СОДЕРЖАНИЕ СУБМИКРОСКОПИЧЕСКИХ АЭРОЗОЛЕЙ КОРОТКОЖИВУЩИХ ДОЧЕРНИХ ПРОДУКТОВ РАДОНА В РУДНИЧНОМ ВОЗДУХЕ Текст научной статьи по специальности «Нанотехнологии»

янии прекращения испытаний ядерного оружия на уменьшение суммарной Р-активности выпадающих из атмосферы радиоактивных веществ. Максимальное количество В-актив-ных веществ, выпавших из атмосферы в декабре 1963 г., равнялось 0,24 мкюри/км2¡сутки, минимальное — 0,06 мкюри!км2/сутки.

Выводы

1. В дни с атмосферными осадками (дождь и снег) средний уровень радиоактивных выпадений был выше, чем в обычные дни, в 6*/2 раз.

2. Методом радиометрического анализа установлено, что среднемесячная плотность сухих выпадений атмосферной пыли на 1 км2 за сутки колебалась от 0,12 мкюри в декабре 1963 г. до 1,87 мкюри в декабре 1962 г. Радиоактивные выпадения с осадками колебались от 0,84 мкюри/км2 за сутки в ноябре 1963 г. до 16,03 мкюри/км2 за сутки в мае 1963 г.

3. Результаты исследований не выявили прямой зависимости количества радиоактивных выпадений от количества атмосферных осадков.

4. Прогрессирующее уменьшение количества выпадающих из атмосферы радиоактивных веществ во второй половине 1963 г. свидетельствует о наступающем самоочищении атмосферы от продуктов ядерных взрывов после прекращения испытаний ядерного оружия в трех средах, что может быть связано и с распадом (5-активных веществ, находящихся в атмосфере.

ЛИТЕРАТУРА

Кузин А. М. Чем угрожают человечеству ядерные взрывы. М., 1959. — Телушки н а Е. Л. В кн.: Радиационная гигиена. М., 1962, т. 2, стр. 93.

Поступила 24/1 1964 г.

УДК 613.648 : [622.411 : 546.296-138]

СОДЕРЖАНИЕ СУБМИКРОСКОПИЧЕСКИХ АЭРОЗОЛЕЙ КОРОТКОЖИВУЩИХ ДОЧЕРНИХ ПРОДУКТОВ РАДОНА

В РУДНИЧНОМ ВОЗДУХЕ

В. Н. Кириченко, Б. И. Огородников, В. Д. Иванов, А. А. Кирш,

В. И. Качикин

Известно, что образующиеся из радона в атмосферном воздухе атомы дочерних продуктов вследствие значительной подвижности оседают на нерадиоактивные аэрозольные частицы, однако не исключено, что из-за непрерывного образования часть их останется в свободном состоянии. Некоторые авторы (А. В. Быховский; Chamberlain и Dyson; Shapiro) предполагают, что присутствие в воздухе рудника таких атомов может привести к неравномерному распределению дозы излучения, поглощенной органами дыхания"- горнорабочих. Поэтому для правильной оценки вредности рудничного воздуха крайне необходимо иметь надежные данные о содержании свободных атомов короткоживущих дочерних продуктов радона в реальных условиях производства и о факторах, влияющих на их содержание.

Впервые оцененная Chamberlain и Dyson доля свободных атомов радия А в рудничном воздухе составила около 10%. Та же величина, измеренная в условиях атмосферы города Wieser, составляет примерно 2% и падает с увеличением содержания атмосферной пыли. К сожалению, эти данные не вполне надежны, так как в первой работе использовался весьма грубый косвенный метод измерения времени диффузии в условиях, не исключающих конвекцию, а во второй работе для осаждения дочерних продуктов применялось электрическое поле и, следовательно, измерялась не доля свободных атомов, а пропорциональная ей величина, так как часть атомов отдачи при торможении в воздухе вследствие перезарядки может быть нейтральной (Г. Месси и Е. Бархоп). По данным Billard с соавторами, в условиях французских урановых рудников 1% атомов RaA представляют собой легкие ионы и 10% — тяжелые ионы. Как сообщил Holladay, в условиях американских урановых рудников свободные атомы дочерних продуктов радона составляют около 1% общей их активности. Для аэрозолей с известными размерами частиц и концентраций возможна расчетная оценка доли свободных атомов на основе известной теории (Н. А. Фукс, Г. Л. Натансон; Lassen и Rau), согласно которой скорость осаждения атомов за счет диффузии на шаровые частицы радиусом R в 1 см3 при R > Ю-4 см:

Z = 4тiRDcn ,

8*

115-

а при 10~6 см:

где — коэффициент диффузии; V — средняя тепловая скорость; с — концентрация диффундирующих атомов и п—счетная концентрация аэрозольных частиц. Эти выражения применимы к радиоактивным атомам, если их период полураспада более 0,1 сек. Тогда доля атомов с радиоактивной постоянной А,, не успевших осесть на аэрозольные частицы, будет при /?>10-4 см:

с 1

с

ОС

1 ¥

4 тъ£Оп ' (1)

а при Ю-6 см:

1

ъфЧп (2)

Для расчета доли свободных атомов, кроме коэффициента диффузии и средней тепловой скорости, величины которых известны и составляют соответственно 0,07 см2!сек (В. Н. Кириченко и соавторы) и 1,7- 104 см/сек, необходимо знать счетную концентрацию и размер частиц, или функцию распределения по размерам. Для крупных частиц, весовая концентрация которых в рудничном воздухе не превосходит в среднем величины порядка нескольких миллиграммов на 1 мъ, можно принять за основу допустимую концентрацию производственной пыли 1 мг/м3 и радиус частиц 10~4 см. Тогда при удельном весе материала частиц 3 г/см3 их счетная концентрация будет 80 см~3, а доля отдельных атомов — 34%

Гораздо больший интерес представляет аналогичная оценка для мелких частиц, так как подавляющая часть дочерних продуктов радона по крайней мере в свободной атмосфере связана именно с ними (\Viikening). К сожалению, нет никаких сведений о содержании этих частиц в рудничном воздухе.

Такие измерения были выполнены нами при помощи специально сконструированного прибора, позволившего установить счетную концентрацию частиц размером по крайней мере до 10~7 см. Прибор представлял портативно-переносную комбинацию кон-

Таблица 1

Счетная концентрация аэрозолей в рудничном воздухе

Счетная концентрация —Зч (в см )

Место измерения Производимые операции * частицы радиусом > 10 см частицы радиусом _5 > 10 см

Рудник I

Воздухозаборная шахта . . . Начало входящей струи . . Входящая струя на расстоянии 300

от входа ..........

Полевой штрек у очистных пространств ...........

Очистное пространство № 19 . .

Очистное пространство № 20 . . Очистное пространство № 21 . . Исходящая струя.......

Входящая струя Исходящая »

•V 9,0- 10& 57

- 7,0- ю5 70

- 1,6- ю5 240

_ 2,4- 104 460

Сухое бурение 2,9- 10« 9,8-Ю4

Бурение с промывкой 9,4- 105 3,210*

Скреперование 2,5- ю5 2,8-103

Работ нет 7,3- 104 1,3-103

• 1,7- ю5 3,5-103

" д н и к II •

_ 8,0- ю5, <10

- 1,0- 105 500

денсационного укрупнителя аэрозольных частиц Я. И. Когана, поточного ультрамикро-фотометра ВДК, специальных эталонных разбавителей, позволяющих снизить счетную концентрацию на входе в прибор в заданное число раз, и воздуходувки с питанием от рудничной сети переменного тока. Измерения проведены на 2 рудниках (условно обозначенных нами рудниками I и II) в различных местах по направлению вентиляционных струй, в том числе в очистных пространствах при различных производственных операциях. Результаты, являющиеся средними из большого числа измерений, представлены в табл. 1. ■i Если принять верхний предел счетной концентрации

о [ Глр] мл/ н?0' для мелкнх частиц 106сж-3 и предположить, что их

"Л наибольший радиус составляет 10-6с.м, то нижний пре-

6 •]! дел для доли свободных атомов, полученный по форму-

I ле (2), составит 6,5%. Разумеется, этот результат лишь

4 L1 оценочный, так как в действительности существует

I сплошной спектр размеров и, кроме того, имеется

г! неопределенная ошибка измерения счетной концентрации

| прибором ВДК. Более точные результаты были полу-

^ г I чены нами при помощи другого метода, позволившего

¿„Л 1 измерить долю свободных атомов непосредственно.

у I Метод заключался в прокачивании пробы рудничного

Ю'1 L й воздуха через 2 последовательно расположенных вплот-

Г М ную фильтра и измерении разницы изотопного состава

# г 111 задержанного на них осадка. Лобовой фильтр изготов-

q I III ляли из весьма тонкого слоя ткани ФПП-15 стандарт-

Г 111 ным сопротивлением 0,12—0,2 мм вод. ст.

I 111 Результаты лабораторных измерений эффективно-

I Щ сти осаждения атомов дочерних продуктов радона в за-

н № висимости от стандартного сопротивления или толщины

1\\ фильтров ФПП-15 при различных скоростях потока

2 L 1\\ (рис. 1) показывают, что принятая толщина лобового

1 \\ фильтра достаточна для практически полной задержки

I \\ свободных атомов. Второй фильтр АФА РМП полностью

1 \\ задерживал дочерние продукты, прошедшие через

Ю~2\- \ \\ первый.

имп мин

10000

5000

30 Т л«ин

°о О .

« о

Рис. I. Зависимость коэффициента проскока от стандартного сопротивления фильтра для дочерних продуктов радона, где К — отношение концентрации атомов, прошедших

через фильтр, и концентрации их перед фильтром.

1—4 — скорости проскока воздуха через фильтр: 1 — 120 см/сек\ 2 — 200 см/сек\ 3 — 240 см/сек;

4 — 333 см/сек.

Рис. 2. Кривые распада двух фильтров.

/ — лобовой фильтр [Ар] = 0,1—0,2 мм вод. ст.; 2 — хвостовой фильтр АФА РМП-3 [Ар] =

= 8 мм вод. ст.

ф

Анализируемый воздух прокачивали через фильтры с постоянной скоростью в течение 5 мин. Для измерения кривых распада а-радиоактивности фильтров использовали переносные приборы со сцинтилляционными датчиками а-частиц и шкальными ин-тенсиметрами. Скорость счета измеряли визуально через 30 или 60 сек. Начало измерений соответствовало 1—2 мин., а конец — 40 мин. после окончания отбора; в то же время проскок дочерних продуктов, связанных с аэрозолем, при скорости фильтрации 10 см/сек составлял не менее 50%. При помощи метода Тз1уо£1ои отдельно для каждого фильтра определяли изотопный состав дочерних продуктов в воздухе в\ и С\ и аг, в2 и с2. Найденные нами в рудничных условиях значения проскоков радия С через первый фильтр практически совпали с данными Б. И. Огородникова и соавторов

для радия С, находящегося в связанном состоянии. Поэтому при расчете доли свободных атомов принимали, что весь радий С находится в связанном состоянии, а дотя свободных атомов радия А г|а и радия В т]ь могла вычисляться по формулам:

la

"Пь

+ я2

bx — b<2cjc2 bi 4- Ьо

и

Суммарная точность измерения доли свободных атомов радия А составляла не менее ±30%, а радия В— ±100% абсолютной величины.

Основная часть измерений была выполнена в устье 800-метровой штольни без ответвлений и поворотов, по которой выходила вентиляционная струя, предварительно омывающая несколько очистных пространств. Измерения начинались спустя 40—50 мин. с момента установления вентиляционной струи в начале смены и следовали через каждый час. Типичные кривые распада для

Таблица 2

#

Доля отдельных атомов дочерних продуктов радона в устье 800-метровой

штольни (исходящая струя)

пары фильтров изображены на рис. 2, а сводные результаты расчетов доли свободных атомов в зависимости от времени приведены в табл. 2, где каждое значение является средним из нескольких проб, отобранных в разные дни.

Аналогичные измерения проведены в различных местах рудника, в том числе в очистных пространствах. Результаты приведены в табл. 3.

Как видно из полученных результатов, свободные атомы дочерних продуктов радона постоянно обнаруживаются в различных местах рудника, причем наблюдается четкая зависимость их содержания от производственных операций, являющихся источником образования аэрозолей. При отсутствии работ в очистных пространствах доля свободных атомов значительно выше, чем при их выполнении, и достигает 88% в случае проветривания чистым атмосферным воздухом. На исходящей струе с началом производственных операций доля свободных атомов также несколько понижается. Примечательно, что, несмотря на значительную ошибку измерения, полученная доля свободных атомов радия В меняется аналогичным образом, а скорости осаждения, вычисленные по формуле (2), для радия А и В оказываются величинами одного порядка.

Мы произвели также оценку размеров частиц, определяющих различие в кривых распада на первом и втором фильтрах. Для этого в отдельных опытах отбирали параллельно 2 пробы, причем перед одной парой фильтров устанавливали цилиндриче-

Доля свобод- Соотношение

ных атомов между радио-

Момент отбора активностью

пробы изотопов

радий радий в воздухе

А В А : В : С

9 часов 0,65 0,09 1:1,8:1,1

10 ». 0,43 0,06 1:1,13:0,95

11 » 0,24 0,02 1:0,74:0,50

12 » 0,22 0,02 1:0,76:0,45

13 » 0,34 0,02 1:1,04:0,82 ' 9 9 4

Таблица 3

Доля свободных атомов дочерних продуктов радона в различных местах рудника

Место отбора пробы

Очистное пространство I Очистное пространство II

Исходящая струя очистного пространства III, проветриваемого свежим воздухом, в 10 м от выхода струи Исходящая струя очистного пространства III в 400 м от выхода . . . Исходящая струя очистных пространств I, II и III после смешения

Условия Доля свободных атомов Соотношение между радиоактивными

радий А радий В изотопами в воздухе А : В : С

Работ нет Бурение с промывкой Разборка кровли Скреперование Бурение с промывкой 0,52 0,19 0,21 0 0,20 i V 'г''. ! 0,08 0,08 0,06 0 1:0,72:0,18 1:0,44:0,11 1:1,1:0,67 1:0,75:0,30 1:1,2:0,86

0,88 0,51 1:0,32:0,15

- 0,34 0 1:0,62:0,47

- 0,19 0,36 1 0,03 0 1:0,71:0,31 1:0,60:0,42

скую трубку. Скорость потока в ней выбирали с таким расчетом, чтобы иметь заметное осаждение свободных атомов за счет диффузии. При этом заметная седиментация для крупных частиц могла достигаться лишь при размерах, превышающих 50 мк. Такие частицы можно игнорировать, так как их слишком мало, чтобы связать заметное количество свободных атомов. Проскок радия А через трубку позволял нам по формуле Gormley и Kennedy определить его коэффициент диффузии; значение его во всех опытах оказалось более 0,02 см2/сек, что соответствует максимальному размеру частиц 5- 10~8сл1, т. е. близкому к размеру атома.

Строго говоря, полученные нами результаты нельзя отнести к свободным атомам, так как использованный метод не является по отношению к ним селективным. В действительности мы могли иметь дело не только со свободными атомами, но и со спектром очень мелких частиц, приближающихся по размерам к атомарным. Однако именно такие, легко оседающие частицы вместе с свободными атомами могут явиться причиной переоблучения дыхательных путей горнорабочих.

ЛИТЕРАТУРА

Б ы X о в с к и й А. В. Гигиенические вопросы при подземной разработке урано-- вых руд. М., 1963.— Коган Я. И., Бурнашева 3. А. Ж. физ. химии, 1960, т. 34, в. 12, стр. 2630. — Марков К. П., Стась К. Н., Мит юн и н В. А. и др. В кн.: Сборник работ по некоторым вопросам дозиметрии и радиометрии ионизирующих излучений. М., 1961, в. 2, стр. 162. — Месси Г., Б а р х о п Е. Электронные и ионные столкновения. М., 1958.—Натансон Г. Л. Ж- техн. Физики, 1960, т. 30, в. 5, стр. 573. — Огородников Б. И., Кириченко В. Н., Басманов П. И. и др. Атомная энергия, 1963, т. 15, в. 3, стр. 230.—Фукс Н. А. Механика аэрозолей. М., 1955.— Billard F., Mi ri bel J., Me de leine G. et al. В кн.: Radiological Health and Safety in Mining and Milling of Nuclear Materials. Vienna, 1964, v. 1, p. 421. — Chamberlain A. C., Dyson S. D., Brit. J. Radiol., 1956, v. 29, p. 317. — Gormley P., Kennedy M., Proc. Roy. Jrish. Acad. A., 1949, v. 52A, p. 163. — Lassen L., Rau G., Z. Phys., 1960, Bd. 160, S. 504. — S h a p i г о J., Arch, industr. Hlth., 1956, v. 14, p. 169. — Tsivoglou E. C., Ayer H. E., Hol ad ay D. A., Nucleonics, 1953, v. 11, p. 40.— Wieser P. H., Stierfadt K-, Ztschr. Physik., 1962, Bd. 169, S. 386.— Wil kenin g M H., Rev. Sciant. Instrum., 1952, v. 23, p. 13.

Поступила 23/XII 1963 r.