CC BY
0
УДК 550.42
doi: 10.55959/MSU0579-9406-4-2023-63-6-67-76
РАДИОАКТИВНОСТЬ ПОВЕРХНОСТНЫХ ДОННЫХ ОСАДКОВ ЧАУНСКОЙ ГУБЫ. АНАЛИЗ ПРИРОДНЫХ И АНТРОПОГЕННЫХ ФАКТОРОВ
Александр Сергеевич Ульянцев1Н, Сергей Игоревич Иванников2, Светлана Юрьевна Братская3, Александр Николаевич Чаркин4
1 Институт океанологии им. П.П. Ширшова РАН, Москва, Россия; uleg85@gmail.comH, https://orcid.org/0000-0003-2230-1069
2 Институт химии ДВО РАН, Владивосток, Россия; yajkfqn@mail.ru, https://orcid.org/0000-0002-5889-3409
3 Институт химии ДВО РАН, Владивосток, Россия; s.bratskaya@gmail.com, https://orcid.org/0000-0003-4954-0422
4 Тихоокеанский океанологический институт им. В.И. Ильичева ДВО РАН, Владивосток, Россия; charkin@poi.dvo.ru, https://orcid.org/0000-0001-9273-9950
Аннотация. В статье представлены данные о пространственном распределении активной концентрации природных (232Th, 226Ra, 40K) и техногенных (137Cs) радионуклидов в поверхностном слое донных осадков Чаунской губы Восточно-Сибирского моря. Измеренная активная концентрация 232Th и 226Ra типична для донных отложений прибрежно-шельфовой зоны Арктики и соответствует общемировому уровню. Уровень активности 137Cs в донных отложениях показал отсутствие локальных источников антропогенного загрязнения в Чаунской губе, в то время как средняя концентрация активности 40K в 1,8 раза превышала общемировую. Результаты статистического анализа полученных данных показали, что динамика речного стока, термоабразии и течений, а также эолового и ледового переноса осадочного вещества, являются основными факторами, определившими различия в поведении исследованных радионуклидов в поверхностных донных осадках Чаунской губы.
Ключевые слова: Арктика, морские осадки, гамма-спектрометрия, природные радионуклиды, радиоцезий, факторный анализ
Для цитирования: Ульянцев А.С., Иванников С.И., Братская С.Ю., Чаркин А.Н. Радиоактивность поверхностных донных осадков Чаунской губы. Анализ природных и антропогенных факторов // Вестн. Моск. ун-та. Сер. 4. Геология. 2023. № 6. С. 67-76.
RADIOACTIVITY OF SURFACE MARINE SEDIMENTS OF THE CHAUN BAY. ANALYSIS OF NATURAL AND ANTHROPOGENIC ENVIRONMENTAL FACTORS
Aleksandr S. Ulyantsev1^, Sergey I. Ivannikov2, Svetlana Yu. Bratskaya3, Aleksandr N. Charkin4
1 Shirshov Institute of Oceanology, Moscow, Russia; uleg85@gmail.comH, https://orcid.org/0000-0003-2230-1069
2 Institute of Chemistry, Far Eastern Branch of the RAS, Vladivostok, Russia; yajkfqn@mail.ru, https://orcid.org/0000-0002-5889-3409
3 Institute of Chemistry, Far Eastern Branch of the RAS, Vladivostok, Russia; s.bratskaya@gmail.com, https://orcid.org/0000-0003-4954-0422
4 Il'ichev Pacific Oceanological Institute, Far Eastern Branch of the RAS, Vladivostok, Russia; charkin@poi.dvo.ru, https://orcid.org/0000-0001-9273-9950
Abstract. The paper presents data on the spatial distribution of activity concentration of natural (232Th, 226Ra, 40K) and anthropogenic (137Cs) radionuclides in the surface layer of bottom sediments of the Chaun Bay of the East Siberian Sea. The measured activity of 232Th and 226Ra is typical for bottom sediments of the Arctic coastal zone and corresponds to the global level. The level of 137Cs activity in bottom sediments showed the absence of local sources of anthropogenic contamination in Chaun Bay, while the mean 40K activity concentration was 1.8 times higher than the global average. The results of statistical analysis showed that the dynamics of riverine run-off, thermoabrasion and currents, as well as aeolian and sea ice transport of sedimentary matter, are the main factors that determined the differences in the behaviour of the studied radionuclides in the surface bottom sediments of the Chaun Bay.
Keywords: Arctic, marine sediments, gamma-ray spectrometry, natural radionuclides, radiocesium, factor analysis
For citation: Ulyantsev A.S., Ivannikov S.I., Bratskaya S.Yu., Charkin A.N. Radioactivity of surface marine sediments of the Chaun Bay. Analysis of natural and anthropogenic environmental factors. Moscow University Geol. Bull. 2023; 6: 67-76. (In Russ.).
Введение. Арктика является зоной приоритетных национальных интересов России, освоение которой напрямую зависит от изученности этой сложной природной системы. Актуальность изучения прибрежно-шельфовой зоны арктических морей России определяется современными изменениями климата в Арктике, способствующими разгрузке многолетнемерзлых толщ, термоабразии и эрозии берегов, дегазации дна, ледовой экзарации [Дударев и др., 2016; Лобковский и др., 2013; Broder et al., 2019; Günther et al., 2015; Overduin et al., 2014; Shakhova et al., 2017; Vonk et al., 2012]. При этом мониторинг загрязнений, в том числе радиоактивных, является актуальной задачей в рамках освоения арктического пространства и эксплуатации Северного морского пути.
Активная концентрация природных радионуклидов (например, изотопов 232Th, 40K, 226Ra), а также их соотношения, являются информативным индикатором геологических и геохимических процессов в океане [например, Доманов и др., 2014; 2019; Abril, Fraga, 1996; Ligero et al., 2001, Charkin et al., 2022; Abassi et al., 2020]. В морских осадках радиоизотопы тория, радия и калия как правило включены в кристаллическую решетку минералов, могут быть адсорбированы непосредственно из водной толщи на глинистых частицах [Abril, Fraga, 1996; Ligero et al., 2001] или связаны с органическим веществом (ОВ) [Доманов и др., 2014, 2019]. Соответственно, вариации концентрации природных радионуклидов в осадках связаны с различиями их литологического состава, а также состава и концентрации ОВ. В свою очередь, концентрация в осадках радиоцезия (137Cs) отражает техногенное загрязнение морской среды [Саркисов, 2019; Мирошников, 2012; Мирошников и др., 2017, 2020аб]. В настоящее время поведение радиоцезия и его распределение в донных осадках активно изучаются для оценки потенциальной опасности в морской среде [например, Abassi et al., 2019, 2022; Alshahri, 2017; Mehnati et al., 2022; Nguyen et al., 2020], в том числе в Арктике [Саркисов, 2019; Budko et al., 2022; Мирошников и др., 2020аб; Yushin et al., 2023]. Кроме того, усиление антропогенного воздействия на Северный Ледовитый океан связано с вводом в эксплуатацию первой российской плавучей атомной электростанции «Академик Ломоносов», базирующейся в порту Певек в Чаунской губе Восточно-Сибирского моря. Таким образом, основной целью данной работы было выявление особенностей пространственного распределения активной концентрации естественных (232Th, 226Ra, 40K) и антропогенных (137Cs) радионуклидов в поверхностных морских осадках Чаунской губы и оценка их связи с гранулометрическим составом и концентрацией ОВ.
Материалы и методы исследований. Материалом для исследования послужили донные осадки, собранные в акватории Чаунской губы ВосточноСибирского моря на 25 станциях в 60-м рейсе НИС
«Академик Опарин» [Ульянцев и др., 2021]. В качестве инструмента сбора материала с борта судна использовали коробчатый пробоотборник типа Экман (0,5 м х 0,5 м х 1,0 м). Сбор донных осадков на мелководье производился ручным дночерпате-лем типа Ван Вин (25 см х 15 см х 15 см) с моторно-гребной лодки Чирок-320Т. Для анализов отбирали верхний 10-сантиметровый слой донных осадков. Пробы для гранулометрического анализа (10-20 г влажного осадка) отбирали в полипропиленовые пакеты и хранили при температуре +4 °С до проведения лабораторных анализов. Для определения концентрации органического углерода (Сорг) 10-20 г влажного осадка отбирали в полипропиленовые пакеты и хранили при температуре -18 °С. Для анализов пробы были лиофилизированы и измельчены с помощью шаровой мельницы. Для гамма-спектрометрического анализа активности радионуклидов около 1,5 кг влажного осадка отбирали в контейнеры из нержавеющей стали и высушивали до постоянной массы при +50 °С в течение 48 часов). Схема расположения станций приведена на рис. 1.
Гранулометрический анализ осадков и выполнен во влажных пробах методом лазерной дифракции после мокрого рассева песчаной фракции [Ульянцев и др., 2020]. Навеску (2-3 г) помещали в мерный стакан, туда же добавляли 20 мл дистиллированной воды и 20 мл 0,7% раствора гексаметафос-фата натрия, после чего проба оставлялась на сутки. Песчаную фракцию отделяли на сите с диаметром
Рис. 1. Карта-схема расположения станций отбора донных осадков в Чаунской губе
отверстий 0,063 мм, после чего расситовывали на фракции 0,063-0,125, 0,125-0,25, 0,25-0,5, 0,5-1, 1-2 и >2 мм. Разделенные таким образом фракции высушивали до постоянной массы и взвешивали с точностью 0,01 г. Определение массового распределения частиц тоньше 63 мкм выполнено на анализаторе частиц SALD 2300 (Шимадзу, Япония) с использованием жидкостного модуля диспергирования при постоянном перемешивании после ультразвукового воздействия. Дисперсант и фоновая жидкость — дистиллированная вода. Определение концентрации Сорг выполнено в высушенных и измельченных пробах осадков методом высокотемпературного сжигания на анализаторе TOC-LCPN (Шимадзу, Япония). Точность измерения составляла ± 3% по результатам трех параллельных измерений.
Измерения активности радионуклидов выполнены на гамма-спектрометрическом комплексе, включающем блок измерения SBS-75 (Грин Стар Технолоджиз, Россия) и полупроводниковый германиевый детектор GC2018 (Канберра, США). Относительная эффективность регистрации комплекса в пике 1332 кэВ — 20%. Полная ширина полувысоты (ПШПВ) комплекса в пике 1332 кэВ = 1,8 кэВ. Объем проб, использованных для анализа — от 500 до 1000 мл. Геометрия измерения — Маринелли. Для измерения удельной активности использовалась программа eSBS Version 1.5.9.3, для обработки результатов измерений применялась программа «Гамма-анализатор для полупроводниковых детекторов (ППД)» версии 1.0. Для калибровки гамма-спектрометра применялись закрытые эталонные точечные источники гамма-излучения типа ОСГИ-3-2 (60Со, 137Cs, 241Am, 152Eu, 22Na, 133Ba), расположенные непосредственно на торце детектора.
Активность природных радионуклидов определяли для 226Ra по продуктам распада: 21 Pb (351,9 кэВ) и 214Bi (609,3 и 1120,3 кэВ); для 232Th — по линиям 214Pb (238,6 кэВ) 208Tl (583,3 кэВ), 228Ac (911,0 и 969,0 кэВ); для 40K — по линии 1460,7 кэВ. Активность радиоцезия (137Cs) определяли по энергии его гамма-излучения 661,6 кэВ. Погрешность измерений в зависимости от интенсивности гамма-линий определяемых радионуклидов составила 1-7%. Удельную
226п 232^1 40 137.-, й
активность Ra, lh, K и Cs в пробах рассчитывали по формуле:
е fptcM
где Ne — количество импульсов в пике полного поглощения для энергии E; Sf — эффективность детектора при энергии E; Py — вероятность излучения гамма-излучения (гамма-выход) при энергии E; tC — время измерения пробы; M — масса пробы.
При наличии в энергетическом диапазоне более одного пика для радионуклида проводилось усреднение удельной активности путем расчета средневзвешенного значения. Для уменьшения статистической погрешности облучение пробы
проводилось в течение 54 000 с. Фоновые спектры регистрировались для пустого герметичного сосуда Маринелли при тех же условиях и использовались для коррекции площади пиков гамма-излучения измеряемых радионуклидов. Фон вычитался для каждого энергетического перехода.
Краткая характеристика района исследований. Чаунская губа расположена в юго-восточной части Восточно-Сибирского моря и представляет собой залив полигональной формы северо-западной пространственной ориентации с множеством впадающих в нее мелких рек [Стремяков, 1963]. Она отличается относительной изолированностью от открытого водного пространства, вдается в материк более чем на 100 км и достигает максимума ширины в 95 км. Полигонально-тундровый ландшафт развит с западной (о. Айон и п-ов Кыттык) и южной сторон, где сосредоточены многочисленные термокарстовые озера, аласы и мелкие реки. Западный берег низменный, восточный — более возвышенный [Экосистемы..., 1994].
Гранулометрический состав осадков и Сорг. Данные по гранулометрическому составу и Сорг в исследованных донных осадках представлены в табл. 1. Массовая концентрация песка (> 63 мкм), крупного (10-63 мкм) и тонкого (2-10 мкм) алеврита, а также пелита (< 2 мкм), в исследованных донных осадках колеблется от 0,75 до 96,33 (среднее 25,65%), от 3,67 до 64,13 (среднее 34,65%), от 0,00 до 49,45 (среднее 26,66%) и от 0,00 до 22,60 (среднее 13,04%) соответственно, Концентрация Сорг изменяется от 0,33 до 2,60% (среднее 1,50%). Максимальные концентрации Сорг отмечены в центральной части Чаунской губы, где распространены тонкозернистые осадки. Более низкие концентрации Сорг соответствуют песчаным и алеврито-песчаным отложениям. В целом, характер распределения Сорг в осадках согласуется с их гранулометрическим составом (рис. 2), что было подтверждено статистически.
В западной и южной частях губы распространены наиболее грубозернистые осадки. В западной части губы гранулометрический состав осадков определяется динамикой термоабразии широко развитых здесь полигонально-тундровых многолетнемерзлых отложений, и широтное распространение осадков связано с влиянием приходящего с севера течения [Экосистемы., 1994]. Южная часть Чаунской губы больше подвержена влиянию речного стока, также несущего значительное количество продуктов термоабразии. Как и в западной части губы, здесь распространены осадки песчаной и алеврито-песчаной размерности. В восточной части Чаунской губы сосредоточены осадки алевритовой размерности. Как и в случае грубозернистых осадков, распространение алевритов сопряжено с динамикой речного стока, термоабразии и течениями, а наблюдающиеся пространственные флуктуации связаны, по-видимому, с влиянием сезонной ледовой разгрузки и эоловой транспортировки осадочного вещества.
Рис. 2. Поверхностные распределения массового содержания размерных фракций >63 мкм (я), 10-63 мкм (б), суммы 2-10 + <2 мкм (в) и концентрации Сорг (г) в исследованных донных осадках
В центральной части губы и на выходе в Вос- то-пелитовой размерности, распределение которых
точно-Сибирское море распространены осадки также связано с удаленностью от влияния речного
алеврито-пелитовой и пелитовой размерности. стока, абразии и термоабразии, а изменчивости гра-
Такая зональность связана с изолированностью от нулометрического состава способствует динамика
влияния речного стока и термоабразии и сопряжена течений, сезонность ледостава и эолового распро-
с течениями, способствующими гидродинамической странения частиц.
Радионуклиды. Измеренная в осадках активная
сортировке наиболее тонкозернистых фракций. Основную площадь центральной и горловой части исследованной акватории занимают осадки алеври
Основную площадь центральной и горловой части концентрация природных радионуклидов меняется
от 23,7 до 77,9 (ср. 39,2 ± 10) Бк/кг для 232ТЬ, от 16,5
Таблица 1
Координаты станций пробоотбора, данные по гранулометрическому составу и концентрации Сорг в исследованных донных осадках Чаунской губы
до 39,3 (ср. 26,6 ± 4,4) Бк/кг для 22<Ыа и от 535 до 991 (ср. 726 ± 109) Бк/кг для 40К. Отношение 232ТЬ/22<Ыа меняется от 1,14 до 2,38 (ср. 1,50 ± 0,26), активная концентрация 137Сз в меняется от 0,5 до 4,7 (ср.
2,0 ± 1,1) Бк/кг. Схемы распределения активностей изученных радионуклидов представлены на рис. 3. В целом, средняя измеренная активность 232ТЬ и 22^а в осадках Чаунской губы согласуется с данными, полученными для шельфа Восточной Арктики [СЬагкт е! а1., 2022], а также со среднемировыми значениями [и^СЕА^ 2000]. Соотношение 232ТЬ/22<^а также согласуются с глобальными значениями, однако измеренная средняя активная концентрация 40К в осадках Чаунской губы оказалась в 1,8 раза выше по сравнению с Восточно-Сибирским морем [СЬагкт е! а1., 2022] и общемировым уровнем [UNSCEAR, 2000].
В юго-западной части губы отмечена максимальная активность 232ТЬ (ст. 67, 82), 22<^а (ст. 67, 69, 82) и 40К (ст. 67 и 69), где сосредоточены осадки песчаной и алеврито-песчаной размерности. Повышенная активность 232ТЬ (> 45 Бк/кг) отмечена в центральной части губы (ст. 57 и 61), 22^а (>30 Бк/кг) — в юго-восточной части (ст. 77), 40К (>800 Бк/кг) — в центральной и юго-восточной частях (ст. 61, 63, 77). Северная и южная часть губы отличаются пониженной активностью природных радионуклидов. Величина соотношения 32ТЬ/22^а во всех исследованных осадках >1,0. Максимум 232ТЬ/22<^а отмечен также на ст. 82, а повышенные значения встречаются в центральной части губы (ст. 57 и 61). Для исследованных донных осадков отмечена повышение активности природных радионуклидов с ростом концентрации песчаной фракции. В свою очередь максимальная активность 37Сз измерена в осадках из центральной части Чаунской губы, представленных пелитами и алевритовыми пелитами, что указывает на концентрирование 137Сз в глинистой фракции.
Корреляционный анализ. Результаты корреляционного анализа представлены в табл. 2. Для исследованных морских осадков отмечена значимая (р < 0,05) отрицательная связь процентного вклада песка (>63 мкм) с остальными размерными фракциями (в парах >63 мкм-10-63 мкм, >63 мкм-2-10 мкм и >63 мкм-<2 мкм г = -0,67, -0,89 и -0,89 соответственно), а также с 137Сз и Сорг. Первое, по-видимому, указывает на весовой антагонизм песка и более
Таблица 2
Параметры > 63 мкм 10-63 мкм 2-10 мкм < 2 мкм 232ТЬ 226Яа 40к 232ТЬ/226Яа 137С8 Сорг
> 63 мкм -
10-63 мкм -0,671 -
2-10 мкм -0,895 0,272 -
< 2 мкм -0,892 0,275 0,984 -
232ТЬ 0,406 -0,411 -0,271 -0,303 -
226Яа 0,380 -0,050 -0,460 -0,463 0,594 -
40К 0,316 -0,332 -0,208 -0,216 0,550 0,678 -
232ТЬ/226Яа 0,074 -0,439 0,176 0,140 0,695 -0,149 0,115 -
137С8 -0,644 0,163 0,752 0,698 0,038 -0,333 -0,091 0,402 -
с орг -0,841 0,366 0,884 0,840 -0,044 -0,323 -0,203 0,317 0,738 -
Станция Широта, °с.ш. Долгота, °в.д. Массовое содержание фракций, % % гр О о
>63 мкм 10-63 мкм 2-10 мкм <2 мкм
03 69,772 170,503 27,58 35,50 25,51 11,41 1,20
04 69,759 170,266 2,31 27,95 47,73 22,01 2,00
06 69,720 170,288 9,76 32,36 39,11 18,77 2,60
33 69,358 170,146 2,93 35,90 42,13 19,04 2,30
34 69,554 169,695 2,18 35,26 41,21 21,35 2,10
42 69,640 170,098 9,64 32,03 39,84 18,49 1,97
43 69,637 170,112 18,44 37,31 30,02 14,23 1,70
44 69,632 170,132 8,57 40,37 34,19 16,87 1,89
57 69,267 169,772 5,73 28,73 42,94 22,60 2,11
59 69,209 170,195 6,67 43,22 33,28 16,83 1,87
60 69,201 170,569 7,99 64,13 19,87 8,01 1,69
61 69,372 169,744 0,75 29,09 49,45 20,71 2,39
62 69,053 170,380 9,07 60,21 21,59 9,13 1,93
63 68,967 170,302 75,80 14,36 6,46 3,38 0,51
65 68,888 169,728 74,93 23,64 1,02 0,41 0,33
66 69,052 169,974 8,79 42,86 31,55 16,80 1,61
67 69,043 169,726 32,33 40,26 17,55 9,86 1,21
69 69,082 169,460 64,10 23,42 8,54 3,94 0,59
73 69,558 169,523 62,47 19,98 11,48 6,07 0,42
77 68,958 170,358 57,27 29,28 8,92 4,53 0,68
82 69,065 169,359 96,33 3,67 0,00 0,00 1,01
86 70,064 170,497 3,08 31,26 43,34 22,32 1,75
88 70,017 170,020 23,77 44,88 20,19 11,16 1,09
90 69,961 169,714 20,87 43,52 23,06 12,55 1,33
95 70,145 169,807 9,85 47,09 27,45 15,61 1,13
Корреляционная матрица Пирсона для изученных параметров донных осадков Чаунской губы (п = 25)
Примечание. Значимые (р < 0,05) корреляции выделены полужирным.
Рис. 3. Поверхностные распределения активной концентрации радионуклидов 232ТЬ (я), 226Ка (б), 40К (в) и 137Сб (г) в исследованных донных осадках
тонких фракций, второе — на концентрирование 137Сб и органического вещества преимущественно в тонкозернистых фракциях. Последнее подтверж-
137
дается положительной корреляцией Сб и Сорг с 2-10 мкм (г=0,75 и 0,88 соответственно) и <2 мкм (г=0,70 и 0,84 соответственно). В свою очередь, значительная корреляция между фракциями 2-10 мкм и <2 мкм (г=0,98) отражает их родственный генезис и равный вклад в массу осадка.
Среди естественных радионуклидов отмечены положительные линейные корреляции 232ТЬ с 226Ка (г = 0,59), 40К (г = 0,55), отношением 232ТЬ/226Ка (г = 0,69), а также в паре 226Ка-40К (г = 0,68), что, в целом, характерно для морей Восточно-Арктического шельфа [СЬагкт е! а1., 2022]. Корреляция
232 232 226
ТЬ- ТЬ/ Ка указывает на определяющий вклад изотопов тория в величину отношения 232ТЬ/226Ка. Положительная корреляция 137Сз-Сорг (г = 0,74),
по-видимому, связана с единым аффинитетом органического вещества и 137Сз к глинистым минералам, сосредоточенным в тонкозернистой фракции осадков. Следует отметить, что для природных радионуклидов не обнаружено значимой линейной корреляции ни с одной из исследованных гранулометрических фракций. Предположительно, это связано с разнообразием обстановок седиментации в Чаун-ской губе, выраженной полимиктовостью донных осадков и их различным происхождением. Тем не менее, общая тенденция совместного роста активности природных радионуклидов в исследованных донных осадках статистически подтверждена.
Факторный анализ. Результаты факторного анализа представлены в табл. 3. Для фактора F1, объясняющего 49,5% дисперсии, значимые положительные нагрузки отмечены для >63 мкм и 22^а, отрицательные — для 2-10, <2 мкм, 137Сз и Сорг. Значительные величины факторных нагрузок 2-10 мкм (-0,94) и <2 мкм (-0,93) указывают не только на их равный взаимный вклад, но и родственное (обломочное) происхождение в осадках, что согласуется высоким значением коэффициента корреляции Пирсона между этими фракциями (г = 0,98). Значительная положительная нагрузка F1 для >63 мкм (0,95) подтверждает антагонизм весового вклада песка в осадках по сравнению с тонкозернистыми фракциями. Значимые отрицательные нагрузки 137Сз и Сорг (-0,75 и -0,88 соответственно) наряду с их отрицательной корреляцией с содержанием песка (г = -0,64 и -0,84 соответственно) подтверждают их концентрирование радиоцезия и ОВ в глинистых фракциях осадков [Мирошников и др., 2020; В^ко й а1., 2022; КоагазЫ й а1., 2016; Вавик й а1., 2018].
Несмотря на то, что для 22^а прослеживается слабая корреляция с гранулометрическим составом донных осадков, для него отмечена значимая факторная нагрузка F1 (0,59). Для 232ТЬ и 40К эти величины ниже (0,42 и 0,44 соответственно), однако их
положительные значения, близкие к 0,5, позволяют заключить преимущественное концентрирование природных радионуклидов в песчаной фракции осадков. При этом ослабевание линейной корреляции активности 232Th, 226Ra и 40K, скорее всего, вызвано региональными особенностями седиментации в Чаунской губе. Результаты факторного анализа, в целом, согласуются с результатами корреляционного анализа и позволяют заключить, что фактор F1, разделивший большинство проанализированных параметров, является литогенным, отражающим генезис осадочного вещества и пространственную изменчивость механизмов седиментации (термоабразии, абразии берегов, речного стока).
Фактор F2 объясняет 23,8% дисперсии. Значимые положительные нагрузки отмечены для 232Th, 40K и отношения 232Th/ 6Ra. Положительная корреляция в паре 232Th-232Th/226Ra (r = 0,69) подтверждает относительно равномерный вклад 232Th и 22 Ra независимо от гранулометрических характеристик донных осадков. Положительную нагрузку 0K можно объяснить попутным накоплением этого радионуклида вместе с 232Th (r = 0,55). В отличие от F1, фактор F2 является концентрационным и связан с различной степенью связывания 232Th и 40K с минеральной матрицей. На рис. 4 приведены поверхностные распределения массового содержания фракции >63 мкм, активной концентрации 232Th и соответствующих им значений F1 и F2.
Положительные значимые нагрузки третьего фактора (F3), объясняющего 13,7% дисперсии, отмечены для радионуклидов 226Ra и 40K, а также фракции 10-63 мкм. Как и в случае с F2, здесь имеет место попутное накопление 226Ra с 40K (r=0,68). По смыслу фактор F3 аналогичен F2. Разделение же радионуклидов по факторным группам вызвано разобщенностью их концентрирования на минеральной матрице разных размерных фракций осадков. Для фактора F4 с объясняемой дисперсией 6,7% значимых величин факторных нагрузок не обнаружено.
Для фракции 10-63 мкм наблюдаются достаточно значимые величины факторных нагрузок F1-F4, а единственная значимая корреляция с концентрацией песка (r=-0,67) слабее по сравнению с 2-10 мкм и <2 мкм. Это связано с особенностями генезиса и распространения частиц этой размерности. Например, в криогенных отложениях массовое содержание и состав частиц размером 10-63 мкм, часто относимых к «лессовой» фракции, информативны как индикатор их эолового происхождения [Schirrmeister et al., 2003; Strauss et al., 2012]. Полигонально-тундровый ландшафт, развитый в западной и южной частях Чаунской губы, способствует поступлению в осадки частиц песчаной и крупноалевритовой размерности в результате разгрузки прибрежных многолетнемерзлых толщ. В распространении крупноалевритовой фракции также участвуют эоловый перенос и ледовая седиментация, носящая сезонный характер.
Таблица 3
Значения факторных нагрузок измеренных параметров донных осадков Чаунской губы (п = 25)
Параметр F1 F2 F3 F4
> 63 мкм 0,949 0,072 -0,286 -0,041
10-63 мкм -0,482 -0,479 0,530 0,467
2-10 мкм -0,944 0,205 0,056 -0,214
< 2 мкм -0,931 0,162 0,055 -0,246
232Th 0,422 0,840 0,127 0,297
226Ra 0,593 0,261 0,718 0,057
40K 0,438 0,531 0,521 -0,419
232Th/226Ra -0,086 0,845 -0,423 0,260
137Cs -0,748 0,449 -0,006 0,020
С ^орг -0,878 0,327 0,133 0,119
Примечание. Полужирным выделены значимые факторные нагрузки.
Рис. 4. Поверхностные распределения значений Б1 (я), массового содержания фракции >63 мкм (б), Б2 (в) и активной концентрации 232ТЬ (г) в исследованных донных осадках
Заключение. Полученные в результате исследования данные позволили охарактеризовать пространственную изменчивость активности природных и антропогенных радионуклидов в поверхностных донных осадках Чаунской губы ВосточноСибирского моря. Эта изменчивость сопряжена с гранулометрическим составом донных осадков и концентрацией ОВ и определяется региональными физико-географическими особенностями исследованной акватории и седиментационным режимом
отдельных районов губы. Результаты статистического анализа полученных данных показали, что динамика речного стока, термоабразии и течений, а также эолового и ледового переноса осадочного вещества, являются основными факторами, определившими различия в поведении исследованных радионуклидов в поверхностных донных осадках Чаунской губы.
В результате исследования был выявлен рост активности природных радионуклидов с ростом
массовой доли песка в осадках, а также заметно повышенная активность радионуклидов 40K, что ранее не отмечалось для морских осадков морей Российской Арктики. По-видимому, это вызвано поступлением в осадки обломков пород, обогащенных 232Th, 226Ra и 40K (например, полевых шпатов, гранитоидов, сланцев). Различия в поведении природных радионуклидов в осадках могут быть также обусловлены обменом между водной толщей и минеральной матрицей [Webster, Hancock, 1995], приводящим к изменению соотношения 232Th/226Ra, что ранее было показано на примере подводной разгрузки грунтовых вод [Charkin et al., 2017, 2020].
Уровень радиоцезия показал отсутствие локальных источников антропогенного загрязнения в Чаунской губе, однако увеличение активности
137Cs и концентрации ОВ наблюдалось в осадках с повышенным содержанием пелитовой фракции. Выявленная корреляционная триада «137Cs-пелит-Сорг» подтверждает активное взаимодействие радиоцезия с органическим веществом и глинистыми минералами [Budko et al., 2022; Koarashi et al., 2016; Basuki et al., 2018; Johnson-Pyrtle, Scott, 2001], которое может быть связано, например, с соосаждением радионуклидов 137Cs в комплексе с гуминовыми кислотами или глинистыми коллоидами [Shaban, Macasek, 1998].
Финансирование. Исследование выполнено при финансовой поддержке РНФ (проект № 19-7710044). Финансирование экспедиции осуществлялось в рамках Государственного задания ИО РАН (тема № FMWE-2024-0019).
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Доманов М.М., Амбросимов А.К., Новичкова Е.А. Особенности распределения 226Ra, 238U и 232Th в поверхностном слое морских осадков в условиях активной биоседиментации в зоне арктического фронта // Радиохимия. 2019. Т. 61, № 5. С. 446-449.
2. Доманов М.М., Верховская З.И., Амбросимов А.К., Доманова Е.Г. Сравнительная характеристика углеводо-
^ 232^1 226т»
родных структур и концентраций Th и Ra в осадках Каспийского моря // Нефтехимия. 2014. Т. 54, № 4. С. 275-282.
3. Дударев О.В., Чаркин А.Н., Шахова Н.Е. и др. Современный литоморфогенез на восточно-арктическом шельфе России. Томск: Изд-во ТПУ, 2016. 192 с.
4. Лобковский Л.И., Никифоров С.Л., Шахова Н.Е. и др. О механизмах деградации подводных многолетне-мерзлых пород на восточном арктическом шельфе России // Докл. РАН. 2013. Т. 449, № 2. С. 185-188.
5. Мирошников А.Ю. Закономерности распределения радиоцезия в донных отложениях Карского моря // Геоэкология. Инженерная геология, гидрогеология, геокриология. 2012. № 6. С. 540-550.
6. Мирошников А.Ю., Лаверов Н.П., Чернов Р.А. и др. Радиоэкологические исследования на севере архипелага Новая Земля // Океанология. 2017. Т. 57, № 1. С. 227-237.
7. Мирошников А.Ю., Флинт М.В., Асадулин Э.Э., Комаров В.Б. Радиационно-геохимическая устойчивость донных осадков в эстуариях Оби и Енисея и на прилегающем мелководье Карского моря // Океанология. 2020. Т. 60, № 6. С. 930-944.
8. Мирошников А.Ю., Флинт М.В., Асадулин Э.Э. и др. Экологическое состояние и минералого-геохимические характеристики донных осадков Восточно-Сибирского моря // Океанология. 2020. Т. 60, № 4. С. 595-610.
9. Саркисов А.А. К вопросу о ликвидации радиоактивных загрязнений в Арктическом регионе // Вестник Российской академии наук. 2019. Т. 89, № 2. С. 107-124.
10. Стремяков А.Я. К вопросу о происхождении ориентированных озер // Многолетнемерзлые горные породы различных районов СССР. М.: Изд-во АН СССР, 1963. С. 75-107.
11. Ульянцев А.С., Братская С.Ю., Привар Ю.О. Гранулометрические характеристики донных отложений губы Буор-Хая // Океанология. 2020. Т. 60, № 3. С. 452-465.
12. Ульянцев А.С., Чаркин А.Н., Семин В.Л. и др. Геологические исследования верхней осадочной толщи Чаунской губы в 60-м рейсе научно-исследовательского судна «Академик Опарин» // Океанология. 2021. Т. 61, № 4. С. 666-668.
13. Экосистемы, флора и фауна Чаунской губы Восточно-Сибирского моря / Под ред. А.О. Скарлато. Серия «Исследования фауны морей». Вып. 47 (55). СПб.: ЗИН РАН, 1994. 267 с.
14. Abbasi A. Cs distribution in the South Caspian region, transfer to biota and dose rate assessment // Int. J. Environ. Anal. Chem. 2019. Vol. 100. P. 576-590.
15. Abbasi A., Zakaly H.M.H., Algethami M., Ab-del-Hafez S.H. Radiological risk assessment of natural radionuclides in the marine ecosystem of the northwest Mediterranean Sea // Int. J. Radiat. Biol. 2022. Vol. 98. P. 205-211.
16. Abbasi A., Zakaly H.M.H., Mirekhtiary F. Baseline levels of natural radionuclides concentration in sediments East coastline of North Cyprus // Mar. Pollut. Bull. 2020. Vol. 161. P. 111793.
17. Abril J.M., Fraga E. Some Physical and Chemical Features of the Variability of Kd Distribution Coefficients for Radionuclides // J. Environ. Radioact. 1996. Vol. 30. P. 253-270.
18. Alshahri F. Radioactivity of 226Ra, 232Th, 40K and 137Cs in beach sand and sediment near to desalination plant in eastern Saudi Arabia: Assessment of radiological impacts // J. King Saud Univ. — Sci. 2017. Vol. 29. P. 174-181.
19. Basuki T., Miyashita S., Tsujimoto M., Nakashima S. Deposition Density of 134Cs and 137Cs and Particle Size Distribution of Soil and Sediment Profile in Hibara Lake Area, Fukushima: An Investigation of 134Cs and 137Cs Indirect Deposition into Lake from Surrounding Area // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2018. Vol. 316. P. 1039-1046.
20. Broder L., Andersson A., Tesi T., et al. Quantifying Degradative Loss of Terrigenous Organic Carbon in Surface Sediments Across the Laptev and East Siberian Sea // Global Biogeochem Cycles. 2019. Vol. 33(1). P. 85-99.
21. Budko D.F., Demina L.L., Travkina A. V., et al. Heavy Metals and Cs-137, in Surface Sediments of the Barents, Kara, Laptev and East Siberian Seas // Minerals. 2022. Vol. 12. P. 328.
22. Charkin A.N., Pipko I.I., Pavlova Yu.G., et al. Hydro-chemistry and isotopic signatures of subpermafrost ground-
water discharge along the eastern slope of the Lena River Delta in the Laptev Sea // J. Hydrol. 2020. Vol. 590. P. 125515.
23. Charkin A.N., Van Der Loeff M.R., Shakhova N.E., et al. Discovery and characterization of submarine groundwater discharge in the Siberian Arctic seas: A case study in the Buor-Khaya Gulf, Laptev Sea // Cryosphere. 2017. Vol. 11. P. 2305-2327.
24. Charkin A.N., Yaroshchuk E.I., Dudarev O. V., et al. The Influence of Sedimentation Regime on Natural Radionuclide Activity Concentration in Marine Sediments of the East Siberian Arctic Shelf // J. Environ. Radioact. 2022. Vol. 253-254. P. 106988.
25. Günther F., Overduin P.P., Yakshina I.A., et al. Observing Muostakh disappear: permafrost thaw subsidence and erosion of a ground-ice-rich island in response to arctic summer warming and sea ice reduction // The Cryosphere. 2015. Vol. 9. P. 151-178.
26. Johnson-Pyrtle A., Scott M.R. Distribution of 137Cs in the Lena River Estuary-Laptev Sea System // Mar. Pollut. Bull. 2001. Vol. 42. P. 912-926.
27. Koarashi J., Nishimura S., Nakanishi T., et al. Post-Deposition Early-Phase Migration and Retention Behavior of Radiocesium in a Litter-Mineral Soil System in a Japanese Deciduous Forest Affected by the Fukushima Nuclear Accident // Chemosphere. 2016. Vol. 165. P. 335-341.
28. Ligero R.A., Ramos-Lerate I., Barrera M., Ca-sas-Ruiz M. Relationships between Sea-Bed Radionuclide Activities and Some Sedimentological Variables // J. Environ. Radioact. 2001. Vol. 57. P. 7-19.
29. Mehnati P., Jomehzadeh A., Doostmohammadi V. Measurement of 226Ra, 232Th, 40K and 137Cs concentrations in sediment samples and determination of annual effective dose due to these radionuclides in vicinity of hot springs in Kerman Province // Int. J. Radiat. Res. 2022. Vol. 20. P. 223-228.
30. Nguyen T.N., Tran Q.T., Nguyen Van Phuc, et al. Activity Concentrations of Sr-90 and Cs-137 in Seawater and
Sediment in the Gulf of Tonkin, Vietnam // J. Chem. 2020. P. 8752606.
31. Overduin P. P., Strzelecki M. C., Grigoriev M. N., et al. Coastal changes in the Arctic // Sedimentary Coastal Zones from High to Low Latitudes: Similarities and Differences / Eds. Martini I.P., Wanless, H.R. Geological Society of London Special Publication, 2014. Vol. 388. P. 103-129.
32. Schirrmeister L., Grosse G., Schwamborn G., et al. // Late Quaternary History of the Accumulation Plain North of the Chekanovsky Ridge (Lena Delta, Russia): A Multi-disciplinary Approach // Polar Geography. 2003. Vol. 27(4). P. 277-319.
33. Shaban I.S., Macasek F. Influence of humic substances on sorption of cesium and strontium on montmorillonite // J. Radioanal. Nucl. Chem. 1998. Vol. 229. P. 73-78.
34. Shakhova, N., Semiletov, I., Gustafsson, O., et al. Current rates and mechanisms of subsea permafrost degradation in the East Siberian Arctic Shelf // Nature Communications. 2017. Vol. 8. P. 15872.
35. Strauss J., Schirrmeister L., Wetterich S., et al. Grain-size properties and organic-carbon stock of Yedoma Ice Complex permafrost from the Kolyma lowland, northeastern Siberia // Global Biogeochem. Cycl. 2012. Vol. 26. GB3003.
36. UNSCEAR. Sources and Effects of Ionizing Radiation, Report to the General Assembly with Scientific Annexes. Vol. 1. United Nation: New York, NY, USA, 2000. 654 p.
37. Vonk J.E., Sanchez-Garcia L., van Dongen B.E., et al. Activation of old carbon by erosion of coastal and subsea permafrost in Arctic Siberia // Nature. 2012. Vol. 489. P. 137-140.
38. Webster I.T., Hancock G.J., Murray A.S. Modelling the effect of salinity on radium desorption from sediments // Geochim. Cosmochim. Acta. 1995. Vol. 59. P. 2469-2476.
39. Yushin N., Jakhu R., Chaligava O., et al. Natural and anthropogenic radionuclides concentration with heavy metals analysis of the sediments collected around Novaya Zemlya // Mar. Pollut. Bull. 2023. Vol. 194. 115346.
Статья поступила в редакцию 20.09.2023, одобрена после рецензирования 02.10.2023, принята к публикации 22.01.2024
