CC BY
14Влияние процессов динамической дифракции на тонкую структуру спектров брэгговского отражения в области
аномального рассеяния
Ведринский Р.В. (vedr@ip.rsu.ru), Козырев В.Э., Новакович А.А., Гончар А.А.
Ростовский государственный университет
За последнее время существенно вырос интерес к исследованию брэгговской дифракции в области аномального рассеяния рентгеновского излучения, где энергии квантов близки к энергиям ионизации остовных атомных уровней [1, 2]. В этой области спектра наблюдается ряд эффектов, не имеющих места в области нормального рассеяния, таких как возникновение тонкой структуры спектров аномальной дифракции - БАББ [3], отражение с поворотом плоскости поляризации, появление брэгговских рефлексов, запрещенных в области нормального рассеяния [4]. При исследовании эффектов аномального рассеяния используются монокристаллические образцы, в которых также возможны эффекты динамической дифракции рентгеновского излучения. Важно знать, в какой мере последние эффекты влияют на тонкую структуру спектров аномальной дифракции. Ниже этот вопрос исследуется на примерах кристаллического германия и кристалла РЬТЮ3.
Кристалл германия имеет кубическую решетку со структурой алмаза и параметром ячейки 5,657 А. Расчеты проводились для идеальной монокристаллической пластинки толщиной 0,5 мкм с поверхностью, перпендикулярной оси [001]. Исследовалась интегральная интенсивность разрешенного (004) брэгговского рефлекса в зависимости от частоты рентгеновского излучения вблизи Ое К- края поглощения. Аномальный вклад в атомный фактор рассеяния (АФР), обусловленный резонансным рассеянием (РР) рентгеновских квантов на Ое ^ оболочке, рассчитывался по программе XKDQ, разработанной в НИИ физики Ростовского госуниверситета [5]. Нормальный и аномальный нерезонансный вклады в АФР определялись из таблиц. Результаты расчетов представлены на рис. 1, где по оси абсцисс показаны энергии фотоэлектронов, отсчитанные от МТ нуля кристаллического потенциала, а по оси ординат - интегральные интенсивности рефлекса 1(Е), рассчитанные в атомных единицах для единичного потока падающего излучения. На панели а линия 1 получена с учетом как динамической дифракции, так и РР, линия 2 - с учетом динамической дифракции, но без учета РР, линия 3 - в приближении геометрической теории дифракции с учетом РР, а линия 4 - в том же приближении, но без учета РР. Линия 5 показывает интегральную интенсивность (004) рефлекса, экспериментально полученную для реального толстого кристалла [6]. Линии 5 и 1 совмещены по шкале ординат в длинноволновой области спектра. На панели б рисунка 1 в произвольных единицах показан К- спектр поглощения германия, рассчитанный по программе XKDQ (линия 6), где он сопоставлен с экспериментальным спектром [7] (линия 7). Расчетный и экспериментальный спектры поглощения совмещены по главному максимуму. Экспериментальный брэгговский спектр согласован со спектром поглощения по шкале энергии рентгеновских квантов, а расчетные спектры отражения согласованы со спектром поглощения по энергии фотоэлектронов, отчитываемой от МТ нуля кристаллического потенциала. При расчете интенсивности брэгговского отражения в приближении геометрической теории дифракции учитывалось поглощение падающей волны в кристалле.
Кристалл РЬТЮ3 при комнатной температуре тетрагональный с параметрами ячейки а = Ь = 3,904 А, с = 4,15 А [8]. Атом титана смещен из центра ТЮ6 октаэдра по оси
4-го порядка на 0,3 А. Исследования проведены для монокристаллической а-доменной пластинки толщиной 0,5 мкм с поверхностью, перпендикулярной оси [100], для двух случаев: (1) ось с кристалла лежит в плоскости рассеяния и (2) ось с перпендикулярна этой плоскости. Вектор электрического поля рентгеновского излучения в обоих случаях перпендикулярен плоскости рассеяния. Рассчитывалась полная интенсивность (200) брэгговского рефлекса вблизи Т К- края поглощения. Полученные результаты представлены на рис. 2.1 и 2.2. На обоих рисунках на панелях а показаны расчетные спектры брэгговского отражения, на панелях б - расчетные Т К- спектры поглощения. По осям абсцисс на рис. 2.1 и 2.2 отложены энергии фотоэлектронов, отсчитываемые от МТ нуля кристаллического потенциала. Нумерация линий на рис. 2.1 а и 2.2 а такая же, как на рис. 1 а: линии 1 получены с учетом как динамической дифракции, так и РР, линии 2 - с учетом динамической дифракции, но без учета РР, линии 3 - в приближении геометрической теории дифракции с учетом РР, линии 4 - в этом же приближении, но без учета РР. Как и в случае спектров германия при расчете интенсивности брэгговского отражения в приближении геометрической теории дифракции учитывалось поглощение падающей волны в кристалле, которое в случае кристалла титаната свинца намного сильнее из-за большого вклада от атома свинца.
Полученные результаты позволяют сделать ряд выводов:
1. Хорошее согласие расчетных и экспериментальных спектров аномального брэгговского отражения для кристалла германия позволяет заключить, что одноэлектронные методы расчета позволяют правильно описать не только тонкую структуру К- спектров поглощения в кристаллах, но и структуру спектров брэгговского отражения вблизи К-края поглощения. Уменьшение интенсивности экспериментального спектра отражения в кристалле германия за К- краем поглощения объясняется сильным уменьшением в этой области спектра длины пробега рентгеновских фотонов и, тем самым, уменьшением толщины слоя реального кристалла, в котором формируется спектр отражения.
2. Тонкая структура спектров аномального брэгговского отражения вблизи К- края поглощения существенно менее контрастна, чем тонкая структура К- спектров поглощения. Это объясняется тем, что аномальная составляющая спектров отражения формируется за счет как мнимой, так и вещественной частей амплитуды аномального резонансного атомного рассеяния, которые имеют особенности при различных значениях энергии, что в большинстве случаев приводит к сглаживанию результирующей тонкой структуры. Напротив, К- спектры поглощения определяются только мнимой частью аномальной резонансной амплитуды рассеяния, что и предопределяет их большую контрастность.
3. При толщине кристалла германия 0,5 мкм эффекты динамической дифракции слабо влияют на интенсивность нормального брэгговского рассеяния, но они заметно изменяют интенсивность аномального рассеяния. В то же время эти эффекты практически не влияют на тонкую структуру спектров аномального брэгговского отражнения, не изменяя ни число особенностей в спектре, ни их относительные энергии. Несколько иная ситуация наблюдается для кристалла РЬТЮ3: вывод о том, что эффекты динамической дифракции слабо влияют на тонкую структуру спектров аномального брэгговского отражения, сохраняет силу, но интенсивность как нормального, так и аномального отражения сильно изменяется при учете эффектов динамической дифракции.
Энергия, эВ
ш
С.
Щ 5 4 =г
со 4 -
х
§34
О
I24
Ф 1 _ X
Ш л 0
ш О
т
т
-30 -20
■10 0 10 20 Энергия, эВ
30
40
Рис. 1. Интегральные интенсивности (004) рефлекса для кристалла германия вблизи Ge К-края поглощения (а) и Ge К- спектр поглощения (б). Нумерация кривых пояснена в тексте.
Энергия, эВ
о: ф
=г со
со
X
о
о -8-
ф
ф
т
ф
О
8
76543 -21 -
-40
I ■ I ' I
-30 -20 -10
т
0
т
т
т
1
10 20 30 40
Энергия, эВ
Рис.2.1. Интегральные интенсивности (200) рефлекса для а-доменного кристалла РЪТЮ3 (а) и ^ К- спектр поглощения (б). Нумерация кривых пояснена в тексте. Вектор электрического поля рентгеновской волны перпендикулярен осям а и с кристалла.
Энергия, эВ
q: ш
=г со
со
X
о о
I-
о -8-
ш
ш О
6 -
5-
4-
3 -
2-
1 -
? 0-I
-40 -30
-20
1—1—I—1—Г~
10 0 10
Энергия, эВ
20
~Г"
30
40
Рис.2.2. Интегральные интенсивности (200) рефлекса для а-доменного кристалла РЬТЮз (а) и Ti К- спектр поглощения (б). Нумерация кривых пояснена в тексте. Вектор электрического поля рентгеновской волны перпендикулярен осям a и b кристалла.
Литература
1. Resonant Anomalous X-ray Scattering Theory and Applications, edited by G. Materlink, C. J. Sparks, and C. Fisher. - Amsterdam: North-Holland, 1994, - 255 c.
2. В. А. Беляков, В. Е. Дмитриенко. Поляризационные явления в рентгеновской оптике. // Успехи физических наук, 1989 г. Том 158, выпуск 4, с. 679.
3. A. Kirfel, A. Petkov, K. Eihhorn. Anisotropy of Anomalous Dispersion in X-ray Diffraction. // Acta Crystallogy, Sect. A: 1991, A47, 180-195.
4. D. Templeton, L. Templeton. X-ray Birefringence and Forbidden Reflections in Sodium Bromide. // Acta Crystallogy, Sect. A: 1985, A42, p 478.
5. J. Kokobun, K. Ishida, D. Cabaret, F. Mauri, R.V. Vedrinskii, V.L. Kraisman, A.A. Novakovich, E.V. Krivitskii, V.E. Dmitrienko. Resonant diffraction in FeS2: Determination of the X-ray polarization anisotropy in iron atoms. // Phys. Rev. B. 2004, v. 69, p 245103.
6. Detlefs, C., Physica B 345, 45, 2004.
7. A. Kirfel, J. Crybos, V. E. Dmitrienko. Phonon-electron interaction and vibration correlations in germanium within a broad temperature interval. // Phys. Rev. B 2002, v. 66, p 165202.
8. Иона Ф., Ширане Д. Сегнетоэлектрические кристаллы, М.: Мир, 1965.
