Научная статья на тему 'Термодинамическое моделирование поведения радионуклидов при нагреве (сжигании) радиоактивного графита в атмосфере углекислого газа'

Термодинамическое моделирование поведения радионуклидов при нагреве (сжигании) радиоактивного графита в атмосфере углекислого газа Текст научной статьи по специальности «Химические науки»

CC BY
66
16
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.
Ключевые слова
термодинамическое моделирование / радионуклиды / радиоактивный графит / окисление / горение / thermodynamic modeling / radionuclides / radioactive graphite / oxidation / burning

Аннотация научной статьи по химическим наукам, автор научной работы — Н М. Барбин, И А. Сидаш, Д И. Терентьев, С Г. Алексеев

Методом термодинамического моделирования изучено поведение радионуклидов при сгорании радиоактивного графита в атмосфере углекислого газа. Установлено, что углерод присутствует в виде газов СО и СO2; радиоактивный уран в виде газов UO2, UO3, ионизированных UO2, UO3 и конденсированного U3O5; радиоактивный хлор — в виде газа CI, паров СаСl, СаСl2 и конденсированного СаСl2; радиоактивный кальций — в виде парообразных Са, CaO, СаСl, СаСl2, ионизированных Са+, СаО+ и конденсированных СаО, СаСl2, СаСO3; радиоактивный никель в виде парообразных Ni, NiO, NiCI, NiCI2 и конденсированных Ni3C, NiCO3, NiO, NiCI2; радиоактивный цезий — в виде парообразных Cs, CsCI, ионизированного Cs+ и конденсированного CsCI; радиоактивный плутоний — в виде парообразного РuО, РuO2, ионизированного РuО+ и конденсированного РuO2; радиоактивный бериллий в виде парообразных Be, ВеО, Ве2O, Ве2O2, Ве3O3, Ве4O4, ВеСl, ВеСl2, ионизированного Ве+ и конденсированных ВеО, ВеС03; радиоактивный америций — в виде парообразного Аm и конденсированных АmO2, Аm2O3; радиоактивный стронций — в виде парообразных Sr, SrO, SrCI, SrCI2, ионизированных Sr+, SrO+, SrCI+ и конденсированных SrO, SrCI2, SrCO3; радиоактивный европий в виде парообразных Eu, ЕuО, ЕuСl3, ионизированного Еu+ и конденсированных EuO, EuOCI, ЕuСl2, Еu2O3.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Похожие темы научных работ по химическим наукам , автор научной работы — Н М. Барбин, И А. Сидаш, Д И. Терентьев, С Г. Алексеев

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

THERMODYNAMIC MODELING OF RADIONUCLIDE BEHAVIOR DURING HEATING (BURNING) OF RADIOACTIVE GRAPHITE IN THE CARBON DIOXIDE ATMOSPHERE

Thermodynamic modeling method was used to study the behavior of radionuclides during the combustion of radioactive graphite in the atmosphere of carbon dioxide. It has been established that radioactive carbon is present in the form of vapor, CO and CO2; radioactive uranium in the form of vapor UO2, UO3, ionized UO2,UO3 and condensed U3O5; radioactive chlorine in the form of vapor Cl, CaCl, CaCl2 and condensed CaCl2; radioactive calcium as vaporous Ca, CaO, CaCl, CaCl2, ionised Ca+, CaO+ and condensed CaO, CaCl2, CaCO3; radioactive nickel in the form of vapor Ni, NiO, NiCl, NiCl2 and condensed Ni3C, NiCO3, NiO, NiCl2; radioactive cesium vapor as Cs, CsCl, Cs+ and ionized condensed CsCl; radioactive plutonium in the form of vapor PuO, PuO2, ionized PuO+ and condensed PuO2; radioactive beryllium in the form of vapor Be, BeO, Be2O, Be2O2, Be3O3, Be4O4, BeCl, BeCl2, ionized Be+ and condensed BeO, BeCO3; radioactive americium in the form of vapor and condensed Am, AmO2, Am2O3; radioactive strontium in the form of vapor Sr, SrO, SrCl, SrCl2, ionized Sr+, SrO+, SrCl+ and condensed SrO, SrCl2, SrCO3; radioactive europium in the form of vapor Eu, EuO, EuCl3, ionized Eu+ and condensed EuO, EuOCl, EuCl2, Eu2O3.

Текст научной работы на тему «Термодинамическое моделирование поведения радионуклидов при нагреве (сжигании) радиоактивного графита в атмосфере углекислого газа»

Н. М. БАРБИН, д-р техн. наук, канд. хим. наук, заведующий кафедрой химии Уральского государственного аграрного университета (Россия, 620075, г. Екатеринбург, ул. Карла Либкнехта, 42); старший научный сотрудник Уральского института ГПС МЧС России (Россия, 620062, г. Екатеринбург, ул. Мира, 22; e-mail: [email protected]) И. А. СИДАШ, преподаватель кафедры пожарной автоматики Уральского института ГПС МЧС России (Россия, 620062, г. Екатеринбург, ул. Мира, 22) Д. И. ТЕРЕНТЬЕВ, канд. хим. наук, доцент кафедры физики и теплообмена Уральского института ГПС МЧС России (Россия, 620062, г. Екатеринбург, ул. Мира, 22) С. Г. АЛЕКСЕЕВ, канд. хим. наук, старший научный сотрудник Научно-инженерного центра "Надежность и ресурс больших систем и машин" УрО РАН (Россия, 620049, г. Екатеринбург, ул. Студенческая, 54а); старший научный сотрудник Уральского института ГПС МЧС России (Россия, 620062, г. Екатеринбург, ул. Мира, 22; e-mail: [email protected])

УДК 541.11

ТЕРМОДИНАМИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ПОВЕДЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ ПРИ НАГРЕВЕ (СЖИГАНИИ) РАДИОАКТИВНОГО ГРАФИТА В АТМОСФЕРЕ УГЛЕКИСЛОГО ГАЗА

Методом термодинамического моделирования изучено поведение радионуклидов при сгорании радиоактивного графита в атмосфере углекислого газа. Установлено, что углерод присутствует в виде газов СО и С02; радиоактивный уран — в виде газов и02, и03, ионизированных иО2, иО-и конденсированного и305; радиоактивный хлор — в виде газа С1, паров СаС1, СаС12 и конденсированного СаС12; радиоактивный кальций — в виде парообразных Са, СаО, СаС1, СаС12, ионизированных Са+, Са0+ и конденсированных СаО, СаС12, СаС03; радиоактивный никель — в виде парообразных 1\П, N¡0, N¡0, 1\ЛС12 и конденсированных 1\Л3С, 1\ЛСО3, N¡0, 1\ЛС12; радиоактивный цезий — в виде парообразных Сб, СбС!, ионизированного Сб+ и конденсированного СбС!; радиоактивный плутоний — в виде парообразного РиО, РиО2, ионизированного РиО+ и конденсированного РиО2; радиоактивный бериллий — в виде парообразных Ве, ВеО, Ве2О, Ве2О2, Ве3О3, Ве4О4, ВеС!, ВеС!2, ионизированного Ве+ и конденсированных ВеО, ВеСО3; радиоактивный америций — в виде парообразного Ат и конденсированных АтО2, Ат2О3; радиоактивный стронций — в виде парообразных Бг, БгО, БгС!, БгС!2, ионизированных Бг+, БгО+, БгС!+ и конденсированных БгО, БгС!2, БгСО3; радиоактивный европий — в виде парообразных Еи, ЕиО, ЕиС!3, ионизированного Еи+ и конденсированных ЕиО, ЕиОС!, ЕиС!2, Еи2О3.

Ключевые слова: термодинамическое моделирование; радионуклиды; радиоактивный графит; окисление; горение.

Наибольшим коэффициентом полезного действия обладают реакторы с газовым теплоносителем. Они же считаются и самыми безопасными [1]. В качестве газовых теплоносителей и рабочих тел в реакторах применяют водород, гелий, азот, воздух, углекислый газ, метан и некоторые другие газы [1].

Основными преимуществами газовых теплоносителей и рабочих тел по сравнению с жидкими веществами являются более высокая термическая и радиационная стойкость, химическая (коррозионная) пассивность [1]. Однако у них есть и недостатки: низкие плотность, теплоемкость, теплопроводность и, как следствие, низкая интенсивность теплоотдачи. Кроме того, при применении в качестве теплоносителей газов необходимо обеспечивать высокое давление в контуре при разумных мощностях, затрачиваемых на их прокачку [1].

В настоящей работе рассматривается поведение радиоактивных элементов при нагревании (горении) радиоактивного графита в атмосфере углекислого газа. Горение графита в атмосфере углекислого газа возможно при запроектной аварии.

Радиоактивные элементы, присутствующие в реакторном графите, и их химические соединения, необходимые для термодинамического моделирования, приведены в табл. 1.

Исходная система для окисления радиоактивного графита в атмосфере углекислого газа состоит из газовой и конденсированной фаз [2]. Газовая фаза содержит углекислый газ; конденсированная фаза представляет собой радиоактивный графит. Состав исходной системы приведен в табл. 2.

Состав конденсированной фазы представлен на рис. 1, из которого видно, что наиболее значимыми

© Барбин Н. М., Сидаш И. А., Терентъев Д. И., Алексеев С. Г., 2014

Таблица 1. Долгоживущие радионуклиды в графите

Радионуклид Тип соединения

10Ве Оксиды, галогениды, нитраты

14С С, СО, СО2

41Са Все соединения

59№ Ni(г), №С1(г), Nia2, Nia2(г), NiC03, N10, Ni0(г)

908г 8г(г), 8гС1(г), 8гС12, 8гС12(г), 8гС03, 8г0, 8г0(г)

137Сз, 134Сз С8(г), С8С1, С8С1(г), С80(г)

154Еи, 155Еи, 152Еи Еи(г), ЕиС12, ЕиС13(г), Еи0, Еи0(г), Еи203(г), Еи0С1

238ц 236ц- 235ц- И0ад, и0(г), и02, и02(г), и03(г), Ц305

241Лш, 243Лш Лш(г), Лш203, Лш203(г)

239Ри, 240Ри, 241Ри, 242Ри Оксиды, гидроксиды, другие соединения

Таблица 2. Исходный состав системы для окисления радиоактивного графита в атмосфере воздуха

Фаза Фазовый состав Содержание, % масс.

Газовая (90,91 %) СО2 100

Конденсиро- С 99,98

ванная (9,09 %) и 0,12 -10-1

С1 0,2 -10-2

Са 0,3 -10-3

Ni 0,1-Ю-4

0,4 10-5

Ри 0,72 -10-4

Ве 0,12 -10-4

Лш 0,1-Ю-4

8г 0,12 -10-4

Еи 0,8 10-5

компонентами ее являются Ве02, СаС1, и305, N10, Са0. Их концентрация превышает 10-2 мол. дол. В интервале температур 2473-2973 К соединение из05 становится преобладающим компонентом с концентрацией 0,98 мол. дол.

Состав газовой фазы представлен на рис. 2. При температурах выше 2873 К основными компонен-

тами газовой фазы являются С02 с давлением примерно 0,36 атм, С0 с давлением примерно 0,58 атм, 02 с давлением примерно 0,03 атм, 0 с давлением примерно 0,02 атм.

Распределение углерода между конденсированной и газовой фазами показано на рис. 3. При температуре 373 К основная часть углерода находится

1 мол. дол.

♦ Ат02 —■—Ат203 М3С —А— №С03 -я- №С12 ЕиО -•- ЕиОС1 ЕиС12 -ж- Еи203

—А— СаО -♦- СаС12 > СаС03 СаШ4 -х- вгО —ж— 8гС12 —•— 8гС03 -е- ВеС03 —1— ВеО

-*-ио2 -»-и3о5 --Д-- РиО -х- Ри02 -о- РиОС1 --Ф-- Ри203 > СвС1

Рис. 1. Состав конденсированной фазы

, атм

Рис. 2. Состав газовой фазы (на рисунке указаны парциальные давления газов, образующих газовую фазу)

Рис. 3. Распределение углерода по фазам

Рис. 4. Распределение урана по фазам

в виде газа С02 (73 мол. %) и конденсированного С (26 мол. %). Повышение температуры до 973 К приводит к увеличению содержания парообразного СО за счет уменьшения доли газообразного С02 и конденсированного С. При изменении температур от 973 до 3273 К происходит увеличение концентрации газообразного СО до 76 мол. % и уменьшение газообразного СО2 до 24 мол. %.

Распределение урана по равновесным фазам представлено на рис. 4. В интервале температур 373-2273 К примерно 100мол. % урана находится в виде конденсированного и305. При повышении

температуры с 2273 до 3273 К происходит уменьшение содержания конденсированного и305, возрастание доли парообразного и03 до 60 мол. %, атомарных и03—до30мол. %иИ02 —добмол. %.

Распределение хлора по фазам представлено на рис. 5. В температурном интервале от 373 до 873 К основная часть хлора (50 мол. %) находится в виде конденсированного СаС12. Рост температуры с 873 до 1373 К приводит к увлечению содержания паров СаС12 до 97 мол. % и уменьшению доли конденсированного СаС12. При дальнейшем повышении температуры происходит уменьшение содержания па-

Мг, мол. %. >

90 80 70 60 50 40 30 20 10 0

373 573 773 973 1173 1373 1573 1773 1973 2173 2373 2573 2773 2973 3173 Г, К

Рис. 5. Распределение хлора по фазам

Мг, мол. % 80 70 60 50 40 30 20 10 0

—в— СаС03(конд.) —♦— Са СаО+ -*-СаС12 СаО -ж-СаС12(конд.) -■- СаО(конд.) CaCl Са+

S

Л

ч ) ч /1 I—1 >—1

1 1 \ 1—i 1—

II— 1—1 1— 1-1 1—1 и 1 1—1 г5? м 1—1 1—1 1—1 1—1 h-i м

373 573 773 973 1173 1373 1573 1773 1973 2173 2373 2573 2773 2973 3173 Г, К

Рис. 6. Распределение кальция по фазам

ш

-♦— №3С(конд.) NiCl

Ni —а— №С12(юнд.)

-X— МО(конд.) -Ж- NiO

NiCl,

-а— №С03(конд.)

373 573 773 973 1173 1373 1573 1773 1973 2173 2373 2573 2773 2973 3173 Г, К

Рис. 7. Распределение никеля по фазам

ров СаС12, хлор переходит в газовую фазу в виде атомарного С1 (~100 мол. %).

Распределение кальция по фазам представлено на рис. 6. В интервале температур от 373 до 873 К основная часть кальция представляет собой конденсированный СаС03 (~60 мол. %) и конденсированный СаС12 (~20 мол. %). Дальнейшее повышение температуры до 1473 К приводит к увеличению содержания конденсированного СаО и парообразно-

го СаС12. В интервале температур от 1473 до 2073 К концентрация конденсированного Са0 продолжает увеличиваться, а парообразного СаС1 начинает уменьшаться. Происходит также увеличение содержания паров Са. Рост температуры до 2373 К приводит к увеличению концентрации Са до 70 мол. %, уменьшению содержания конденсированного Са0 до 5 мол. % и появлению парообразного СаО. При повышении температуры до 3273 К кальций рас-

80

60

40

20

О

А- I— - \ (— 6— 6— 6—

\ —♦— Се ■ СвО СвС1(конд.) -х- СвС1

\ /

1 , 1

/

/ \

/ \ \

/ \ \

"1 Г ' 1 н—1 /„ р—1 1— 1— 1— 1— \-1 \ »—к «—к « <1— — 4—и

373 573 773 973 1173 1373 1573 1773 1973 2173 2373 2573 2773 2973 3173 Т, К Рис. 8. Распределение цезия по фазам

80 60 40 20 О

х— <— <— <— <— <— <— <— —> <—> <— <— <— — <—

гии —*— ти2(конд.; -•- Ри02 -в- РиО+

) \

/ \

/ \

> 1 \

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

II—1 1—1 1—1 1—1 1— 1— 1—■ \—■ 1—■ 1—■ 1—■ 1—■ 1—1 —■ 1—1 С* 1—1 —1 1-4 1—5 Э—5 3—6 3-6 М »=0

373 573 773 973 1173 1373 1573 1773 1973 2173 2373 2573 2773 2973 3173 Г, К

Рис. 9. Распределение углерода по фазам

М,-, мол.

80

60

40

20

О

ВеО(конд.)

-♦— Ве

-В— ВеО

373 573 773 973 1173 1373 1573 1773 1973 2173 2373 2573 2773 2973 3173 Г, К

Рис. 10. Распределение бериллия по фазам

пределяется следующим образом: в виде парообразного Са ~42 мол. %; парообразного ионизированного Са+ ~31 мол. %; парообразного СаО ~18 мол. %; ионизированного СаО+ ~9 мол. %.

Распределение никеля по фазам показано на рис. 7. В интервале температур 373-573 К происходит уменьшение содержания конденсированного №С12 и увеличение доли конденсированного N10. Повышение температуры до 1873 К приводит к уменьшению концентрации конденсированного N10 и увеличению содержания паров N1. В диапазоне от 1873 до 3273 К никель полностью переходит в парообразную фазу.

Распределение цезия по фазам представлено на рис. 8. При температурах до 673 К цезий находится

в виде конденсированного С8С1 (~100 мол. %). При повышении температуры до 773 К происходит уменьшение содержания конденсированного С8С1 со 100 до 50 мол. % и увеличение доли парообразного С8С1 до 50 %. При дальнейшем росте температуры до 973 К концентрация конденсированного С8С1 уменьшается до 0 мол. %, а парообразного СвС1 — увеличивается до 100 мол. %. В интервале температур от 973 до 1373 К весь цезий находится в виде парообразного С8С1. Дальнейший рост температуры до 2573 К сопровождается уменьшением содержания парообразного СвС1 до 0 мол. % и увеличением доли ионизированного С8+ до 100 мол. %. При повышении температуры от 2573 до 3273 К цезий присутствует в виде Св+.

мол. % 80 60 40 20 О

II— 1—1 1—1 1—1 N 1-1 I—■ ц КН КН - ■-ч >— >— >—о

— ♦ Ат —■—Ат02(конд.) —А—Ат203(конд.)

4— к— >—< 1—4 м гт 7 1 ; 1 1 1 1—< — >— >— >—

373 573 773 973 1173 1373 1573 1773 1973 2173 2373 2573 2773 2973 3173 Г, К

Рис. 11. Распределение америция по фазам

373 573 773 973 1173 1373 1573 1773 1973 2173 2373 2573 2773 2973 3173 Г, К Рис. 12. Распределение стронция по фазам

м;, мол. %

90 80 70 60 50 40 30 20 10 О

— —

/

1 —Ж— Бп О Г (кп итт ^

—♦— Ей -■— ЕиО(конд.) -а— ЕиО -•- ЕиС12(конд.) -о- Еи203(конд.) Еи+

А У.4 1—о

Л

373 573 773 973 1173 1373 1573 1773 1973 2173 2373 2573 2773 2973 3173 Г, К Рис. 13. Распределение европия по фазам

Распределение плутония по фазам представлено на рис. 9. При температурах до 1873 К практически весь плутоний находится в виде конденсированного Ри02. При повышении температуры до 2673 К исчезает конденсированный Ри02 и появляется парообразный Ри02. При дальнейшем росте температуры

концентрация парообразного Ри02 уменьшается до 94 мол. %, содержание Ри0 возрастает до 3,6 мол. %, а атомарного Ри0+ — до 2,3 мол. %.

Распределение бериллия по фазам представлено на рис. 10. При температурах до 2273 К практически весь бериллий находится в виде конденсиро-

ванного Ве0. При дальнейшем повышении температуры до 2873 К содержание конденсированного Ве0 уменьшается до 0 мол. %. Появляются пары Ве0 и Ве, концентрация которых увеличивается соответственно до 63 и 37 мол. %. Дальнейшее повышение температуры до 3273 К сопровождается уменьшением концентрации парообразного Ве0 до 55 мол. % и увеличением доли Ве до 45 мол. %.

Распределение америция по фазам представлено на рис. 11. При температурах до 800 К весь америций присутствует в виде конденсированного Лш02. Дальнейшее повышение температуры до 2600 К приводит к уменьшению содержания конденсированного Лш02 (~18 мол. %), увеличению доли конденсированного Лш203 (-78 мол. %) и появлению паров Лш (~6 дол. %). При дальнейшем росте температуры до 3000 К содержание паров Лш достигает 100 мол. %, при этом уменьшается концентрация конденсированных Лш203 и Лш02. В интервале температур от 3000 до 3300 К весь америций находится в виде парообразного Лш.

Распределение стронция по фазам представлено нарис. 12. При температурах до 1073 К стронций представляет собой конденсированный БгС12 (-45 мол. %) и конденсированный БгС03 (~9 мол. %). Дальнейшее повышение температуры до 1573 К сопровождается увеличением содержания парообразного БгС12 до 97 мол. %, уменьшением доли конденсированных БгС12 и БгС03 и появлением конденсированного Бг0. При дальнейшем росте температуры до 2073 К уменьшается содержание БгС12, возрастает доля конденсированного Бг0, появляются пары Бг, Бг0 и БгС1. В интервале температур от 2073 до 2373 К концентрация БгС12 уменьшается до 0 мол. %, парообразного Бг увеличивается до 42 мол. %, БгО — до 48 мол. %. Дальнейшее повышение температур приводит к тому, что стронций присутствует в виде ионизированных Бг+ (-38 мол. %), БгО+ (-27 мол. %) и паров БгО (-22 мол. %), Бг(-12 мол. %).

Распределение европия по фазам представлено нарис. 13. В интервале температур от 300 до 1100 К

уменьшается содержание конденсированного ЕиС12, увеличивается доля конденсированных ЕиОС1 и Еи2О3. В интервале температур от 1100 до 1500 К снижается концентрация конденсированного ЕиС12, увеличивается доля конденсированного Еи2О3, уменьшается содержание конденсированного ЕиОС1, а также появляется конденсированный ЕиО. Дальнейший рост температур до 2100 К приводит к уменьшению доли конденсированного Еи2О3, появлению и увеличению содержания парообразного ЕиО. При повышении температур до 3300 К европий присутствует в виде парообразного ЕиО (-80 мол. %), ионизированного Еи+ (-15 мол. %) и парообразного Еи (-5 мол. %).

На основе термодинамического моделирования можно предложить следующую схему окисления углерода.

В интервале температур 573-973 К протекает реакция

С02 + С(конд.) = 2С0. (1)

В результате этой реакции содержание углерода уменьшается на 26,8 мол. % и достигает нуля, содержание С0 возрастает до 53,6 мол. %, а С02 — уменьшается до 46,4 мол. % (см. рис. 3).

Так как в равновесной системе отсутствует кислород, то газофазная реакция

2СО + О, = 2СО?

(2)

не протекает.

Таким образом, при 573 К в равновесной системе появляется СО, а при 973 К весь углерод окисляется. Наличие в равновесной системе СО указывает на ее пожаро- и взрывоопасность в зависимости от концентрации О2.

Наряду с успешно применяемыми нами теоретическими и экспериментальными методами [3-13], термодинамическое моделирование позволяет оценить поведение веществ при нагреве в равновесной системе и на основании этой оценки дать заключение о пожаровзрывоопасности веществ и об опасных факторах пожара.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Бекман И. Н. Ядерная индустрия. — М. : Изд-во МГУ им. М. В. Ломоносова, 2005. — 503 с.

2. Сидаш И. А., Терентьев Д. И., Барбин Н. М., Алексеев С. Г., Порхачев М. Ю. Поведение урана, плутония и америция при нагревании радиоактивного графита в атмосфере углекислого газа // Техносферная безопасность. —2014. —№ 1(2). URL: http://uigps.ru/content/nauchnyy-zhurnal/ (дата обращения: 21.07.2014 г.).

3. Алексеев С. Г., Барбин Н. М., Алексеев К. С., Орлов С. А. Связь показателей пожарной опасности с химическим строением. II. Кетоны (часть 1) // Пожаровзрывобезопасность. — 2011. — Т. 20, №6. —С. 8-15.

4. Алексеев С. Г., Барбин Н. М., Алексеев К. С., Орлов С. А. Связь показателей пожарной опасности с химическим строением. I. Алканы (часть 1) // Пожаровзрывобезопасность. — 2010. — Т. 19, № 5. — С. 23-30.

5. Алексеев С. Г., Барбин Н. М., Алексеев К. С., Орлов С. А. Связь показателей пожарной опасности с химическим строением. IV. Простые эфиры // Пожаровзрывобезопасность. — 2011. — Т. 20, №9.— С. 9-16.

6. Алексеев С. Г., Барбин Н. М., Алексеев К. С. Связь показателей пожарной опасности с химическим строением. V. Карбоновые кислоты // Пожаровзрывобезопасность. — 2012. — Т. 21, № 7. — С. 35-46.

7. Алексеев С. Г., Барбин Н. М., Алексеев К. С. Связь показателей пожарной опасности с химическим строением. VI. Альдегиды//Пожаровзрывобезопасность. — 2012. —Т. 21, № 9. — С. 29-37.

8. Алексеев С. Г., Барбин Н. М., Смирнов В. В. Связь показателей пожарной опасности с химическим строением. VII. Нитроалканы // Пожаровзрывобезопасность. — 2012. —Т. 21, № 12. — С. 22-24.

9. Алексеев С. Г., Алексеев К. С., Барбин Н. М. Связь показателей пожарной опасности с химическим строением. VIII. Сложные эфиры (часть 1) // Пожаровзрывобезопасность. — 2013. — Т. 22, № 1. —С. 31-57.

10. Алексеев С. Г., Барбин Н. М., Авдеев А. С., Пищальников А. В. О взрывопожароопасности водочной продукции // Пожаровзрывобезопасность. — 2009. — Т. 18, № 2. — С. 20-23.

11. Алексеев С. Г., Пищальников А. В., Левковец И. А., Барбин Н. М. О пожароопасности водных растворов этанола // Пожаровзрывобезопасность. — 2010. — Т. 19, № 5. — С. 31-33.

12. Алексеев С. Г., Авдеев А. С., Барбин Н. М., Тимашев С. А., Гурьев Е. С. Методы оценки взрывопожароопасности топливно-воздушных смесей на примере керосина марки РТ. II. РД 03-409-01 // Пожаровзрывобезопасность. — 2011. — Т. 20, № 1. — С. 21-27.

13. Алексеев С. Г., Смирнов В. В., Барбин Н. М.Температуры вспышки. Часть 1. История вопроса, дефиниции, методы экспериментального определения // Пожаровзрывобезопасность. —2012. — Т. 21, №5. —С. 35-41.

Материал поступил в редакцию 27 июля 2014 г.

THERMODYNAMIC MODELING OF RADIONUCLIDE BEHAVIOR DURING HEATING (BURNING) OF RADIOACTIVE GRAPHITE IN THE CARBON DIOXIDE ATMOSPHERE

BARBIN N. M., Doctor of Technical Sciences, Candidate of Chemistry Sciences, Head of Chemistry Department of Ural State Agrarian University (Karla Libknekhta St., 42, Yekaterinburg, 620075, Russian Federation); Senior Researcher of Ural State Fire Service Institute of Emercom of Russia (Mira St., 22, Yekaterinburg, 620062, Russian Federation; e-mail address: [email protected])

SIDASH I. A., Lecturer of Fire Automatics Department of Ural State Fire Service Institute of Emercom of Russia (Mira St., 22, Yekaterinburg, 620062, Russian Federation)

TERENTYEV D. I., Candidate of Chemistry Sciences, Assistant Professor of Physics and Heat Transfer Department of Ural State Fire Service Institute of Emercom of Russia (Mira St., 22, Yekaterinburg, 620062, Russian Federation)

ALEXEEV S. G., Candidate of Chemistry Sciences, Senior Researcher of Science and Engineering Center "Reliability and Safety of Large Systems" of Ural Branch of Russian Academy of Sciences (Studencheskaya St., 54a, Yekaterinburg, 620049, Russian Federation); Senior Researcher of Ural State Fire Service Institute of Emercom of Russia (Mira St., 22, Yekaterinburg, 620062, Russian Federation; e-mail address: [email protected])

: English

ABSTRACT

Thermodynamic modeling method was used to study the behavior of radionuclides during the combustion of radioactive graphite in the atmosphere of carbon dioxide. It has been established that radioactive carbon is present in the form of vapor, CO and CO2; radioactive uranium in the form of vapor UO2, UO3, ionized UO2, UO3 and condensed U3O5; radioactive chlorine in the form of vapor Cl, CaCl, CaCl2 and condensed CaCl2; radioactive calcium as vaporous Ca, CaO, CaCl, CaCl2, ionised Ca+, CaO+ and condensed CaO, CaCl2, CaCO3; radioactive nickel in the form of vapor Ni, NiO, NiCl, NiCl2 and condensed Ni3C, NiCO3, NiO, NiCl2; radioactive cesium vapor as Cs, CsCl, Cs+

and ionized condensed CsCl; radioactive plutonium in the form of vapor PuO, PuO2, ionized PuO+ and condensed PuO2; radioactive beryllium in the form of vapor Be, BeO, Be2O, Be2O2, Be3O3, Be4O4, BeCl, BeCl2, ionized Be+ and condensed BeO, BeCO3; radioactive americium in the form of vapor and condensed Am, AmO2, Am2O3; radioactive strontium in the form of vapor Sr, SrO, SrCl, SrCl2, ionized Sr+, SrO+, SrCl+ and condensed SrO, SrCl2, SrCO3; radioactive europium in the form of vapor Eu, EuO, EuCl3, ionized Eu+ and condensed EuO, EuOCl, EuCl2, Eu2O3.

Keywords: thermodynamic modeling; radionuclides; radioactive graphite; oxidation; burning.

REFERENCES

1. Bekman I. N. Yadernaya industriya [The nuclear industry]. Moscow, Publishing Lomonosov MSU, 2005. 503 p.

2. Sidash I. A., Terentyev D. I., Barbin N. M., Alexeev S. G., Porkhachev M. Yu. Povedeniye urana, pluto-niya i ameritsiya pri nagrevanii radioaktivnogo grafita v atmosfere uglekislogo gaza [Behavior of uranium, plutonium, americium when heating radioactive graphite in the atmosphre carbon dioxide]. Tekhno-sfernaya bezopasnost — Technosphere Safety, 2014, no. 1(2). Available at: http://uigps.ru/content/ nauchnyy-zhurnal/ (Accessed 21 July 2014).

3. Alexeev S. G., Barbin N. M., Alexeev K. S.,OrlovS.A. Svyaz pokazateley pozharnoy opasnosti s khimi-cheskim stroyeniyem. II. Ketony (chast 1) [Correlation of fire hazard indexes with chemical structure. II. Ketones (Part 1)]. Pozharovzryvobezopasnost — Fire and Explosion Safety, 2011, vol. 20, no. 6, pp. 8-15.

4. Alexeev S. G., Barbin N. M., Alexeev K. S., Orlov S. A. Svyaz pokazateley pozharnoy opasnosti s khi-micheskim stroyeniyem. I. Alkany (chast 1) [Correlation of fire hazard indexes with chemical structure.

I. Alcohols]. Pozharovzryvobezopasnost—Fire and Explosion Safety, 2010, vol. 19, no. 5, pp. 23-30.

5. Alexeev S. G., Barbin N. M., Alexeev K. S., Orlov S. A. Svyaz pokazateley pozharnoy opasnosti s khi-micheskim stroyeniyem. IV. Prostyye efiry [Correlation of fire hazard indexes with chemical structure. IV. Ethers]. Pozharovzryvobezopasnost — Fire and Explosion Safety, 2011, vol. 20, no. 9, pp. 9-16.

6. Alexeev S. G., Barbin N. M., Alexeev K. S. Svyaz pokazateley pozharnoy opasnosti s khimicheskim stroyeniyem. V. Karbonovyye kisloty [Correlation of fire hazard characteristics with chemical structure. V. Carboxylic acids]. Pozharovzryvobezopasnost — Fire and Explosion Safety, 2012, vol. 21, no. 7, pp. 35-46.

7. Alexeev S. G., Barbin N. M., Alexeev K. S. Svyaz pokazateley pozharnoy opasnosti s khimicheskim stroyeniyem. VI. Aldegidy [Correlation of fire hazard characteristics with chemical structure. VI. Aldehydes]. Pozharovzryvobezopasnost — Fire and Explosion Safety, 2012, vol. 21, no. 9, pp. 29-37.

8. Alexeev S. G., BarbinN. M., Smirnov V. V. Svyaz pokazateley pozharnoy opasnosti s khimicheskim stroyeniyem. VII. Nitroalkany [Correlation of fire hazard characteristics with chemical structure. VII. Nitro-alkanes]. Pozharovzryvobezopasnost — Fire and Explosion Safety, 2012, vol. 21, no. 12, pp. 22-24.

9. Alexeev S. G., Alexeev K. S., Barbin N. M. Svyaz pokazateley pozharnoy opasnosti s khimicheskim stroyeniyem. VIII. Slozhnyye efiry (chast 1) [Correlation of fire hazard characteristics with chemical structure. VIII. Esters (Part 1)]. Pozharovzryvobezopasnost—Fire and Explosion Safety, 2013, vol. 22, no. 1, pp. 31-57.

10. Alexeev S. G., BarbinN. M., Avdeev A. S., Pishchalnikov A. V. O vzryvopozharoopasnosti vodochnoy produktsii [On the explosive and fire danger of alcohol production]. Pozharovzryvobezopasnost—Fire and Explosion Safety, 2009, vol. 18, no. 2, pp. 20-23.

11. Alexeev S. G., Pishchalnikov A. V., Levkovets I. A., BarbinN. M. Opozharoopasnosti vodnykhrastvo-rov etanola [On the danger of fire aqueous solutions of ethanol]. Pozharovzryvobezopasnost—Fire and Explosion Safety, 2010, vol. 19, no. 5, pp. 31-33.

12. Alexeev S.G., Avdeev A. S.,BarbinN. M.,Timashev S.A., Guryev E. S. Metody otsenki vzryvopozharoopasnosti toplivno-vozdushnykh smesey na primere kerosina marki RT. II. RD 03-409-01 [Methods of assessing of the explosive and fire danger of the fuel-air mixtures on the example of kerosene RT.

II. RD 03-409-01]. Pozharovzryvobezopasnost — Fire and Explosion Safety, 2011, vol. 20, no. 1, pp. 21-27.

13. Alexeev S. G., Smirnov V. V., BarbinN. M. Temperatury vspyshki. Chast 1. Istoriyavoprosa, definitsii, metody eksperimentalnogo opredeleniya [Flashpoint. Part 1. Background, definitions, methods of the experimental determination]. Pozharovzryvobezopasnost — Fire and Explosion Safety, 2012, vol. 21, no. 5, pp. 35-41.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.