CC BY
7
УДК 54.07
Коржов В.А., Элиович Я.А., Проценко А.И., Таргонский А.В., Благов А.Е., Писаревский Ю.В., Петров ИИ.
СОЗДАНИЕ АППАРАТНО-МЕТОДИЧЕСКОГО КОМПЛЕКСА ДЛЯ РЕАЛИЗАЦИИ ВРЕМЕННОГО РАЗРЕШЕНИЯ РЕНТГЕНОВСКИХ МЕТОДОВ ИССЛЕДОВАНИЯ НА ОСНОВЕ АДАПТИВНЫХ ЭЛЕМЕНТОВ РЕНТГЕНОВСКОЙ ОПТИКИ
Коржов Виктор Александрович - инженер лаборатории рентгеновских методов анализа и синхротронного излучения; [email protected],
Элиович Ян Александрович - кандидат физико-математических наук, научный сотрудник лаборатории рентгеновских методов анализа и синхротронного излучения;
Проценко Андрей Иванович - младший научный сотрудник лаборатории рентгеновских методов анализа и синхротронного излучения;
ФНИЦ «Кристаллография и фотоника» РАН, Россия, Москва, 119333, Ленинский проспект, дом 59. Таргонский Антон Вадимович - кандидат физико-математических наук, заместитель руководителя Курчатовского комплекса синхротронных и нейтронных исследований;
НИЦ «Курчатовский институт», Россия, Москва, 123182, площадь Академика Курчатова, дом 1.
Благов Александр Евгеньевич - доктор физико-математических наук, чл.-кор. РАН, вице-президент НИЦ
«Курчатовский институт»; НИЦ «Курчатовский институт», Россия, Москва.
Писаревский Юрий Владимирович - доктор физико-математических наук, зав. лаборатории акустооптики; ФНИЦ «Кристаллография и фотоника» РАН, Россия, Москва, 119333, Ленинский проспект, дом 59. Петров Иван Игоревич - инженер лаборатории рентгеновских методов анализа и синхротронного излучения; ФНИЦ «Кристаллография и фотоника» РАН, Россия, Москва, 119333, Ленинский проспект, дом 59.
Создан аппаратно-методический комплекс на базе синхротронной станции «ПРО» КИСИ «Курчатов». Комплекс предназначен для отработки методик реализации исследований с временным разрешением с помощью рентгеновских методов анализа за счет применения адаптивной рентгеновской оптики. Проведена апробация указанного комплекса путем записи K-края спектра поглощения меди (Cu) двумя разными способами: изменением энергии регистрируемого синхротронного излучения вблизи края поглощения за счет поворота кристалла-анализатора на гониометре (классический), и изменением энергии за счет синусоидальных колебаний оптического элемента относительно падающего излучения - изгибного пьезоактуатора (рентгеноакустическим). Полученные спектры характеризуются одним и тем же набором особенностей, что говорит о принципиальной возможности использования созданного комплекса для проведения времяразрешающих исследований.
Ключевые слова: адаптивные элементы рентгеновской оптики, времяразрешающие методы исследования
CREATION OF A HARDWARE-METHODICAL COMPLEX FOR THE IMPLEMENTATION OF TIME RESOLUTION OF X-RAY RESEARCH METHODS ON THE BASIS OF ADAPTIVE ELEMENTS OF X-RAY OPTICS
Korzhov V.A.1,2, Eliovich Ya.A.1,2, Protsenko A.I.1,2, Targonsky A.V.1,2, Blagov A.E.1,2, Pisarevsky Yu.V.1,2, Petrov I.I.1
1 FSRC "Crystallography and Photonics" RAS, Moscow, Russian Federation
2 National Research Center "Kurchatov Institute", Moscow, Russian Federation
A hardware-methodical complex was created on the basis of the station "PRO" of the Kurchatov Synchrotron Radiation Source (KISI-Kurchatov). The complex is designed to develop methods for implementing time-resolved studies using X-ray methods of analysis through the use of adaptive X-ray optics. This complex was tested by recording the K-edge of the absorption spectrum of copper (Cu) in two different ways: by changing the energy of the recorded synchrotron radiation near the absorption edge due to the rotation of the analyzer crystal on the goniometer (classical), and by changing the energy due to sinusoidal oscillations of the optical element relative to the incident radiation - a bending piezoactuator (X-ray acoustic). The obtained spectra are characterized by the same set of features, which indicates the fundamental possibility of using the created complex for time-resolving studies. Key words: adaptive elements of X-ray optics, time-resolved research methods
Введение
Исследования с применением рентгеновского и синхротронного излучения широко распространены во многих сфера науки и техники, в частности, из-за своих уникальных свойств - высокой разрешающей и проникающей способности. Данные
исследовательские инструменты позволяют определять реальную структуру вещества, изучать
органические и биологические объекты, способствовать разработке новых материалов. Для глубинного понимания закономерностей природы веществ все больший интерес приобретает исследования различных динамических процессов, например, фазовых переходов, миграций носителей, изменение электронной структур, химических реакций. Для такого рода исследований требуются
методики с соответствующим временным разрешением. Например, быстрые переходы возбужденных электронных состояний
характеризуются временам 10-15 с, а химические автоколебательные реакции - 102 с. Исследования в диапазоне времён порядка наносекунд и меньше в основном проводятся с использованием хорошо отработанных методов pump-probe. Но с увеличением характерного времени динамического процесса применение данных методов становится малоэффективным из-за импульсной структуры воздействия. Исследования в миллисекундном временном диапазоне проводятся с использованием быстрых монохроматоров, основанных на пьезоэлементах [1, 2] или механических колебательных устройствах [3, 4]. Однако данные решения имеют некоторые недостатки, такие как сложность конструкции, ограниченный диапазон перестройки, массивность. Таким образом, разработка новых подходов для увеличение временного разрешения существующих рентгеновских методов анализа является актуальной задачей.
Перспективным способом повышения быстродействия рентгеновских методов является использование адаптивных элементов рентгеновской оптики (АЭРО), управляемых ультразвуковыми сигналами различных частот. Например, при ультразвуковом воздействии вследствие обратного пьезоэлектрического эффекта параметр
кристаллической решетки оптического элемента контролируемо изменяется, что может быть использовано для управления различными параметрами дифрагированного от такого элемента излучения. В частности, было показано, что акустические поля могут эффективно использоваться для управления угловым положением пучка [5], его спектральными характеристиками [6] и интенсивностью [7]. В работе [8] был предложен способ модификации методики быстродействующей высокоразрешающей рентгеновской спектроскопии (QEXAFS) путем использования изгибного пьезоактуатора.
Имеющиеся наработки в области реализации быстрых методик рентгеновской спектроскопии и дифрактометрии показали свою эффективность и привели к созданию прототипа аппаратно-методической базы, предназначенной для работы на синхротронном источнике. На станции «ПРО» КИСИ «Курчатов» был собран аппаратно-методический комплекс на основе адаптивного элемента - изгибного пьезоактуатора, предназначенный для проведения исследований с миллисекундным временным разрешением методами рентгеновского анализа, например, такими как рентгеновская спектроскопия поглощения.
Методика проведения измерений
Для отработки методик спектральной модуляции пучка с помощью АЭРО на первом этапе использовался один адаптивный элемент в однокристальной схеме монохроматизации пучка. С целью повышения устойчивости всего комплекса к
посторонним вибрациям оптическая схема, состоящая из двух входных щелей, аттенюатора, основного гониометра, двух выходных щелей и детектора (рис. 1), была собрана на массивном гранитном основании. Исследуемый образец располагался на белом пучке до АЭРО для минимизации расхождения пучка в объеме образца. В такой конфигурации располагаемый на гониометре адаптивный элемент выполнял функции анализатора. Внешний вид собранной рентгенооптической части комплекса приведен на рис. 2. Управление механическими осями осуществлялось с помощью контроллеров MC4U. Программное обеспечение комплекса было развернуто на основе системы автоматического управления Tango Server. Проведение экспериментов было реализовано на базе управляющей программы Sardana.
Рис. 1. Однокристальная рентгенооптическая схема
станции «ПРО»: 1 - поворотный магнит; 2,4 -коллимирующие входные щели; 3 - аттенюатор; 5 -образец; 6 - АЭРО на основе изгибного пьезоактуатора; 7,8 - коллимирующие выходные щели; 9 - детектор.
В качестве кристалла-анализатора используется закрепленный на гониометре АЭРО на основе изгибной моды колебаний [9] (рис. 2). Данный рентгенооптический элемент представляет собой комбинацию скрепленных между собой двух кристаллов: бидоменного монокристалла ниобата лития (LiNbOs) и кристалла кремния (Si). Первый кристалл имеет искусственно созданную по особой технологии доменную структуру [10] и является высокодобротным изгибным актуатором. При создании разности потенциалов вследствие обратного пьезоэлектрического эффекта одна его доменная часть сжимается, а другая - растягивается. Это приводит к изгибу всего кристалла, а при консольном креплении -к отклонению свободного края. Ниобат лития обладает широкой кривой качания (десятки и даже сотни угловых секунд), поэтому не подходит для использования в роли кристалла монохроматора. Для создания рентгенооптического элемента на краю кристалла LiNbÜ3 закрепляется высококачественный кристалл Si, выполняющий роль дифракционного элемента. Таким образом, подача на актуатор управляющего сигнала резонансной частоты приводит к возникновению в нём гармонических колебаний изгибной моды, и, соответственно, к отклонению углового положения рентгенооптической части в некотором диапазоне телесных углов относительно исходного положения: Ав = втах - вт„, зависящем от амплитуды управляющего сигнала. Стоит отметить, что в отличие от широко применяемых
пьезокерамических актуаторов, изгибные актуаторы на основе LiNbO3 обладают высокой резонансной частотой (>100 Гц), нулевым гистерезисом [9], небольшими размерами и возможностью интеграции в различные рентгенооптические схемы без существенного изменения конструкции.
Для управления колебаниями АЭРО используется генератор электрических сигналов. Для дискретизации модулированного параметра пучка по времени использовался многоканальный счетчик импульсов Ortec Easy MCS. Он позволяет разбивать непрерывно приходящий с детектора сигнал на N каналов (временных промежутков с малой дискретной длительностью) и в зависимости от номера канала n последовательно регистрировать для каждого канала моментальные значения интенсивности I(n). При этом каждому n соответствует определенная фаза колебаний адаптивного элемента ty(n), а значит и
определенный угол отклонения в(п). Таким образом, варьируя число каналов N можно изменять угловое разрешение получаемых результатов. Благодаря синхронизации с управляющим сигналом с генератора для улучшения статистики счетчик способен интегрировать результаты, полученные за каждый цикл колебаний адаптивного элемента.
При необходимости записанные номера каналов можно конвертировать в соответствующие им значения энергии дифрагированного пучка следующим образом: Е = Ьс/Х = Ъс/2й81п(в), где угол отклонения в изменяется по гармоническому закону в = во + Aвsin(ф), а фаза колебаний ф связана с номером канала счётчика ф = 2т/И. Получается Е(п) = Ьс/2й81п(во + Aвsm(2жn/N)), где Ь - это постоянная Планка, с - скорость света, С - межплоскостное расстояние.
Рис. 2. Внешний вид рентгенооптической части станции и АЭРО на основе изгибного пьезоактуатора в
кристаллодержателе.
Полученные результаты
Апробация собранного комплекса выполнялась с использования метода рентгеновской спектроскопии поглощения. В качестве образца использовалась медная фольга, традиционно используемая в качестве модельного образца. В ходе экспериментов регистрировался спектр К-края поглощения Си. Размер первой входной щели составлял 20х300 мкм, второй - 20х300 мкм, расстояния между ними составляло 70 см.
На первом этапе спектр поглощения был записан стандартным способом, путем механического поворота невозбуждённого адаптивного элемента с помощью гониометра. Время записи спектра составило 1ч. Измерения спектра проводились в геометрии Лауэ. Энергетический диапазон составил 1100 эВ с постоянным шагом 1.2 эВ и временем экспозиции 3 секунды, что обеспечивало достаточное энергетическое разрешение и статистику. Полученный результат приведен на рис. 3а, кривая 2.
Далее проводилась запись спектра путем быстрой перестройки спектральных характеристик синхротронного пучка, реализованной с помощью колебаний адаптивного элемента. АЭРО
использовался в резонансном режиме [11] для достижения наибольшей амплитуды колебания, и, соответственно, максимального диапазона перестройки. Резонансная частота колебаний АЭРО составила 78 Гц, напряжение управляющего сигнала 7 В. Сначала был определен полный диапазон раскачки адаптивного элемента. Он составил 1400 угловых секунд, что соответствовало энергетическому диапазону 80 эВ вблизи К-края поглощения Си (8979 эВ). Затем адаптивный элемент был выставлен на необходимый угол Брэгга и после точной подстройки оптической схемы была произведена запись спектра поглощения без использования гониометрической системы. Период колебания адаптивного элемента был разделён на 600 каналов счётчика, что соответствовало шагу по энергии в 0.25 эВ в центре диапазона колебаний АЭРО и 0.005 эВ на его краях. Разница значений обусловлена гармоническим характером колебаний адаптивного элемента. Для достижения достаточной статистики запись спектра велась в интегральном режиме в течении 30 минут. Полученный результат приведен на рис. 3б, кривая 3.
a) 1,2
0,8
Ш 0,6
0,2
б)
0,8
0,6
0,4
1 3
/2
Е, эВ Е эВ
Рис. 3. Спектры поглощения ^края ^, приведенные в разных диапазонах энергий (а, б), на обоих графиках (!) эталонный спектр, (2) спектр, полученный с помощью механического сканирования, (3) спектр,
полученный с помощью изгибного пьезоактуатора.
Спектр, полученный с помощью механического вращения кристалла-анализатора, и спектр, записанный с помощью изгибного пьезоактуатора, были совместно обработаны в программном комплексе Demeter. Сравнение полученных результатов с эталонным спектром поглощения K-края Cu позволило оценить их энергетические разрешения. Для полученного классическим способом спектра оно составило 3 эВ. Для спектра, полученного с помощью изгибного пьезоактуатора, -10 эВ, что достаточно для поиска и регистрации края поглощения, однако определение тонкой структуры требует большего разрешения. Исходя из полученных данных видно, что характерные особенности спектров в соответствующих диапазонах являются одинаковыми, что свидетельствует о принципиальной возможности эффективного применения созданного комплекса для реализации времяразрешающих рентгеновских исследований.
Заключение
Разработан и апробирован комплекс, предназначенный для проведения исследований методами рентгеновского анализа с потенциально возможным временным разрешением вплоть до миллисекунд. Базовым элементом данного комплекса является адаптивный элемент рентгеновской оптики -изгибный пьезоактуатор. С его помощью можно проводить быстрое управление спектральными характеристиками синхротронного пучка
непосредственно во время эксперимента. Показана возможность записи спектров поглощения в однокристальной схеме монохроматизации с использованием адаптивного элемента. Сравнение полученных результатов с соответствующим эталонным спектром показывает принципиальную возможность использования созданного комплекса для проведения времяразрешающих исследований. Полученные в ходе создания комплекса наработки будут использованы в дальнейших разработках прототипов синхротронных станций, использующих
адаптивные элементы рентгеновской оптики для реализации быстрых рентгеновских экспериментов.
Работа выполнена при поддержке Министерства науки и высшего образования в рамках проведения исследований по Государственному заданию ФНИЦ
"Кристаллография и фотоника" РАН в части обработки экспериментальных данных, а также рамках задания Минобрнауки России, Грант №07515-2021-1362, в части проведения измерений на синхротронном источнике.
Список литературы
[1] Richwin M, Zaeper R, Lutzenkirchen-Hecht D et al. J. Synchrotron Radiat. 8 354-356 (2001)
[2] Bornebusch H, Clausen B S, Steffensen G et al. J. Synchrotron Radiat. 6 209-211 (1999)
[3] Fonda E, Rochet A, Ribbens M. et al. J. Synchrotron Radiat. 19 417-424 (2012)
[4] Khalid S, Ehrlich S, Lenhard A et al. Nucl. Instrum. Meth. A 649 64-66 (2010)
[5] Благов А.Е., Даринский А.Н., Ковальчук М.В. и др., Акустический журнал 59, 561 (2013).
[6] Благов А.Е., Писаревский Ю.В., Просеков П.А. и др., Кристаллография 62, 870 (2017).
[7] Mkrtchyan A.R., Mkrtchyan A.H., Kocharyan V.R. et al., Journal of Contemporary Physics (Armenian Academy of Sciences) 48, 141 (2013)
[8] Проценко А.И., Благов А.Е., Писаревский Ю.В. и др., УФН 191 88-92 (2021)
[9] Благов А.Е., Быков А.С., Кубасов И.В. и др., Приборы и техника эксперимента (5), 109-114 (2016).
[10] Патент № 2492283 (РФ). Способ формирования бидоменной структуры в пластинах монокристаллов / НИТУ "МИСиС". Малинкович М.Д., Антипов В.В., Быков А.С. 2013.
[11] Blagov A.E., Kulikov A.G., Marchenkov N.V. et al., Experimental TechniquesV. 41. № 5. P. 517 (2017).
1,2
1,0
1,0
2
0,4
0,2
0,0
0,0
