Соотношение интенсивностей антистоксовой и стоксовой компонент спектра рамановского рассеяния света с гигантским поверхностным усилением при мощном импульсном лазерном возбуждении
В.Е.Кирпичев,* Т.Д.Рудаков, А.С.Астраханцева, В.В.Соловьев, И.В.Кукушкин
ИФТТРАН им. Ю.А. Осипьяна, 142432, Московская обл., Черноголовка, ул. Академика
Осипьяна, д.2
*Игр1сИеууе @£таИ сот Гигантское усиление амплитуды электромагнитного поля в эффекте поверхностно-усиленного рамановского рассеяния света (БЕКБ-эффект) приводит к необходимости рассматривать в этом случае влияние нелинейных эффектов. Действительно, амплитуда электрического поля в атоме составляет порядка 5 х 109 В/см, а амплитуда внешнего электромагнитного поля, при котором следует ожидать разрушение молекул при мощном фотовозбуждении, имеет масштаб ~ 107 В/см. Интересно сравнить эту оценку с амплитудой электрического поля в электромагнитной волне с плотностью мощности, которая используется в типичных экспериментах по рамановскому рассеянию света. При мощности лазерного излучения 0.1 Вт, сфокусированного в пятно диаметром 10 микрон, получается, что амплитуда поля в волне оказывается порядка 2 х 104 В/см. Таким образом, поскольку в условиях БЕКБ-эффекта может наблюдаться усиление амплитуды электрического поля на 2-3 порядка, то уже при типичных накачках можно ожидать, что нелинейные эффекты будут доминировать. Одним из возможных проявлений нелинейных эффектов в рамановском рассеянии с гигантским усилением является наблюдение вынужденного (стимулированного) рассеяния света.
В настоящей работе мы использовали импульсное лазерное возбуждение, при котором амплитуда мощности значительно превышала уровень возбуждения, использованный нами ранее [1]. Это позволило нам пройти в область больших накачек и достигнуть режима, при котором интенсивности стоксовых и антистоксовых линий рассеяния сравниваются друг с другом. При этом короткий импульс обеспечивал отсутствие значительного перегрева, в результате чего обеспечивалась неизменность и воспроизводимость рамановского сигнала в течение всего эксперимента. Обнаружено, что интенсивность антистоксового канала рассеяния растет сверхлинейно с мощностью возбуждения, а, начиная с некоторого уровня фотовозбуждения, интенсивность растет пороговым образом. При этом интенсивность стоксового рассеяния демонстрирует линейное и затем сублинейное (при больших накачках) поведение от мощности лазерного возбуждения. Показано, что значение пороговой мощности зависит от коэффициента БЕКБ-усиления. Установлено, что порог стимулированного антистоксового рассеяния достигается лишь при значениях БЕЯБ-усиления, превышающих 107. Показано, что при превышении пороговой мощности перестает выполняться соотношение между интенсивностями антистоксовых и стоксовых линий, которое экспоненциально зависит от рамановского сдвига. В то же время, в структурах со значениями коэффициента усиления меньшими, чем 106, при повышении мощности наблюдается простой разогрев системы, при котором соотношение интенсивностей линий в стоксовой и антистоксовой компонентах отвечает хорошо известной экспоненциальной зависимости.
Литература
[1] В.И. Кукушкин, В.Е. Кирпичев, Е.Н. Морозова, А.С. Астраханцева, В.В. Соловьев, И.В. Кукушкин, Письма в ЖЭТФ 116, 211-216 (2022).