CC BY
14
УДК 535.36
ТЕМПЕРАТУРНАЯ И ЧАСТОТНАЯ ЗАВИСИМОСТЬ ВРЕМЕНИ ЖИЗНИ АКУСТИЧЕСКИХ ФОНОНОВ В БЕНЗИЛОВОМ СПИРТЕ
Г. И. Зайцев, Г. И. Колесников, С. В. Кривохижа, Л. Л. Чайков
По спектрам молекулярного рассеяния света в бензи-ловом спирте исследована температурная зависимость скорости и коэффициента поглощения гиперзвука. Сравнение с ультразвуковыми данными позволило найти температурную и частотную зависимость времени жизни акустических фононов, что важно для интерпретации временной динамики ВРМБ.
Ключевые слова: поглощение и скорость распространения гиперзвука, время жизни акустических фононов, ВРМБ, флуктуации амплитуды и фазы.
При распространении через вещество мощного лазерного излучения возникает вы нужденное рассеяние Манделыптама-Бриллюэна (ВРМБ). Имея низкий порог возникновения, ВРМБ определяет основные особенности и характер протекания других нелинейных взаимодействий. Интенсивность стоксовой компоненты ВРМБ возрастает с длиной области взаимодействия г (если нет насыщения) по экспоненциальному закону I = /оехр(/оСгг), где /0 - интенсивность лазерного света и О - коэффициент усиления. Коэффициент усиления ВРМБ С обратно пропорционален коэффициенту поглощения гиперзвука а, вызвавшего ВРМБ. Следовательно, чем сильнее в среде поглощается гиперзвук, тем быстрее устанавливается процесс ВРМБ. В работе [1] показано, что время установления стационарного усиления ВРМБ совпадает со временем жизни г акустических фононов, которое может быть найдено по формуле
где V - скорость распространения гиперзвука.
1Пз -1 а, 10 см
Рис. 1. Температурная зависимость скорости распространения гиперзвука (+) и ультразвука (А) в бензиловом спирте.
Рис. 2. Температурная зависимость коэффициента поглощения гиперзвука в бензиловом спирте.
В некоторых жидкостях с коэффициентом а > 104 см-1 эти времена составляют всего ~100 не. Именно к таким жидкостям относится и бензиловый спирт.
Целью настоящей работы было исследование рассеяния Манделынтама-Бриллюэна в жидкости с короткими временами жизни акустических фононов - бензиловом спирте - и изучение температурной зависимости времени жизни акустических фононов в нем.
В настоящей работе исследовались скорость и поглощение гиперзвука в интервале температур от 16.6 до 66.2°С по спектрам манделынтам-бриллюэновского рассеяния. Исследования выполнялись на установке, в которой в качестве источника возбуждающего света служил одночастотный гелий - неоновый лазер мощностью излучения 30 мВт на длине волны Л = 633 нм. В эксперименте электрические вектора возбуждающего и рассеянного света были направлены перпендикулярно плоскости рассеяния (У-У рассеяние). Спектральное разложение света, рассеянного под углом 6 = 90°С, осуществлялось интерферометром Фабри-Перо, сканируемым давлением. Фотодетектором служил охлаждаемый ФЭУ-79, работающий в одноэлектронном режиме. Аппаратная функция установки хорошо аппроксимировалась функцией Гаусса, и ее влияние учитывалось при определении истинной ширины Г компонент Мандельштама-Бриллюэна (КМБ).
Подробно такая установка описана в работе [2].
Скорость распространения и коэффициент поглощения гиперзвука определялись из смещения компонент Манделыптама-Бриллюэна Аи и их ширины Г по формулам [3]:
У= « = £• (2)
2пяп(|) V
Здесь с - скорость света, тг - показатель преломления в бензиловом спирте. Значения п при разных температурах были измерены с помощью рефрактометра И РФ-23 на длине волны 633 нм. Величины скорости гиперзвука измерялись с точностью 1.5%, а коэффициента поглощения с точностью не хуже 4%.
Результаты измерения акустических характеристик бензилового спирта приведены в таблице 1.
Таблица 1
Значения скорости распространения гиперзвука V, частоты звука и, коэффициента поглощения гиперзвука а и времени жизни акустических фононов т
при различных температурах
т, °с V, м/с ГГц а, 103 см"1 Г, ПС
16.5 1610 5.52 13.0 238
24.0 1577 5.40 11.1 285
30.4 1637 5.26 8.7 374
39.4 1497 5.12 8.6 390
46.8 1466 5.01 9.6 356
56.9 1422 4.85 8.6 411
66.2 1396 4.76 10.5 340
На рис. 1 приведены температурные зависимости скорости распространения ультра-и гиперзвука. Значения скорости ультразвука, измеренные на частоте 30 МГц, взяты из работы [4]. Видно, что, как и в других маловязких жидкостях, скорость ультра- и гиперзвука в бензиловом спирте с повышением температуры уменьшается по линейному закону. При этом температурный коэффициент скорости ¿У/сИ = —4.7 м/(с-град) в случае гиперзвука и -4.2 м/(с-град) для ультразвука. Во всем температурном интервале скорость гиперзвука больше скорости ультразвука, т.е. наблюдается положительная дисперсия скорости звука величиной 4.6%.
т, пс
Рис. 3. Температурная зависимость времени жизни акустических фононов т в бензиловом спирте. (---) - экстраполяция, х - точка, вычисленная по данным [3].
Рис. 4. Зависимость времени жизни акустических фононов от частоты.
На рис. 2 приведена температурная зависимость коэффициента поглощения гиперзвука. Из рисунка видно, что с ростом температуры коэффициент поглощения проходит через минимум вблизи 50°С. Следует заметить, что в бензиловом спирте величина а достаточно большая по сравнению с многими другими маловязкими жидкостями. Так, в ацетоне поглощение в три раза меньше, в этиловом спирте и бензоле - в четыре раза и т.д.
Одновременное уменьшение с температурой скорости гиперзвука и коэффициента поглощения приводит к тому, что время жизни акустических фононов, согласно (1), сначала увеличивается с температурой и проходит через максимум при температуре примерно в 50°С. На рис. 3 приведена температурная зависимость времени жизни акустических фононов, вычисленная из наших экспериментальных данных, и температурная зависимость, экстраполированная до 0°С. Точка в 0° вычислена из данных [3]. Из графика видно, что в интервале температур от 0° до 50°С время жизни фононов увеличивается почти в 4 раза от 110 до 400 пс. При этом частота акустических фононов изменяется от 5.8 до 4.8 ГГц, а произведение и;т всегда больше единицы и изменяется от 4 при 0°С до 12 при 50°С.
Результаты данной работы совместно с ультразвуковыми данными работы [3] позволяют также получить частотную зависимость времени жизни фононов. В [3] показано, что зависимость поглощения ультразвука от частоты в интервале температур от -15 до 40°С можно описать формулой с одним временем релаксации объемной вязкости тп>:
4 = 5 + ТТ4гт- (3)
V* 1 + иГТГ/
Т1
Здесь А и В величины, связанные соответственно с объемной и сдвиговой вязкостями. Поэтому скорость звука У на любой частоте можно рассчитать, используя релаксационную теорию Мандельштама-Леонтовича [4]
= - + • (4)
где К) - предельная скорость звука на низких частотах, У& - на высоких частотах.
При расчете У и а величины Л, В, и У0 взяты из работы [3], К» - наши значения скорости распространения гиперзвука (табл. 2).
Таблица 2 Параметры бензилового спирта, характеризующие акустическую дисперсию
т, °с -15 0 20 40
А, 10~17 см_1сек2 220 100 50 40
В, 10~17 см-1 сек2 70 55 40 27
V, не 0.33 0.2 0.07 0.32
Уо, м/с 1660 1610 1510 1440
Ко, м/с 1759 1689 1600 1502
На рис. 4 показан результат расчета частотной зависимости времени жизни акустических фононов бензилового спирта в логарифмическом масштабе для четырех значений температуры: -15, 0, 20 и 40°С. Несмотря на то, что и скорость, и коэффициент поглощения, по отдельности, сложным образом зависят от частоты, (3) и (4), логарифм т практически линейно убывает с увеличением Это означает, что время жизни акустических фононов приблизительно обратно пропорционально их частоте, и высокочастотные акустические фононы существуют по времени меньше, чем низкочастотные.
В работе [5], посвященной изучению временной динамики вынужденного рассеяния Манделыитама-Бриллюэна в жидкостях с различными временами жизни фононов, исследовали н-гексан и бензиловый спирт. При обсуждении наблюдаемых амплитудных и фазовых флуктуаций интенсивности ВРМБ в бензиловом спирте при трех температурах 7, 20 и 60°С авторы работы [5] использовали времена жизни т7» = 50 пс и т20о = 80 пс, что в 2-4 раза меньше величин, определенных нами экспериментально. При этом в [5] поведение амплитудных и фазовых флуктуаций связывалось с величиной га, определяющей поведение этих флуктуаций
От 13 га=ЙЬ V
где О - коэффициент усиления ВРМБ, То = пЬ/с - время прохода светом кюветы с образцом, Ь - длина кюветы, /5, /0 - интенсивность рассеянного и возбуждающего излучения. Величина га изменялась в [5] от т = 2.5 /5//0 > 1 при 60°С до т — /5//0 < 1 при 7°С, что приводит к изменению временной динамики ВРМБ от резких двунаправленных 5-всплесков с последующими осцилляциями (как в н-гексане при га = 3.5 1$/1о) к квазипериодическому режиму. Это, по мнению авторов [5], означает переход от подавления амплитудных флуктуаций к их развитию. Кроме того, при изменении длины кюветы от 15 до 25 см происходит такая же смена режимов, что, по мнению авторов [5], было обусловлено изменением величины га от величины "чуть больше'" 1 к величине "чуть меньше" 1.
Однако использование полученных нами экспериментально величин т для оценки значений га приводит к выводу, что в условиях эксперимента [5] параметр га изменяется от га = 2 /5//0 до 3.5 /5//о- Таким образом, использование лишь одного параметра га недостаточно для описания динамики ВРМБ. К тому же выводу подталкивает и резкое изменение динамики ВРМБ, полученное в [5] экспериментально при изменении длины кюветы с исследуемым веществом всего лишь в 1.5 раза при прочих неизменных условиях. Кроме того, при увеличении длины кюветы отношение ^//о могло только увеличиваться, уменьшая тем самым изменение т или даже возможно приводя к его увеличению. Поэтому представляется, что картина динамики ВРМБ, обусловленной фазовыми или амплитудными флуктуациями, по-видимому, значительно сложнее, чем представлено в [5], и требует дальнейшего подробного изучения.
Авторы благодарят Л.И. Ерохина за полезные консультации.
ЛИТЕРАТУРА
[1] В. С. Старунов, И. Л.Фабелинский, УФН 98(3), 441 (1969).
[2] Г. И. Колесников, Труды ФИ АН 118, 58 (1980).
[3] О. И. Зиновьев, А. Я. Приходько, В. А. Парзян, Вестн. МГУ 17, 87 (1993).
[4] М. А. Леонтович, Л. И. Мандельштам, ЖЭТФ 7, 438 (1937); ДАН 12, 111 (1936).
[5] А. И. Ерохин, В. С. Старунов, Краткие сообщение по физике ФИАН, No. 4, 18 (2000).
Поступила в редакцию 2 июня 2009 г.
