УДК 537.622
САМОПРОИЗВОЛЬНАЯ НАМАГНИЧЕННОСТЬ И ИНВЕРСНЫЕ МАГНИТНЫЕ ПЕРЕХОДЫ В ПЛЕНКАХ ЖЕЛЕЗОИТТРИЕВОГО ГРАНАТА ПРИ ТЕМПЕРАТУРАХ ВЫШЕ TN
Н.И.Мезин
SPONTANEOUS MAGNETIZATION AND INVERSE MAGNETIC TRANSITIONS IN YTTRIUM-IRON GARNET FILMS AT TEMPERATURES MUCH HIGHER THAN TN
N.I.Mezin
Донецкий физико-технический институт имени А.А.Галкина, niams@mail.ru
В эпитаксиальных пленках железоиттриевого граната, полученных из слабодиссоциированного раствора-расплава, обнаружена слабая спонтанная намагниченность в диапазоне температур, существенно превышающем температуру Нееля (TN). В температурных интервалах 720°К-750°К и 1100°К-1130°К обнаружены магнитные переходы, имеющие инверсный характер. Спонтанная намагниченность и инверсные магнитные переходы возникают в результате специфики кристаллизации пленок.
Ключевые слова: пленки железоиттриевого граната, остаточная намагниченность, температура Нееля, магнитные фазовые переходы
The temperature dependence of the spontaneous magnetization of yttrium-iron garnet films grown by liquid phase epitaxy from a weakly dissociated solution-melt has been studied. There was found a weak spontaneous magnetization in the temperature range much higher than the Neel temperature (TN) which for the standard YIG equals 560 K. In the temperature intervals of 720-750 K and 1100-1130 K there observed inverse magnetic transitions. Spontaneous magnetization and inverse magnetic transitions occur due to specific film crystallization.
Keywords: yttrium-iron garnet film, remanent magnetization, Neel temperature, magnetic phase transitions
Эпитаксиальные пленки железоиттриевого граната (ЖИГ) находят широкое применение в спин волновой электронике, в датчиках слабых магнитных полей и в различных сенсорах, а в последнее время привлекают внимание в связи с перспективой их использования в системах связи на хаотических сигналах [1].
Несмотря на то, что свойства пленок ЖИГ теоретически достаточно подробно изучены [2], на практике в этих пленках могут наблюдаться специфические эффекты, обусловленные конкретной технологией изготовления пленок. Например, при росте пленок ЖИГ из слабодиссоциированного раствора-расплава посредством структурных гранатовых и ортоферри-товых кластеров увеличиваются намагниченность насыщения и поле одноосной анизотропии пленок при сохранении узкой линии ФМР [3,4]. В этих пленках обнаружены высокотемпературные аномалии намагниченности. Во внешнем магнитном поле температура, при которой намагниченность пленок обращалась в ноль (Тм), на 70-100° превышала Тм пленок стандартного ЖИГ [5]. На соответствующих температурных кривых видны «хвосты» намагниченности, которые свидетельствуют о сохранении дальнего магнитного порядка под воздействием приложенного магнитного поля. Сохранение магнитного упорядочения при температурах выше Тк в сравнительно слабых магнитных полях (Н ~ 200 Э) а также наличие ступеньки на температурной зависимости намагниченности связывалось с существованием дополнительной магнитной подсистемы и неравновесного метастабильного магнитного состояния в пленках ЖИГ, которые формируются в результате кластерного механизма кристаллизации пленок.
В связи с этим представляет интерес температурное поведение намагниченности в пленках ЖИГ, полученных посредством гранатовых и ортоферрито-вых кластеров, при температурах, значительно превышающих TN, в отсутствие внешнего магнитного поля, т.е. спонтанной намагниченности. Так как ЖИГ относится к магнитомягким материалам, он не должен обладать самопроизвольной намагниченностью. Однако на практике в пленках ЖИГ может сохраняться слабая остаточная намагниченность, обусловленная закреплением магнитных моментов на различных дефектах кристаллической структуры и на краях пленки.
Настоящая работа посвящена исследованию температурной зависимости остаточной намагниченности пленок ЖИГ, полученных из слабодиссоцииро-ванного раствора-расплава, содержащего кластеры ортоферрита и граната. Для однозначности получаемых результатов в идентичных условиях исследовались пленки ЖИГ, полученные стандартным методом жидкофазной эпитаксии.
Пленки ЖИГ толщиной 15 мкм были выращены на подложках гадолиний галлиевого граната (111) методом жидкофазной эпитаксии. Процесс выращивания пленок имел особенность, заключающуюся в том, что их рост осуществлялся посредством структурных кластеров граната и ортоферрита, сформированных в жидкой фазе. Полученные образцы обладали высококонтрастной доменной структурой, имели размер элементарной ячейки а = 12,372 А, намагниченность насыщения 4%Ms = 1870 Гс и ширину линии ферромагнитного резонанса 2ДН = 0,25 Э. Напряженность магнитного поля на поверхности пленок, создаваемая остаточной намагниченностью, составляла НС = 1-1,5 Э.
Образец с размерами 25x25 мм помещался в миниатюрную печь, изготовленную из немагнитных материалов. В качестве нагревательного элемента использовалась бифилярно намотанная платиновая проволока. Измерялась напряженность магнитного поля, создаваемого остаточной намагниченностью пленки при ее нагреве и охлаждении. Измерения производились векторным магнитометром, имеющим порог чувствительности 10-3 Э. Для уменьшения магнитных шумов печь с находящейся в ней пленкой и магнитометр помещались в экранированную камеру. Установка нуля включенного магнитометра достигалась ориентацией оси датчика магнитометра перпендикулярно земной магнитной силовой линии. После установки нуля магнитометра печь с находящейся в ней пленкой приближалась к датчику магнитометра на расстояние 5 сантиметров, после чего включался нагрев. Перед измерением магнитного поля, создаваемого пленкой, был измерен магнитный фон, создаваемый пустой печью при ее нагреве и охлаждении. На рис.1Ь показана величина естественного магнитного фона и помех в зоне измерений при нагреве и охлаждении пустой печи.
Т,К
Рис.1. Температурная зависимость напряженности магнитного поля Н, создаваемого остаточной намагниченностью пленок ЖИГ (а, с). а — пленка выращенная посредством структурных комплексов; с — пленка, выращенная по традиционной технологии. 1 — нагрев; 2 — охлаждение. Ь — магнитный фон в зоне измерений
На рис.1а показана температурная зависимость напряженности магнитного поля, создаваемого остаточной намагниченностью пленки ЖИГ. Меткой 1 показана кривая нагрева, а меткой 2 — кривая охлаждения. Как видно из рисунка, при нагреве остаточная намагниченность пленки уменьшается до нуля только в районе 1040°К. При ^ = 560°К наблюдается лишь локальный минимум. Особого внимания заслуживают магнитные аномалии при температурах 720°К и 1100°К. Эти же аномалии возникают при охлаждении, однако с «обратным» гистерезисом, т.е. при более высоких, чем при нагреве, температурах: 1130°К и 750°К.
Отмеченные выше особенности температурного поведения спонтанной намагниченности очень необычны и в научной литературе не встречались. Такое поведение не укладывается в существующие представления о магнитной структуре классических магнетиков.
Можно предположить, что специфика магнитной структуры и наблюдаемые температурные аномалии спонтанной намагниченности возникают в результате кластерного механизма кристаллизации получаемых пленок. Для проверки этого предположения были проведены аналогичные исследования пленок ЖИГ, выращенных по классической методике жидкофазной эпитаксии. Полученные по классической методике пленки толщиной 15 мкм имели следующие параметры: а = 12,378 А, 4nMs = 1750 Гс и 2ДЯ = 0,3 Э.
На рис.1с показана температурная зависимость напряженности магнитного поля, создаваемой остаточной намагниченностью пленки, выращенной по классической методике. Как видно из рисунка, начальное значение спонтанной намагниченности этой пленки примерно такое же, как и пленки, полученной по модифицированной методике. Однако при нагревании остаточная намагниченность пленки достигает нуля в точке Нееля ^ = 560°К, и при дальнейшем повышении температуры увеличения или флюктуа-ций намагниченности не наблюдается.
При сравнении кривых 1а и 1с крайне необычным является поведение намагниченности пленки, выращенной из слабодиссоциированого раствора-расплава в температурных интервалах 680-720°К и 1070-1110°К. Сначала в этих интервалах наблюдается увеличение намагниченности при повышении температуры. Такое необычное поведение, т.е. упорядочение системы при повышении температуры, довольно редко встречается в природе и в научной литературе получило название «эффект инверсной кристаллизации». Инверсная кристаллизация при низких температурах наблюдалась в аморфных сплавах железо— марганец [6], в системах полимеров [7], а также в системе вихрей Абрикосова при хаотическом и периодическом пиннингах [8,9]. Однако во всех известных примерах инверсной кристаллизации отсутствуют скачки измеряемой физической величины при изменении температуры. Наличие же скачков намагниченности на температурных кривых намагниченности пленок ЖИГ при температурах 720°К, 1110°К , 1130°К и 750°К на рис.1а свидетельствует о том, что при этих температурах происходят магнитные фазовые переходы, которые в контексте представлений об инверсной кристаллизации можно назвать инверсными магнитными переходами. В большей степени термин «инверсный» подходит к магнитным переходам, наблюдаемых при охлаждении (1130°К и 750°К), т.к. при понижении температуры происходит скачкообразное разупорядочение системы. Инверсный характер имеет также температурный гистерезис намагниченности, т.к. амплитуда скачков намагниченности при охлаждении больше, чем при нагреве, а магнитный фазовый переход при охлаждении наступает при более высоких температурах, чем при нагреве.
Важно отметить, что все описанные выше эффекты после цикла нагрев — охлаждение исчезают, а затем вновь возникают примерно при тех же температурах через 60-80 часов.
Таким образом, из сравнения температурных зависимостей намагниченности пленок ЖИГ, полученных разными методиками, следует, что высокотемпературные аномалии остаточной намагниченности связаны с особенностями процесса кристаллизации пленок. Сделанное в [5] предположение о существовании в пленках дополнительной метастабильной магнитной подсистемы не является достаточным для понимания причины возникновения наблюдаемых в данной работе эффектов.
Для понимания природы обнаруженных аномалий необходимы нейтронографические исследования специфики кристаллической и магнитной структур эпитаксиальных пленок ЖИГ, получаемых из слабодиссоциированного раствора-расплава. Пока же на основании имеющихся экспериментальных данных о размере элементарной ячейки и намагниченности можно предположить, что вследствие кластерного механизма кристаллизации и внедрения в кристаллическую структуру граната кластеров ортоферрита в кристаллической решетке ЖИГ возникают локальные структурные искажения, приводящие к усилению внутрирешеточного обменного взаимодействия между магнитными ионами. Косвенным подтверждением предположения о структурных искажениях является тот факт, что размер элементарной ячейки пленок ЖИГ, полученных кластерной кристаллизацией, меньше чем пленок, полученных по классической методике (а = 12,372 А и 12,378 А соответственно). В результате в этих пленках наряду с усилением обменного взаимодействия внутри подрешеток усиливается обменное взаимодействие между подрешетками, о чем свидетельствует увеличение намагниченности насыщения (4%М, = 1870 Гс и 4%М, = 1750 Гс соответственно). При нагревании такой пленки вблизи точки Нееля происходит разрушение антиферромагнитного упорядочения между подрешетками. Однако результирующая намагниченность при этом в ноль не обращается, т.к. внутри подрешеток сохраняется ферромагнитное упорядочение, которое разрушается в районе 1040°К (рис.1а). Кроме того, дополнительный вклад в наблюдаемые эффекты может давать и маг-нитострикция, вызванная механическими напряжениями в переходном слое между пленкой и подложкой в результате большого рассогласования параметров элементарных ячеек.
1. Mingzhong Wu., Kalinikos B.A., Patton C.E. Self-Generation of Chaotic Solitary Spin Wave Pulses in Magnetic Film Active Feedback Rings // Physical Review Letters. 2005. Vol.95. P.237202.
2. Cherepanov V., Kolokolov I., L'vov V. The saga of YIG: Spectra, thermodynamics, interaction and relaxation of magnons in a complex magnet // Physics Reports (Review Section of Physics Letters). 1993. Vol.229. №3. P.81-144.
3. Мезин Н.И., Дорошенко Н.А., Старостюк Н.Ю., Кравченко З.Ф. // ЖТФ. 1986. Т.56. В.6. С.1230-1232.
4. Патент PCT/W02004/042752 A1.
5. Mezin N.I., Ulyanov A.N., Abramov V.A. et al. Magnetic anomalies of YIG films obtained by crystallization of structural complexes // Physica B: Condensed Matter. 2003. Vol.327. №2-4. P.218-220.
6. Yeshurun Y., Salamon M.B., Rao K.V., Chen H.S. Spin-Glass-Ferromagnetic Critical Line in Amorphous Fe-Mn Alloys // Phys. Rev. Lett. 1980. V.45. Р.1366-1370.
7. Greer A.L. Condensed matter: Too hot to melt // Nature. 2000. Vol.404. Р.134-135.
8. Avraham N., Khaykovich B., Myasoedov Y. et al. 'Inverse' melting of a vortex lattice // Nature. 2001. Vol.411. Р.451-455.
9. Зюбин М.В., Руднев И.А., Кашурников В.А. Инверсная кристаллизация системы вихрей Абрикосова при периодическом пиннинге // Письма в ЖЭТФ. 2002. Т.76. №4. С.263-267.
References
1. Mingzhong Wu., Kalinikos B.A., Patton C.E. Self-generation of chaotic solitary spin wave pulses in magnetic film active feedback rings. Physical Review Letters, 2005, vol. 95, p. 237202.
2. Cherepanov V., Kolokolov I., L'vov V. The saga of YIG: Spectra, thermodynamics, interaction and relaxation of magnons in a complex magnet. Physics Reports (Review Section of Physics Letters), 1993, vol. 229, no. 3, pp. 81-144.
3. Mezin N.I., Doroshenko N.A., Starostiuk N.Iu., Kravchenko Z.F. Zhurnal tekhnicheskoi fiziki - Technical Physics. The Russian Journal of Applied Physics, 1986, vol. 56, no. 6, pp. 1230-1232.
4. Patent PCT/W02004/042752 A1 (WIPO| PCT. The International Patent System).
5. Mezin N.I., Ulyanov A.N., Abramov V.A., Starostyuk N.Yu., Binfzhi Jiang, Seong-Cho Yu. Magnetic anomalies of YIG films obtained by crystallization of structural complexes. Physica B: Condensed Matter, 2003, vol. 327, no. 2-4, pp. 218-220.
6. Yeshurun Y., Salamon M.B., Rao K.V., Chen H.S. Spin-glass-ferromagnetic critical line in amorphous Fe-Mn alloys. Physical Review Letters, 1980, vol. 45, no. 16, pp. 13661370.
7. Greer A.L. Condensed matter: Too hot to melt. Nature, 2000, vol. 404, pp. 134-135.
8. Avraham N., Khaykovich B., Myasoedov Y. et al. 'Inverse' melting of a vortex lattice Nature, 2001, vol. 411, pp. 451455.
9. Ziubin M.V., Rudnev I.A., Kashurnikov V.A. Inversnaia kristallizatsiia sistemy vikhrei Abrikosova pri periodi-cheskom pinninge [Inverse crystallization of a system of Abrikosov vortices with periodic pinning]. Pis'ma v Zhurnal eksperimental'noi i teoreticheskoi fiziki (Pis'ma v ZhETF) -Journal of Experimental and Theoretical Physics Letters (JETP Letters), 2002, vol. 76, no. 4, pp. 227-230.