CC BY
20РАДИОЭЛЕКТРОНИКА
DOI: 10.17725/rensit2020.12.173
Трековые мембраны и их реплики как высокочастотные
фазово-контрастные объекты в рентгеновской оптике
1Митрофанов А.В., 2Попов А.В., 2Прокопович Д.В.
1Физический институт им. П.Н. Лебедева РАН, https://lebedev.ru/ Москва 119991, Российская Федерация
2Институт земного магнетизма, ионосферы и распространения радиоволн им. Н.В. Пушкова РАН, https://izmiran.ru/
Троицк, Москва 108840, Российская Федерация E-mail: mitrofanovav@lebedev.ru,popov@izmiran.ru, dvprokopovich@gmail.com Поступила в редакцию 10.12.2019, рецензирована 07.04.2020, принята 10.04.2020 Представлена действительным членом РАЕН В.А. Бушуевым
Аннотация. В работе обсуждается возможность использования полимерных трековых мембран со сквозными порами, а также реплик мембран в качестве элементов рентгеновской оптики для экспериментов по визуализации микрообъектов с высоким пространственным разрешением. Показано, что образцы, приготовленные на основе трековых мембран и их реплик, могут найти применение в широком рентгеновском диапазоне, в том числе в мягкой области спектра (А > 1 нм) как фазовые экраны и как простые модельные фазовые тест-объекты для рентгеновской микроскопии. Высокопористые мембраны как диффузные слабо поглощающие образцы в виде одиночного слоя или стопы из нескольких пленок оказывают влияние на когерентные свойства первичного рентгеновского пучка. Величины оптических постоянных материала существующих пористых мембран, их толщины, плотность и размеры пор позволяют варьировать оптические характеристики фазовых экранов в широком диапазоне частот, включая видимую область спектра и рентгеновский диапазон, в котором работают многие источники синхротронного излучения. В работе подробно исследуются вопросы концентрации поля фазовыми структурами с узкими сквозными каналами в пленках, влияния диаметра пор на фазовую скорость волны в каналах, и расплывания (в поперечной плоскости) фазовой картины поля для мембран с предельно узкими порами, ограничивающего разрешающую способность фазового экрана, используемого в качестве рентгеновского тест-объекта. Численные эксперименты выполнены путём решения параболического уравнения с использованием табличных значений оптических постоянных для материала мембран.
Ключевые слова: рентгеновская оптика, фазово-контрастная рентгеновская микроскопия, фазовые тестовые нанообъекты, трековые мембраны, метод параболического уравнения в рентгеновской оптике
PACS 41.50.+h, 41.60.Ap, 02.60.Cb
Благодарности. За полезные обсуждения авторы благодарят П.Ю. Апеля и А.А. Снигирёва.
Для цитирования: Митрофанов А.В., Попов А.В., Прокопович Д.В. Трековые мембраны и их реплики как высокочастотные фазово-контрастные объекты в рентгеновской оптике. РЭНСИТ, 2020, 12(2):173-190; DOI: 10.17725/rensit.2020.12.173._
Track membranes and their replicas as high-frequency phase-contrast objects in X-ray optics
Alexander V. Mitrofanov
Lebedev Physical Institute of RAS, https://lebedev.ru/ Moscow 119991, Russian Federation
E-mail: mitrofanovav@lebedev.ru
митрофанов а.в., попов а.в., прокопович д.в.
РАДИОЭЛЕКТРОНИКА
Alexey V. Popov, Dmitry V. Prokopovich
Pushkov Institute of Terrestrial Magnetism, Ionosphere and Propagation of RAS, https://izmiran.ru/ Troitsk, Moscow 108840, Russian Federation E-mail:pcpov@i%miran.ru, dvprokopovich@gmail.com
Received December 10, 2019; peer reviewed April 07, 2020; accepted April 10, 2020
Abstract. The paper discusses the possibility of using polymer track membranes with through pores, as well as membrane replicas as elements of x-ray optics for experiments on the visualization of micro-objects with high spatial resolution. It was shown that samples prepared on the basis of track membranes and their replicas can be used in a wide x-ray range, including in the soft spectral region (^ > 1 nm) as phase screens and as simple model phase test objects for X-ray microscopy. Highly porous membranes as diffuse weakly absorbing samples in the form of a single layer or stack of several films affect the coherent properties of the primary x-ray beam. The optical constants of the material of existing porous membranes, their thickness, density and pore size allow you to vary the optical characteristics of the phase screens in a wide frequency range, including the visible region of the spectrum and the X-ray range, in which many sources of synchrotron radiation operate. The paper investigates in detail the field concentration by phase structures with narrow through channels in the films, the effect of pore diameter on the phase wave velocity in the channels, and the spreading (in the transverse plane) of the phase picture of the field for membranes with extremely narrow pores, which limits the resolution of the phase screen, used as an x-ray test object. Numerical experiments were performed by solving the parabolic equation using tabular values of the optical constants for the membrane material.
Keywords: X-ray optics, phase-contrast X-ray microscopy, phase test nano-objects, track membranes, parabolic equation method in X-ray optics PACS 41.50.+h, 41.60.Ap, 02.60.Cb
Acknowledgements: The authors are grateful to P.Yu. Apel and A.A. Snigirev for helpful discussions. For citation: Alexander V. Mitrofanov, Alexey V. Popov, Dmitry V. Prokopovich. Track membranes and their replicas as high-frequency phase-contrast objects in X-ray optics. RENSIT, 2020, 12(2):173-190; DOI: 10.17725/rensit.2020.12.173._
Содержание
1. Введение (174)
2. Когда объект в рентеновской оптике можно считать фазовым? (176)
3. Тест-объекты в рентгеновской микроскопии (177)
4. методика расчетов волновых полей в пленке с одиночной порой (179)
5. локализация фазы волны в окрестности нанопоры трековой мембраны (180)
6. фазовая скорость распространения волны вдоль оси цилиндрического наноотверстия (183)
7. рентгеновский диффузор из трековых мембран - диффузный фильтр для подавления спеклов (спекл-супрессор) (184)
8. обращение фазового контраста в амплитудный (185)
9. Неорганические трековые мембраны и реплики трековых мембран как фазовые тест-оьъекты (187)
10. заключение (189) Литература (189)
1. ВВЕДЕНИЕ
Как известно, метод фазового контраста в оптике был предложен голландским физиком Ф. Цернике в 1934 г. в качестве замены «теневого метода», применяемого для контроля качества астрономических зеркал [2]. Уже в 1935 г. он рассмотрел применение метода фазового контраста к микроскопическому наблюдению рефракционных объектов [3]. За разработку метода и создание первого фазово-контрастного микроскопа Ф. Цернике в 1953 г. получил Нобелевскую премию. История этого открытия изложена в его Нобелевской лекции, которая с небольшими изменениями была опубликована в
РА ДИОЭ ПЕКТР ОНИКА трековые мембраны и их реплики как высокочастотные 175
рМДииэЛЕМриниКА фазово-контрастные объекты в рентгеновской оптике
1955 г. в журнале Science [2].
Метод фазового контраста в экспериментальной оптике сравнительно быстро стал востребован и уже до 1953 г., появились первые обзоры и теоретические работы, в которых рассматривался метод Цернике [4,5]. В монографии М. Франсона
[6] приводятся описания оптических схем и принципа работы фазово-контрастного микроскопа, предназначенного для проведения исследований различных фазовых объектов в видимой области спектра (прозрачных микрообъектов, отражающих слоев со слабо выраженным рельефом поверхности, образцов биологических тканей и т.д.). Рассматриваются способы и оптические схемы для конверсии фазового контраста в амплитудный.
В настоящее время реализация метода фазового контраста получила дальнейшее развитие в рентгеновской микроскопии
[7]. Интерес к изучению слабоконтрастных биологических объектов на клеточном уровне, задачи тестирования изделий микроэлектроники и нанотехнологий стали стимулом для создания и усовершенствования оптических установок, работающих по принципу рентгеновского фазово-контрастного микроскопа. Успехи этого направления экспериментальной физики были достигнуты в немалой степени благодаря появлению в последние годы интенсивных источников рентгеновского излучения и прогрессу в области создания фокусирующей рентгеновской оптики. Подробно эти вопросы рассматриваются в обзоре [7]. Отметим, что по оценкам пространственного разрешения рентгеновская микроскопия занимает промежуточное положение между оптической и электронной микроскопией. Однако по дозовым нагрузкам на образец во время сеанса фазово-контрастная микроскопия является более деликатной и неразрушающей исследуемый объект методикой, чем любые режимы исследования того же объекта на электронных микроскопах.
Выбор типа контраста при исследованиях того или иного объекта зависит от свойств и размеров самого объекта, его препарирования и технических возможностей диагностической аппаратуры, источника излучения и т.д. Если речь
идет об изучении внутренней структуры микро-и нано-объектов, то результат тестирования образца на длине волны X определяется оптическими свойствами объекта — прежде всего, показателем преломления образца, в котором распространяется пучок рентгеновского излучения [8,9]:
п(Х) = 1- 8 + ¿р. (1)
Здесь 8, в — оптические константы материала, зависящие от длины волны. Как правило, это — малые добавки к единице в выражении для коэффициента преломления (1). К настоящему времени дисперсия показателя преломления для рентгеновского диапазона в широкой области спектра у разных веществ и материалов в подавляющем большинстве случаев хорошо изучена, и величины 8(Х) и |3(Х) с необходимой точностью почти всегда могут быть найдены из литературных источников или известных сетевых ресурсов [10]. В классической рентгеновской области при не слишком высоких энергиях квантов (Е — 10 кэВ) поглощение излучения в образце определяется главным образом фотоэффектом при переходе электронов с атомных оболочек в кулоновском поле ядра [11] (с учетом экранирования поля внутренними оболочками). Суммарный вклад в поглощение и из-за фотоэффекта описывается, как известно, величиной в, а пропускание образца на длине волны X для параллельного пучка (по мощности) находится по формуле:
Т = ехр(-рЦ = ехр (-4я0Ь/Х), (2)
где р — линейный коэффициент поглощения, Ц — толщина образца. Добавка 8(Х) к 1 в выражении (1) для коэффициента преломления положительна, она возникает как следствие коллективного отклика электронов каждого атома образца в поле волны рентгеновского излучения, как это происходит с электронами в ионизованной плазме. По аналогии с плазмой в высокочастотном поле, действительную часть показателя преломления (1) можно записать в виде формулы:
1 — 8 = 1 — (1/2)(Ч/Ы)2, (3)
где со = 2лс/Х — круговая частота, с — скорость света, ск — плазменная частота, совпадающая для плазмы с круговой частотой собственных колебаний электронного газа: ск = (4пМ//ж)1/2, (4)
митрофанов а.в., попов а.в., прокопович д.в.
РАДИОЭЛЕКТРОНИКА
(здесь е п т — заряд и масса электрона, IV — плотность электронов). Заметим, что в отличие от фотоэффекта все электроны атома в широком интервале длин волн (вне скачков поглощения) вносят примерно одинаковый вклад в величину действительной частп диэлектрической проницаемости среды (и, следовательно, в величину 8(к)), независимо от того, на какой оболочке находятся электроны. Используя соотношение (4), выражение для действительной добавки ¿(А) к 1 в формуле (1) можно записать в другой форме:
8 = (N//2 ятг)к2, (5)
или, поскольку IV = , где X—заряд ядра атома, IV — атомная плотность, в более привычном виде [8-10]:
8 = (г/2лтг)Ш Х ~ (г/2ятг)т/1, (6)
где / — так называемая функция атомного рассеяния материала (действительная её часть), практически равная эффективному атомному номеру (вне скачка поглощения рентгеновских лучей), где г/лтг — (2.81£г13)см — классический радиус электрона [8-10].
2. КОГДА ОБЪЕКТ В РЕНТГЕНОВСКОЙ ОПТИКЕ МОЖНО СЧИТАТЬ ФАЗОВЫМ?
Идеальный для исследований методами фазового контраста в рентгеновском диапазоне объект с максимальной толщиной структурных элементов Е при прохождении через него параллельного пучка излучения с длиной волны А, во-первых, создает на элементе структуры заметный (т.е. соизмеримый с единицей) сдвиг по фазе 2я8Ь/к по сравнению с фазой волны, распространяющейся в свободном пространстве на том же расстоянии и, во-вторых,
поглощение излучения в образце не очень велико, так что ослабление пучка в образце не мешает наблюдать разностную фазовую картину объекта в проходящем пучке, т.е.: 2тс8Ь/ к ~ 1, 4щЬ/к «1. (7)
Кроме того, при заданной длине волны и геометрии эксперимента измеряемые фазовые сдвиги не должны быть слишком большими, то есть, идеальный для наблюдений объект — не слишком толстый (первое из соотношений (7)). Иначе, если выполняется условие 2ядЬ,/к >> 1, результат измерений будет неоднозначным
а Ь
Рис. 1. (а) Отношение оптических постоянных 8(k)/j3(X) для ПЭТФ как функция длины волны. (В) Спектральная зависимость граничной длины волны (условие 8(k)/j3(k) = 1) для легких элементов с разными Z. Д-ет сравнения круглыми точками на рисунке отмечена пороговая граница К-поглои/ениярентгеновского излучения как функция Z [10].
или сильно зависеть от наклона и дрожания образца, угловых характеристик пучка, схемы эксперимента, степени монохроматичности излучения п т.д. В первом приближении, объект можно считать фазовым, а не амплитудным, когда начинает выполняться неравенство 8/\3 > 1. Если эти две оптические константы одинаковы, то на длине затухания Я/в веществе фазовый сдвиг у волны равен 0.5 радиана. Эту пороговую длину волны рентгеновского излучения можно считать условной границей диапазона, когда объект при уменьшении длины волны становится фазовым.
В качестве примера на рис. 1 а приведена спектральная зависимость отношения Р/8 для полпэтплентерефталата1 (ПЭТФ), полимерного материала, из которого изготавливались рассматриваемые в данной статье пористые трековые мембраны (рис. 2). Пересечение этой кривой с пунктирной линией указывает на рисунке длину волны, когда на длине затухания (по амплитуде) однородный слой полимера становится четвертьволновой пластинкой.
Обратимся к табличным значениям оптических постоянных в рентгеновской области спектра [10]. Ограничимся элементами с малым атомным номером Z. Это элементы Li, Be, В, С, Mg, Al, Si, Sc с атомными номерами от Z = 3 до Z = 21 используются в качестве рефракционных материалов для изготовления линзовой фокусирующей оптики, тонких
'Для приложений рентгеновской оптики важно знать формулу материала пленки и плотность (однородного) полимера: формула С10Н8О4, плотность 1.40-1.39 г/ см3. Химическое название - полиэтилентерефталат (ПЭТФ), в англоязычной литературе Mylar film, обозначается как РЕТР
РА Л И О Я П F КТ Р О Н И К А трековые мембраны ii их репа1 iki i как высокочастотные 177
гм/цииоле1\ гипу^м фазово-контрастные объекты в рентгеновской опт1 ike
Рис. 2. Электронная микрофотография скола трековой мембраны из ПЭТФ со сквозными цилиндрическими порами диаметром около 1 мкм.
пленок, фильтров и покрытий в мягкой п жесткой областях рентгеновского спектра. В широком диапазоне длин волн (0.1- 10 нм) тонкие слои этих элементов могут рассматриваться как фазовые объекты, за исключением областей вблизи краев областей поглощения. Кроме того, вне скачков фотопоглощения оптические константы этих материалов имеют степенную зависимость от длины волны с показателями степеней, постоянными во всем указанном диапазоне (вне области скачков поглощения). Оказывается, что точки пересечения кривых 8(к) и ¡3(к) на шкале длин волн (в окрестности К скачков поглощения) задают граничные значения волн Я, которые у элементов с различными 2 располагаются на единой кривой к (2) (рис. 1 В). Чем меньше длина волны рентгеновского излучения по сравнению с величиной к (2), тем легче исследовать объект пз вещества с этим атомным номером методами фазового контраста. Для образца заданного состава приближенно выполняется соотношение ~ (к/кс)2 << 1, то есть, для малых длин волн по сравнению с критической Я объект заведомо фазовый. Заметим, что равенство действительной и мнимой добавки к единице в выражении для коэффициента преломления (1) при любом фиксированном 2 выполняется в некотором интервале длин волн вблизи края полосы поглощения [10] (см. рис. 1Ь).
Поэтому соотношение X/ Лк (2) « 1 является достаточным условием, чтобы считать данный объект чисто фазовым, а не «амплитудным». Для веществ, содержащих разные элементы, в спектральных формулах в качестве аргумента
2 следует рассматривать эффективный (усредненный по ансамблю атомов образца) атомный номер.
3. ТЕСТ-ОБЪЕКТЫ В РЕНТГЕНОВСКОЙ МИКРОСКОПИИ
Поскольку в фазово-контрастной микроскопии в жесткой рентгеновской области спектра наибольший интерес для исследований представляют прозрачные для излучения трехмерные объекты с характерными линейными размерами порядка 10-0.1 мкм [7], к рабочим характеристикам современных рентгеновских микроскопов предъявляются высокие требования. Это относится прежде всего к пространственному разрешению прибора, которое должно быть на уровне в несколько десятков нанометров по всему полю зрения при отсутствии заметных хроматических аберраций. В качестве «фантомов» в изображающей рентгеновской микроскопии на начальной стадии наладки прибора и исследований обычно используются простейшие тест-объекты, геометрия и размер элементов которых известны пз независимых источников или калибровочных измерений. Это могут быть тонкая нить пз борного волокна или полипропилена, сферические микрочастички латекса из полистирола, перфорированная подложка [14] — держатель образца с микроотверстиями, применяемый в просвечивающей электронной микроскопии, разного рода микросетки, кусочки пропускающей дифракционной решетки или фазовой зонной пластинки Френеля, сколы различных микроструктур на подложках и т.д. Перечисленные микрообъекты служат главным образом для демонстрационных целей, для качественной оценки работоспособности рентгеновского микроскопа. Количественные измерения, например, определение частотно-контрастных характеристик изображения объектов проводятся с использованием более сложных тестов. Применяются метрологические структуры, имеющие набор элементов с разными контролируемыми размерами, например, так называемая звезда Сименса [15] — высококонтрастная радиальная микроструктура, рассчитанная для работы в
митрофанов а.в., попов а.в., прокопович д.в.
РАДИОЭЛЕКТРОНИКА
заданной рентгеновской области спектра.
В данной работе предлагается в качестве тонких фазовых тест-объектов для изображающей рентгеновской микроскопии использовать образцы пористых трековых мембран (рис. 2) [1] или их неорганические тонкопленочные реплики, как более стойкие, чем сами мембраны, объекты при работе с интенсивными источниками рентгеновского излучения. Трековые мембраны как структурно-неоднородные образцы удовлетворяют перечисленным выше требованиям, которые предъявляются к тест-объектам при работе в жесткой области спектра в режиме фазового контраста. В основном, мы будем рассматривать образцы с круглыми цилиндрическими каналами и осями, перпендикулярными плоской поверхности мембраны, хотя существуют и другие типы трековых мембран (с различной ориентацией осей и более сложной формой пор [17]). Диаметр пор О, варьирующийся в пределах от 10-20 нм до нескольких микрон в зависимости от условий изготовления образца, можно считать практически постоянным по площади мембраны (АО/О << 1), стенки пор в первом приближении идеально гладкие. То есть, трековые мембраны с такой геометрией пор могут рассматриваться как эталонные перфорированные образцы с калиброванными сквозными отверстиями, хаотически распределенными по площади пленки. Плотность пор N в мембранах зависит от дозовой нагрузки при облучении исходной полимерной пленки тяжелыми ионами и может быть задана практически любой с верхним пределом порядка 109—1010 см-2 [1], причем удается изготавливать и транспаранты с низкой плотностью протравленных треков, в том числе с одиночными микро— или наноотверстиями в образцах площадью порядка 1 см2 [18].
Следует отметить, что благодаря своим уникальным свойствам, простой и контролируемой структуре пор на микронном и субмикронном уровнях трековые мембраны с самого начала развития этой технологии привлекли внимание исследователей в различных смежных областях науки и техники (см. обзоры [19, 20]). Кроме того, возможность сравнительно простыми средствами
локализовать поле излучения или поток частиц
в области с очень малыми поперечными размерами — порядка поперечного сечения поры трековой мембраны, она использовалась в экспериментальных работах по исследованию разрешающей способности координатных детекторов, при разработке регистрирующих сред контактной литографии [21] (резистов) и фотографии [22], способов контроля пространственного разрешения, компенсации астигматизма растровых просвечивающих микроскопов [23] и т.д. В рентгеновской оптике появилось несколько работ, в которых трековые мембраны со сквозными порами использовались как прочные поддерживающие структуры тонкопленочных рентгеновских фильтров или как дифракционные спектральные фильтры, имеющие высокую прозрачность в ультрамягкой рентгеновской области спектра и эффективно блокирующие более длинноволновое ультрафиолетовое, видимое и ИК фоновое излучение от наблюдаемого излучающего объекта (Солнца, лабораторного плазменного источника и т.д.) [24-27]. Ранее была предпринята попытка провести рентгеномикроскопические исследования трековых мембран со сквозными порами с умеренным (невысоким по сравнению с дифракционным пределом) разрешением в режиме амплитудного контраста [28]. И, наконец, сравнительно недавно была опубликована работа В.И. Балыкина с коллегами [29], в которой рассматривалась возможность субволновой локализации кванта света в результате прохождения возбужденного атома через наноотверстие в трековой мембране. Вопрос фиксации фазы волны рентгеновского излучения с помощью трековых мембран, интересный для приложений рентгеновской фазово-контрастной микроскопии, насколько нам известно, до сих пор никем не изучался.
При использовании простейших тестовых объектов, таких как тонкие нити, мелкие сетки или перфорированные экраны с микроотверстиями, разрешающая способность микроскопов оценивается обычно «на глазок» по контрасту изображения структурных элементов тестового объекта или, более точно, по размытию его краёв. В трековой мембране с идентичными сквозными цилиндрическими порами, которые используются для тестирования микроскопа,
РА ДИОЭ ПЕКТР ОНИКА трековые мембраны и их реплики как высокочастотные 179
рМДииэЛЕМриниКА фазово-контрастные объекты в рентгеновской оптике
метрологическими размерами элементов можно считать диаметр пор D, среднее расстояние между порами D = 0.5N~112, задаваемое плотностью пор N, и переменный размер перемычек, которые появляются на объекте и его изображении в случае близко расположенных друг от друга пор или при их взаимном пересечении. Заметим, что калиброванная (заданная достаточно точно) плотность пор в трековой мембране позволяет простым способом найти такую величину, как увеличение микроскопа.
В данной работе мы ограничимся рассмотрением эволюции фазы и амплитуды плоской волны рентгеновского излучения при её прохождении через плоский слой толщиной L однородного материала (полиэтилентерефталата) с одиночной сквозной порой цилиндрической формы диаметром в субмикронной области спектра. При моделировании ось поры была перпендикулярной плоскости образца, которая считается параллельной фронту падающей волны. Выбранная для расчетов длина волны рентгеновского излучения соответствует характеристической линии меди CuKравной 0.154 нм (8.047 кэВ). Поскольку спектральные характеристики материалов в этой классической рентгеновской области спектра известны [10], то полученные результаты с помощью этих данных легко пересчитать для других длин волн и других материалов.
4. МЕТОДИКА РАСЧЕТОВ ВОЛНОВЫХ ПОЛЕЙ В ПЛЕНКЕ С ОДИНОЧНОЙ ПОРОЙ
Для численного моделирования
распространения рентгеновского излучения через мембрану с одиночным отверстием будем использовать метод параболического уравнения («parabolic wave equation, PWE» в англоязычной литературе). Физический смысл приближения параболического уравнения излагается в пионерских работах Леонтовича, Фока и Малюжинца [30-33]. Этот мощный вычислительный инструмент теории дифракции широко применяется для решения задач гидроакустики, распространения радиоволн, дистанционного зондирования, в волоконной оптике и т.д. [34,35]. Описание метода PWE и примеры его применения вошли в учебники и
монографии по электродинамике и физической оптике [36-39]. С учетом геометрии образца и специфики рентгеновского излучения задачу можно рассматривать в скалярном приближении [40-42] и записать волновое уравнение для напряженности электрического поля в виде:
+ A±E + k2n\r)E = 0, + . (8)
dz dx dy
Не повторяя классического вывода параболического уравнения, напомним основные оценки. В случае однородного пространства n(r) = const уравнение (8) имеет решение в виде плоской волны E ( x, z ) = AeH x smS+z cosS), распространяющейся под углом в к оси z, x — поперечная координата.
При малых углах в << 1 (параксиальное приближение) решение можно записать в виде E (x, z) = elknzu (x, z), где волновая амплитуда
u ( x, z) « Ae
колебаний Л±--в поперечном направлении
4П кпв
x и Л вдоль продольной оси z. При
этом Л ^ Л± » Л, то есть u(x,z) — это функция, медленно меняющаяся в направлении распространения вдоль оси z, а именно du / dz « du / dx .
Используя это соотношение и переходя к случаю трех пространственных переменных (x,y,z), получаем из (8) для амплитуды уравнение эволюционного типа («параболическое» уравнение Леонтовича [30-32], или «уравнение поперечной диффузии» в терминологии Малюжинца [33]):
ikn x9-z— 2
имеет характерный период 2п
du
2ikn — + A,E + k2 n 2u = 0.
dz 1
(9)
В интересующем нас случае осевой симметрии удобно записать его в цилиндрических координатах:
ди д2 и 1 ди ,2 2л ч ^ ч
2гкп — + —- +--+ к2п (г, г)и = 0. (9а)
дг дг г дг
Параболическое уравнение (9) или (9а) описывает распространение пакета электромагнитных волн с волновыми векторами, направленными преимущественно вдоль оси г. Применимость метода параболического уравнения в той или иной области физики зависит от конкретных условий: материала (оптических постоянных) и масштаба
митрофанов а.в., попов а.в., прокопович д.в.
РАДИОЭЛЕКТРОНИКА
неоднородностей среды, геометрии объекта и граничных условий задачи. В рентгеновской оптике расчет волновых полей методом параболического уравнения для практических приложений был развит в работах [40-44].
В задачах дифракции и распространения коротких волн фаза решения волнового уравнения (8) а^Е(г,г) = + а^и(г,г) — быстро меняющаяся функция продольной переменной z, а медленно меняющийся аргумент комплексной волновой амплитуды а^и(г,г) характеризует ее отличие от фазы плоской волны, равной е'кп2.
Вычислительные достоинства метода параболического уравнения, отмеченные в классических работах Малюжинца и Тапперта [33,34], связаны с переходом к расчету медленно меняющейся волновой амплитуды и(г,г). Вместо полной краевой задачи для эллиптического уравнения (8) решается задача Коши с начальными условиями на входе в рассматриваемую среду. Исключение основного осциллирующего множителя е'кп2 резко уменьшает вычислительные затраты при расчете распространения коротких волн. Полезной особенностью метода является возможность корректного ограничения вычислительной области путём постановки точных условий прозрачности на её границе, следующих из сшивки решения параболического уравнения с аналитическим решением в свободном пространстве [44]. Разностная аппроксимация уравнения (9) может быть выполнена с помощью абсолютно устойчивой неявной шеститочечной схемы Кранка-Николсона [40,45,46]. Такой подход обеспечивает высокую точность расчетов и позволяет избежать накопления вычислительных ошибок с расстоянием.
Простейшая оценка погрешности метода, следующая из сравнения частных решений точного волнового уравнения И(х,г) = Ае'кп(х'тв + с°5в) и «параболического» приближения
гкт хв—2—
и (х, 2)« Ае ^ 2 7, ограничивает дистанцию, на которой последнее даёт точное значение амплитуды и фазы приближенного решения z < а4/Х3. Здесь А, = 2п/к — длина волны рентгеновского излучения, а — характерный поперечный размер объекта или неоднородности среды, в данном случае а = О. Это условие, как и
оценки шагов разностной схемы h << а, т << аУА являются мало ограничительными в задачах рентгеновской оптики; к тому же, существуют эффективные аналитические приемы увеличения дистанции и углового сектора расчетов методом параболического уравнения [40-42]. Другое ограничение, связанное с неучетом обратного рассеяния и преодолевающееся методом связанных волн, не очень существенно в задачах рентгеновской оптики из-за малости вариаций относительного показателя преломления.
5. ЛОКАЛИЗАЦИЯ ФАЗЫ ВОЛНЫ В ОКРЕСТНОСТИ НАНОПОРЫ ТРЕКОВОЙ МЕМБРАНЫ
Рассмотрим искажение фазовой картины плоской волны, падающей нормально на мембрану с предельно узкими порами. Такое расплывание ограничивает разрешающую способность фазового экрана с наноотверстиями, применяемого в качестве рентгеновского фазовоконтрастного тест-объекта.
Вычисления выполнены методом численного решения параболического уравнения [40, 41] с использованием табличных значений оптических постоянных для материала мембран (ПЭТФ) на длине волны СиКмеди (0.154 нм). Для полиэтилентерефталата (материала трековых мембран) на этой длине волны оптические постоянные равны 8(Х) = 4.5Ет6 и в(Х) = 1.0Е"8. Соответствующие значения длины поглощения (по мощности) Ц и толщины четвертьволновой фазовой пластинки Ьф для этого однородного материала и выбранной длины волны равны Ц = Х/4пв = 1.22 мм и Ьф=Я/43 = 8.5
мкм.
Ниже для примера представлены рассчитанные распределения фазы и амплитуды поля и{г,г) при прохождении рентгеновского
Ь
Рис. 3. Пространственное распределения значений фазы (а) и амплитуды поля (Ь) в окрестностях одиночной поры диаметром 30 нм в ПЭТФ пленке толщиной 22.5 мкм. Масштаб вдоль оси поры сжат в 103 раз. Контуры границы образца и канала поры показаны светлой линией.
РАДИОЭЛЕКТРОНИКА
трековые мембраны и их реплики как высокочастотные 181 фазово-контрастные объекты в рентгеновской оптике
Phase deviation: "а = 0.154 nm, delta = 4.5е-06 , beta = 1е-
Рис. 4. Контурное представление фазового сдвига волны в пленке с одиночной порой диаметром 30 нм (см. рис. За).
излучения через одиночную пору диаметром Т) — 30 нм в плёнке толщиной I. = 22.5 мкм. Для наглядности результаты представлены в цветном полутоновом (рис. ЪаВ) и контурном (рис. 4) форматах.
Двумерные пространственные изображения фазы и амплитуды поля для исследуемого объекта позволяют качественно, «на глазок» оценить свойства мембраны с наноотверстиями как тест-объекта рентгеновского микроскопа. Более детальное количественное представление о тест-объекте и о функциональных возможностях нано-перфорированной пленки появляется при изучении координатных графиков распределений фазы и амплитуды поля для мембран с разными диаметрами пор н переменными толщинами. На рис. 5 и 6 для выбранного образца толщиной 22.5 мкм и диаметром поры 30 нм представлены кривые распределения фазы и амплитуды поля вдоль осп поры н в поперечном направлении для ^ на торце образца.
Следующие рис. 7-9 демонстрируют, как изменяются фазовые искажения фронта
а Ь
Рис. 5. Аксиальное (а) и радиальное распределение фазы (Ь) волны на тыльной стороне мембраны с порой. I) = 30 нм, Ь = 22.5 мкм. Входной торец образца удален от левой границы рис. 6а на 1000 нм.
Рис. 6. Аксиальное (а) ирадиальноераспределение амплитуды (Ь) волны на тыльной стороне мембраны. D = 30 нм, L = 22.5 мкм. Входной торец образца удален от левой границы (рис. За) на 1000 нм.
плоской волны в окрестности одиночной поры при уменьшении её диаметра от максимального (в расчетах 200 нм), до среднего (50 нм) и самого малого (10 нм). Выбранный наименьший диаметр поры приблизительно соответствует предельно малому поперечному размеру цилиндрических пор, которые удается ещё протравить в тонких трековых мембранах после облучения образцов тяжелыми ионами. На этих рисунках распределение фазы в пространстве вблизи поры для ПЭТФ образцов представлено при разных способах визуализации информации (цветное (Truecolor)) изображение, линейный график зависимости фазового сдвига от радиуса по торцу образца, полутоновое (Grayscale) изображение н контурное двумерное распределение фазы, в сжатом виде, выделяющее главные особенности искажения волнового фронта падающей волны.
Численные расчеты амплитуды поля и фазового сдвига волны на выходе мембраны с
г
Рис.7.
излучения при прохождении поры диаметром 200 нм для ПЭТФ образца толщиной 10 мкм.
митрофанов а.в., попов а.в., прокопович д.в.
РАДИОЭЛЕКТРОНИКА
н
Phase deviation: А = 0.154 п
Phase deviation: Я = 0.154 nm, delta = 4.5е-06 , beta = 1 е-08
Рис. 8. Распределение фазы в пространстве вблизи пори
диаметром 50 нм для образца толщиной 10 мкм. одиночным отверстием были выполнены для образцов трех толщин Ь, = 22.5, 10 и 5 мкм и набора диаметров поры I) в диапазоне от 5 нм до нескольких микрометров. Как п ожидалось, для крупных пор фазовый портрет волны на выходном торце мембраны воспроизводил с хорошей точностью геометрию п размер отверстия поры, а для малых диаметров, начиная с некоторого порога, наблюдалось поперечное размытие фазы волнового пакета вблизи выходного отверстия канала поры п за ним. Для предельно мелких пор размер диаметра возмущения фазы более чем на порядок превышал значения I). Чтобы установить функциональную зависимость
Рис. 10. итносителъный диаметр ооласти скачка
г, измеренный на полувысоте осевого графика с. 7-9, Ь) в зависимости от диаметра D в линейном и ческом масштабах (Ь) для трех разных образцов толщиной 22.5, 10 и 5 мкм.
величины размытая фазы от параметров поры тестового образца (т.е. значений L п D), обратимся к кривым на графиках, где воедино сведены численные данные размытия фазы на торце мембран с разными толщинами (рис. 10,11).
Чтобы было легче проанализировать результаты счета в разных диапазонах переменных D п L, данные на рисунках представлены в разных масштабах в относительной (нормированной на диаметр поры, рис. 10а,В) п абсолютной форме (рис. 11 а). Для каждого пз приведенных графиков можно выделить три области, в которых размытие фазы вблизи выхода отверстия поры ведет себя по-разному с изменением диаметра поры. Когда значение D велико, около 0.05 мкм п более, фазовый след отверстия в поперечном направлении равен этому диаметру, фронт прошедшей волны плоский, за исключением слабо выраженных краевых эффектов), п средняя фаза волны совпадает с фазой исходной плоской волны в свободном пространстве. Это хорошо видно на рис. 1а с цветовой кодировкой: выходное отверстие поры выглядит одноцветным п его цвет совпадает с цветом, соответствующим
Рис. 9. Распределение фазы в диаметром 10 нм для
лщиной 5 мкм.
а Ь
Рис. 11. Лбсолютная величина области размытия фазы как
функция диаметра поры для образцов разных толщин (а) и
те же результаты, нормированные на корень квадратный
из толщины пленки в зависимости от волнового параметра
величины числа Френет) (Ь). По условию, Ь0 =
10000 нм(Ь).
РА ДИОЭ ПЕКТР ОНИКА трековые мембраны и их реплики как высокочастотные 183 рАДИиэПЕМриниКА фазово-контрастные объекты в рентгеновской оптике
фазе падающей волны. В этом случае излучение, падающее на образец, испытывает дифракцию только на кромке входного отверстия поры и почти всё излучение «проваливается» в её канал, слабо взаимодействуя со стенками поры.
Другое поведение кривых размытия фазы, связанное с распространением излучения в образце, наблюдается при малых диаметрах пор в диапазоне от почти нулевых значений до нескольких десятков нанометров. В этом случае размер области размытия фазы на выходной плоскости образца заданной толщины почти постоянный, не зависящий от диаметра отверстия D. С изменением толщины мембраны L с ее ростом происходит диффузионное расплывание волнового пакета, поперечное размытие фазы увеличивается примерно, как квадратный корень из L. Переходная область между этими двумя режимами наблюдается, как и следовало ожидать, когда так называемая дифракционная длина пучка D2/X примерно равна длине канала L, то есть, безразмерный волновой параметр XL/ D2, обратный числу Френеля, порядка единицы. Эта переходная область дифракции, когда число Френеля равно примерно единице, довольно узкая, как всегда наблюдается при переходе от френелевской к зоне фраунгоферовой дифракции (при изменении диаметра отверстия или длины волны излучения). Для данной задачи в координатах X = XL/D2 и Y = 2SL^L0 /L все численные значения величин размытия фазы на выходном отверстии образцов разной толщины описываются единой кривой (рис. 11b). На этом рисунке прямые 1 и 2 — линейная интерполяция результатов для крупных (1) и мелких (2) пор вне переходной области. Кривая 1 соответствует зависимости 2Лтъ = D для пор с диаметрами порядка 0.1 мкм и более, а горизонтальная линия 2 описывает тот факт, что при малых диаметрах поры локализация (размытие) фазы на торце образца вблизи наноотверстия не зависит от D и с ростом толщины пленки L растет как VL. Заметим, что для всех наших образцов угловой размер области локализации возмущения фазы по сравнению с фазой плоской волны равен по порядку величины 2ArL / L ~9rr =^¡23 = 0.003, где 6cr = V 23 — критический угол полного внешнего отражения излучения от стенок наноотверстия
для заданной длины волны.
Анализируя результаты расчетов, которые представленные воедино на рис. 11b, можно утверждать, возвращаясь к исходной постановке задачи, что трековая мембрана с наноотверстиями как тест-объект для фазово-контрастного рентгеновского микроскопа с запасом удовлетворяет современным требованиям по пространственному
разрешению, предъявляемым к этим устройствам [7], даже в ближнепольном режиме при работе с тестовыми образцами с относительно крупными порами, т.е. в случае больших чисел Френеля. Приведенные графики размытия фазы на рис. 10-11 позволяют выбрать для эксперимента трековую мембрану с нужными размерами пор для тестирования фазово-контрастного рентгеновского микроскопа с необходимым пространственным разрешением.
Отметим также, что в этой задаче основная переменная, от которой зависит решение — это число Френеля, определяемое для поры, конечно, с учетом частотных дисперсионных свойств материала образца. Роль угла наклона мембраны с наноотверстием относительно направления распространения излучения не столь велика, поскольку здесь рассматриваются относительно тонкие тестовые объекты. Это подобно случаю интерференционных цветов тонких мыльных или полимерных однородных пленок, когда последовательность цветов слабо зависит от ориентации такой пленки относительно источника света и наблюдателя.
Из рис. 11 b и требования быть не слишком малоконтрастным объектом видно, что оптимальный по пространственному разрешению тестовый фазовый экран должен имеет сквозные цилиндрические поры, размеры которых удовлетворяют условиям Л/D ~ 0СГ = у/28 или D / L ~ всг = л/28 , причем такого же порядка, как отмечалось ранее, будет угловое размытие волнового фронта на выходном отверстии поры в поперечном направлении, равное 2ArjL.
6. ФАЗОВАЯ СКОРОСТЬ РАСПРОСТРАНЕНИЯ ВОЛНЫ ВДОЛЬ ОСИ ЦИЛИНДРИЧЕСКОГО НАНООТВЕРСТИЯ
В крупных порах трековой мембраны
митрофанов а.в., попов а.в., прокопович д.в.
РАДИОЭЛЕКТРОНИКА
рентгеновское излучение распространяется вдоль оси канала как в свободном пространстве со скоростью с. В однородном материале мембраны фазовая скорость волны увеличивается, как
V. = с/1 -5* (1 + 5)с. Пр
и
увеличении
диаметра поры О от величин порядка нескольких нанометров до значений около 0.1 мкм и более фазовая скорость волны Vф(D) уменьшается от значения Vф0(D) до величины скорости света в вакууме с. С помощью численного представления волновых полей методом параболического уравнения легко определить эту зависимость Vф= Vф(D) для выбранной длины волны. По цветным графикам фазовых сдвигов фронта волны вблизи нанопоры, варьируя диаметр пор О, найдем длину / на которой сдвиг фазы по сравнению с плоской волной в свободном пространстве равен п/2 (рис. 12а). То есть, на оси образца определим толщину четвертьволновой перфорированной пластинки и её зависимость от диаметра поры. По этим результатам можно вычислить относительное уменьшение фазовой скорости волны вдоль оси канала с увеличением его диаметра D: А Vф(D) / А = Уф(П) - С / (Гф0 - С) (см. рис. 12Ь).
Таким образом, анализируя в рамках используемого приближения задачу о прохождении рентгеновского излучения в прозрачном слое вещества с узким цилиндрическим каналом, можно убедиться, что пористые трековые мембраны с ансамблем параллельно ориентированных пор способны выполнять роль прозрачных фазовых экранов, обеспечивающих пространственную модуляцию фазы излучения на выходе
А У,ID) ДК„
l.oj
0 20 40 60 80 100 D. нм
а Ь
Рис. 12. Толщина эффективного четвертьволнового слоя вдоль оси поры в зависимости от её диаметра (а) и соответствующее относительное уменьшение изменения фазовой скорости волны в пустотелом канале с ростом его диаметра D (Ь).
мембраны. Мелкая по геометрическим размерам структура фазовой модуляции волны в плоскости образца позволяет использовать трековые мембраны как неоднородный фазовый тест-объект с глубокой модуляцией фазы на пространственных частотах, включающих в себя диапазон 2.10-2-10-3 нм-1, что соответствует требованиям по пространственному
разрешению к современным рентгеновским микроскопам, работающим в режиме фазового контраста [7].
7. РЕНТГЕНОВСКИЙ ДИФФУЗОР ИЗ ТРЕКОВЫХ МЕМБРАН - ДИФФУЗНЫЙ ФИЛЬТР ДЛЯ ПОДАВЛЕНИЯ СПЕКЛОВ (СПЕКЛ- СУППРЕССОР)
Непоглощающий или слабо поглощающий рентгеновский матовый экран — это оптический аналог обычного тонкого матового экрана, широко применяемого в видимой области спектра (например, матового стекла, ground glass) для визуализации изображения, формируемого оптической системой, а также для изменения характеристик светового поля в осветительных системах, разного рода рассеивателях света или как способ управлять когерентными свойствами падающего лазерного пучка. В рентгеновском диапазоне тоже есть востребованность в применении матовых отражающих поверхностей, матовых экранов и транспарантов не только как тестовых объектов, но и для уменьшения зеркальной составляющей при малоугловом отражении пучка от поверхности, изменения пространственной когерентности пучка синхротронного излучения, в экспериментах при подавлении спеклов в изображающих устройствах и т.д. [47-49]. Изложенные в предыдущем параграфе результаты численного расчета волнового фронта прошедшей волны вблизи одиночной нанопоры в полимерной пленке позволяют распространить некоторые из выводов на задачу о возмущении фазы волны при прохождении излучения через образцы с ансамблем хаотически расположенных пор, т.е. для реальных трековых мембран, а не только для модельных образцов с одиночными порами.
Трековая мембрана с относительно крупными порами, когда число Френеля полости поры больше единицы (D2/kL > 1),
РА ДИОЭ ПЕКТРОНИКА трековые мембраны и их реплики как высокочастотные 185
радиоэлек1роника фазово-контрастные объекты в рентгеновской оптике
для жесткого рентгеновского излучения — это прозрачный (слабо поглощающий) транспарант, модулирующий по всей поверхности образца фазу волны со сдвигом порядка Дф = 2ж5Ь / X — 1 в отверстиях пор по сравнению с однородным слоем мембраны. Доля площади образца, где прошедшая волна испытала фазовый сдвиг, соизмерима с «номинальной пористостью» мембраны Р1Я = лD2N/4, где N — плотность пор. Для высокопористых мембран, с учетом взаимного пересечения пор, эффективная пористость мембраны равна Ре^ (Рм ) = 1 - е Ри [50]. Поэтому стопа идентичных трековых мембран, состоящая примерно из п(Р^) ^ 1/Рдг слоев, уложенных вплотную, служит рентгеновским диффузором, разрушающим поперечную когерентность падающего рентгеновского пучка. Чтобы не было интерференционного взаимодействия полей излучения, прошедшего через разные поры при больших поперечных корреляционных длинах падающего пучка, можно использовать высокопористые трековые мембраны с наклонными порами и широким распределением углов наклона, которые обычно изготавливаются для задач фильтрации газов и жидкостей. Такие мембраны обычно имеют угловое распределение наклонов осей пор (двумерное или одномерное) в пределах ±30 градусов к поверхности мембраны. Наклонные поры приводят к уменьшению роли взаимных пересечений пор и улучшению рабочих характеристик мембран для стандартных задач фильтрации сред [1]. При разумном числе слоев, равном порядка 5-10, стопа пористых мембран с толщинами 5-10 мкм ещё по-прежнему слабо поглощает излучение и может рассматриваться как идеальный матовый фазовый экран для жесткого рентгеновского излучения «на просвет». Такой тип структурно-неоднородного фильтра в настоящее время востребован в экспериментальных задачах рентгеновской микроскопии при использовании мощных источников рентгеновского излучения 3-го и 4-го поколений.
Как показывают оценки, трековые мембраны с предельно узкими порами и малыми числами Френеля могут выполнять роль идеального матового фазового экрана, пропускающего высокие пространственные частоты даже в однослойном или двухслойном вариантах, если
на плотность пор и их диаметр накладываются требования N > 1010 см-2, V < 50 нм. Заметим, что высокопористые образцы с мелкими порами и широким угловым распределением осей относительно нормали к поверхности образца эффективны и наиболее предпочтительны для использования в качестве устройства, которое в рентгеновской оптике носит название рентгеновского спекл-суппрессора [51].
8. ОБРАЩЕНИЕ ФАЗОВОГО КОНТРАСТА В АМПЛИТУДНЫЙ
Ещё одной интересной особенностью, наблюдающейся в рассматриваемой модельной задаче о прохождении плоской рентгеновской волны через пленку с узкой одиночной порой, является обращение фазового контраста в амплитудный в самом образце и его окрестности. Рис. 3Ь и 6а,Ь иллюстрируют этот эффект. Заметное усиление амплитуды поля в канале наноотверстия и на его выходе вблизи оси происходит по известным причинам. Во-первых, из-за разницы в коэффициентах преломления на входном отверстии поры наблюдается рефракция, и в канал поры захватывается большая часть потока излучения, чем падает на входное геометрическое отверстие поры. Во-вторых, из-за интерференции волны, идущей внутри поры, с плоской волной, прошедшей через материал образца, происходит не только возмущение фазы, но и пространственное перераспределение амплитуды результирующего поля. Из-за присутствия наноотверстия падающая на пленку плоская волна становится неоднородной в образце и за ним появляется фазовая и амплитудная пространственная модуляция. Количественно эффект амплитудной модуляции плоской волны из-за влияния наноотверстия можно описать, вычислив коэффициент прохождения излучения через пору, определяемый как интеграл квадрата модуля амплитуды поля по поперечному сечению поры с соответствующей нормировкой по входу на падающий поток. Заметим, что поле волны имеет вид Е(г,г) = е^и^г), поэтому такое интегрирование корректно при определении потока и коэффициентов пропускания отверстия, хотя, вообще говоря, большая величина амплитуды
митрофанов а.в., попов а.в., прокопович д.в.
РАДИОЭЛЕКТРОНИКА
Рис. 13. Концентрация излучения в каналах пор в зависимости от их диаметра. Кривая 1 — нормировка потока 1д по входному отверстию поры, I — поток через выходной торец поры. Кривая 2 — нормированный интеграл потока по выходу на торце образца I, вычисленный по кругу диаметром 41). Квадратами (кривая 3) показана зависимость локальной интенсивности излучения на оси поры, вычисленная по значению максимальной амплитуды поля и нормированная на интенсивность падающей волны.
поля в пространстве еще не всегда означает, что это есть интенсивный поток излучения, как, например, бывает в случае эванесцентных волн на краю отверстия или поля внутри объемного (закрытого) резонатора.
Обратимся к рис. 13, на котором приводятся результаты численного счета, показывающие появление амплитудного контраста поля на образце п увеличение коэффициента пропускания излучения цилиндрической порой в лавсановой пленке с диаметром в нанометровом диапазоне. Точки кривой 1 показывают, как зависит от диаметра поры пропускание падающего потока, определяемое стандартным образом (отношение мощности прошедшего потока, к падающей на входное сечение поры). Для очень мелких (диаметром в несколько нанометров) п крупных пор с диаметрами микронного размера коэффициент пропускания не сильно отличается от единицы, как и следовало ожидать. Но у образцов с диаметрами промежуточных размеров кривая пропускания 1/1 имеет ярко выраженный максимум, который наблюдается при О ~ 20-30 нм. При этом плотность потока излучения через пору, усредненная по ее сечению на выходном торце мембраны почти на порядок величины превышает плотность потока в падающей волне. Для крупных пор с диаметром
порядка 1 мкм п более конверсия фазового контраста в амплитудный на образцах трековых мембран не наблюдается.
Точки кривой 2 на рис. 13 построены при суммировании потока излучения на выходе мембраны с наноотверстпем по площади круга диаметром ТО при том же способе нормировки потока. Поскольку сам материал мембраны на толщине К почти ничего не поглощает, большая часть кривой 2 соответствует постоянному значению 1/1 =16. Но при малых значениях
с уменьшением диаметра наблюдается рост кривой пропускания, который иллюстрирует, с каких участков входа в канал мембраны излучение из-за рефракции на входной кромке поры начинает захватываться наноотверстпем. Точки 3 на этом рисунке, изображенные квадратами — это максимальные локальные значения квадрата модуля амплитуды поля на осп поры в зависимости от её диаметра, нормированные на единицу (входное значение квадрата амплитуды поля).
Появление амплитудного контраста при однородной засветке образца в этой задаче, как п возникновение фазовой модуляции волнового фронта вблизи наноотверстия, сопровождается структурированием поля вблизи поры, пространственным перераспределением плотности потока излучения и не входит в противоречие с законом сохранения энергии.
В данной статье мы не рассматриваем эволюцию поля (фазы и амплитуды волны) при распространении излучения дальше в пространстве за образцом. Но уже на основании приведенных результатов можно утверждать, что появление амплитудного контраста упрощает визуализацию рассматриваемого фазового объекта с нанопорамп, как тестового транспаранта, предназначенного для калибровок рентгеновского микроскопа.
Можно отметить также, что высокая степень концентрации плотности потока рентгеновского излучения нанопорамп со сквозными цилиндрическими параллельными каналами позволяет в принципе методами контактной рентгеновской литографии простым путем (без приготовления специального шаблона) получать (изготавливать) реплики трековых мембран с глубокими п предельно узкими порами (с
РА ДИОЭ ПЕКТРОНИКА трековые мембраны и их реплики как высокочастотные 187 РАДИОЭЛЕК1РОНИКА фазово-контрастные объекты в рентгеновской оптике
диаметрами в несколько десятков нанометров).
9. НЕОРГАНИЧЕСКИЕ ТРЕКОВЫЕ МЕМБРАНЫ И РЕПЛИКИ ТРЕКОВЫХ МЕМБРАН КАК ФАЗОВЫЕ ТЕСТ-ОБЪЕКТЫ
Одним из недостатков фазовых объектов, выполненных из полимерной пленки, можно назвать их сравнительно низкую термическую и радиационную стойкость. Органические полимерные материалы, даже те, у которых есть бензольные кольца (циклоцепные полимеры) и сшитые макромолекулы с объемными связями (с образованием сетчатой структуры) имеют слишком низкую теплостойкость (формоустойчивость при нагревании) и радиационную стойкость, чтобы быть материалом силовой оптики и функционировать в интенсивных пучках рентгеновского (прежде всего, синхротронного) излучения. Однако, при умеренных потоках ионизирующего излучения ПЭТФ пленки издавна используются в рентгеновских экспериментах, главным образом, в качестве материала фильтров, подложек или окон детекторов излучения. Простые оценки показывают, какие предельные тепловые нагрузки по интенсивности падающего пучка и какие предельные дозы поглощенной радиации допустимы при работе с тестовым объектом, выполненным на полимерной пленке из ПЭТФ. При монохроматическом освещении на длине волны 0.154 нм допустимая плотность потока рентгеновского излучения при равномерной засветке тестового образца толщиной 22.5 мкм находится в пределах 1020 Вт/см2. В этой оценке учитывается, что пленка такой толщины поглощает только около 2% падающего излучения, а сброс тепла с нагретого образца происходит с большой эффективностью излучением в ближней ИК области спектра с обеих сторон пленки [52]. Из-за радиолиза ПЭТФ под ионизирующим пучком [53] с такой предельной плотностью потока падающего излучения для данного полимера «радиационное» время жизни рассматриваемого тестового объекта порядка 1 минуты (без учета температурных эффектов). Реально, в схемах регистрации изображения в рентгеновских микроскопах с ПЗС-координатными
приемниками, плотности потоков на порядки меньше указанных предельных величин. Поэтому возможно продолжительное функционирование предлагаемого в данной статье полимерного тест-объекта без существенного ухудшения его рабочих характеристик. В любом случае тест-объект из пленки ПЭТФ из-за более эффективного сброса тепла не столь уязвим под рентгеновским пучком, как многие изучаемые биологические микроструктуры [54].
В заключение сделаем следующее краткое замечание. Тонкопленочные пористые объекты с топологией пор, характерной для трековых мембран (в том числе и нано-пористые объекты) изготавливаются методами трековых технологий не только из органических полимеров, но и на основе подложек из неорганических материалов (стекол, слюды, оксидных пленок и т.д. [55]), которые более подходят для экспериментов с интенсивными рентгеновскими пучками, чем полимерные объекты. Это могут быть также глубокие реплики, в том числе термо-и радиационо стойкие металлические или керамические структуры, полученные с использованием полимерных трековых мембран в качестве исходных матриц (шаблонов) с узкими цилиндрическими или коническими порами [56,57]. Строго говоря, когда используется термин «реплика» трековой мембраны, это понятие сейчас применяется в более широком смысле, чем это указано в технических словарях: «точная копия поверхности образца, на которой отчётливо выражена структура материала».
Метод изготовления реплик с трековых мембран появился почти одновременно с рождением трековых технологий [54]. Металлические или углеродные тонкопленочные (сверхтонкие) реплики, копирующие поверхность образцов с треками быстрых тяжелых ионов в твердом массивном образце или полимерной пленке, ранее предназначались главным образом для измерений плотности треков и их поперечных размеров с помощью электронного микроскопа. Начиная с некоторого времени, исследователи научились изготовлять объемные реплики, копирующие вытравленные треки не только на поверхности, но и по всей глубине облученного ионами образца [55,56]. В настоящее время различные вторичные структуры на основе глубоких
МИТРОФАНОВ А.В., ПОПОВ А.В, ПРОКОПОВПЧ Д.В.
РАДИОЭЛЕКТРОНИКА
(объемных) реплик трековых мембран («темплейт метод») получнлн широкое распространение в различных технических и научных приложениях как самостоятельные функциональные элементы в нанотехнологпп [1, 57].
Реплики трековых мембран, как фазовые объекты для рентгеновской оптики, могут быть трех видов. Во-первых, это тонкопленочные поверхностные реплпкп (без объемных структур), разность набега фазы для которых много меньше единицы (слабоконтрастные фазовые тест-объекты, способные моделировать некоторые свойства биологических
мпкрообъектов при рентгеновском облучении). Во-вторых, это глубинные (объемные) реплпкп, воспроизводящие в той пли иной степени структуру исходной трековой мембраны-шаблона (позитивные реплпкп) [58,59]. II наконец, обращенные реплпкп (негативные), в которых пустотелые поры трековой мембраны заменены веществом, например, металлом [55, 56] плп диэлектриком, например, цпакрпновым клеем, позволяющим реалпзовывать один пз простейших способов снятия объемных реплпк с трековых мембран [60, 61]. Строго говоря, негативные реплпкп геометрически более похожи на биологические микроструктуры, чем сами трековые мембраны с полыми мпкро- п нанопорамп. Для реплпк такого типа прохождение рентгеновского излучения через наностолбпкп плп наноострпя принципиально отличается от транспорта излучения через пустотелые поры такпх же размеров пз-за разницы в коэффициентах преломления материалов структур. Это утверждение иллюстрируют рис. 14 п 15 в сопоставлении с результатами, которые были представлены на
: 1Q4 z,nm X10
а Ь
Рис. 14. Пространственное распределения фазы (а) и амплитуды поля (Ь) в окрестностях одиночного цилиндрического нано-стержня из ПЭТФ диамеитром 30 нм и длиной 22.5 мкм.
0.2 0.1 0 -0.1
-0.5-'-'-'-*-'-'-'-
-200 -150 -100 -50 0 50 100 150 2Q0
a b
Рпс. 15. Трафик распределения фазы на выходе в торцевой плоскости образца (а) и контурная- карта фазы (Ь) в окрестности одиночного цилиндрического нано-стержня из ПЭТФ диаметром 30 нм и длиной 22.5 мкм.
рисунках 3-6. Здесь сравниваются результаты расчетов амплитуды полей и фазовые сдвиги на длине волны 0.154 нм для двух объектов одинаковой формы. В первом случае (рпс. 3-6) это была одиночная пустотелая цилиндрическая пора диаметром 30 нм в пленке ПЭТФ толщиной 22.5 мкм, во втором — обращенная (негативная) подобная структура: нано-стержень пз ПЭТФ диаметром 30 нм и длиной 22.5 мкм при одинаковой ориентации объектов относительно падающей волны (рпс. 14-15). Пустотелая пора служит концентратором рентгеновского излучения плоской волны, усиливающая в несколько раз амплитуду поля на выходном торце п обеспечивая на толщине образца заметный локальный фазовый сдвиг, порядка 0.4 радиан. В случае сплошного полимерного нано-стержня (рпс. 3-6) излучение не концентрируется, а заметно рассеивается в свободное пространство вне стержня, и на выходном торце структурного элемента наблюдается уменьшение амплитуды поля (провал почти в пять раз по амплитуде). На рисунке в изображении фазы видна лишь слабая п локализованная на размерах порядка диаметра нано-стержня модуляция сдвига фазы (на доли радпан). По той же самой причине капсулпрованный в тонкую пленку биологический плп какой-либо другой мпкрообъект выглядит более контрастным в изображающей фазово-контрастной рентгеновской микроскопии, при условии, что вещественная добавка к коэффициенту преломления у пленки больше, чем в среднем у мпкрообъекта.
Таким образом, объемные позитивные реплпкп трековых мембран как тестовые объекты для рентгеновской микроскопии
РА ДИОЭ ПЕКТРОНИКА трековые мембраны и их реплики как высокочастотные 189 РАДИОЭЛЕК1РОНИКМ фазово-контрастные объекты в рентгеновской оптике
имеют заметные преимущества по сравнению с аналогичными негативными репликами. Впрочем, повторная репликация негативной реплики делает принципиально возможным получение вторичной позитивной реплики — аналога трековой мембраны, но с матрицей из подходящего для работы с интенсивными рентгеновскими пучками материала взамен исходного пористого полимера.
10. ЗАКЛЮЧЕНИЕ
В работе исследовалась задача о прохождении рентгеновского излучения через слабо поглощающую рентгеновскую пленку со сквозной цилиндрической нано-порой длиной в несколько микрон. Такой модельный объект — это фрагмент полимерной трековой мембраны, которую предлагается использовать в качестве тестового образца фазово-контрастного рентгеновского микроскопа, работающего в жесткой области спектра. Для длины волны
0.154 нм методом численного решения параболического уравнения найдены фазовые сдвиги волны и амплитудное распределение поля в полимерном материале и свободном пространстве вблизи нано-поры. Показано, что поперечное размытие фазы и её локализация на выходном торце мембраны приближенно задаются универсальной функцией безразмерного числа Френеля, определенного для одиночной поры. Обсуждается вопрос о конверсии фазового контраста в амплитудный на самой мембране и в сечении поры при разных диаметрах. Найденные фазовые сдвиги и величины их пространственной локализации вблизи каналов пор позволяют предложить трековые мембраны не только как тестовые объекты рентгеновской оптики, но и в качестве рентгеновского диффузора или суппрессора спеклов в изображающих оптических системах с когерентными или частично когерентными источниками освещения исследуемых микрообъектов.
ЛИТЕРАТУРА
1. Апель ПЮ, Дмитриев СН. Трековые мембраны. В кн. Мембраны и мембранные технологии. Ярославцев А.Б. (ред.), с.117-160. М., Научный мир, 2013.
2.
3.
4.
5.
6.
7.
8.
9.
10, 11 12,
13
14
15
16
17
18
19.
20.
21 22
Zernike F. How I discovered phase contrast. Science, 1955, 121:345-349.
Zernike F. Phys. Zeits, 1935, 36, 848; Zeits f. techn. Phys., 1935, 16, 454. Шпольский ЭВ. УФН, 1947, 32, 376. Рытов СМ. УФН, 1950, 41, 425. Франсон М. Фазово-контрастный и интерфертционныймикроскопы. Пер. с франц. под ред. Г.Г. Слюсарева. М., ГИФМЛ, 1960, с. 180. Лидер ВВ. УФН, 2017, 187(1):201. Блохин МА. Физика рентгеновских лучей. М., ГИТТЛ, 1957, с. 518.
Джеймс Р. Оптические принципы дифракции
рентгеновских лучей. Пер. с англ. под ред. В.И.
Ивероновой. М., ИЛ, 1950, с. 572.
X-Ray Interactions With Matter, 2010. URL:
www.cxro.lbl.gov/optical_constants/.
Мигдал АБ, Крайнов ВП. Приближенные
методы квантовой механики. М., Наука, 1966.
Spiller E. X-Ray Optics. In: Encyclopedia of Optical
Engineering, Taylor & Francis, 2003.
Artioukov IA, Kasyanov YuS, Kopylets IA et.al.
Rev. Sci. Instrum, 2003, 74, 4964.
Falch KV, Lyubomirsky M, Casaru D et.al.
Ultramicroscopy, 2018, 84, 267.
Rehdeun S, Guttmann P, Werner S, Schneider G.
Optics Express, 2012, 20(6):5830.
Митрофанов АВ, Апель ПЮ, Бурмистров
АА, Левкович НВ, Орелович ОЛ. Сменные
окна и фильтры детекторов рентгеновского
изображения на основе пористых пленок
субмикронной толщины. Труды XV межд.
симп. «Нанофизика и наноэлектроника», 2, с. 607.
Нижний Новгород, 2011.
Apel PYu, Blonskaya IV, Didyk AYu et al. Nuclear
Instrum. andMeth. In Phys. Research B, 2001, 179:55.
Апель ПЮ, Дидык АЮ, Кузнецов ВИ. ПТЭ,
1988, 6:48.
Флёров ГН. Ветник .Академии неук СССР, 1984, 4:35. Spohr R. Ion Tracks andMicrotechnology. Principles and Applications. Braunschweig, Vieweg, 1990, p. 272. Валиев КА, Великов ЛВ, Душенков СД и др. Микроэлектроника, 1982, 11(5):447. Митрофанов АВ, Шпольский МР. Пористая мембрана как тест-объект для оценки структурометрических свойств фотоматериалов. Тезисы Науч. сессии «Перспективы развития фотографических редств регистрации информации для астрономических
митрофанов а.в., попов а.в., прокопович д.в.
РАДИОЭЛЕКТРОНИКА
наблюдений», с. 20. Душанбе, «Дониш», 1983.
23. Митрофанов АВ, Филиппов МН. Известия РАН, сер. физ, 1992, 56(3):112.
24. Mitrofanov A, Pudonin F, Starodubzev N, Zhitnik I. Proc. SPIE, 1998, 3406:35.
25. Mitrofanov AV, Apel PYu. Nucl. Instr. and Meth, 2006, B 245:332.
26. Митрофанов АВ, Апель ПЮ. Известия РАН. Сер. Физ;., 2009, 73(1):61.
27. Dominique M et al. Applied Optics, 2009, 48(5):834.
28. Андреев АВ и др. Мембраны (сер. Критич. технол. ВИНИТИ), 2005, 3(27):17.
29. Афанасьев АЕ и др. ЖЭТФ, 2017, 152, 3(9):438.
30. Леонтович МА. Изв. АН СССР. Сер. физ., 1944, 1:16.
31. Leontovich МА, Fock VA. J Phys. USSR, 1946, 10:13.
32. Фок ВА. Проблемы дифракции и распространения электромагнитных волн. М., Советское радио, 1970.
33. Малюжинец ГД. УФН, 1959, 69(10):320.
34. Тапперт ФД. Метод параболического уравнения. В кн.: Распространение волн и подводная акустика. М., Мир, 1980.
35. Прокопович ДВ, Попов АВ, Виноградов АВ. Квантовая электроника, 2007, 7:873.
36. Каценеленбаум БЗ. Высокочастотная электродинамика. М., Наука, 1966, с. 240.
37. Вайнштейн ЛА. Электромагнитные волны. М., Радио и связь, 1988, с. 440.
38. Levy M. ParabolicEquation methodsforElectromagnetic Wave Propagation. London, IET, 2000, p. 336.
39. Раутиан СГ. Введение в физическую оптику М., ЛИБРОКОМ, 2009, с. 256.
40. Kopylov YuV, Popov AV, Vinogradov AV. Optics Communications, 1995, 118(5-6):619.
41. Popov AV, Vinogradov AV, Kopylov YuV, Kurokhtin AN. Numerical simulation of X-ray diffractive optics. M., A&B Publ. House, 1999, p. 29.
42. Attwood D. Soft X-rays and Extreme Ultraviolet Radiation. Cambr. Univ. Press, 2000.
43. Bukreeva I, Popov A, Dabagov SB, Lagomarsino S. Phys. Rev. Letters, 2006, 97:184801.
44. Popov AV. Radio Science, 1996, 31(6):1781.
45. Попов АВ. ЖВММФ, 1968, 8(5):1140.
46. Марчук ГИ. Методы вычислительной математики. М., Наука, 1977.
47. Matsuura Y, Yoshizaki I, Tanaka M. J.Appl. Cryst, 2004, 37:841.
48. Гойхман АЮ, Лятун ИИ, Ершов ПА, Снигирева ИИ, Снигирев АА, Горяевский ВВ, Семенов АА, Шевердяев МС, Колецкий
ВО. Высокопористый нанобериллий для подавления спекла рентгеновского излучения. Труды конф. "Рентгеновская оптика-2014", с. 29. Черноголовка, ИПТМ, 2014.
49. Naulleau PP, Liddle JA, Salmassi F, Anderson EH, Gullikson EM. Appl. Optics, 2004, 43(28):5323.
50. Riedel C, Spohr R. Rad. Eff., 1979, 42:69.
51. Goikhman A, Lyatun I, Ershov P, Snigireva I, Wojda P, Gorlevsky V, Snigirev A. Journal of synchrotron radiation, 2015, 22(3):796.
52. Митрофанов АВ. Квантовая электроника, 2018, 48(2):105.
53. Zhitariuk NI, Fiderkiewicz A, Buczkowski M, Kovalev GN, Orelovich OL, Zoltowski T. European Polymer Journal, 1996, 32:391.
54. Solem JC, Baldwin GC. Science, 1982, 218:229.
55. Флейшер РЛ, Прайс ПВ, Уокер РМ. Треки заряженных частиц в твердых телах. Ч. 1. Методы исследования треков. М., Энергоиздат, 1981, с. 40.
56. Spohr R. Method for producing planar surfaces having very fine peaks in the Micron range. United States Patent № 4, Jul.6, 1982, 338,164.
57. Vetter J, Spohr R. Nucl. Instrum. Methods in Phys. Res., 1993, B 79:691.
58. Toimil-Molares ME, Beilstein J. Nanotedmol, 2012, 3:860.
59. Митрофанов АВ. Известия АН СССР, сер. физ., 1993, 57(8):176.
60. Mitrofanov AV, Tokarchuk DN, Gromova TI, Apel PYu, Didyk AYu. Radiation Measurements, 1995, 25(1-4):733.
61. Apel PYu et al. Phys. Chem. Chem. Phys, 2016, 18:25421.
Митрофанов Александр Викторович
к.ф.-м.н., с.н.с.
Физический институт им. П.Н. Лебедева РАН, Отделение оптики, лаб. рентг. астрономии Солнца 53, Ленинский просп. Москва, 119991, Россия E-mail: mitrofanovav@ lebedev.ru Попов Алексей Владимирович д.ф.-м.н., профессор
Институт земного магнетизма, ионосферы и распространения радиоволн им. Н.В. Пушкова РАН 4, Калужское ш., Троицк, Москва 108840, Россия E-mail: popov@mail.ru Прокопович Дмитрий Валерьевич к.ф.-м.н.
Институт земного магнетизма, ионосферы и распространения радиоволн им. Н.В. Пушкова РАН 4, Калужское ш., Троицк, Москва 108840, Россия E-mail: prokopovich@mail.ru.
