CC BY
0
УЧЕНЫЕ ЗАПИСКИ КАЗАНСКОГО УНИВЕРСИТЕТА. СЕРИЯ ЕСТЕСТВЕННЫЕ НАУКИ
2023, Т. 165, кн. 4 С.577-589
ISSN 2542-064X (Print) ISSN 2500-218X (Online)
оригинальная статья
УДК 550.382.3
doi: 10.26907/2542-064Х.2023.4.577-589
РАСЧЕТ ПОТЕНЦИАЛЬНЫХ БАРЬЕРОВ И БЛОКИРУЮЩИХ ТЕМПЕРАТУР МАЛЫХ ПСЕВДООДНОДОМЕННЫХ ЧАСТИЦ МЕТОДАМИ МИКРОМАГНЕТИЗМА
В.П. Щербаков, Н.К. Сычева
Геофизическая обсерватория «Борок» Института физики Земли им. О.Ю. Шмидта РАН, пос. Борок, 152742, Россия
Выполнено численное моделирование процесса перемагничивания малых псевдооднодоменных частиц магнетита (Т = 580 °С) цилиндрической формы высотой А = 60-350 нм и отношением высоты к диаметру, равным 1.29. Такая геометрия обеспечивает преимущественную анизотропию формы, так что в стабильном состоянии магнитный момент частицы направлен вдоль оси цилиндра. Показано, что с увеличением размера доменная структура трансформируется от однодоменного состояния (60 нм) к мод&Аом>ег (А = 70-85 нм) и далее к вихревой структуре. Перемагничивание частиц при А = 75-250 нм осуществляется через вихревое состояние с осью, направленной вдоль их диаметра. В диапазоне А = 300-350 нм на вершине потенциального барьера доменная структура преобразуется из единичного вихря в мультивихревое состояние. Блокирующие температуры Тъ частиц лежат в дипазоне 520-580 °С, при этом зависимость ТЪ(И) носит немонотонный харакер, образуя «яму» при А = 90-140 нм. Для А = 300-350 нм Тъ расположены в непосредственной близости от Т, отличаясь от Тс не более чем на один градус. Установлено, что уже при А = 100 нм отношение магнитной энергии во внешнем поле В порядка земного к тепловой энергии при Т = Тъ достигает единицы, что говорит о сильной нелинейности зависимости термоостаточной намагниченности (ТЯМ) от внешнего поля уже в столь малых полях и при малых размерах частиц. Полученные результаты свидельствуют о необходимости модификации микромагнитных моделей, применяемых в настоящее время, в сторону учета фактической формы и дефектности кристаллической структуры частиц для приведения их в соответствие со свойствами реальных ферримагнетиков, присутствующих в горных породах.
Ключевые слова: микромагнитное моделирование, магнетит, псевдооднодоменные частицы, потенциальный барьер, блокирующая температура.
Отличительным свойством термоостаточной намагниченности (ТИМ) является ее высокая интенсивность, приобретаемая в относительно слабом геомагнитном поле. Физический механизм, приводящий к такому поведению однодо-менных (ОД) частиц, основан на термофлуктуационной модели преодоления потенциальных барьеров, препятствующих обращению вектора намагниченности. Термофлуктуационная модель ТКМ предполагает, что выше так называемой температуры блокировки Тъ тепловые возбуждения поддерживают положения
Аннотация
Введение
термодинамического равновесия допустимых конфигураций, а ниже этой температуры их распределение постепенно замораживается.
Термофлуктуационная модель ТЯМ для ОД частиц позволяет объяснить многие свойства ТЯМ: высокую стабильность, законы независимости и аддитивности парциальных термоостаточных намагниченностей (рТКМ) Телье. Для псевдоод-нодоменных (ПОД) и многодоменных (МД) зерен №е1 [1] предположил, что задействованные физические механизмы могут быть разделены на гистерезисные и термофлуктуационные вклады. Но ни гистерезисная, ни термофлуктуационная теории образования ТКМ не согласуются с наблюдениями, а также не могут объяснить зависимость интенсивности рТКМ от термической предыстории. Подробный разбор достоинств и недостатков гистерезисной и термофлуктуационной моделей дан в работе [2]. Детальная физическая концепция теории ТКМ для ПОД и МД зерен требует учета переходов между различными доменными структурами (ДС) через энергетические барьеры при охлаждении или нагреве в слабом магнитном поле. Первым шагом в направлении построения физической теории ТЯМ должен быть расчет энергетических барьеров Еъ между локальными энергетическими минимумами (ЬЕМ), которые представляют различные конфигурации магнитных доменов. Теоретическое решение задачи нахождения пути между двумя заданными состояниями ЬЕМ с минимальными энергетическими затратами было предложено в работе [3], содержащей комбинацию метода упругой эластичной ленты и минимизацию свободной энергии (уравнение 1):
£ = (1)
где обменная энергия
= ДГ)[(Ус02 +(Уа,)2 + (Уа,)2], (2) энергия кристаллографической анизотропии
= Кх{Т){ах\2 + а>/ + а/аД (3) энергия размагничивающего поля
(4)
Здесь А{Т) - обменная константа, КХ{Т) - константа анизотропии, Т- температура, ах, ъ. аг - направляющие косинусы вектора спонтанной намагниченности с осями х, у, z. Внешнее магнитное поле во всех расчетах принималось равным нулю.
Позднее эта схема была численно реализована с использованием программного обеспечения (ПО) с открытым исходным кодом MERRILL [4], версия 1.3.5 (ПО доступно по адресу https://www.rockmag.org).
В работе представлены результаты микромагнитного моделирования ДС ПОД идеальных (бездефектных) частиц магнетита цилиндрической формы с высотой h, радиуса г и объема v = %r2h с целью оценки величины потенциальных барьеров и блокирующих температур в зависимости от температуры Т и размера частиц.
1. Методика расчетов
MERRILL поддерживает использование тетраэдрических конечных элементов и вычисление LEM магнитной доменной структуры. Для описания геометрии зерен модель частицы разбивается на тетраэдрические конечные элементы
произвольной формы с помощью дополнительного программного обеспечения с тем расчетом, чтобы полученная сетка была достаточно точной для учета распределения вектора намагниченности по объему частицы. Предельный размер элементарной ячейки ограничен так называемой «длиной обмена» [5]
lex=^2A/(ii0Ms2)
(ц0- магнитная постоянная) и зависит от природы ферримагнетика. Для магнетита при комнатной температуре величина «длины обмена» l составляет 9-10 нм. В расчетах размер элементарной ячейки варьировали от 0.5 нм для h = 60 нм до 3 нм для й = 300-350 нм. Намагниченность задавали в четырех вершинах каждой из элементарных ячеек и линейно интерполировали во всех других местах. Для поиска LEM в MERRILL используется метод конечных элементов [6]. По умолчанию MERRILL применяет ускоренный адаптивный алгоритм ступенчатого крутого спуска по энергетическому ландшафту, оптимизированный для микромагнетиков [7, 8]. Стандартный метод сопряженных градиентов также доступен.
Численные эксперименты проводили для бездефектных частиц магнетита цилиндрической формы при соотношении hUr = 1.29, с осью цилиндра, вытянутой вдоль оси [001] и легкой осью магнитной анизотропии вдоль направления [111]. При расчетах использовали зависимость магнитных параметров от температуры, принятую в ПО MERRILL согласно [9-11] для обменной константы
(Дж/м) _
(^/21622.526 +816.476(ГС - Г)-147.046)
408.238x10" '
константы анизотропии (Дж/м3)
К,{Т) = -2.13074х 10"5х (Гс - Г)3'2 и намагниченности насыщения (А/м)
МДГ)=737.384х51.876х(7;-Т)°а
где температура Кюри Тс = 580 °С [4]. Перед расчетом энергетических барьеров средствами MERRILL вычисляли LEM для заданной температуры путем минимизации Е при начальном состоянии магнитных моментов элементарных ячеек вдоль легкой оси [111],на которые накладывались небольшие случайные возмущения. Полученная ДС была стартовым состоянием для расчета энергетических барьеров, конечное состояние - инверсия стартового состояния.
2. Результаты
Проведены расчеты потенциальных барьеров Еъ, блокирующих температур Тъ, магнитных моментов и получены ДС для частиц от h = 60 до 350 нм при температурах Тот 20 до 575 °С. Величину потенциального барьераЕъ определяли как разность энергии метастабильного стартового состояния и энергии наивысшей точки, ведущей в другое метастабильное (антипараллельное стартовому) состояние. Для h = 60 нм в течение всего процесса перемагничивания ДС неотличима от однодоменной (SD), поэтому перейдем сразу к описанию траектории перехода между антипараллельными структурами_До^ег+ ^ ^ower- (h = 70-85 нм), SV+ ^ SV- (h = 90-350 нм). Аббревиатурой SV (single vortex) обозначена вих-
ревая структура с одним вихрем, «+» - стартовая структура, «-» - структура, антипараллельная стартовой. Необходимо отметить, что, поскольку частицы имеют вытянутую форму, в полученных в качестве стартовых структурах LEM вектор намагниченности М направлен вдоль длинной оси [001] для SD и flower, а в структурах SV вдоль длинной оси [001] направлены (с возможным небольшим отклонением) как ось вихря, так и М.
Для h = 70 нм переход от flower+ к flower- происходит через структуру flowerO, где flowerO означает структуру flower с осью вдоль короткой оси (рис. 1). При росте размера, для h = 75-85 нм преодоление барьера происходит уже с образованием нeflower, но вихря вдоль короткой осw.flower+ ^ SV_0 ^flower-(рис. 1).
Рис. 1. Пример переходов flowerн—> flowerO (И = 70 нм) и flower^—> SV0 (И = 75 нм). Цветовая шкала соответствует величине проекции вектора намагниченности на ось z
На рис. 2, а и б показано изменение энергии E(i) и компонент вектора M(i) при Т = 0 °С в процессе оптимального перехода для Л = 70 и 100 нм. На этом и всех последующих рисунках i означает номер шага при последовательном расчете траектории ДС. Для размеров 90-100 нм в качестве стартовой структуры (Т = 20 °С) получен vortex с высоким значением проекции вектора намагниченности на ось [001] Mz ~ 0.8, (обозначим такую структуру аббревиатурой wSV, «слабый» vortex). Для Л = 90 нм при повышении Т до 150 °С в качестве стартового LEM nony4Qnflower. Такая стартовая ДС сохраняется вплоть до Г = 575 °С. Для других размеров этого диапазона стартовая ДС flower получена для более высоких температур.
Для локализации положения оси vortex удобно ввести спиральность Н = MxrotM [4, 12], величина которой растет с ростом закрутки (ротора) вектора М, что как раз и происходит при приближении к оси vortex (рис. 3). Последовательность изменений плотности параметра спиральности H наглядно демонстрирует, что перемагничивание при h = 90-115 нм происходит путем разворота оси •vortex.
В интервале размеров h = 120-250 нм переход для антипараллельных структур осуществляется по схеме SVн—» SV_0 ^ SV— по всему температурному интервалу. Пример такого перехода показан на рис. 4 для размера h = 200 нм при Т = 20 °С. Естественно, начальная намагниченность здесь становится заметно ниже, М ~ 0.1-0.2, а переворот осуществляется через изгиб первоначально вертикальной оси vortex с последующим образованием конфигурации SV 0.
100° с
200° С
300°С
400°С
500°С
0.016 0.008
100°С 200°С
300°С
400° С
500° С
0.045
0.04
0.035
Рис. 2. Кривые изменения энергии Е(1) (а, в) и изменение компонент вектора М(/) при Т= 20 °С (б, г) в процессе оптимального переходаДошег^—>Аоч>ег- для к = 70 нм (а и б) и к = 100 нм (е и г), I - номер шага при последовательном расчете траектории ДС
1.0е+02
■1.0е+02
start
Рис. Ъ.к= 100 нм, Т= 20 °С. В центре - график изменения энергии Е(Г) в процессе оптимального перехода ^ ЯУ- На рисунках вокруг графика показано распределение вектора намагниченности в области с высокой спиральностью Н = Мхг^М в интервале условных единиц (от -100 до -60) (цветовая шкала)
-0.2 ...................I -мг
0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50
г
Рис. 4. И = 200 им, Т= 20 °С. а) График изменения £■(;') в процессе оптимального перехода 8¥-. На рисунках вокруг графика показано распределение вектора намагниченности в области с высокой спиральностью Н = М*ш1М в интервале условных единиц 40-110 (цветовая шкала); б) изменение компонент М(/) в процессе перехода
Для частиц с размерами й = 300-350 им иеремагиичивание также начинается с изгиба первоначального квазивертикального вихря. На вершине потенциального барьера ДС образует уже мультивихревую структуру (МУ), конфигурация которой зависит от температуры (рис. 5).
3. Обсуждение
На рис. 6 представлена обобщенная диаграмма траекторий переходов Аоч1ег{$Ц)+ ^Аоч1ег{$Ц)-, ^ жЗУ- и ЗУ+ ^ ЗУ- от температуры и объе-
ма частицы к по результатам моделирования. Конкретные детали этих переходов были описаны выше, пунктирная линия на уровне 350 нм показывает предельное значение размера частиц, рассчитанное в данной работе.
На рис. 7, а приведена зависимость величины потенциального барьера Еъ от температуры Т для размеров й = 70, 100, 200, 300 нм. Для сравнения пунктиром представлена величина Еъ для гипотетической ситуации, если бы магнитная конфигурация при всех размерах оставалась ОД. В этом случае (при преобладающей анизотропии формы) высоту потенциального барьера можно представить в виде уравнения 5 [13]:
адЛмЪ М82(Г)у, (5)
где N - размагничивающий фактор.
Рис. 5. И = 300 им, зависимость высоты потенциального барьера Еъ от температуры Т и распределение магнитных моментов в области частицы с максимальной величиной спи-ральности Н (35-100) для Т= 20-575 °С
Для цилиндра с соотношением осей Ы2г = 1.29 N ~ 0.08 [14], где = N N ~ 0.39 - размагничивающий фактор вдоль оси цилиндра, а^, ~ 0.31 - это размагничивающий фактор вдоль диаметра цилиндра. Как видно, ОД приближение хорошо отображает поведение ЕЪ(Т) при к = Ю нм, что ожидаемо, поскольку магнитная конфигурация при столь малом размере практически неотличима от ОД (небольшое различие в форме кривых ЕЪ(Т) связано с тем, что уравнение (5) не учитывает вклада обменной энергии и энергии магнитной анизотропии. Однако, уже при к = 100 нм ОД это приближение дает ошибку в 100% (при Т< 300 °С), а при увеличении Л оно становится и вовсе неприменимым.
Блокирующая температура Тъ определяется как температура, при которой время релаксации становится сравнимым с временем опыта, а при Т<ТЪ магнитный момент уже стабилен во времени. Такое «замораживание» магнитных моментов частиц и есть процесс образования термоостаточной намагниченности. Простая, но достаточно точная оценка Тъ исходит из уравнения 6 [13, 15]:
кТъ ъЕъ/ 25. (6)
Соответственно, Тъ определялась как точка пересечения графиков ЕЪ(Т) и графика Еъ = 25кТ (пример представлен на рис. 7, а).
Рис. 7, б демонстрирует рост отношения магнитной энергии ММ5(Т)уВ во внешнем поле В порядка земного к тепловой энергии при Т=Тъс ростом размера к. Как видно, это отношение достигает 1 при к = 100 нм, что говорит о сильной нелинейности зависимости ТКМ(5) уже в столь малых полях и малых размерах частиц.
Рис. 6. Зависимость траектории uepexoдoвflower(SD)+ ^ Ао^ег^Ц)-, ^ -мБУ- и
БУ+ ^ БУ- от температуры и объема частицы к по результатам моделирования. Ромбами отмечено значение блокирующей температуры, метки у ромбов означают размер частицы к в нм
Рис. 7. а) Зависимость высоты потенциального барьера Еъ от температуры Т для к = 70, 100, 200, 300 нм, пунктирными линиями показана высота потенциального барьера, рассчитанная по формуле (5); б) зависимость ММ^(Т)уВ от размера частицы к, внешнее поле В = 50 мкТл
На рис. 8, а представлена полученная по результатам расчетов зависимость блокирующей температуры от объема магнетитовых частиц цилиндрической формы, пунктиром выделен интервал размеров частиц 85-115 нм переходной зоны^ SV, так называемая зона магнитно-нестабильных частиц [12], где в нашем случае наблюдается снижение блокирующей температуры относительно Тъ более мелких зерен. Нестабильность этой зоны определяется тем, что в ней, как уже отмечено выше, в зависимости от температуры и размера частицы преодоление барьера может происходить по схемамflower+ ^ SV_0 ^flower-, wSV+ ^ SV0 ^ wSVSV+ ^ SV0 ^ SV-.
Рис. 8. а) Зависимость блокирующей температуры от объема магнетитовых частиц цилиндрической формы по результатам расчетов, метки у ромбов означают высоту цилиндра в нм; 6) зависимость остаточного магнитного момента частицы от температуры (начальное состояние, 8Б+,Аом>ег+, или для разных размеров частиц (цифры у линий означают высоту цилиндра в нм)
Для частиц размерами h = 250-350 нм значения Тъ, полученные вышеописанным способом, находятся в непосредственной близости от Т (для h = 250 нм Тъ = 576 °С, для h = 300 нм Тъ = 578.9 °С, h = 350 нм Тъ = 579 °С).СРис. 8, б демонстрирует зависимость относительного полного магнитного моментаМ частицы от ее размера и температуры. Как видно из рисунка, М довольно слабо зависит от температуры, величина же его постепенно снижается от 1 до 0.05 при росте h от 60 до 350 нм.
Заключение
По результатам расчета ДС структуры малых ПОД частиц магнетита цилиндрической формы с отношением высоты h к диаметру, равным 1.29, установлено, что для h = 60 нм в силу преимущественной анизотропии формы в стабильном состоянии магнитный момент частицы направлен вдоль оси цилиндра, при h = 70-85 нм образуется модаflower, а в диапазоне й = 90-350 нм - вихревая структура. Рассчитан потенциальный барьер между двумя противоположными направлениями магнитных моментов. На основе этих расчетов оценены блокирующие температуры частиц и показано, что зависимость ТЪ{И) носит немонотонный характер. Рассчитанное отношение магнитной энергии частиц
размером выше 120 нм во внешнем поле В = 50 мкТл к тепловой энергии при Т=ТЪ указывает на сильную нелинейность зависимости TRM(5).
Полученные результаты в значительной мере расходятся с известными экспериментальными данными, свидетельствующими о достаточно широком спектре блокирующих температур и линейности зависимости TRM(5) в горных породах. Такие противоречия говорят о несовершенстве применямых микромагнитных моделей и необходимости их модификации. В частности, для получения результатов, согласующихся со свойствами природных ферримагнетиков, необходимо учитывать форму и дефекты кристаллической структуры частиц, а также магнитостатическое взаимодействие и химическую неоднородность природного магнетита.
Благодарности. Исследование выполнено за счет гранта Российского научного фонда № 23-17-00112, http://rscf.ru/project/23-17-00112/ (ВПЩ) и Госпрограммы ГО «Борок» ИФЗ РАН (НКС).
Литература
1. Neel L. Some theoretical aspects of rock-magnetism // Adv. Phys. 1955. V. 4, No 14. P. 191-243. https://doi.org/10.1080/00018735500101204.
2. Shcherbakov VP., Shcherbakova V.V. On suitability of the Thellier method of paleointensi-ty determinations to pseudosingledomain and multidomain grains // Geophys. J. Int. 2001. V. 146, No 1. P. 20-30. https://doi.Org/10.1046/j.0956-540x.2001.01421.x.
3. Fabian K., Shcherbakov VP. Energy barriers in three-dimensional micromagnetic models and the physics of thermoviscous magnetization // Geophys. J. Int. 2018. V. 215, No 1. P. 314-324. https://doi.org/10.1093/gji/ggy285.
4. О Conbhui P., Williams W., Fabian K., Ridley P., Nagy L., Muxworthy A.R. MERRILL: Micromagnetic earth related robust interpreted language laboratory // Geochem. Geophys., Geosyst. 2018. V 19, No 4. P. 1080-1106. https://doi.org/10.1002/2017GC007279.
5. Rave W., Fabian K., Hubert A. Magnetic states of small cubic particles with uniaxial anisotropy // J. Magn. Magn. Mater. 1998. V. 190, No 3. P. 332-348. https://doi.org/10.1016/S0304-8853(98)00328-X.
6. Davies A.J. The Finite Element Method: An Introduction with Partial Differential Equations. 2nd ed. Cary: Oxford Univ. Press, 2011. 320 p.
7. Berkov D. Numerical calculation of the energy barrier distribution in disordered many-particle systems: The path integral method //1. Magn. Magn. Mater. 1998. V. 186, No 1-2. P. 199-213. https://doi.org/10.1016/S0304-8853(98)00078-X.
8. Berkov D. Evaluation of the energy barrier distribution in many-particle systems using the path integral approach //1. Phys.: Condens. Matter. 1998. V 10, No 5. P. L89-L95. https://doi.Org/10.1088/0953-8984/10/5/002.
9. Heider F., Williams W. Note on temperature dependence of exchange constant in magnetite // Geophys. Res. Lett. 1988. V. 15, No 2. P. 184-187. https://doi.org/10.1029/GL015i002p00184.
10. Fletcher E.J., O'Reilly W. Contribution of Fe2+ ions to the magnetocrystalline anisotropy constant Kt of Fe3;Tip4 (0<r<0.1) //1. Phys. C: Solid State Phys. 1974. V. 7, No 1. P. 171-178. https://doi*org/10.1088/0022-3719/7/l/024.
11. Heider F., Dunlop D.J., Sugiura N. Magnetic properties of hydrothermally re-crystallized magnetite crystals // Science. 1987. V. 236, No 4806. P. 1287-1290. https://doi.org/10.1126/science.236.4806.1287.
12. Wang Y., Ge К., Williams W., Zhou H., Wang H., Nagy L., Tauxe L., Wang J., Liu S., Liu Y. Micromagnetic modeling of a magnetically unstable zone and its geological significances // J. Geophys. Res.: Solid Earth. 2022. V. 127, No 9. Art. e2022JB024876. https://doi.org/10.1029/2022JB024876.
13. Нагата Т. Магнетизм горных пород. М.: Мир, 1965. 348 с.
14. Prozorov R., Kogan V.G. Effective demagnetizing factors of diamagnet-ic samples of various shapes // Phys. Rev. Appl. 2018. V. 10, No 1. Art. 014030. https://doi.Org/10.l 103/PhysRevApplied.l0.014030.
15. Shcherbakov VP., LhuillierF., SychevaN.K. Exact analytical solutions for kinetic equations describing thermochemical remanence acquisition for single-domain grains: Implications for absolute paleointensity determinations // J. Geophys. Res.: Solid Earth. 2021. V. 126, No 5. Art. e2020JB021536. https://doi 10.1029/2020JB021536.
Поступила в редакцию 17.10.2023 Принята к публикации 25.11.2023
Щербаков Валерий Прохорович, доктор физико-математических наук, профессор, главный научный сотрудник, руководитель лаборатории палеомагнетизма и физико-химических свойств горных пород
Геофизическая обсерватория «Борок» - филиал Федерального государственного бюджетного учреждения науки Института физики Земли им. О.Ю. Шмидта Российской академии наук пос. Борок, д. 142, Некоузский район, Ярославская область, 152742, Россия
E-mail: shcherbakovv@list.ru Сычева Наталия Константиновна, кандидат физико-математических наук, заместитель директора, старший научный сотрудник лаборатории палеомагнетизма и физико-химических свойств горных пород
Геофизическая обсерватория «Борок» - филиал Федерального государственного бюджетного учреждения науки Института физики Земли им. О.Ю. Шмидта Российской академии наук пос. Борок, д. 142, Некоузский район, Ярославская область, 152742, Россия
E-mail: sycheva@borok.yar.ru
ISSN 2542-064Х (Print) ISSN 2500-218X (Online)
UCHENYE ZAPISKI KAZANSKOGO UNIVERSITETA. SERIYA ESTESTVENNYE NAUKI (Proceedings ofKazan University. Natural Sciences Series) 2023, vol. 165, no. 4, pp. 577-589
original article
doi: 10.26907/2542-064X.2023.4.577-589
Calculation of Potential Barriers and Blocking Temperatures of Small Pseudo-Single-DomainParticles by Micromagnetism Methods
VP. Shcherbakov *, N.K. Sycheva ** Borok Geophysical Observatory, Schmidt Institute of Physics of the Earth, Russian AcademyofSciences, Borok, 152742Russia
E-mail: *shcherbakovv@list.ru, **sycheva@borok.yar.ru Received September 21,2023; Accepted October 25,2023 Abstract
Numerical simulation of the process of remagnetization of small pseudo-single-domain magnetite particles (Tc = 580°C) was performed. The particles are cylindrical in shape, with a height h of 60-350 nm
and a height-to-diameter ratio of 1.29. This geometry enables preferential anisotropy of the shape, causing the magnetic moment of the particle to align along the cylinder's axis in a stable state. As the size increases, the domain structure shifts from the single-domain state (60 nm) to theflower mode (h = 70-85 nm), and then to a -vortex structure. Particles in the range ofh = 75-250 nm are remagnetized through a -vortex state, with the axis aligned along their diameter. In the range of lk = 300-350 nm, at the top of the potential barrier, the domain structure transforms from a single -vortex to a multi-vortex configuration. The blocking temperatures Tb of the particles vary from 520 to 580°C, while the dependence Tb(h) is non-monotonic and manifests a "pit" at h = 90-140 nm. At the same time, at h = 300-350 nm, Tb values differ from by no more than 1°C. At h = 100 nm, the ratio of magnetic energy in the external field B of the order of the earth to thermal energy at T = Tb reaches 1. This suggests a strong nonlinearity of the TRM(B) dependence even in such small fields and particle sizes. The results obtained highlight the need to revise the existing micromagnetic models by taking into account the specific shape and deficiency ofthe crystal structure of particles in order to bring them in line with the properties of actual ferrimagnets present in rocks.
Keywords: micromagnetic modeling, magnetite, pseudodomain particles, potential barrier, blocking temperature
Acknowledgements. This study was supported by the Russian Science Foundation (project no. 23-17-00112, http://rscf.ru/project/23-17-00112/ (VPS)) and the State Program for the Borok Geophysical Observatory, Schmidt Institute of Physics ofthe Earth, Russian Academy of Sciences (NKS).
Figure Captions
Fig. 1. Example ofthe transitionsflower+ ^flower_0 (h = 70 nm) andflower+ ^ SV_0 (h = 75 nm).
The color scale corresponds to the magnitude ofthe magnetization projection on the z axis. Fig. 2. Energy trajectoriesE(i) (a, c) and the components ofthe vector M(i) at T= 20 °C (b, d) during the optimal transition_^ower+ ^ flower— for h = 70 nm (a and b) and h = 100 nm (c and d), i is the step number for the sequential calculation ofthe DS trajectory. Fig. 3,h = 100 nm, T= 20°C. The graph in the center displays the E(i) curves during the optimal transition SV+ ^ SV-. The figures around the graph show the distribution ofthe magnetization vector in the region with high helicity H = MxrotM in the range of conventional units (from -100 to -60) (color scale).
Fig. 4.h = 200 nm, T = 20°C. a) Graph ofthe energy changeE(i) during the optimal transition SV+ ^ SV-. The figures around the graph show the distribution ofthe magnetization vector in the region with high helicity H = MxrotM in the interval of conventional units 40-110 (color scale); b) the variations ofthe M(i) components during the transition. Fig. 5 ,h = 300 nm, the dependence ofthe height ofthe potential barrier Eb on the temperature T and the distribution of magnetic moments in the region of the particle with the maximum helicity value H (35-100) for T = 20-575°C. Fig. 6. Dependence ofthe transition pathflower(SD)+ ^flower(SD)-, wSV+ ^ wSV—, and SV+ ^ SV-on the temperature and volume ofthe particle A according to the simulation results. The diamonds indicate the value of the blocking temperature, the marks next to the diamonds show the particle size A, nm.
Fig. 7. a) Dependence ofthe height ofthe potential barrier Eb on the temperature Tfor A = 70, 100,200, and 300 nm, the dashed lines show the height of the potential barrier calculated by formula (5); b) dependence MMs(T)vB/(kTb) on the height of the cylindrical particle h, the external field B = 50 ^T.
Fig. 8. a) Dependence ofthe blocking temperature on the volume of cylindrical magnetite particles according to the results of calculations, the marks next to the diamonds show the height ofthe cylinder, nm; b) dependence ofthe residual magnetic moment ofthe particle on the temperature (initial state, SD+,flower+, wSV+, or SV+) for different particle sizes (the numbers above the lines indicate the cylinder height, nm).
References
1. Neel L. Some theoretical aspects of rock-magnetism.^oiv. Phys., 1955, vol. 4, no. 14, pp. 191-243. https://doi.org/10.1080/00018735500101204.
2. Shcherbakov V.P., Shcherbakova V.V. On suitability of the Thellier method of paleointensity determinations to pseudosingledomain and multidomain grains. Geophys. J. Int., 2001, vol. 146, no. 1, pp. 20-30. https://doi.Org/10.1046/j.0956-540x.2001.01421.x.
3. Fabian K., Shcherbakov V.P Energy barriers in three-dimensional micromagnetic models and the physics of thermoviscous magnetization. Geophys. J. Int., 2018, vol. 215, no. 1, pp. 314-324. https://doi.org/10.1093/gji/ggy285.
4. O Conbhui P., Williams W., Fabian K., Ridley P., Nagy L., Muxworthy A.R. MERRILL: Micromagnetic earth related robust interpreted language laboratory. Geochem. Geophys., Geosyst., 2018, vol. 19, no. 4, pp. 1080-1106. https://doi.org/10.1002/2017GC007279.
5. Rave W., Fabian K., Hubert A. Magnetic states of small cubic particles with uniaxial anisotropy. J. Magn. Magn. Mater., 1998, vol. 190, no. 3, pp. 332-348. https://doi.org/10.1016/S0304-8853(98)00328-X.
6. DaviesA.J. The Finite Element Method: An Introduction with Partial Differential Equations. 2nd ed. Cary, NC, Oxford University Press, 2011. 320 p.
7. Berkov D. Numerical calculation of the energy barrier distribution in disordered many-particle systems: The path integral method. J. Magn. Magn. Mater., 1998, vol. 186, nos. 1-2, pp. 199-213. https://doi.org/10.1016/S0304-8853(98)00078-X.
8. Berkov D. Evaluation of the energy barrier distribution in many-particle systems using the path integral approach. J. Phys.: Condens. Matter, 1998, vol. 10, no. 5, pp. L89-L95. https://doi.Org/10.1088/0953-8984/10/5/002.
9. HeiderF., Williams W. Note on temperature dependence of exchange constant in magnetite. Geophys. Res. Lett., 1988, vol. 15, no. 2, pp. 184-187. https://doi.org/10.1029/GL015i002p00184.
10. Fletcher E.J., O'Reilly W. Contribution of Fe2+ ions to the magnetocrystalline anisotropy constant Kj of Fe3xTix04 (0<x<0.1). J. Phys. C: Solid State Phys., 1974, vol. 7, no. 1, pp. 171-178. https://doi"org/10.1088/0022-3719/7/l/024.
11. Heider F., Dunlop D.J., Sugiura N. Magnetic properties of hydrothermal-ly recrystallized magnetite crystals. Science, 1987, vol. 236, no. 4806, pp. 1287-1290. https://doi.org/10.1126/science.236.4806.1287.
12. Wang Y., Ge K., Williams W., Zhou H., Wang H., Nagy L., Tauxe L., Wang J., Liu S., Liu Y. Micromagnetic modeling of a magnetically unstable zone and its geological significances. J. Geophys. Res.: Solid Earth, 2022, vol. 127, no. 9, art. e2022JB024876. https://doi.org/10.1029/2022JB024876.
13. Nagata T. Magnetizm gornykhporod [Rock Magnetism], Moscow, Mir, 1965. 348 p. (In Russian)
14. Prozorov R., Kogan V.G. Effective demagnetizing factors of diamagnetic samples of various shapes. Phys. Rev. Appl, 2018, vol. 10, no. 1, art. 014030. https://doi.org/10.1103/PhysRevApplied.10.014030.
15. Shcherbakov V.P, Lhuillier F., Sycheva N.K. Exact analytical solutions for kinetic equations describing thermochemical remanence acquisition for single-domain grains: Implications for absolute paleointensity determinations. J. Geophys. Res.: Solid Earth, 2021, vol. 126, no. 5, art. e2020JB021536. https://doi 10.1029/2020JB021536.
Для цитирования: Щербаков В.П., Сычева Н.К. Расчет потенциальных барьеров и блокирующих температур малых псевдооднодоменных частиц методами микромагнетизма // Учен. зап. Казан, ун-та. Сер. Естеств. науки. 2023. Т. 165, кн. 4. С. 577-589. https://doi.Org/10.26907/2542-064X.2023.4.577-589.
For citation: Shcherbakov V.P., Sycheva N.K. Calculation of potential barriers and blocking temperatures of small pseudo-single-domain particles by micromagnetism methods. Uchenye Zapiski Kazanskogo Universiteta. Seriya Estestvennye Nauki, 2023, vol. 165, no. 4, pp. 577-589. https://doi.Org/10.26907/2542-064X.2023.4.577-589. (InRussian)
