Самоорганизация радиационных дефектов в неорганических диэлектриках Текст научной статьи по специальности «Физика»

-►

Физика конденсированного состояния

УДК 538.91 1

ЕЛ. Ванина, В.А. Рокосей, Е.М. Веселова

САМООРГАНИЗАЦИЯ РАДИАЦИОННЫХ ДЕФЕКТОВ В НЕОРГАНИЧЕСКИХ ДИЭЛЕКТРИКАХ

Твердые тела при воздействии внешних потоков энергии большой мощности, при быстром нагреве и переохлаждении и в других неравновесных условиях представляют собой открытую систему далекую от термодинамического равновесия. Как известно, в таких системах могут происходить процессы самоорганизации с образованием упорядоченных структур [1]. Нами исследованы изменения в диэлектрических материалах, происходящие вследствие воздействия облучения; данные материалы — открытая система, далекая от термодинамического равновесия.

В связи с этим задачей работы является определение значений характеристических параметров в щелочно-галоидных кристаллах, при которых образуются одномерные упорядоченные структуры точечных радиационных дефектов, а также нахождение аналитического выражения для периода решетки дислокаций, образуемой при облучении быстрыми нейтронами в кристаллической фазе неорганической керамики.

Самоорганизация системы определяется ее управляющими параметрами; в твердом теле ими могут служить концентрация точечных дефектов, плотность дислокаций и другие характеристики.

В исследованиях [2,3], проведенных для условий взаимодействия кристаллов с лазерным излучением, была разработана модель образования нанометровых упорядоченных дефектно-деформационных структур, суть которой состояла в том, что при больших концентрациях точечных дефектов, индуцированных внешним излучением и взаимодействующих друг с другом через поле деформации, в кристалле происходит фазовый переход с образованием иерархии трехмерных нанометровых упорядоченных (кластерных и периодических) деформационно-диффузион-

ных структур. Трехмерные структуры в кубических кристаллах образуются суперпозицией независимых одномерных. Если использовать эту математическую модель для одномерного случая, то можно рассчитать периоды образуемых независимых упорядоченных одномерных структур (цепочек точечных радиационных дефектов).

Для одномерного случая данной модели рассматривается образование одномерной наномет-ровой упорядоченной структуры, когда тензор деформации среды и у имеет единственную х-компоненту [2]:

(1)

где их — компонента вектора смещения среды, а ось х направлена вдоль одной из осей типа [100] кубического кристалла.

Уравнение для деформации имеет вид [2,3]:

д2' _ 1 д2' 2,2 д2' 2 2 д„2 д„2 ~аС1

дх1 дх"

д2('2 дх2

+ Ьс2

дх

9« д\

,2

(2)

р дх

где /0 — характеристическая длина взаимодействия атомов (ионов) кристалла друг с другом; а>0, Ь> 0 — константы упругого энгармонизма; р — плотность среды, а — тип дефекта, 0а — деформационный потенциал, Ла — коэффициент диффузии, с1 — продольная компонента скорости звука в среде.

Уравнение для концентрации дефектов типа

а

32я„

з

дп п

д та а дх2 квТ дх

■X*)

'д'{х) + ,2 д3'(х)Л

дх

дх'

+ 0*

(3)

где та — время жизни дефекта типа а, 0а — скорость генерации дефектов типа а внешним излучением.

Второй член в уравнении (3) учитывает нелокальность силы, действующей на дефект в поле деформации, 1а — характеристическая длина взаимодействия дефекта с ионами кристалла, 1а>10 [2,3].

Деформация и концентрация дефектов представляются в виде сумм соответственно пространственно-однородных и малых возмущений деформации и концентрации дефектов [2,3]:

'(х) = '0+',(х), па (х) = яа0+/»а, (х). (4)

Пространственно-однородная деформация и концентрация дефектов связаны соотношением

'О =

ваЯаО

рс|

(5)

Пространственно-однородное стационарное решение системы уравнений (2), (3) имеет вид [2,3]:

"а0=^а, ' = (6)

При превышении критической концентрации дефектов яа0 = па* возникает новое пространственно-однородное стационарное состояние.

дп д2' В стационарном случае —^ = 0, —у = 0, при

д

д

=

0а"аО

кпТ

д '

дх

(7)

Путем подстановки (7) в (3) получается замкнутое уравнение для самосогласованной пространственно-неоднородной деформации среды.

При условии локализованное™ (' (х) ^ 0 при

х ^ +со) или трансляционной инвариантности

(' (х) = ' (х + с1), где <1—период трансляции) его

решений это уравнение приводится к виду [2,3]:

дх1

где

а =

1-е

р/2-/2 а 'О

; ь' =

а 'О

■; с ' =

-• е = —

е11-1Г па

Пг.* =

квТр

(9)

При е>1 из (8) получают уравнение для самосогласованной деформации

'(х) = адпеах

ь'п\4'21+

6'2/9|а'|)+с'/2

1/2

81П[|а11/2х)

.(Ю)

В области е>1 решение (10) описывает сильно ангармоническую периодическую деформационную структуру. В соответствии с (7) согласованно с ней образуется периодическая структура дефектов. Период образующейся одномерной деформационно-диффузионнной структуры равен [2, 3]:

(1 = 2 я

2 ,2 Л

Г £ 6-1

1/2

(Н)

условии па\ <<па0 уравнение для пространственно-неоднородной концентрации дефектов будет иметь вид [2, 3]:

Из выражения (11) видно, что характерные размеры образующейся упорядоченной структуры лежат в нанометровом диапазоне, так как па-

а

В таблице представлены экспериментальные значения периодов образующихся одиночных одномерных упорядоченных структур радиационных

Параметры одномерных упорядоченных структур в щелочно-галоидных кристаллах

Параметр Значение для ЩГК

ЫаС1 КС1 Ш

Период решетки (эксп.) с1, нм 5,80 6,01 10,00

Длина взаимодействия дефекта с ионами кристалла /„, нм 0,894 0,93 1,32

Характерный масштабный параметр 1аПо 1,59 1,48 3,77

4

Физика конденсированного состояния.

точечных дефектов, а также полученные из формулы (11) значения параметра 1а / /0 для некоторых щелочно-галоидных кристаллов, облучаемых непрерывным потоком высокоэнергетических электронов.

Данные, приведенные в таблице, рассчитаны по картинам электронно-микроскопического декорирования щелочно-галоидных кристаллов [4, 5].

С помощью данных, приведенных в таблице, и формулы (11) было установлено, что достижение согласования между экспериментом и предсказаниями деформационно-диффузионной теории осуществляется, если среднее значе-

За счет вызванной термическими напряжениями деформации в приповерхностном слое возникают краевые дислокации, после скольжения которых на плоскости формируются следы в виде наборов линий. Будем считать, что ось х перпендикулярна этим линиям. При возникновении пространственно-неоднородной плотности дислокаций вдоль оси х возникает связанное с ней пространственно-неоднородное распределение деформации с1ш/ ф 0, что приводит к появлению деформационно-индуцированного потока вакансий [91:

Л=-А

+ л, Д

|9у|а(Ауи)

ние характерного масштабного параметра 1а /10 равно 2,28. Указанный параметр усреднялся по значениям, полученным для хлоридов натрия, калия и фторида лития.

При рассмотрении упорядочения дислокаций в керамических материалах создана модель радиационного упорядочения дислокаций, основанная на представлениях модели дислокационно-деформационной неустойчивости [6].

Согласно созданной модели, при взаимодействии вещества с излучением генерируется большое число точечных дефектов и появляется связанное с ними поле упругих деформаций. Точечные дефекты, взаимодействуя через поле деформаций, образуют скопления дефектов, ведущих к появлению большого числа дислокаций. Когда плотность последних принимает критическое значение, возможно развитие дефектно-деформационной неустойчивости, при которой система самоорганизуется и переходит в новое устойчивое состояние, характеризующееся образованием периодических структур дислокаций.

Так например, корундовую керамику, облучаемую непрерывным потоком быстрых нейтронов, можно рассматривать как открытую систему, далекую от термодинамического равновесия. Основная кристаллическая фаза такой керамики — а-А1203. При облучении керамики нейтронами происходит переход а-А1203 в у-А1203 [7].

Таким образом, фазовый переход в более высокосимметричное состояние с образованием дислокационных петель вакансионного и межузель-ного типов определен нами как признак процесса самоорганизации в корундовой керамике [8].

дх кТ дх

где Ву,пу — коэффициент диффузии и концент-

|9У | = Каъ

роннего сжатия, а — размер кристалличе-скойячейки), к — постоянная Больцмана [9,10]. Поток вакансий инициирует поток дислокаций:

где ра

Из уравнения непрерывности для плотности пу = СОПБЬр^ уравнение для плотности числа дислокаций [9]:

д дх1 кТ дх1 где Р0 — пространственно-однородный источник генерации дислокаций, определяющий однородную вдоль х плотность дислокаций р^

В = Вупуа3

ций, иу — вектор смещения среды с дислокациями.

Поверхностный слой с большой плотностью дислокаций можно рассматривать как пленку толщиной А на подложке. Будем считать, что ось г направлена в глубь материала, так что плос-костьг= 0 совпадает с границей раздела поверхностного слоя с подложкой.

Деформация пленки выражается через изгиб-ную координату пленки то есть через смещение точек средней плоскости пленки по г от равновесного положения. Уравнение для смещения имеет вид [10]:

д2' д4' сте

дг

1 + с%

дх4 р fh

(13)

где с =

Р/(1-а)

, Е— модуль Юнга, а — ко-

И1

эффициент Пуассона, ^о а± — напряжение, перпендикулярное к поверхности пленки. Изгибная координата ' связана с деформацией пленки с1гу«у как [10]:

г

divMj =-v

ч

h

z + — 2

\

у дх

(14)

дАи dt2

:с2Лм + (с/-c2)grad(divM), (15)

где и — вектор смещения среды, с, — поперечная и продольная скорости звука в подложке.

На границе раздела пленка — подложка смещение вдоль оси г происходит непрерывно, то есть

и4=о=''

дих + диг dz дг

= hQ

z=0

dPd д

(16) (17)

где ц — модуль сдвига, 9 = -аИК.

Нормальное напряжение в подложке определяет силу, действующую на пленку по оси г.

Kdz дх j

а,

2=0 РС1

2

(18)

где Р — плотность подложки, р = -

.2

где у = (1 - 2а) / (1 - а). Изгиб пленки вызывает появление деформации среды:

Решение системы уравнений (12)—(18) и исследование полученных решений на неустойчивость показывают, что образование радиационных точечных дефектов инициирует дислокационно-деформационную неустойчивость, приводящую к образованию решетки плотности дислокаций, причем период этой решетки равен

/ кТ

d-.

Ка

1

(19)

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Костюков Н.С., Астапова Е.С., Пивченко Е.Б., Ванина Е.А. и др. Механическая и электрическая прочность и изменение структуры при облучении. М.: Наука, 2003. 256 с.

2. Емельянов В.И., Панин И.М. Образование нанометровых упорядоченных дефектно-деформационных структур в твердых телах при воздействии на них потоков энергии// ФТТ. 1997. Т. 39, N° 11. С. 2029-2035.

3. Емельянов В.И. Самоорганизация упорядоченных дефектно-деформационных микро- и наноструктур на поверхности твердых тел под действием лазерного излучения// Квантовая электроника. 1999. Т. 28, № 1. С. 2-18.

4. Дистлер Г.И., Власов В.П. Избирательная кристаллизация на элементах электрической структуры поверхности кристаллов LiF// ФТТ. 1969. Т. 11, № 8. С. 2226-2229.

5. Дистлер Г.И., Лебедева В.Н., Москвин В.В. Исследование центров окраски щелочно-галоид-

ных кристаллов на электронно-микроскопическом уровне // Кристаллография. 1969. Т. 14, № 4. С. 664-671.

6. Баншнев А.Ф., Емельянов В.И., Володин Б.Л., Мерзляков К.С. Образование периодических структур дислокаций при лазерном воздействии на поверхность полупроводников // ФТТ. 1990. Т. 32, N° 9. С. 2529-2533.

7. Астапова Е.С., Пивченко Е.Б., Ванина Е.А. а—'у-переход оксида алюминия в корундовой керамике под действием нейтронного обучения // Докл. АН. 2001. Т. 376. С. 611-614.

8. Ванина Е.А., Астапова Е.С. Явления упорядочения радиационных дефектов в корундовой керамике // Огнеупоры и техническая керамика. 2006. N° 8. С. 12-15.

9. Косевич А.М. Дислокации в теории упругости. Киев: Наукова думка, 1978. 327 с.

10. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Теория упругости. М.: Наука, 1987. 247 с.