h - толщина образца; сс - поправка, учитывающая теплоемкость; K* - тепловая проводимость тепломера.

Получены экспериментальные результаты вычисленной по формуле (1) температурной зависимости теплопроводности исходных материалов (табл. 2), из которых видно, что имеется максимум около 70 °С, видимо, обусловленный пиком на соответствующих графиках ЦТ), теоретически возможным для твердого тела при температуре Дебая (0D) [7], что ход кривых для пластин № 1 имеет немонотонный характер (это наглядно проявляется на рис. 1).

Вт/м град

111111111111111111111111111111111111111111111111111111111111111 2D 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220

Рис. 1. Функция Л(Т) в исходном образце № 1 Fig. 1. Function Л(Т) on initial sample № 1 AMG-2

Итак, по мере нагрева до 120 °С теплопроводность уменьшается, что соответствует формуле Дебая [7]:

Ц = (1/3) Со/, (2)

где Ц - теплопроводность; и - скорость; / - длина свободного пробега электрона; С - теплоемкость, затем направление смещения кривой меняется. В целом из приведенных результатов следует вывод о значительном диапазоне изменения X в функции Т, о наличии температурного эффекта, о некотором отклонении выявленной закономерности в средней части искомого графика от закона «1/Т» и появлении минимума при 120 °С.

В дальнейшем было изучено влияние реакторного облучения небольшими флюенсами нейтронов Ф на теплопроводность сплава. Например, для образца № 2 при росте Ф до 1018 см-2 обнаружено существенное изменение соответствующих перепадов температур с ростом Т по сравнению с исходным графиком и уменьшение X в выбранном диапазоне Т.

Из рис. 2 очевидно существенное изменение хода графика, когда действует закон «1/Т», затем при дальнейшем росте Т теплопроводность практически стабильна. Такая температурно-дозовая кинетика X

хорошо просматривается на приведенном рисунке. На основе анализа экспериментально полученной радиационной кинетики Х(Т) и литературных сведений [6, 7] сделано заключение о подобии экспериментальной и теоретической кинетики, о наличии при небольшом флюенсе нейтронов преимущественно дебаевского механизма переноса тепла, обусловленного рассеянием электронов ГЦК решеткой сплава, когда искомый параметр определяется преимущественно электрон-фононным взаимодействием, а теплопроводность уменьшается с ростом Т вплоть до 150 °С, затем появляется излом кривой при Т>150 °С и ее стабилизация, что соответствует классической модели электронной теплопроводности твердых тел. Что касается практического отсутствия минимума на этой кривой при 120 °С, то высказано следующее мнение. При нейтронном облучении могут отжигаться дорадиационные ростовые, примесные дефекты, неупорядоченности исходной структуры сплава, система становится более упорядоченной, отжигаются различные несовершенства структуры (дефекты, поры, границы раздела), что может привести к существенному уменьшению глубины данного экстремума, что, по-видимому, и является одной из причин уменьшения рассеяния электронов на этих несовершенствах структуры и, как следствие, снижение X, последнее подобно данным [4].

X, Вт/м град

i.....i.....i.....i.....i.....i.....i.....i

20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 220

Рис. 2. Зависимость Л(Т) образцов № 2 при Ф = 1018 см-2 Fig. 2. Dependence Л(Т) of sample No. 2 at Ф = 1018 cm-2

Последующее облучение образца № 3 большими дозами (флюенс быстрых нейтронов Ф = 1019 см-2) привело к существенному преобразованию формы кривой. Результат соответствующих вычислений теплопроводности для набора температур иллюстрирует рис. 3. Из этого рисунка видно, что наряду с уменьшением X вблизи комнатной Т и четко проявившимся минимумом (100 °С) выявлено новое немонотонное изменение хода кривой во всей области Т, когда в целом зависимость Х(Т) после снижения в

образце № 2 повышается. Кроме того, на ней появляются дополнительные особые точки: максимум (125 °С) и минимум (175 °С). Заметим, что глубина первого минимума в облученном материале в три раза меньше, чем в исходном, ибо оценка относительного изменения значения данного параметра показала, что ДХ/Х = 0,24 в образце № 1 и ДХ/Х = 0,04 в № 3, это указывает на наличие эффекта радиационного снижения электронной теплопроводности. Что касается нового 2-го минимума в образце № 3, оценка его глубины показала значение ДХ/Х = 0,13, которое вдвое больше, чем для 1-го минимума. По-видимому, этот эффект связан с наложением дополнительной решеточной теплопроводности, которая могла проявиться при обработке материала большим Ф.

X, Вт/м град

т,°с

'30 1.........................................................

40 00 SO 100 120 140 100 ISO 200 220

Рис. 3. Влияние облучения образцов № 3 (Ф= 1019 см-2) на ход Л(Т)

Fig. 3. Influence of irradiation samples № 3 (Ф = 1019 cm-2) on course A(T) for AMG-2

Анализируя впервые полученную сложную закономерность радиационного модифицирования функции Х(Т) в АМГ-2, мы полагаем, что причиной нового ее видоизменения в области Т > 0D является следующее. 1). При Т > 100 °C наличие 2-го максимума (125 °С) и рост X связан с появлением при больших Ф новых дополнительных радиационных дефектов (точечных дефектов Френкеля - вакансий и междо-узельных атомов, протяженных - дислокаций и их петель), что коррелирует с [4], и увеличением рассеяния электронов на этих дефектах, на колебаниях кристаллической решетки, на колебаниях различного типа дислокаций. 2). При Т > 125 °C появление 2-го минимума (175 °С) и уменьшение параметра определяется закреплением дислокаций в результате оседания дефектов Френкеля и др. на ловушках, имеющихся и образованных в процессе роста дозы (дислокаций и их петель), препятствующих движению дислокаций, и рассеянием электронов на них. 3). При Т > 175 °C появление излома на Х(Т) и резкое возрастание X без снижения скорости и насыщения кривых

может быть вызвано наложением дополнительного вклада в Х за счет активизации фонон-фононных процессов, когда в объеме сплава в местах скопления радиационных дефектов и других несовершенств появляются локально упругие напряжения и система становится неустойчивой (об этом свидетельствуют и отснятые при больших Ф растровые картины, когда фиксируется [5] выпадение фаз внедрения, их раздробление и рассеяние по всему объему АМГ-2). Появление и дальнейшее изменение концентрации радиационных точечных дефектов и дислокаций действительно, согласно нашим данным [8], приводит к накоплению упругих нарушений и изменению модулей упругости алюминиевых сплавов. На основании всего изложенного в работе экспериментального материала и обнаруженных особенностей графиков Х(Т) сделано заключение о наличии сложного механизма радиационного модифицирования процесса переноса тепла алюминиевым сплавом вследствие его обработки большими флюенсами нейтронов, в общем случае состоящего из электронного и фононного механизмов.

Экспериментально полученный для образца № 3 график Х(Т) сравнивался с таковым, снятым для металлического алюминия. Оказалось, что отличие их состояло в пределах изменения величины Х в интервале 25-200 °С и в различном ходе этих графиков в области высоких температур (Т > 9в, где 9в - температура Дебая), ибо в металле нет дополнительных экстремальных точек, хотя в области низких температур (Т < 9С) их кинетика сходная (максимум около 70 °С). Природа последнего пика пока неизвестна, мы полагаем его связь с наличием в классической теории Дебая [7] в промежуточной области между (Т < 9С) и (Т > 9в) максимума на общей зависимости Х(Т) твердого тела. Поскольку данных по температуре Дебая в нашем сплаве нет, то мы в первом приближении использовали имеющиеся сведения в А1 и с учетом состава исследуемого магналия с введенными легирующими элементами (М^, Бе, Си) и наличием примесей в металле, допустили, что они могут сместить эту температуру до 45-72 °С, что близко к найденному пику в опыте для сплава.

С целью уточнения сделанных нами предварительных выводов о причинах выявленных особенностей терморадиационного изменения теплопроводности сплава до и после радиационной обработки в каналах ядерного реактора были, наряду с имеющимися экспериментальными кривыми Х(Т), использованы и данные работы [9] по влиянию нейтронов на электрическое сопротивление Р и время между столкновениями электронов те, оценена длина свободного пробега (/) и число Лоренца (Ь) по формулам [7] Клаузиуса и Видемана-Франца-Лоренца. Результаты вычислений этих параметров при 300 К сведены в табл. 3. Из табл. 3 следует, что длина свободного пробега (I) после реакторного обучения образцов частично уменьшается. Если исходить из формулы (2), то полученный в этом случае радиаци-

International Scientific Journal for Alternative Energy and Ecology № 4 (96) 2011

© Scientific Technical Centre «TATA», 2011

онный эффект, очевидно, обусловлен процессом радиационного дефектообразования в обработанном материале, ростом числа точечных дефектов (как в [4]), границ раздела зерен, различных дислокаций, образованием их петель и структурными изменениями самого сплава [5], приводящими к уменьшению l и, как следствие, к снижению X. Видно, что радиационный эффект при большой дозе достигает 11,1%. К тому же результат измерения линейных размеров: диаметра и толщины облученных дисков - показал, что их изменения находятся в интервале от 0 до 0,6% при росте дозы до 1,5-1019 см-2, что может незначительно в сравнении с l отразиться на теплопроводности. Следовательно, основной вклад в радиационный эффект изменения теплопроводности обработанного в реакторе материала вносит преимущественно не изменение линейных размеров образцов, а изменение длины свободного пробега электронов в процессе роста числа различных радиационных дефектов.

Таблица 3

Дозовые зависимости параметров l, L, о для АМГ-2

Table 3

Dose dependence of parameter l, L, о for samples AMG-2

В классической теории формула Видемана-Франца-Лоренца, связывающая электрическое сопротивление и электронное тепловое сопротивление, приведенная в виде

Х/(а7) = Ь0, (3)

позволяет находить само число Лоренца Ь или его идеальное число Ь0. В табл. 3 сведены результаты вычислений Ь для наших образцов № 1-3 при 300 К. Видно, что в исходном образце это число равно 1,9-10-8 Вт-Ом/К2, что меньше идеального числа Лоренца Ь0 = 2,443-10-8 [7]. Однако по мере повышения Ф оно постепенно увеличивается, имеет место положительный радиационный эффект, но не достигает Ь0. Отсюда можно сделать следующий вывод. Во-первых, при низких температурах (Т < 9С) в сплаве в основном превалирует электронная теплопроводность, а вклад решеточной весьма мал, что свидетельствует в пользу выше высказанного мнения о наличии в образце № 3 и № 2 при низких Т и в образце № 2 в промежуточной области Т электронной компоненты X. Во-вторых, нейтронное облучение

(Ф = 1019 см-2) приводит к существенному изменению электрического сопротивления и уменьшению электропроводности материала по сравнению с электронным тепловым сопротивлением, т.е. наблюдается отклонение от закона Видемана-Франца-Лоренца, при этом электронное число Лоренца при комнатной температуре возрастает и появляется тенденция его приближения к L0, что может свидетельствовать об изменении механизма теплопроводности, когда на электронную компоненту X накладывается решеточная, что приводит к существенному изменению хода общей закономерности Х(Т) с появлением дополнительных особых точек при Т > 0D. Таким образом, в целом механизм переноса тепла облученным большими флюенсами нейтронов сплавом усложняется и состоит из сочетания механизма Дебая и фононного при определяющем вкладе в промежуточной области Т второго, когда теплопроводность обусловлена фо-нон-фононными процессами.

Известно, что, согласно теоретическим расчетам, для некоторых материалов температурная зависимость числа Лоренца L(T/©) [7] при высоких температурах (Т > 0D) приближается к его идеальному значению, а при низких (Т < 0D) - падает ниже него, поэтому при некоторой температуре (не достигая L0) она может проходить через минимум. В нашем эксперименте в облученном образце имеется тенденция возрастания искомого числа и его приближения к L0. Допускаем возможность при некоторой Т прохождения функции L(T/©) через минимум, который, видимо, и является одной из причин наличия в образце № 3 экстремальной точки при 125 °С.

Выводы

Исследована дозовая и температурная зависимость изменения теплопроводности перспективного конструкционного сплава АМГ-2. Выявлены основные закономерности модифицирования теплового параметра в функции Т и Ф, свидетельствующие о его нелинейном изменении. Установлена величина радиационных эффектов для теплопроводности, длины свободного пробега электрона и числа Лоренца L. На основе полученных экспериментальных результатов сделано заключение, что общая теплопроводность вблизи комнатной Т исходного сплава определяется в основном рассеянием электронов и механизм этого процесса соответствует механизму Дебая. В облученном большими флюенсами быстрых нейтронов образце обнаружена значительная трансформация графиков Х(Т), появление на них при разных Т особых точек, обсуждаются причины выявленных аномалий. Оценено влияние реакторного излучения на функцию L^/©), определен положительный радиационный эффект для числа Лоренца и отрицательный для длины свободного пробега. Предполагается, что общая теплопроводность магналия при повышенных Ф и Т определяется преимущественно рассеянием электронов на дефектах решет-

№ образца Ф, см-2 о, 1/Омм l, нм Д1/1, % L, ВтОм/К2 ДЬ/L, %

1 0 2,78-107 0,036 - 1,910-8 -

2 1018 2,44-107 0,034 5,5 2,010-8 5,5

3 1019 2,13107 0,032 11,1 2,110-8 10,5

ки, на фононах, что основной вклад в процесс переноса тепла вносит решеточная составляющая, определяемая электрон-фононными и фонон-фононными процессами.

Список литературы

1. Абросимов Г.Е., Аронин А.С. Влияние концентрации редкоземельного компонента на параметры наноструктуры в сплавах на основе алюминия // ФТТ. 2009. Т. 51, В. 9. С. 1665-1671.

2. Дроздов Ю.Н., Тутнов А.А., Тутнов Ан.А. Рас-четно-экспериментальные исследования фреттинг-коррозии и колебаний ТВС ВВЭР-1000 // Атомная энергия. 2007. Т. 102, В. 6. С. 336-344.

3. Гонтарь А.С., Немилов М.В., Николаев Ю.В. и др. // Бубнова Т. А., Ионайгис Р.Р. Опускное течение воздушных смесей в вертикальных каналах // Атомная энергия. 2005. Т. 99, В. 4. С. 365-371.

4. Алюшин В.Н., Баранов В.Г., Кудряшов Н.А. и др. Численное моделирование распределения температуры в твэле ВВЭР // Атомная энергия. 2010. Т. 108,. В. 3. С. 145-151.

5. Абдукадырова И.Х., Байтелесов С. А., Салихба-ев У.С. и др. Влияние реакторного излучения на элементный состав и структуру конструкционных материалов типа сплавов САВ-1 // Тезисы докладов международной конференции по реакторной технике. Димитровград. 21-25 мая 2007 г. С. 178-179.

6. Охоткин А.С., Боровикова Р.П., Нечаева Т.В. и др. Теплопроводность твердых тел. Справочник. М.: Атомэнергоиздат, 1984.

7. Берман Р. Теплопроводность твердых тел. М.: Мир, 1979.

8. Абдукадырова И.Х., Таджибаев Д. Исследование механических свойств конструкционного алюминиевого сплава САВ-1 // Атомная энергия. 2009. Т. 107, В. 2. С. 113-115.

9. Салихбаев У.С., Байтелесов С.А., Сандалов В.Н., Кунгуров Ф.Р. Халиков У.А. Электропроводность алюминиевых сплавов, облученных нейтронами // Атомная энергия. 2010. Т. 109, В. 3. С. 184-188.

International Scientific Journal for Alternative Energy and Ecology № 4 (96) 2011

© Scientific Technical Centre «TATA», 2011