CC BY
20
ОПТИКА И СПЕКТРОСКОПИЯ. ЛАЗЕРНАЯ ФИЗИКА
Влияние кремниевой подложки на диаграмму направленности рассеянного излучения золотого наносфероида и поляризацию
ближнего поля
Ю.В. Владимирова ^^, А. А. Павлов3-4, В. Н. Задков1'2'5-6'6
1 Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова, физический факультет, кафедра общей физики и волновых процессов. Россия, 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 2.
2 Международный учебно-научный лазерный центр МГУ имени М.В. Ломоносова.
Россия, 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 62.
3 ВНИИ автоматики имени Н.Л. Духова. Россия, 127055, Москва, Сущевская ул., д. 22.
4 ФИАН имени П.Н. Лебедева, РАН. Россия, 119991, Москва, Ленинский просп., д. 53.
5Школа-интернат имени А. Н. Колмогорова МГУ имени М. В. Ломоносова.
Россия, 121357, Москва, Кременчугская ул., д. 11.
6 Институт спектроскопии РАН. Россия, 108840, Москва, Троицк, ул. Физическая, д. 5.
E-mail: [email protected], b [email protected]
Статья поступила 16.10.2017, подписана в печать 13.11.2017.
Исследованы диаграмма направленности излучения и поляризация ближнего поля сфероидальной металлической наночастицы, расположенной над кремниевой подложкой, в случае взаимодействия системы с линейно и циркулярно поляризованным полем. Показано, что по сравнению с симметричной диаграммой направленности сфероидальной частицы в сободном пространстве, диаграмма направленности частицы вблизи кремниевой подложки становится сильно несимметричной и преобладает рассеяние вперед. Изучено изменение поляризации ближнего поля наночастицы в присутствии подложки для разных значений длин волн вблизи плазмонного резонанса. Поляризация ближнего поля описывается при помощи обобщенных параметров Стокса, позволяющих осуществить наглядную визуализацию результатов.
Ключевые слова: наноплазмоника, ближнее поле, плазмонный резонанс, поляризация ближнего поля.
УДК: 621.303. PACS: 33.50.-j, 68.37.Uv, 73.20.Mf, 78.67.Bf.
Введение
Сегодня развитию нанотехнологий уделяется огромное внимание, в частности интенсивные теоретические и экспериментальные исследования ведутся в области наноплазмоники и нанооптики. Наноструктуры привлекают столь сильное внимание в оптике благодаря тому, что позволяют весьма эффективно концентрировать энергию падающего излучения в малых областях пространства, а также управлять процессами поглощения и излучения квантовых излучателей. Оптические свойства наноструктур существенно зависят от их геометрических параметров, поэтому даже незначительное изменение формы частицы сильно влияет на ее оптические свойства, влияние окружения также принципиально.
Одна из актуальных задач современной нанооп-тики — прецизионное управление пространственным распределением интенсивности, поляризации ближнего поля и диаграммой рассеяния излучения на наноструктурах [1]. Рассматриваемые наночастицы можно разделить на два класса: плазмонные (металлические) и диэлектрические. Исследованию плаз-монных наноструктур посвящено огромное число работ. Подробно исследуются как экспериментально, так и теоретически частицы различных геометрий, созданные из различных материалов, изучается вли-
яние параметров частиц, их окружения на интенсивность ближнего поля, диаграмму направленности излучения [2-5], поляризацию ближнего поля [6, 7] и т.д. Большое число теоретических исследований посвящено изучению свойств нанообъектов в свободном пространстве, хотя в реальных экспериментах наночастицы находятся в окружении других объектов, например других наночастиц или подложек, на которые они нанесены. В некоторых случаях влиянием окружения можно пренебречь, что позволяет использовать простые модели для описания таких систем. Однако такое упрощение не всегда правомерно, поскольку при построении теоретических моделей для описания реальных экспериментов учет влияния подложки необходим. Данные исследования играют важную роль, например, в создании ближне-польных сенсоров, а также в очень популярной методике рамановского рассеяния на поверхности (SERS) [8]. Впервые теоретически данная проблема исследовалась еще Зоммерфельдом в работе [9], где рассматривался излучающий диполь ориентированный перпендикулярно поверхности и помещенный вблизи плоской поглощающей поверхности. Поскольку точное решение подобной задачи невозможно, было предложено много различных методов для решения задачи рассеяния на частице наиболее простой
геометрии — сферической частице, помещенной над подложкой [10, 11].
В настоящей работе исследуется диаграмма направленности излучения и поляризация ближнего поля сфероидальной металлической наночастицы, расположенной над кремниевой подложкой, в случае взаимодействия системы с линейно и циркулярно поляризованным полем. Показано, что по сравнению с симметричной диаграммой направленности сфероидальной частицы в сободном пространстве диаграмма направленности частицы вблизи кремниевой подложки становится сильно несимметричной и преобладает рассеяние вперед. Также показано, как изменяется поляризация ближнего поля наночастицы в присутствии подложки для разных значений длин волн вблизи плазмонного резонанса. Поляризация ближнего поля описывается при помощи обобщенных параметров Стокса, позволяющих осуществить наглядную визуализацию результатов.
1. Рассеяние на сфероидальной частице вблизи поверхности
Схема исследуемой системы приведена на рис. 1, а. Исследуемая наночастица имеет форму наносфероида, линейные размеры которого много меньше длины волны падающего излучения; c — большая полуось эллипса; a — малая полуось эллипса; d — расстояние от поверхности наносфе-роида до подложки; ер — диэлектрическая проницаемость материала, из которого состоит наноча-стица; е — диэлектрическая проницаемость среды; £sub — диэлектрическая проницаемость подложки. В качестве материала наночастицы выбрано золото, материала подложки — кремний. Графики зависимости действительной и мнимой частей комплексного показателя преломления золота и кремния в зависимости от длины волны приведены на рис. 1, б. Система взаимодействует с плоской электромагнитной волной линейной или круговой поляризации, при проведении расчетов предполагается, что вектор k направлен вдоль оси z по нормали к поверхности. Линейные размеры наносфероида: малая полуось a = 4.8 нм, большая полуось c = 15 нм. Плазмонный резонанс для золотого наносфероида таких размеров наблюдается на длине волны 600 нм.
Для решения задачи взаимодействия света со сфероидальной металлической наночастицей, расположенной над кремниевой подложкой, проводится численное решение уравнений Максвелла, основанное на использовании метода конечных разностей во временной области (Finite Difference Time Domain, FDTD) [12-15]. Решая волновые уравнения
V2E + k2E = 0, V2H + k2H = 0, (1)
где k2 = ш2еу,, находятся решения для значений полей в х-, y - и z -направлениях для каждого временного шага. Построенная модель позволяет рассчитывать сечения поглощения, рассеяния
400
600
Л, нм 800
Рис. 1. а — Схема исследуемой системы: с, а — большая и малая полуоси сфероида соответственно; б — зависимости действительной и мнимой частей комплексного показателя преломления золота и кремния от длины волны
и экстинкции наночастицы на подложке, диаграмму рассеяния падающего излучения и поляризацию ближнего поля. Для расчета поляризации ближнего поля и удобства и наглядности ее представления анализ структуры поля проводится в терминах степени поляризации и обобщенных трехмерных параметров Стокса [16]. Вектор E(r) двигается в плоскости осцилляций и описывает эллипс с полуосями, равными £тш и Бтах. В случае когда Бт;п = 0, ближнее поле линейно поляризовано, и в случае £тт = Бтах — циркулярно поляризовано. Степень поляризации определяется как
P =
^max ^min
(2)
1тах + 1тт
где значение Р = 1 соответствует линейной поляризации и Р = 0 — круговой.
Важно отметить, что степень поляризации не описывает полностью поляризацию ближнего поля, так как не несет информацию о направлении вращения вектора E(r). Для получения этой информации удобно использовать т.н. обобщенные трехмерные параметры Стокса [7, 16, 17]:
1
P = 1
S<3xy + S22 +
3ху 3xz
3yz
12
(3)
Бзл = 1({Б,(г, ш)Б*(г, Ш)) - {Б<(г, Ш)Б*(г, ш)», (4)
где I, ] = х, у, z и (...) — усреднение по времени. Каждый из трех используемых здесь параметров Стокса описывает преобладание соответствующей правой круговой поляризации над левой.
2. Результаты 2.1. Диаграмма направленности излучения золотого наносфероида в присутствии кремниевой подложки
Для рассматриваемого наносфероида в свободном пространстве плазмонный резонанс наблюдается на частоте 600 нм, вблизи подложки плазмонный резонанс слегка сдвигается в красную область и наблюдается на длине волны 630 нм, что согласуется, в частности, с результатами работы [18]. Все расчеты проводились в диапазоне длин волн вблизи резонанса, т.е. от 550 до 650 нм. Было рассмотрено влияние кремниевой подложки на диаграмму направленности излучения.
При отсутствии подложки диаграмма направленности симметрична относительно плоскости ху и имеет вид, изображенный на рис. 2, б. При наличии подложки диаграмма направленности становится асимметричной относительно плоскости ху и наблюдается преобладание рассеяния вперед (рис. 2, а). На рисунке приведены диаграммы направленности для длин волн, на которых наблюдается плазмонный резонанс.
Расчеты диаграммы направленности также были проведены для различных длин волн в диапазоне от 550 до 650 нм, анализ показал, что при изменении длины волны излучения вид диаграммы направленности качественно не меняется: для всех длин волн из рассматриваемого диапазона преобладает рассеяние вперед, однако максимальное рассеяние наблюдается, как и следовало ожидать, в случае плазмонного резонанса. При увеличении расстояния до подложки диаграмма направленности меняется — уменьшается степень асимметричности и в пределе стремится к форме диаграммы направленности частицы в свободном пространстве.
Подобное влияние подложки позволяет управлять диаграммой направленности излучения наночастицы вблизи поверхности, что может быть важно, например, при использовании наночастиц для увеличения эффективности работы солнечных элементов,
благодаря управлению диаграммой направленности излучения наночастиц.
2.2. Распределение поляризации ближнего поля наносфероида вблизи поверхности
Наряду с исследованием интенсивности ближнего поля нанообъектов, особый интерес представляет изучение поляризации ближнего поля нанообъектов. Учет поляризации важен в задачах, связанных с рассмотрением систем «квантовый излучатель (атом, молекула, квантовая точка) — нанообъект», взаимодействующих с внешним полем. Оказывается, что поляризация ближнего поля вблизи наноструктур сильно меняется вблизи нанообъекта, и тем самым квантовый излучатель находится в ближнем поле с поляризацией, существенно отличающейся от поляризации поля в дальней зоне. Ранее мы рассматривали изменение поляризации ближнего поля наносфероида, взаимодействующего с плоской волной линейной, циркулярной и эллиптической поляризации [7], а также с гауссовым пучком [6]. Однако поскольку в реальных экспериментах наночастицы находятся на подложках или в слоях из различных материалов, мы рассмотрим изменение поляризации ближнего поля наночастицы вблизи поверхности на примере кремния.
Случай линейной поляризации внешнего поля
На рис. 3 изображены графики степени поляризации ближнего поля наночастицы в плоскости уг, проходящей через центр наносфероида, для различных длин волн вблизи плазмонного резонанса. Красный цвет соответствует линейной поляризации (Р = 1), синий — круговой (Р = 0). Внешнее поле линейно поляризовано вдоль оси у, k || г (рис. 1, а). Верхний ряд изображения соответствует случаю, когда частица находится на поверхности, нижний — случаю, когда частица находится в свободном пространстве. Анализ полученных результатов показывает, что как в случае с подложкой, так и в сво-
Рис. 2. Диаграммы направленности излучения золотого наносфероида в случае плазмонного резонанса в случае, когда сфероид лежит на кремниевой подложке (й = 0) А = 630 нм (а) и при отсутствии подложки
при А = 600 нм (б)
580 нм
600 нм 610 нм 630 нм 650 нм
Рис. 3. Распределение степени поляризации ближнего поля наночастицы в плоскости уг, проходящей через центр наносфероида, для различных длин волн вблизи плазмонного резонанса. Красный цвет соответствует линейной поляризации (Р = 1), синий — круговой (Р = 0). Внешнее поле линейно поляризовано вдоль оси у. Верхний ряд соответствует случаю, когда частица находится на подложке, нижний — случаю, когда частица
находится в свободном пространстве
бодном пространстве вблизи наночастицы образуются области, где поляризация меняется с линейной на круговую. Эти области в случае свободного пространства представляют собой два тора, расположенных симметрично относительно оси г. Максимальный размер этих областей достигается в случае плазмонного резонанса на расстоянии около 15 нм от поверхности наносфероида. В случае же наличия подложки картина усложняется, вблизи границы области круговой поляризации разбиваются на две, ниже границы раздела области смещаются ближе к оси г, над подложкой они, наоборот, смещаются ближе к остриям сфероида. Таким образом, в плоскости гу вблизи плазмонного резонанса наблюдается не четыре, а шесть областей, где поляризация меняется с линейной на круговую. Максимального размера данные области достигают при резонансной длине волны. Из графиком видно, что при Л > Л^ образуются вихревые структуры вокруг наночастицы.
Расчет параметров Стокса позволяет определить направление вращения вектора напряженности поля в областях, где поляризация переходит из линейной и круговую. На рис. 4 приведены графики распределения нормированного параметра Стокса Б3уг/1 в случае плазмонного резонанса для сфероида в свободном пространстве (а) и вблизи подложки (б). Область, где параметр Стокса принимает положительное значение, отмечена красным и соответствует вращению вектора напряженности поля по часовой стрелке; область, где параметр Стокса принимает отрицательное значение, отмечена синим и соот-
ветствует вращению вектора напряженности поля против часовой стрелки. Изоповерхности на графиках изображают поверхности постоянной степени поляризации и позволяют наглядно отобразить, как изменяется форма области изменения поляризации в ближнем поле.
Случай циркулярной поляризации внешнего поля
На рис. 5 изображены графики степени поляризации ближнего поля наночастицы в плоскости уг, проходящей через центр наносфероида, для различных длин волн вблизи плазмонного резонанса в случае взаимодействия системы с плоской волной циркулярной поляризации. Красный цвет соответствует линейной поляризации (Р = 1), синий — круговой (Р = 0). Внешнее поле циркулярно поляризовано (Ех = 1 В/м, Еу = I В/м), к || г. Верхний ряд соответствует случаю, когда частица находится на поверхности, нижний — случаю, когда частица находится в свободном пространстве. В отличие от предыдущего случая, область изменения поляризации ближнего поля с круговой на линейную при наличии подложки меняется в основном в области подложки, выше подложки качественных изменений практически не происходит, лишь немного увеличивается в размерах область линейной поляризации вокруг частицы. Только в случае плазмонного резонанса в подложке наблюдается небольшая область, где циркулярная поляризация переходит в линейную, эта область сосредоточена вблизи оси г. Как и в предыдущем случае, максимального размера область линейной поляризации вокруг частицы до-
Рис. 4. Графики распределения нормированного параметра Стокса Б3уг/I в случае плазмонного резонанса для сфероида в свободном пространстве (а) и вблизи подложки (б). Область, где параметр Стокса принимает положительное значение, отмечена красным и соответствует вращению вектора напряженности поля по часовой стрелке; область, где параметр Стокса принимает отрицательное значение, отмечена синим и соответствует вращению вектора напряженности поля против часовой стрелки. Изоповерхности изображают поверхности постоянной степени поляризации
Рис. 5. Распределение степени поляризации ближнего поля наночастицы в плоскости уг, проходящей через центр наносфероида, для различных длин волн вблизи плазмонного резонанса. Красный цвет соответствует линейной поляризации (Р = 1), синий — круговой (Р = 0). Внешнее поле циркулярно поляризовано Ех = 1 В/м, Еу = [ В/м. Верхний ряд соответствует случаю, когда частица находится на подложке, нижний — случаю, когда частица находится в свободном пространстве
стигает при условии плазмонного резонанса и имеет толщину около 10 нм. В отличие от случая линейно поляризованного внешнего поля, когда в ближнем поле наночастицы области линейной поляризации чередуются с областями циркулярной поляризации, в случае циркулярно поляризованного внешнего поля область линейной поляризации не имеет разрывов, поэтому любой излучатель, расположенный вблизи частицы на расстоянии не более 10 нм, гарантированно окажется в области линейной поляризации.
Заключение
С помощью численного решения уравнений Максвелла решена задача рассеяния плоской волны линейной или циркулярной поляризации на сфероидальной золотой наночастице вблизи кремниевой подложки. Анализ диаграммы направленности излучения показал, что при наличии подложки диаграмма рассеяния становится асимметричной и существенно преобладает рассеяние вперед, в отличие от случая наночастицы, находящейся в свободном пространстве. В терминах обобщенных 3Э-параметров
Стокса проанализирована поляризация ближнего поля наночастицы. Анализ параметров Стокса позволяет определить направление вращения вектора напряженности поля вблизи наночастицы. Показано, что в случае плазмонного резонанса область изменения поляризации вблизи наночастицы достигает максимальных размеров как в случае линейной, так и в случае циркулярной поляризации падающей волны.
Также показано, что и при наличии подложки и в свободном пространстве поляризация ближнего поля наночастицы меняется на противоположную к поляризации падающего излучения. Однако если в случае частицы в свободном пространстве распределение степени поляризации симметрично относительно и большой и малой осей сфероида, то в случае наличия подложки области изменения поляризации в подложке наблюдаются только для длин волн вблизи плазмонного резонанса и размер этих областей внутри подложки уменьшается. Так, при точном резонансе размер области противоположной поляризации внутри подложки уменьшается примерно вдвое, по сравнению с областью над подложкой. Вдали от плазмонного резонанса в подложке области противоположной поляризации отсутствуют.
Полученные результаты по поляризации ближнего поля находятся в полном согласии с результатами, полученными авторами ранее в работе по изучению поляризации ближнего поля наносфероида в свободном пространстве [6, 7].
Работа выполнена при финансовой поддержке РФФИ (грант № 16-02-00816).
Список литературы
1. Novotny L., Hecht B. Principles of Nano-Optics. Cambridge University, 2006.
2. Muskens O.L., Giannini V., Sanchez-Gil J.A., Gomez Rivas J. // Nano Lett. 2007. 7. P. 2871.
3. J. Farahani N., Pohl D.W., Eisler H.J., Hecht B. // Phys. Rev. Lett. 2005. 95. 017402.
4. Schuck P.J., Fromm D.P., Sundaramurthy A. et al. // Phys. Rev. Lett. 2005. 94. 017402.
5. Taminiau T.H., Moerland R.J., Segerink F.B. et al. // Nano Lett. 2007. 7. P. 28.
6. Chubchev E.D., Vladimirova Yu.V., Zadkov V.N. // Laser Phys. Lett. 2015. 12. 015302.
7. Chubchev E.D., Vladimirova Yu.V., Zadkov V.N. // Optics Express. 2014. 22, N 17. 20432.
8. Kumar G.V.P. // J. Nanophotonics. 2012. 6. 064503.
9. Sommerfeld A. // Ann.Phys. 1909. 28. P. 665.
10. Bobbert P., Vlieger J. // Phys A. 1986. 137. P. 209.
11. Videen G. // J. Opt. Soc. Am. A. 1993. 10. P. 110.
12. Lesina A.C., Vaccari A., Berini P., Ramunno L. // Opt. Express. 2015. 23. 10481.
13. YeeK.S. // IEEE Trans. Antennas Propag. 1966. 14(3). 302.
14. Taflove A., Hagness S.C. Computational Electrodynamics: The Finite-Difference Time-Domain Method, 3. Artech House, 2005.
15. Taflove A., Johnson S.G., Oskooi A. Advances in FDTD Computational Electrodynamics: Photonics and Nan-otechnology. Artech House, 2013.
16. Setala T. et al. // Phys. Rev. E. 2002. 66, N 1. 016615.
17. Vladimirova Yu.V., Chubchev E.D., Zadkov V.N. // Laser Phys. 2017. 27. 025901.
18. Valamanesh M., Borensztein Y., Langlois C., Lacaze E. // J. Phys. Chem. C. 2011. 115(7). 2914.
The effect of a silicon substrate on the directivity pattern of scattered radiation of a gold nanospheroid and on near-field polarization
Yu.V. Vladimirova12a, A.A. Pavlov34, V.N. Zadkov56b
1 Department of General Physics and Wave Processes, Faculty of Physics, Lomonosov Moscow State University. Moscow 119991, Russia.
2 International Laser Center, Lomonosov Moscow State University. Moscow 119991, Russia.
3 Dokhov Research Institute of Automatics (VNIIA). Moscow 127055, Russia.
4 Lebedev Physical Institute, Russian Academy of Science. Moscow 119991, Russia.
5 Kolmogorov School, Lomonosov Moscow State University. Moscow 121357, Russia.
6 Institute of Spectroscopy, Russian Academy of Science. Moscow 119991, Russia. E-mail: [email protected], [email protected].
We studied the radiation-directivity pattern and the near-field polarization of a spheroidal metallic nanoparticle located over a silicon substrate by interaction with a linearly and circularly polarized field. It is shown that the directivity pattern of the spheroidal particle near the silicon substrate becomes strongly asymmetric and forward scattering is predominant compared with the symmetric diagram of a particle in free space. The change of the near-field polarization of the nanoparticle in presence of the substrate is studied for different wavelengths in the vicinity of the plasmonic resonance. The near-field polarization is described using the generalized Stokes parameters, which allow pictorial visualization of results. Keywords: nanoplasmonics, near-field, plasmonic resonance, near-field polarization. PACS: 33.50.-j, 68.37.Uv, 73.20.Mf, 78.67.Bf. Received 16 November 2017.
English version: Moscow University Physics Bulletin. 2017. 72, No. 6. Pp. 544-549.
Сведения об авторах
1. Владимирова Юлия Викторовна — канд. физ.-мат. наук, ст. препод.; тел.: (495) 939-51-73, e-mail: [email protected].
2. Павлов Андрей Александрович — аспирант.
3. Задков Виктор Николаевич — доктор физ.-мат. наук, профессор, директор ИСАН; e-mail: [email protected].
