CC BY
14
УДК 535.33:537.86:530.145+538.913/8Ь
СПЕКТРОСКОПИЯ ГЕНЕРАЦИИ ВТОРОЙ ГАРМОНИКИ В ПОЛУМАГНИТНЫХ СВЕРХРЕШЕТКАХ СаТе/СсЦ^МпхТе
А. Н. Георгобиани, Ю. А. Репеев1
Впервые представлены результаты экспериментального исследования спектров генерации второй гармоники в кристаллических сверхрешетках на основе Сс1Те/Сс1МпТе с различной молярной концентрацией Мп. Обнаружена значительная интенсивность второй гармоники, спектр которой имеет резонансный характер. Поляризационные измерения позволили установить вклад различных не-линейностей в интенсивность второй гармоники. Обсуждены возможные типы нелинейностей.
Исследования свойств квантоворазмерных полупроводниковых структур, таких как квантовые ямы и сверхрешетки, необходимы для решения как фундаментальных, так и прикладных задач. Спектр излучения, интенсивность люминесценции, время жизни возбужденных носителей, величина и спектр нелинейной восприимчивости в этих структурах определяются квантовыми ограничениями, а также взаимодействием между электронными состояниями соседних слоев, образующих квантовые ямы и сверхрешетки. Развитие полупроводниковых технологий позволяет посредством изменения ширин ямы и барьера, высоты барьера, активации и т.д. изготавливать на основе квантоворазмерных структур устройства с заданными параметрами. С этой точки зрения квантовые ямы и сверхрешетки с полумагнитными барьерами представляют особый интерес благодаря дополнительной возможности изменения высоты барьера с помощью внешнего магнитного поля [1].
Для исследования сверхрешеток применяются различные оптические и модуляционно-оптические методы [2]. В последнее время было показано, что для исследования переходов между подзонами может быть успешно использована спектроскопия оптических
'Институт спектроскопии Российской Академии наук, Троицк, Московская обл.
гармоник, так как вблизи резонансов эффективность генерации гармоник возрастает на несколько порядков [3].
Генерация второй гармоники (ГВГ) в квантовых ямах и сверхрешетках с полумаг нитными полупроводниковыми барьерами на основе широкозонных соединений II-VI вызывает практический интерес благодаря прямым межзонным оптическим переходам. соответствующим видимому и ближнему ультрафиолетовому диапазонам спектра. Од нако к настоящему времени имеется мало публикаций, посвященных таким структурам, причем эти исследования проводились только методами фотолюминесценции и комбинационного рассеяния света. Лишь недавно с помощью спектроскопии ГВГ были исследованы квантовые ямы и сверхрешетки на основе ZnTe|ZnMnTe [4].
Весьма перспективными для использования в различных областях микро- и опто-электроники являются сверхрешетки С<1Те!С(1МпТе [1]. В данной работе мы предста вляем результаты спектроскопических исследований при комнатной температуре резо нансной второй гармоники в сверхрешетках С¿Те/С¿\-хМпхТе для серии образцов с различной молярной концентрацией марганца.
Образцы сверхрешеток Сс1Те/С(11-хМпхТе с х = 0.01, 0.03, 0.05 и 0.11 были приго товлены методом молекулярно-пучковой эпитаксии на подложке 1пБЬ (001) с буферным
о о
слоем С(1Те толщиной 1000 А. Толщина барьеров составляла 150 А, толщина ям
о и
50 А, число периодов решетки равнялось 15 для всех образцов, верхний слой всегда был барьерным.
Оптическая вторая гармоника от поверхности сверхрешеток возбуждалась перестра иваемым параметрическим генератором на основе двух кристаллов 1ЖВР с накачкои второй гармоникой Nd:YAG лазера [5]. Длительность импульсов составляла примерно 20 я с, область перестройки 700 - 1200 нм, энергия в импульсе 0.1-1 мДж (в зависимости от длины волны), частота повторения 1 Гц. Спектральная ширина линии в данном диапазоне равнялась 2.0 - 2.6 нм.
Излучение фокусировалось на образец с помощью линзы в пятно диаметром около 0.5 мм. Сигнал второй гармоники в геометрии на отражение выделялся монохрома тором ДМР-3 (на вход которого ставились сине-зеленые светофильтры для подавления сигнала первой гармоники) и регистрировался затем с помощью ФЭУ, подключенного к ЭВМ через цифровой осциллограф С9-8. Для нормировки одновременно измерялся сигнал первой гармоники. В целях уменьшения ошибки измерений выставлялись "ворота" по амплитуде падающего излучения. В каждой точке спектра проводилось усреднение по 10 импульсам.
Угол падения на образец возбуждающего излучения равнялся 55°. Для исследования структурных особенностей сверхрешеток использовалось р- и й-поляризованное излучение накачки и второй гармоники.
Рис. 1. Спектральная зависимость ГВГ на сверхрешетках СдТе!Сд^_хМпхТе при в-поляризованном возбуждающем излучении: а) х = 0.11, б) х = 0.05, в) х = 0.03, г) х = 0.01. Темные кружки - р-поляризованное, светлые - в-поляризованное излучение второй гармоники.
Рис. 2. Спектральная зависимость ГВГ на сверхрешетках Сс1Те/Сс11_хМпхТе при р-поляризованном возбуждающем излучении: а) х = 0.11, б) х — 0.05, в) х = 0.03, г) х = 0.01. Темные кружки - р-поляризованное, светлые - в-поляризованное излучение второй гармоники.
Спектральные зависимости ГВГ для 5- и р-поляризованного возбуждающего излучения представлены на рис. 1 и 2 соответственно. В обоих случаях для всех образцов наблюдается сильный сигнал второй гармоники. Как видно, спектры ГВГ имеют сложную резонансную структуру.
Ранее было показано, что ГВГ при ¿-поляризованном возбуждающем излучении является следствием шероховатости поверхности и дефектов структуры [6]. В нашем случае интенсивность второй гармоники для ¿-поляризации падающего излучения до вольно высока (всего в 3 - 10 раз слабее, чем для р-поляризации), что, в общем, говорит о неидеальности поверхности и слоев сверхрешеток. В работе [7] исследован спектр люминесценции С(1МпТе при 77 К. Дефекты объема и поверхности С(1МпТе проявлялись в виде широкой полосы с максимумом на 1.42 эВ. В измеренных нами спектрах ГВГ имеется резонанс в этой области (рис. 1).
В спектрах ГВГ всех образцов присутствуют мощные пики вблизи 1.05 - 1 эВ и 1.7 эВ. Поскольку их интенсивность возрастает с увеличением концентрации Мп в барьерах, логично предположить, что эти резонансы соответствуют переходам с участием ионов Мп2+. Действительно, в первом случае энергия второй гармоники соответствует серии внутриатомных переходов в Мп2+ (при Т = 300 А' 2.08 эВ для главной линии) [1]. Второй максимум близок к однофотонному резонансу между уровнями Мп2+ п глубокими центрами [5].
Спектры ГВГ всех исследованных сверхрешеток при ¿-поляризованном излучении накачки в целом очень схожи. Следует отметить две их особенности. Во-первых, это плечо у пика 1.45 эВ, проявляющееся тем сильнее, чем меньше высота барьера. Во вторых, для образца с х = 0.03 максимум на 1.4 эВ имеет ¿^--¿2ш конфигурацию поля ризации (рис. 1в), в то время как для других сверхрешеток сигнал второй гармоники имеет р-поляризацию.
В случае р-поляризованного возбуждающего излучения спектры ГВГ более разно образны и имеют большую интенсивность (рис. 2). Для полупроводников, имеющих структуру цинковой обманки, существует только один ненулевой элемент тензора нелинейной восприимчивости что приводит к ситуации, при которой р-поляризованное излучение накачки может возбудить только ¿-поляризованное излучение второй гар моники. В квантоворазмерных структурах помимо объемной нелинейности важную роль играет нелинейность, возникающая благодаря электронным состояниям в кван товых ямах. В симметричной квантовой яме квадратичная нелинейность отсутствует. Существование значительного сигнала второй гармоники в исследуемых структурах означает наличие в них асимметричной потенциальной ямы. Асимметрия может быть вызвана, например, наличием механических напряжений или встроенного заряда в ело ях сверхрешетки, а также высокой концентрацией свободных носителей [8]. В нашем случае основной причиной нарушения симметрии может являться взаимодействие не
равномерно расположенных ионов Мп2+ с электронными состояниями квантовой ямы.
Из рис. 2 видно, что вклад объемной нелинейности (р^-згш конфигурация поляризации) как правило мал. Исключение составляет образец с х = 0.03 (рис. 2в), для которого в данном диапазоне имеют место четыре максимума ГВГ именно в этой конфигурации. Широкий пик в области 1.5 - 1.55 эВ соответствует прямым переходам в материалах ямы и барьера для данной концентрации Мп [1]. Полоса вблизи 1.7 эВ может быть частично обусловлена упоминавшимся выше переходом между Мп2+ и примесным центром, а максимум при 1.15 эВ - внутриатомными переходами в Мп2+. В области 1.7 эВ для образца са; = 0.03 начинает проявляться р-компонента второй гармоники, вызванная, по-видимому, поверхностью. Широкий пик в области 1.4 эВ имеет рш-5гш составляющую для всех образцов, которая, видимо, так же как и в случае з-поляризованного возбуждающего излучения, связана с дефектами в объеме сверхрешетки. Значительную Рш-з2ш компоненту можно также наблюдать в спектре решетки с х — 0.1 (рис. 2г).
В остальных случаях происхождение резонансов связано с поверхностными нелиней-ностями. Некоторые из них (в частности, одна из составляющих широкого пика около 1.1 эВ) могут представлять собой вторую гармонику от подложки ¡пБ'Ь. Тем не менее видно, что с изменением высоты барьера форма полос и положение их составляющих существенно меняются, что несомненно связано с положением подзон размерного квантования в сверхрешетках. Это могут быть переходы между подзонами валентной зоны и зоны проводимости барьера, между подзонами барьера и примесями, включая ионы Мп2+, между подзонами различных зон барьера и ямы и т.д. Для корректной идентификации всех наблюдаемых резонансов необходимо иметь более полное представление о структуре зон конкретной сверхрешетки. В этом плане представляют интерес иссле дования фотолюминесценции, в том числе и А-модулированной люминесценции имеющихся образцов.
Значительная эффективность нелинейного преобразования во вторую гармонику в видимой области спектра может быть использована при изготовлении нелинейно-оптических устройств на основе С<1Те/Сс1МпТе. Авторы выражают благодарность докторам Б. Ланну и Д. Эшенфорду за предоставленные образцы. Эта работа была поддержана РФФИ (проект N 00-02-16421) и Министерством науки Российской Федерации как часть программы "Физика твердотельных наноструктур" (проект N 99-1122), а также как часть программы "Физика квантовых и волновых процессов" - подпрограмма "Фундаментальная спектроскопия" (проект N 01.08.02.8-4).
ЛИТЕРАТУРА
[1] F и г d у n a J. К. J. Appl. Phys., 64, R29 (1989).
[2] Intersubband Transitions in Quantum Wells, ed. by E. Rosenher, В. Vinter and В Levine, Plenum Press, New York, 1992.
[3] S i r t о r i С., С a p a s s о F., S i v к о D. L., С h о A. V. Phys. Rev. Lett., 68, 1010 (1992).
[4] Z а у a t s A. V., Georgobiani A. N., R e p e у e v Yu. A., Ashenford D. E., Lunn B. Microelectron. Eng., 43-44, 229 (1998).
[5] Z а у a t s A. V., R e p e у e v Yu. A., Vinogradov E. A., N i к о g о s у a n D. N. J. Lumin., 52, 335 (1992).
[6] S о n g K. J., H e s к e t t D., Dai H. L., et al. Phys. Rev. Lett., 61, 1380 (1988).
[7] M у e r s Т. H., Schetzina J. F., Edwards S. Т., Schreiber A. F. J. Appl. Phys., 54, 4232 (1983).
[8] Khurgin. Phys. Rev., B38, 4056 (1998).
Поступила в редакцию 19 апреля 2000 г.
