CC BY
11
DOI: 10.21870/0131 -3878-2023-32-3-76-83 УДК 504.055:614.876:546.799.4.02
Содержание изотопов плутония в объектах окружающей среды Полесского государственного радиационно-экологического заповедника
Эдомская М.А., Лукашенко С.Н., Шупик А.А., Гераськин С.А.
ФГБНУ ВНИИ радиологии и агроэкологии, Обнинск
Массовые исследования последствий катастрофы на Чернобыльской АЭС свидетельствуют о долговременном воздействии радиационных факторов на экосистемы. С учётом продолжительных периодов полураспада трансурановых элементов в долговременной перспективе значимость этих радионуклидов в формировании радиационной обстановки на территориях зон отчуждения и отселения будет возрастать. Для исследования долгосрочных последствий катастрофы на территории Республики Беларусь в 1988 г. был создан Полесский государственный радиационно-экологический заповедник, образованный на территории белорусского сектора зоны отчуждения. В настоящем исследовании проведена оценка содержания изотопов плутония в объектах окружающей среды Полесского радиационно-экологического заповедника и за его пределами. Анализ проб окружающей среды проводили методом альфа-спектрометрии с предварительным радиохимическим выделением с полным разложением образцов почвы. Диапазон содержания 239+240Pu и 238Pu в почвах по результатам исследования составил 1,8-141 и <0,82-55 Бк/кг соответственно. На участках Козелужского лесничества Хойникского лесхоза, находящегося за пределами заповедника, концентрация 239+240Pu находится на уровне п100 Бк/кг, что на порядок превышает уровень глобальных выпадений. Концентрация 239+240Pu в сосновых шишках рассматриваемых территорий составляет <0,001-0,0041 Бк/кг. Коэффициент накопления 239+240ри шишками сосны обыкновенной с территории Полесского государственного радиационно-экологического заповедника находится на уровне п1 0-4. Полученное значение коэффициента накопления плутония сосновыми шишками сопоставимо с коэффициентами накопления для хвои сосны, произрастающей на территории заповедника.
Ключевые слова: Ри, изотопы плутония, чернобыльские выпадения, загрязнение почв, миграция, сосновая шишка, коэффициент накопления, изотопное соотношение, альфа-спектрометрия.
Введение
Массовые исследования последствий катастрофы на Чернобыльской АЭС свидетельствуют о долговременном воздействии радиационных факторов на экосистемы. Следует отметить, что степень опасности чернобыльских радиоактивных выпадений определяется в первую очередь 137^, в меньшей степени 9С^г. Однако, повышенные концентрации плутония также зафиксированы в чернобыльских выпадениях, особенно в ближней зоне выпадений.
Во время аварии в окружающую среду было выброшено около 20 ТБк 238Ри, 15 ТБк 239Ри, 23 ТБк 240Ри, 3000 ТБк 241 Ри и 0,04 ТБк 242Ри. С учётом роста активности 241 Ат за счёт распада 241 Ри продолжительных (сотни и тысячи лет) периодов полураспада трансурановых элементов в долговременной перспективе значимость этих радионуклидов в формировании радиационной обстановки на территориях зон отчуждения и отселения будет возрастать [1, 2]. Кроме того, являясь альфа-излучателями, изотопы плутония представляют особую опасность, поскольку характеризуются высокой относительной биологической эффективностью [3]. Таким образом, высокая радиотоксичность и продолжительные периоды полураспада определяют радиоэкологическую значимость изотопов плутония при их вовлечении в биологический круговорот.
Эдомская М.А.* - науч. сотр.; Лукашенко С.Н. - гл. сотр., д.б.н.; Шупик А.А. - гл. специалист; Гераськин С.А. - гл. науч. сотр., д.б.н. ФГБНУ ВНИИРАЭ.
•Контакты: 249032, Калужская обл., Обнинск, Киевское шоссе, 109-й км. Тел.: +7 910 5148614; e-mail: maisher@mail.ru.
Для исследования долгосрочных последствий катастрофы на территории Республики Беларусь в 1988 г. был создан Полесский государственный радиационно-экологический заповедник (ПГРЭЗ), образованный на территории белорусского сектора зоны отчуждения. ПГРЭЗ расположен на прилегающей к Чернобыльской АЭС территории трёх наиболее пострадавших районов: Брагинского, Наровлянского и Хойникского площадью около 217 тыс. га, которая характеризуется наиболее высокими уровнями радиоактивного загрязнения [4].
В публикациях имеется ряд работ с описанием содержания плутония в почвах ПГРЭЗ [5-10], большинство из них выполнены для территорий, прилегающих к бывшим населённым пунктам Масаны и Радин. Более детальный анализ содержания плутония в почвах всей территории заповедника приведён в [6]. Данные литературных источников подчёркивают неоднородность выпадений. Авторы отмечают, что величина стандартного относительного отклонения удельной активности 2зэ+24°ри в исходных почвенных пробах при их параллельном анализе изменялась от 6 до 31%. В целом, содержание плутония в почвах ПГРЭЗ, по литературным данным, колеблется от п10-1 Бк/кг на северных территориях до п102 Бк/кг. В настоящем исследовании проведена оценка содержания изотопов плутония в объектах окружающей среды ПГРЭЗ и за его пределами.
Материалы и методы
Отбор проб почвы и сосновых шишек был выполнен на участках сосновых насаждений искусственного происхождения вблизи бывших населённых пунктов Масаны (Мс), Гнездинка (Гн), Ку-лажин (Кл), Радин (Рн), Ломыш (Лм), Бабчин (Бч), а также за пределами ПГРЭЗ на участках сосновых насаждений искусственного происхождения Козелужского лесничества Хойникского лесхоза (КЗ 40/4; Ф). Места отбора проб представлены на рис. 1. Расстояние между ближайшими участками Полесского заповедника составило ~10 км, а между дальними ~50 км. Каждый участок имел прямоугольную форму (50x50 м) с равнинным рельефом, расположен не менее чем в 50 м от квартальной просеки, дороги, открытой стены леса с характерным составом древесной растительности и напочвенного покрова для исследуемого типа лесного насаждения. Почва в лесных насаждениях на экспериментальных участках дерново-подзолистая, слабооподзоленная, развивающаяся на рыхлом мелкозернистом песке, подстилаемая рыхлым средне- или мелкозернистым песком. Агрохимическая характеристика почвы экспериментальных участков: рН 4,0-4,7, с содержанием гумуса менее 2,0% в верхнем почвенном горизонте, подвижных калия и фосфора - менее 7 мг/100 г почвы, обменных оснований Са - менее 0,8 и Мд - менее 0,6 (мг/экв)/100.
На каждом экспериментальном участке выполняли отбор образцов почвы для определения плотности загрязнения с помощью пробоотборника (0 40 мм) на глубину 200 мм в четырёх точках, из которых готовили одну смешанную пробу почвы. Шишки собирали с 15-20 деревьев на каждом участке, по 18-20 шишек с дерева.
В отобранных образцах почв и сосновых шишках были определены удельные активности изотопов плутония методом альфа-спектрометрии с предварительным радиохимическим выделением [11].
Великий Бор
КЗ 40/4 ф,
'Ф
Глинище
Хойники
Борисовщина
Малишев
Стреличево
Наровля
Брагин
Маложин Чемерйсы (
Рис. 1. Расположение участков отбора образцов почв и шишек в Полесском государственном
радиационно-экологическом заповеднике.
Данная процедура включала в себя: обжиг образцов при температуре 530 оС в течение ~8-20 ч до полного озоления; полное разложение 10 г озоленной пробы с внесённым 242Ри в качестве трассера с получением 7,5 моль/л азотнокислого раствора изотопов плутония; стабилизация плутония в состоянии Ри4+; ионно-обменное хроматографическое выделение изотопов плутония с использованием анионита АВ-17; элюирование плутония 5% гидроксиламином; получение спектрометрического источника плутония путём фильтрования осадка, полученного из соответствующего элюента с последующим соосаждением его со фторидом лантана; альфа-спектрометрическое измерение и вычисление результата.
Содержание плутония в образцах почвы и сосновых шишках в почве опытных объектов ПГРЭЗ и Козелужского лесничества Хойникского лесхоза представлены в табл. 1 и 2.
Диапазон концентрации изотопов плутония в образцах почвы для территории ПГРЭЗ составляет 1,8-141 и <0,82-55 Бк/кг для 239+240Ри и 238Ри соответственно. Концентрация 239+240Ри в сосновых шишках рассматриваемых территорий составляет <0,001-0,0041 Бк/кг.
Результаты анализа свидетельствуют о неоднородности выпадений плутония на рассматриваемых территориях, даже внутри выбранных участков. Так, диапазон концентраций 239+240Ри 1,8-22 Бк/кг наблюдался на участке вблизи населённого пункта Ломыш, 87-140 Бк/кг - на участке Масаны, 6,4-41 Бк/кг - на участке Кулажин. Диапазон концентраций 238Ри 4,6-19 Бк/кг наблюдался на участке вблизи населённого пункта Радин, 34-55 Бк/кг - на участке Масаны, 1,5-17 Бк/кг -на участке Кулажин.
Результаты и обсуждение
Таблица 1
Концентрации изотопов плутония в почвах территории Полесского государственного радиационно-экологического заповедника и Козелужского лесничества
Хойникского лесхоза
№ пп Код пробы Концентрация, Бк/кг 238pu/239+240pu
239+240pu среднее 238Pu среднее
1 КЗ 40/4 4,0+0,6 4,0 1,4+0,2 1,4 0,35
2 Ф 5,2+0,8 5,2 2,0+0,3 2,0 0,38
3 Бч 8,1+1,2 8,1 0,82+0,15 0,82 0,10
4 22,0+3,3 -
5 Лм 1,8+0,3 11,0 - - -
6 9,7+1,4 -
7 Гн 6,7+1,0 6,7 2,0+0,3 2,0 0,30
9 18,0+2,5 4,6+0,7
10 Рн 24,0+3,4 27 12,0+1,7 12 0,44
11 38,0+5,3 19,0+2,7
12 13 Мс 87+12 140+19 110 34,0+4,8 55,0+7,5 45 0,41
14 6,4+1,0 1,5+0,2
15 40,0+5,6 15,0+2,1
16 Кл 33,0+4,6 28 13,0+1,8 11 0,39
17 20,0+2,8 6,6+1,0
18 41,0+5,7 17,0+4,5
Таблица 2
Концентрации изотопов плутония в сосновых шишках с территории Полесского государственного радиационно-экологического заповедника и Козелужского лесничества Хойникского лесхоза
№ пп Образец Вес образца, г Концентрация 239+240Pu, Бк/кг Концентрация 238Pu, Бк/кг
1 КЗ 40/4 92,4 <0,001 <0,001
2 Ф 94,5 <0,001 <0,001
3 Гн 90,7 0,0013+0,00052 <0,001
4 Кл 75,1 0,0024+0,00096 <0,001
5 Мс 84,9 0,0041+0,0014 <0,001
На участках Козелужского лесничества, находящегося за пределами ПГРЭЗ, концентрация 239+240Ри находится на уровне п100 Бк/кг, что на порядок превышает уровень глобальных выпадений п-10"1 Бк/кг [11].
Среднее значение изотопного соотношения ^ри/23^24^ составляет 0,35, в то время как в глобальных выпадениях 238Ри присутствует в соотношениях от 2 до 5% от 239+240Ри.
Для количественного описания параметров переноса радионуклидов из почвы в растения используют коэффициенты накопления (Кн), рассчитываемые как отношение содержания элементов в сухой биомассе растений к содержанию их в почве. Расчётные коэффициенты накопления представлены в табл. 3. Среднее значение рассчитывалось как среднее арифметическое значение из значимых величин (Гн, Кл, Мс).
Коэффициент накопления 239+240Ри в шишках сосны с территории ПГРЭЗ находится на уровне п-10-4. В публикациях мы не обнаружили информации по накоплению плутония сосновыми шишками.
Для хвои сосны, произрастающей на территории заповедника, Кн плутония оценивается в 3,2±0,810-4 [12]. Коэффициент накопления плутония 239+240Ри структурными элементами ствола сосны, произрастающей на территории прохождения следа от первого наземного ядерного испытания, произведённого на СИП в 1949 г., составлял 1,810-2-4,510-1 для коры, 4,010-3-1,210-2 для луба, 1,610-2-1,610-1 для древесины в целом и 3,010-3-6,910-2 для ядровой части древесины [12]. Следовательно, Кн плутония для ствола сосны находится в диапазоне п • 10-3 - п10-1.
Таблица 3
Коэффициенты накопления 239+240Pu сосновыми шишками
Образец Концентрация 239+240Ри, Бк/кг Концентрация 239+240Ри в почве мест отбора, Бк/кг Кн
КЗ 40/4 <0,001 4,0 <1,910-4
Ф <0,001 5,2 <1,910-4
Гн 0,0013±0,00052 6,7 1,910-4
Кл 0,0024±0,00096 28 8,610-5
Мс 0,0041±0,0014 110 3,710-5
Диапазон Среднее <1,910-4-8,610-5 1,0-10"4
Полученное значение коэффициента накопления 239+240Ри сосновыми шишками сопоставимо с Кн для хвои сосны, произрастающей на территории ПГРЭЗ, и меньше значений Кн для древесины и коры ствола сосны, произрастающей на территории следа наземного взрыва, произведённого на территории СИП, более чем на порядок.
Заключение
Таким образом, в ходе настоящего исследования установлена неоднородность выпадений плутония на территории Полесского государственного радиационно-экологического заповедника. Уровень концентраций изотопов плутония в почвах составляет 1,8-141 и <0,82-55 Бк/кг для 239+240Ри и 238Ри соответственно.
На участках Козелужского лесничества, находящегося за пределами заповедника, концентрация 239+240Ри на порядок превышает уровень глобальных выпадений.
Концентрация 239+240Ри в сосновых шишках рассматриваемых территорий составляет <0,001-0,0041 Бк/кг. Коэффициент накопления 239+240Ри шишками сосны обыкновенной с территории заповедника находится на уровне п10-4, что меньше значений Кн для ствола сосны более чем на порядок.
Литература
1. Спиров Р.К., Никитин А.Н., Чешик И.А., Коро Р.А. Оценка дозовой нагрузки трансурановых элементов на Corynephorus canescens (L.) P. Beauv., Frangula alnus Mill., Vaccinium myrtillus L. и Carex vesicaria L., произрастающих в Полесском государственном радиационно-экологическом заповеднике //Молодёжь в науке-2016. Минск: Издательский дом Белорусская наука, 2017. С. 61-68.
2. Бондарь Ю.И., Забродский В.Н., Садчиков В.И., Калинин В.Н. Накопление изотопов плутония в органах и тканях кабана (Sus scrofa) на территории Полесского государственного радиационно-экологи-ческого заповедника //Известия Национальной академии наук Беларуси. Серия биологических наук. 2014. №. 3. С. 94-100.
3. Спиров Р.К., Никитин А.Н. Оценка дозовой нагрузки трансурановых элементов на отдельные виды биоты Полесского государственного радиационно-экологического заповедника //Проблемы здоровья и экологии. 2017. № 4(54). С. 52-57.
4. Кудин М.В. Аспекты развития Полесского государственного радиационно-экологического заповедника //Радиоэкологические последствия радиационных аварий: к 35-й годовщине аварии на ЧАЭС. Обнинск: ФГБНУ ВНИИРАЭ, 2021. С. 344-347.
5. Лапа В.В., Цыбулько Н.Н. Почвы Полесского государственного радиационно-экологического заповедника. Минск: ИВЦ Минфина, 2019. 97 с.
6. Забродский В.Н., Бондарь Ю.И., Калинин В.Н., Садчиков В.И. Оценка концентрации топливных частиц, выпавших на территорию Белорусской части Чернобыльской зоны отчуждения //Радиационная биология. Радиоэкология. 2018. Т. 58, №. 4. С. 395-405.
7. Ануфрик С.С., Ильяшук А.Ю., Крупская Т.К. Оценка концентраций химических элементов и физико-химических форм америция и плутония в почвах Полесского радиационно-экологического заповедника спустя 25 лет после аварии на ЧАЭС //Вестник Гродненского государственного университета имени Янки Купалы. Серия 2. Математика. Физика. Информатика, вычислительная техника и управление. 2013. № 3. С. 99-106.
8. Шамаль Н.В., Король Р.А., Клементьева Е.А., Дворник А.А. Поверхностное загрязнение и распределение техногенных радионуклидов в растениях луговых фитоценозов Полесского государственного радиационно-экологического заповедника //Мониторинг состояния и загрязнения окружающей среды. Основные результаты и пути развития. М.: Институт глобального климата и экологии Росгидромета и РАН, 2017. С. 597-598.
9. Шамаль Н.В. Поверхностное загрязнение и распределение изотопов плутония и америция-241 в растениях рода artemisia //Экологическая культура и охрана окружающей среды: II Дорофеевские чтения. Витебск: Витебский государственный университет им. П.М. Машерова, 2016. С. 76-78.
10. Конопля Е.Ф., Кудряшов В.П., Гриневич С.В., Король Р.А., Бажанова Н.Н., Быковский В.В. Трансурановые элементы на территории Белоруссии //Радиационная биология. Радиоэкология. 2009. Т. 49, № 4. С. 495-501.
11. Edomskaya M.A., Lukashenko S.N., Stupakova G.A., Kharkin P.V., Gluchshenko V.N., Korovin S.V.
Estimation of radionuclides global fallout levels in the soils of CIS and eastern Europe territory //J. Environ. Radioact. 2022. V. 247. Р. 106865. DOI: 10.1016/j.jenvrad.2022.106865.
12. Ларионова В.Н., Иванова А.Р., Айдарханов А.О. Содержание искусственных радионуклидов в Pinus silvestris на следах радиоактивных выпадений, образовавшихся после первого наземного ядерного испытания на Семипалатинском испытательном полигоне //Вестник НЯЦ РК. 2019. № 3. С. 143-146.
The content of plutonium isotopes in the environmental objects of the Polesie
State Radioecological Reserve
Edomskaya M.A., Lukashenko S.N., Shupik A.A., Geras'kin S.A.
Russian Institute of Radiology and Agroecology, Obninsk
The study was carried out in the territory of the Polesie State Radioecological Reserve. For the study of long-term environmental effects of the Chernobyl accident in the territory of Belarus, the Polesie State Radioecological Reserve was established in 1988. It is located in the Belarus sector of the Chernobyl exclusion zone. The objective of the study was to estimate the content of plutonium isotopes in the environmental samples inside and outside of the Reserve area. Determination of plutonium isotopes was carried out by alpha spectrometry. The method includes complete decomposition of samples, radiochemical purification, preparation of alpha sources, alpha spectrometric analysis. The content of 239+240Pu and 238Pu in soil samples is in the range of 1.8-141 and <0.82-55 Bq/kg, respectively. The concentration of 239+240Pu was at the level of n100 Bq/kg in areas of the Kozeluga branch of the Khoiniki forestry, located outside the Reserve. Plutonium isotopes concentration outside the Reserve was an order of magnitude higher than it was in global fallout. The concentration of 239+240Pu in pine cones in the study areas was <0.001-0.0041 Bq/kg. The 239+240Pu transfer factor in Scots pine cones grown in the Reserve territory was at the level of n-10"4. The obtained value of the plutonium transfer factors for pine cones was comparable with the plutonium transfer factor for pine needles grown in the Reserve territory.
Key words: Pu, plutonium isotopes, Chernobyl fallout, soil contamination, migration, pine cone, transfer factor, isotope ratio, alpha spectrometry.
References
1. Spirov RX, Nikitin А.N., Cheshik I^., Koro R^. Assessment of radiation exposure doses of transuranium elements in Corynephorus canescens (L.) P. Beauv., Frangula alnus Mill., Vaccinium myrtillus L. and Carex vesicaria L., in the Polesie State Radiation-ecological Reserve. Molodezh' v nauke-2016 - Youth in Science-2016. Minsk, Izdatel'skiy dom Belorusskaya nauka, 2017, pp. 61-68. (In Russian).
2. Bondar Yu.I., Zabrodsky V.N., Sadchikov V.I., Kalinin V.N. Accumulation of plutonium isotopes in the organs and tissues of the wild boar (Sus scrofa) on the territory of the Polessky State Radiation-Ecological Reserve. Izvestiya Natsional'noy akademii nauk Belarusi. Seriya biologicheskikh nauk - Proceedings of the National Academy of Sciences of Belarus, Biological Series, 2014, no. 3, pp. 94-100. (In Russian).
3. Spirov R.K., Nikitin A.N. The assessment of radiation exposure of transuranium elements on some species of the biota of Polesie State Radioecological Reserve. Problemy zdorov'ya i ekologii - Health and Ecology Issues, 2017, no. 4 (54), pp. 52-57. (In Russian).
4. Kudin M.V. Aspects of the development of the Polesye State Radiation-ecological Reserve. Radioekologicheskiye posledstviya radiatsionnykh avariy: k 35-oy godovshchine avarii na ChAES - Radioecological Consequences of Radiation Accidents: On the 35th Anniversary of the Chernobyl Accident. Obninsk, FGBNU VNIIRAE, 2021, pp. 344-347. (In Russian).
5. Lapa V.V., Tsybul'ko N.N. Pochvy Polesskogo gosudarstvennogo radiatsionno-ekologicheskogo zapoved-nika [Soils of Polesye state radiation-ecological reserve]. Minsk, IVC Minfina, 2019. 97 p. (In Russian).
6. Zabrotski V.N., Bondar Y.I., Kalinin V.N., Sadchikov V.I. Evaluation of destruction of fuel particles from chernobyl fall outon the territory of Belarusian part of the chnpp exclusion zone. Radiatsionnaya biologiya. Radioekologiya - Radiation Biology. Radioecology, 2018, vol. 58, no. 4, pp. 395-405. (In Russian).
Edomskaya M.A.* - Researcher; Lukashenko S.N. - Chief Researcher, D. Sc., Biol.; Shupik A.A. - Chief Specialist; Geras'kin S.A. - Chief Researcher, D. Sc., Biol. RIRAE.
•Contacts: 109 km, Kievskoe sh., Obninsk, Kaluga region, Russia, 249032. Tel.: +7 910 5148614; e-mail: maisher@mail.ru.
7. Anufrik S.S., Ilyashuk A.Yu., Krupskaya T.K. Evaluation of the concentrations of chemical elements and physicochemical forms of americium and plutonium in the soils of the Polessky radiation-ecological reserve 25 years after the Chernobyl accident. Vestnik Grodnenskogo gosudarstvennogo universiteta imeni Yanki Kupaly. Seriya 2. Matematika. Fizika. Informatika, vychislitel'naya tekhnika i upravleniye - Bulletin of Grodno State University named after Yanka Kupala. Series 2. Mathematics. Physics. Informatics, computer technology and management, 2013, no. 3, pp. 99-106. (In Russian).
8. Shamal N.V., Korol R.A., Klementieva E.A., Dvornik A.A. Surface contamination and distribution of tech-nogenic radionuclides in plants of meadow phytocenoses of the Polessky State Radiation-Ecological Reserve. Monitoring sostoyaniya i zagryazneniya okruzhayushchey sredy. Osnovnyye rezul'taty i puti razvitiya - Monitoring of the state and pollution of the environment. Main results and ways of development. Moscow, Institute of Global Climate and Ecology of Roshydromet and RAS, 2017, pp. 597-598. (In Russian).
9. Shamal N.V. Surface contamination and distribution of plutonium and americium-241 isotopes in plants of the genus artemisia. Ekologicheskaya kul'tura i okhrana okruzhayushchey sredy: II Dorofeyevskiye chteniya -Ecological culture and environmental protection: II Dorofeev readings. Vitebsk, Vitebsk State University named after P.M. Masherov, 2016, pp. 76-78. (In Russian).
10. Konoplya E.F., Kudryashov V.P., Grinevich S.V., Korol R.A., Bazhanova N.N., Bykovsky V.V. Transura-novyye elementy na territorii Belorussii [Transuranic elements on the territory of Belarus]. Radiatsionnaya biologiya. Radioekologiya - Radiation Biology. Radioecology, 2009, vol. 49, no. 4, pp. 495-501. (In Russian).
11. Edomskaya M.A., Lukashenko S.N., Stupakova G.A., Kharkin P.V., Gluchshenko V.N., Korovin S.V. Estimation of radionuclides global fallout levels in the soils of CIS and eastern Europe territory. J. Environ. Radioact., 2022, vol. 247, pp. 106865. DOI: 10.1016/j.jenvrad.2022.106865.
12. Larionova N.V., Ivanova A.R., Aidarkhanov A.O. Concentration of artificial radionuclides in Pinus Silvestris at the plumes of radioactive fallouts resulted from the first surface nuclear test at Semipalatinsk Test Site. Vestnik NYaTs RK - NNC RK Bulletin, 2019, n.o 3, pp. 143-146. (In Russian).
