CC BY
16
DOI: 10.21870/0131 -3878-2022-31 -4-73-81 УДК 631.438:546.799.4.02:621.039.74
Оценка содержания изотопов плутония в почве в районе размещения хранилища радиоактивных отходов в городе Обнинске
Эдомская М.А., Лукашенко С.Н., Шупик А.А., Коровин С.В., Томсон А.В.
ФГБНУ ВНИИ радиологии и агроэкологии, Обнинск
Одним из источников поступления радионуклидов в окружающую среду являются хранилища радиоактивных отходов. В рамках настоящей работы оценены концентрации изотопов плутония в почвах территории, прилегающей к бывшему хранилищу радиоактивных отходов в Обнинске, источником которого послужила утечка радионуклидов в период с 1998 по 1999 гг., вследствие разгерметизации и переполнения поверхностными и грунтовыми водами одной из ёмкостей. Анализ проб проводили методом альфа-спектрометрии с предварительным радиохимическим выделением с полным разложением образцов почвы. Диапазон содержания 239+240Pu в поверхностном слое почвы (5 см) составил 3,7-9,6 Бк/кг, при среднем значении 6,7 Бк/кг, что на порядок превышает уровень его глобальных выпадений. В некоторых образцах наблюдаются значимые количества 238Pu, относительное содержание которых составляет 10-50% от содержания 239+240Pu, что превышает значение его относительного содержания, обусловленного глобальным выпадением, равного 2-5%. Исследовано распределение изотопов плутония по глубине. Установлено, что для данной территории наблюдаются значимые концентрации плутония до глубины 95 см. Определённой зависимости распределения изотопов плутония по вертикальному профилю почв не выявлено. Хаотическое распределение плутония по глубине почвенного горизонта указывает на его поступление с грунтовыми водами. Повышенные концентрации изотопов плутония в поверхностном слое почвы рассматриваемой территории, его значимые концентрации до метровой глубины свидетельствуют о том, что загрязнение территории является следствием утечки изотопов плутония из хранилища радиоактивных отходов в Обнинске. Исходя из специфики ландшафта, в низине прилегающей территории можно ожидать концентрации, подобные полученным.
Ключевые слова: Pu, изотопы плутония, хранилище радиоактивных отходов, концентрация в почве, загрязнение почв, миграция, почвенный горизонт, распределение по глубине, альфа-спектрометрия, радиохимический анализ.
Введение
Плутоний природного происхождения присутствует в окружающей среде в следовых концентрациях и имеет практически только техногенное происхождение, связанное с испытанием ядерного оружия, ядерными и радиационными авариями, выбросами и сбросами предприятий ядерно-топливных циклов [1]. Одним из возможных источников поступления радионуклидов в окружающую среду являются хранилища радиоактивных отходов (РАО). Некоторые из них созданы на заре развития атомной промышленности [2] и не отвечают современным требованиям безопасности. В некоторых случаях наблюдается утечка радионуклидов из ёмкостей хранилищ и их дальнейшее поступление в компоненты окружающей среды, что приводит к образованию ра-дионуклидного загрязнения на прилегающих территориях.
Одним из первых хранилищ РАО на территории России является хранилище в городе Обнинске Калужской области, которое служило пунктом захоронения РАО с 1954 по 1961 гг. предприятиями ядерной промышленности центрального региона [3]. На территории хранилища расположены 4 ёмкости траншейного типа для хранения твёрдых радиоактивных отходов (ТРО), а также одна железобетонная ёмкость для сбора и хранения жидких радиоактивных
Эдомская М.А.* - науч. сотр.; Лукашенко С.Н. - гл. науч. сотр., д.б.н.; Шупик А.А. - гл. специалист; Коровин С.В. - науч. сотр.; Томсон А.В. - зав. лаб., к.т.н. ФГБНУ ВНИИРАЭ.
•Контакты: 249032, Калужская обл., Обнинск, Киевское шоссе, 109-й км. Тел.: +7 9105148614; e-mail: maisher@mail.ru.
отходов (ЖРО) Для осуществления контроля за миграцией радионуклидов имеется 10 наблюдательных скважин [4].
Увеличение удельной активности 9^г в пробах воды из наблюдательных скважин, происходившее в период с 1998 по 1999 гг., дало повод предположить утечку радионуклидов из ёмкостей хранилища за счёт потери их герметичности. Результаты частичного вскрытия ёмкостей хранения РАО подтвердили данное предположение. Было установлено, что выход радионуклидов происходил из ёмкости № 4 за счёт её переполнения поверхностными и грунтовыми водами через разрушения в гидроизоляции и отверстие в боковой стене, у дна [3]. В 1999 г. проведён комплекс защитных инженерных мероприятий по ликвидации этой утечки [5]. Последующий мониторинг показал наличие локальных очагов загрязнения вод, почв и растительности 9^г на территории рассматриваемого объекта и в радиусе 50 м от него [3].
На сегодняшний день нет точной информации о составе РАО, захороненных на территории хранилища. В то же время в последние десятилетия всё большее внимание уделяется долгожи-вущим альфа-излучающим трансурановым элементам и, в частности, плутонию. Следует учитывать, что радиотоксичность изотопов плутония существенно выше изотопов стронция. Так, согласно СанПиН 2.6.1.2523-09 238Ри и 239+240Ри относятся к группе А (изотопы с особо высокой радиотоксичностью), в то время как 9°Бг - к группе Б (изотопы с высокой радиотоксичностью). Более того, особое внимание к трансурановым элементам обуславливается их большим периодом полураспада [6].
Настоящая работа направлена на оценку уровня концентраций изотопов плутония в почвах, прилегающих к хранилищу РАО Обнинска.
Материалы и методы
Территория, прилегающая к хранилищу РАО в Обнинске, представлена склоном с лесной растительностью. В 50 м юго-западнее от хранилища находится заболоченное притеррасное понижение, питаемое преимущественно верховодкой, по которому протекает ручей, подпруженный автодорогой. Почвенный покров территории представляет собой слаборазвитые дерновые почвы.
Отбор проб почвы был выполнен в 2020-2021 гг. между юго-восточной границей самого хранилища и заболоченной территорией. Места отбора проб представлены на рис. 1. Перед отбором образцов почво-грунтов аккуратно удалялся верхний травянистый слой. Пробы грунта отбирали при помощи специального бура диаметром 10 см. В 3 точках сделан послойный отбор проб грунта до глубины 95 см с шагом пробоотбора 5 см. Во избежание перекрёстного загрязнения образцов бур перед каждым слоем отбора промывали водой и вытирали бумажным полотенцем. Пробы помещались в полиэтиленовые герметичные пакеты, которые маркировали соответствующим образом. Координаты определяли с помощью GPS-приёмника. Пробы были доставлены в лабораторию и хранились при комнатной температуре.
Анализ содержания изотопов плутония в почвах проводили согласно работе [7]. Образцы почв высушивали в сушильном шкафу при температуре 75 оС до постоянного веса. Сухие образцы почвы не менее 150 г истирались на мельнице до крупности < 0,074 мм. Измельчённую пробу отжигали в муфельной печи при температуре 550 оС в течение 7-8 ч при периодическом перемешивании.
Рис. 1. Места отбора проб почвы территории, прилегающей к хранилищу РАО в Обнинске для определения концентраций изотопов плутония.
Проводили полное разложение 10 г озолённой пробы смесью фтористоводородной, азотной и соляной кислот с предварительным внесением рассчитанного количества изотопной метки 242Ри. В полученный после разложения раствор непосредственно перед выделением изотопов плутония вносили 0,2-0,3 г нитрита натрия для стабилизации плутония в состоянии Ри4+. Радиохимическое выделение плутония проводилось методом ионнообменной хроматографии на ани-оните АВ-17. Для десорбции изотопов плутония пропускали 5% раствор солянокислого гидрокси-ламина. Спектрометрический источник получали путём фильтрования осадка, полученного при соосаждении изотопов плутония со фторидом лантана, через мембранный фильтр из полиэфир-сульфона с максимальным размером пор 0,1 ^м.
Измерение удельной активности альфа-излучающих изотопов плутония в подготовленном источнике проводилось альфа-спектрометрическим методом в течение 24 ч. Счётный образец располагали на расстоянии 5 мм от поверхности детектора. Измерения проводили с использованием альфа-спектрометров МКС-01А «МУЛЬТИРАД-АС» (ООО «НТЦ Амплитуда», Россия) с диапазоном измеряемых энергий альфа-частиц от 4 до 10 МэВ.
Расчёт активности изотопов плутония (238Ри и 239+240Ри) выполнялся из соотношения регистрируемых импульсов, исходя из известной активности предварительно введённой в пробу изотопной метки 242Ри.
Результаты и обсуждение
Результаты анализа содержания 239+240Ри в 5-сантиметровом слое почвы территории, прилегающей к бывшему хранилищу РАО, представлены в табл. 1.
Таким образом, диапазон концентраций плутония в поверхностном слое почвы территории, прилегающей к бывшему хранилищу РАО, составил 3,7-9,6 Бк/кг, при среднем значении 6,7 Бк/кг.
Таблица 1
Концентрации изотопов плутония в поверхностном слое почвы (5 см) территории, прилегающей к хранилищу РАО в Обнинске
№ Точка 239+240ри Бк/кг 238Ри, Бк/кг 238ри/239+240ри
1 ХР-1 8,6+1,5 0,87+0,27 0,10
2 ХР-2 7,9+1,6 <0,1 -
3 ХР-3 5,3+0,8 <0,1 -
4 ХР-4 6,1+2,4 <0,1 -
5 ХР-5 5,9+0,9 2,3+0,7 0,46
6 ХР-6 9,6+2,4 4,3+1,3 0,45
7 ХР-7 3,7+0,4 <0,1 -
Среднее 6,7 - -
Глобальные выпадения 239+240Ри, рассчитанные по литературным данным для рассматриваемой широты, составляют 70 Бк/м2, что с учётом распределения плутония по глубине и средней плотности почвы составит 0,87 Бк/кг при 5 см отборе [8]. Следовательно, содержание плутония в почвах рассматриваемой территории превышает уровень его глобальных выпадений в ~8 раз. Кроме того, присутствие 238Ри в некоторых образцах почвы в значимых количествах, относительное содержание которого составляет 10-50% от содержания 239+240Ри, однозначно указывает на наличие дополнительного источника 238Ри помимо глобальных выпадений, для которых относительное содержание 238Ри находится на уровне 2-5% от 239+240Ри.
При этом, независимо от удалённости от хранилища точки пробоотбора образцов почвы, концентрации изотопов плутония остаются довольно высокими (превышающими глобальные выпадения на порядок для 239+240Ри) для всей исследованной территории. Следовательно, можно предположить, что и на более удалённых расстояниях могут наблюдаться подобные концентрации, что говорит о том, что зона распространения загрязнения изотопами плутония больше, чем исследованная территория.
Исследовано распределение изотопов плутония по глубине почвенного горизонта. Распределение концентраций 239+240Ри по глубине почв в точках отбора ХР-4, ХР-5, ХР-7 представлено на рис. 2.
Анализ полученных данных о вертикальном распределении концентраций 239+240Ри по профилю почвы показал, что на данной территории наблюдаются значимые концентрации до глубины 95 см. Определённой зависимости распределения по глубине не выявлено. Так, в наиболее близкой точке отбора к хранилищу ХР-4 наблюдаются концентрации в диапазоне 5,8-8,0 Бк/кг до глубины 40 см. На глубине 50-60 см фиксируется существенный спад концентраций до 0,6-0,9 Бк/кг. С последующим увеличением глубины концентрация плутония вновь возрастает, достигая максимального значения в данной точке отбора на глубине 90 см, равного 14 Бк/кг. В наиболее отдалённой точке отбора ХР-7 наблюдаются 2 пиковых значения на глубине 30 см и 60 см с содержанием 239+240Ри 12 Бк/кг и 10 Бк/кг соответственно. В точке отбора ХР-5 максимальные концентрации фиксируются в поверхностном 5-сантиметровом слое в 5,9 Бк/кг. С последующим хаотическим распределением с тремя пиками в 3,7 Бк/кг на глубине 15 см, 3,9 Бк/кг - 50 см и 2,7 Бк/кг на глубине 95 см.
ХР-5
я я а »о
Ч и-
5 15 25 35 45 55 65 75 85 95
0,0
ХР-4
0,0 5,0 10,0
239+240Ри, Бк/кг
2,0 4,0
239+240Ри, Бк/кг
10
20
30
2 и 40
я Я 50 1
а
«о 60
ц
и- 70
80 1
90
15,0
6,0
ХР-7
0,0 5,0 10,0
239+240Ри, Бк/кг
Рис. 2. Распределение концентраций 2зэ+24ори по глубине почвы территории, прилегающей
к хранилищу РАО в Обнинске.
Следует отметить, что такое распределение нетипично для искусственных радионуклидов. Для глобальных выпадений плутония, как правило, наблюдается уменьшение концентраций изотопов плутония с глубиной, при этом около 95% плутония содержится в слое 0-20 см [9-15]. Хаотическое вертикальное распределение плутония указывает на его поступление с грунтовыми водами.
Заключение
Концентрации 239+240Ри в поверхностном слое почвы находятся в пределах 3,7-9,6 Бк/кг, при среднем значении 6,7 Бк/кг, что на порядок превышает уровень глобальных выпадений. В некоторых образцах наблюдаются значимые количества 238Ри, относительное содержание которых составляет 10-50% от содержания 239+240Ри, что однозначно указывает на наличие дополнительного источника 238Ри помимо глобальных выпадений, для которых относительное содержание 238Ри находится на уровне 2-5% от 239+240Ри.
Исследовано распределение изотопов плутония по глубине почвенного горизонта. Установлено, что для данной территории наблюдаются значимые концентрации до глубины 95 см. Нет чёткой зависимости распределения концентраций плутония по глубине. Хаотическое
вертикальное распределение плутония указывает на его поступление с грунтовыми водами, что позволяет ожидать значимых концентраций плутония и на более глубоких горизонтах. Исходя из специфики ландшафта, в низине прилегающей территории (район заболоченного притеррасного понижения) можно ожидать концентрации, подобные полученным.
Вероятно, загрязнение не ограничивается только изученной территорией, но и распространено дальше. Изучение распределения плутония только в поверхностном слое почвы не будет отражать масштабы его распространения. Поскольку отбор почвенных образцов с больших глубин (более 1 м) и анализ образцов по почвенному профилю на содержание изотопов плутония трудоёмкий и дорогостоящий процесс, для определения границ загрязнения плутонием в данном случае возможно использование растений с глубокой корневой системой, таких, как древесная растительность. Для более объективной оценки масштабов распространения и степени загрязнения плутонием окружающей среды для рассматриваемой территории необходимо дальнейшее исследование.
Литература
1. Булгаков В.Г., Гниломедов В.Д., Каткова М.Н., Петренко Г.И., Сорокина А.С., Сынзыныс Б.И. Плутоний в районах расположения локальных источников и его вовлеченность в глобальную циркуляцию //Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. 2017. № 2. С. 145-156.
2. Козьмин Г.В., Сынзыныс Б.И., Васильева А.Н., Бахвалов А.В. Ядерное наследие. Радиационно-эко-логическая оценка Обнинского регионального хранилища РАО //Вестник РАЕН. 2012. № 4. С. 46-51.
3. Васильева А.Н. Оценка влияния регионального хранилища радиоактивных отходов на окружающую природную среду и население //Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. 2007. Вып. 1, № 3. С. 65-73.
4. Вайзер В.И., Козьмин Г.В., Васильева А.Н., Бахвалов А.В. Радиационно-экологическая обстановка в районе размещения Обнинского регионального хранилища радиоактивных отходов //Радиация и риск. 2012. Т. 21, № 3. С. 97-105.
5. Васильева А.Н., Сынзыныс Б.И., Ульянова Л.П., Ковалев О.А. Оценка загрязнения биоценоза в районе размещения регионального хранилища радиоактивных отходов и его влияния на грызунов //Радиационная биология. Радиоэкология. 2007. Т. 47, № 5. С. 608-615.
6. Plutonium Handbook. Eds.: D.L. Clark, D.A. Geeson, R.J. Hanrahan. 2nd ed., vol. 6. La Grange Park, Illinois, USA: American Nuclear Society, 2019.
7. Edomskaya M.A., Lukashenko S.N., Stupakova G.A., Kharkin P.V., Gluchshenko V.N., Korovin S.V. Estimation of radionuclides global fallout levels in the soils of CIS and eastern Europe territory //J. Environ. Radioact. 2022. V. 247. P. 106865. DOI: 10.1016/j.jenvrad.2022.106865.
8. Лукашенко С.Н., Эдомская М.А. Плутоний в окружающей среде: источники, механизмы распространения, концентрации //Радиационная биология. Радиоэкология. 2021. Т. 61, № 4. С. 394-424.
9. Хэнсон У.С. Трансурановые элементы в окружающей среде. М.: Энергоиздат, 1985. 344 с.
10. Ibrahim S.A., Morris R.C. Distribution of plutonium among soil phases near a Subsurface Disposal Area in Southeastern Idaho, USA //J. Radioanal. Nucl. Chem. 1997. V. 226, N 1-2. P. 217-220.
11. Antovic N.M., Vukotic P., Svrkota N., Andrukhovich S.K. Pu-239+240 and Cs-137 in Montenegro soil: their correlation and origin //J. Environ. Radioact. 2012. V. 110. P. 90-97.
12. Hoo W.T., Fifield L.K., Tims S.G., Fujioka T., Mueller N. Using fallout plutonium as a probe for erosion assessment //J. Environ. Radioact. 2011. V. 102, N 10. P. 937-942.
13. Лукашенко С.Н. Актуальные вопросы радиоэкологии Казахстана. Павлодар: Дом печати, 2011. 234 с.
14. Zheng J., Yamada M., Wu F., Liao H. Characterization of Pu concentration and its isotopic composition in soils of Gansu in northwestern China //J. Environ. Radioactivity. 2009. V. 100, N 1. P. 71-75.
15. Luksiene B., Maceika E., Tarasiuk N., Koviazina E., Filistovic V., Buivydas S., Puzas A. On peculiarities of vertical distribution of 239>240Pu, 238Pu and 137Cs activity concentrations and their ratios in lake sediments and soils //J. Radioanal. Nucl. Chem. 2014. V. 300, N 1. P. 277-286.
Assessment of plutonium isotopes content in soil at the vicinity of the radioactive
waste storage facility in Obninsk
Edomskaya M.A., Lukashenko S.N., Shupik A.A., Korovin S.V., Tomson A.V.
Russian Institute of Radiology and Agroecology, Obninsk
One of the sources of radionuclides released into the environment are radioactive waste storage. The plutonium isotopes concentration in the soils of the territory adjacent to the former radioactive waste storage facility in Obninsk was estimated. The cause of pollution was the depressurization of one of the storage tanks and the release of radionuclides due to its overflow with surface and ground waters in the period from 1998 to 1999. Samples were analyzed by alpha spectrometry with preliminary radiochemical isolation with complete decomposition of soil samples. The 239+240Pu content range in the surface soil layer was 3.7-9.6 Bq/kg, with an average value of 6.7 Bq/kg, which is an order of magnitude higher than the level of its global fallout. In some samples, significant amounts of 238Pu are observed, the relative content of which is 10-50% of 239+240Pu, that exceeds the its relative content due to the global fallout which is 2-5%. The depth distribution of plutonium isotopes has been studied. It has been established those significant concentrations of plutonium are observed to the depth of 95 cm for this territory. There is no definite dependence of the distribution of plutonium isotopes along the vertical soil profile. The random distribution of plutonium to the soil depth indicates that the source of 239+240Pu are groundwater. Elevated concentrations of plutonium isotopes in the soil surface of the territory under consideration, its significant concentrations at soil depth indicates that the contamination is a consequence of the leakage of plutonium isotopes from the radioactive waste storage facility in Obninsk. The same concentrations can be expected in the lowland of the adjacent territory.
Key words: Pu, plutonium isotopes, radioactive waste storage, concentration in soil, soil contamination, migration, soil horizon, depth distribution, alpha spectrometry, radiochemical analysis.
References
1. Bulgakov V.G., Gnilomedov V.D., Katkova M.N., Petrenko G.I., Sorokina A.S., Synzynys B.I. Plutonium in the areas of local sources and its involvement in the global circulation. Izvestiya vysshikh uchebnykh zavedeniy. Yadernaya Energetika - News of Higher Educational Institutions. Nuclear Energy, 2017, no. 2, pp. 145-156.
2. Kozmin G.V., Synzynys B.I., Vasilieva A.N., Bakhvalov A.V. Nuclear legacy. Radiation-ecological assessment of the Obninsk regional radioactive waste storage facility. Vestnik RAYEN - Bulletin of the Russian Academy of Natural Sciences, 2012, no. 4, pp. 46-51 (In Russian).
3. Vasilyeva A.N. Assessment of the impact of the regional storage of radioactive waste on the environment and the population. Izvestiya vysshikh uchebnykh zavedeniy. Yadernaya energetika - News of Higher Educational Institutions. Nuclear Energy, 2007, vol. 1, no. 3, pp. 65-73. (In Russian).
4. Weiser V.I., Kozmin G.V., Vasilyeva A.N., Bakhvalov A.V. Radiation and ecological situation at the area of Obninsk regional storage of radioactive waste. Radiatsiya i risk - Radiation and Risk, 2012, vol. 21, no. 3, pp. 97-105. (In Russian).
5. Vasilyeva A.N., Synzynys B.I., Ulyanova L.P., Kovalev O.A. Assessment of contamination at the area of the regional radioactive waste storage and its impact on rodents. Radiatsionnaya biologiya. Radioekologiya -Radiation Biology. Radioecology, 2007, vol. 47, no. 5, pp. 608-615. (In Russian).
6. Plutonium Handbook. Eds.: D.L. Clark, D.A. Geeson, R.J. Hanrahan. 2nd ed., vol. 6. La Grange Park, Illinois, USA, American Nuclear Society, 2019.
Edomskaya M.A.*- Researcher; Lukashenko S.N. - Chief Researcher, D. Sc., Biol.; Shupik A.A. - Chief Specialist; Korovin S.V. - Researcher; Tomson A.V. - Head of Lab., C. Sc., Tech. RIRAE.
"Contacts: 109 km, Kievskoe Sh., Obninsk, Kaluga region, Russia, 249032. Tel: +7 9105148614; e-mail: maisher@mail.ru.
7. Edomskaya M.A., Lukashenko S.N., Stupakova G.A., Kharkin P.V., Gluchshenko V.N., Korovin S.V.
Estimation of radionuclides global fallout levels in the soils of CIS and eastern Europe territory. J. Environ. Radioact., 2022, vol. 247, pp. 106865. DOI: 10.1016/j.jenvrad.2022.106865.
8. Lukashenko S.N., Edomskaya M.A. Plutonium in the environment: sources, distribution mechanisms, concentrations. Radiatsionnaya biologiya. Radioekologiya - Radiation Biology. Radioecology, 2021, vol. 61, no. 4, pp. 394-424. (In Russian).
9. Hanson W.S. Transuranium elements in the environment. Moscow, Energoizdat, 1985. 344 p. (In Russian).
10. Ibrahim S., Morris R. Distribution of plutonium among soil phases near a Subsurface Disposal Area in Southeastern Idaho, USA. J. Radioanal. Nucl. Chem., 1997, vol. 226, no. 1-2, pp. 217-220.
11. Antovic N.M., Vukotic P., Svrkota N., Andrukhovich S.K. Pu-239+240 and Cs-137 in Montenegro soil: their correlation and origin. J. Environ. Radioact., 2012, vol. 110, pp. 90-97.
12. Hoo W.T., Fifield L.K., Tims S.G., Fujioka T., Mueller N. Using fallout plutonium as a probe for erosion assessment. J. Environ. Radioact. 2011, vol. 102, no. 10, pp. 937-942.
13. Lukashenko S.N. Topical issues of radioecology of Kazakhstan. Pavlodar, Dom pechati, 2011. 234 p. (In Russian).
14. Zheng J., Yamada M., Wu F., Liao H. Characterization of Pu concentration and its isotopic composition in soils of Gansu in northwestern China. J. Environ. Radioact., 2009, vol. 100, no. 1, pp. 71-75.
15. Luksienè B., Maceika E., Tarasiuk N., Koviazina E., Filistovic V., Buivydas S., Puzas A. On peculiarities of vertical distribution of 239,240Pu, 238Pu and 137Cs activity concentrations and their ratios in lake sediments and soils. J. Radioanal. Nucl. Chem., 2014, vol. 300, no. 1, pp. 277-286.
