CC BY
48
0.3 Щ 0.25
§ 0.15
20 &
с целью определения коэффициента эманирования руд. Как указывалось выше, он оказался равным 4-5%. Эта цифра меньше, чем у большинства пород (10-20%). Но это обстоятельство не позволяет утверждать, что флюоритовая руда Вознесенского месторождения не выделяет эманацию в окружающую среду, так как эманирование представляет собой сложный процесс, ход которого в значительной степени зависит от физического состояния твердого тела. Изменения температуры, влажности и т.п. могут привести к большим изменениям эманирующей способности. Коэффициент эманирования характеризует эманирующую способность твердого тела только в определенном физическом состоянии. Поэтому коэффициенты эманирования, определенные по анализам проб, нельзя приравнивать к коэффициентам,
характеризующим выделение радона в условиях естественного залегания.
Таким образом, результаты исследований - свидетельство об экологической чистоте горных пород и руд Вознесенского месторождения только в отношении гамма-ради-зции- Для оценки влияния внутреннего облучения, которое непосредственно связано с радоном и тороном, требуются дополнительные исследования.
0,8 | 0.6 ¡4* %о,г " о
§
L
О ¥) во 120 160 200 77?
Рис.2. Гистограммы распределения массовых долей урана, тория и калия в целом для флю-оритовых руд Вознесенского месторождения
БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК
1. Нормы радиационной безопасности. ИРБ - 76/87. Основные санитарные правила. ОСП - 72/87. - М.: Энергоатом из дат, 1988.
2. Талапай А.Г., Ткаченко A.A. и др. Исследования радиометрических свойств флюоритовых руд Вознесенского месторождения: Отчет о НИР/Уральский горный институт. -Екатеринбург, 1993.- 147 с.
УДК 550.83
С.А.Игумнов
ПРИМЕНЕНИЕ МЕТОДА НАИМЕНЬШИХ КВАДРАТОВ ПРИ ОБРАБОТКЕ СПЕКТРОВ ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЯ В ЭКОЛОГИИ И ГЕОХИМИИ
Определение содержания естественных радиоактивных элементов в горных породах уже давно широко используется в геохимических исследованиях. Авария в Чернобыле привлекла общественное внимание к проблемам радиоэкологии и стимулировала развитие исследований по определению содержания радионуклидов естественного и искусственного происхождения в почвах, строительных материалах, растениях, продуктах питания и т.д.
Наиболее просто обнаруживаются радионуклиды, являющиеся гамма-излучателями. Применение спектрометрической аппаратуры с полупроводниковыми (ППД) или сцинтилляционными детекторами позволяет определять концентрации отдельных радионуклидов без химического разделения.
Полупроводниковые детекторы обладают высоким разрешением и незаменимы при анализе
сложных смесей радионуклидов. Как правило, линии гамма-излучения не накладываются друг на друга, и активность присутствующих радионуклидов может быть определена по площади соответствующих пиков. Эффективное использование ППД возможно лишь при регистрации спектра многоканальными анализаторами с последующей компьютерной обработкой, поэтому уже давно созданы программы, выделяющие пики, индентифицирующие их и подсчитывающие площади пиков над комптоновским фоном. Недостатком ППД является необходимость охлаждения жидким азотом и сравнительно низкая эффективность регистрации гамма-квантов из-за трудностей создания детекторов большого объема.
Сцинтилляционные детекторы имеют значительно худшее разрешение, что ограничивает возможности их использования в расшифровке сложных спекторов из-за взаимного наложения линий. Вместе с тем они обладают и многими достоинствами: не требуют охлаждения, имеют высокую эффективность регистрации гамма-излучения, могут работать в полевой аппаратуре. Указанные качества привели к широкому применению сцинтилляционных детекторов в геохимических и экологических исследованиях, когда количество излучателей ограничивается естественными радиоактивными элементами и одним-двумя радионуклидами искусственного происхождения (главным образом, цезием-137).
Для раздельного определения массовой доли равновесного урана, тория и калия достаточно измерить скорость счета в трех спектральных интервалах, чтобы составить систему линейных уравнений, из которой можно найти концентрации элементов [4]. Если в пробе присутствует цезий, добавляется измерение в дополнительном интервале. Коэффициенты в уравнениях находят, измеряя скорость счета от эталонных проб или моделей с известными массовыми долями (активностями) определяемых элементов (нуклидов).
В последние годы были созданы недорогие многоканальные анализаторы, сочленяемые с персональными компьютерами, которые стали использоваться и при регистрации сцинтилляционных спектров. Поставляемые с анализаторами программы обработки используют традиционные подходы: либо идет подсчет площади пиков над фоном, как в программах обработки спектров ППД, либо производится суммирование смежных каналов в пределах выбранных интервалов, то есть используется методика, применяемая при работе с одноканальными (трехканальными) анализаторами. Как в первом, так и во втором случае используется лишь та часть информации, которая заключена в рабочих интервалах, а остальная часть содержащейся в спектре информации теряется. Это увеличивает статистическую погрешность, которая при анализе слабо активных проб дает максимальный вклад в общую погрешность определения концентраций.,
Статистическую погрешность можно существенно уменьшить, если включить в обработку весь спектр, использовав метод наименьших квадратов (МНК). Метод заключается в нахождении такого набора С,, С2,... Сп значений концентраций (активностей), который минимизирует целевую функцию 0(С), представляющую собой взвешенную сумму квадратов отклонений зарегистрированного спектра от модельного спектра, построенного по эталонам:
О (С.) = X \Л/(к) [Э(к) - В(к) - X С.Г(к)]2 (1)
к
где к - номер канала, \Л/(к) - весовые коэффициенты, 5(к) - приведенный спектр, В(к) - фон, С. -концентрация ¡-го компонента, Р.(к) -эталонный спектр ¡-го компонента. Приведение спектра к стандартным условиям измерения (экспозиции, массе и т.д.) производится путем умножения числа отсчетов в каждом канале М(к) на некоторый постоянный коэффициент О.
Приравнивая нулю производные дО/дС., получаем систему нормальных уравнений:
Хс.Х УУ(к) Р,(к) Р.(к) = £\/У(к) Р^к) [Б(к) - В(к)]
I к к
Ес.Х \/У(к) Р2(к) Г(к) = Ъ«ю р2(к) [Э(к) - В(к)]
! К к (2)
Хс.Х W(k) Fn(k) F.(k) = Iw(k) F„(k) [S(k) - B(k)]
i к к
Решение системы находится в виде:
с. = Zar. (3)
I 'I I
i
где А.. - элементы матрицы, обратной матрице коэффициентов уравнения (2), - свободные члены уравнений (2).
Весовые коэффициенты W(k) в (1) позволяют учесть неравноточность измерения скорости счета г различных каналах. Поскольку вес измерения обратно пропорционален дисперсии, его величина зависит от количества импульсов, зарегистрированных в канале [2]:
W(k) = 1/(N(k) + 1). (4)
Более точно весовые коэффициенты могут быть оценены, если вместо числа зарегистрированных импульсов в выражении (4) подставлять количество импульсов, найденное из предварительной модели, полученной при расчете концентраций методом суммирования отсчетов в широких интервалах.
Как известно [5], диагональные элементы А., обратной матрицы позволяют оценить дисперсию DC определения неизвестных в системе (2)
DC. = A..G2 (5)
I п » '
и, следовательно, среднюю квадратическую погрешность
АС. = у ОС. . (6)
Здесь и далее предполагается, что статистические погрешности, связанные с регистрацией фона и эталонных спектров, существенно меньше таковых при рядовых измерениях, и ими можно пренебречь.
Рассмотренный метод лег в основу программы СПЕКТР-МНК, предназначенной для обработки сцинтилляционных спектров проб, зарегистрированных многоканальными спектрометрами, сочленными с !ВМ-совместимыми компьютерами (АИ-1024-95-17, АМ-А-03ф4, ГАММА 01С и др.). При разработке программы было принято, что в пробе, кроме естественных радиоактивных элементов, содержится не более шести радионуклидов искусственного происхождения, и для всех имеются эталонные спектры.
Для проверки эффективности применения метода наименьших квадратов при решении поставленной задачи было проведено статистическое моделирование. Из спектров эталонов и фона синтезировались модельные спектры для заданных экспозиций, массы и содержаний радиоактивных элементов, которые затем рандомизировались по закону Пуассона [5]. Масштаб спектров составлял 10 кэВ/канал, так что в обработку включалось 270-280 каналов.
Результаты моделирования показали, что при любом соотношении концентраций радиоэлементов их вычисленные значения в среднем совпадают с истинными, то есть являются несмещенными. Хорошее совпадение со значениями, полученными при моделировании, дала и оценка средней квадратической погрешности, найденная по формулам (5) и (6). Дополнительная проверка, выполненная по результатам многократного повторения регистрации спектра пробы, также подтвердила справедливость этой оценки.
Сопоставление МНК с традиционным методом суммирования в широких интервалах показало, что первый всегда дает меньшую статистическую погрешность. В табл.1 приведена статистическая погрешность определения удельной активности радионуклидов в пробе, содержащей естественные радиоактивные элементы и цезий-137, при разных вариантах обработки.
Таблица 1
Статические погрешности определения удельных активностей
3
н
Т АС Т АС Т АС Т АС
Бк/кг Бк/кг Бк/кг Бк/кг
Метод обработки
Стандартный МНК
Сочетание! Сочетание2 215-3000 кэВ 300-3000 кэВ
U 4.6 3.4
Th 2.5 2.8
К 18 1.8
Cs 3.7 1.3
7.2 8.3 2.5
4.0 7.1 1.5
19 2.0 13.5
3.9 1.5 3.2
1 2.7 1.4
1 1.9 1.6
1 13.7 1
1 3.2 1
Примечание. II - 62 Бк/кг (5 г/т), ТЬ - 20 Бк/кг (5 г/т), К - 160 Бк/кг (0.5%), "'Сэ - 100 Бк/кг
Т - отношение дисперсии, полученной в данном методе, к дисперсии МНК.
В лабораторном варианте метода четырех интервалов обычно используют одно из двух сочетаний рабочих областей [1]: низкоэнергетическое или высокоэнергетическое, отличающиеся выбором аналитических линий уранового и ториевого рядов. В рассматриваемом примере в качестве аналитических для
равновесного урана и тория использовались в низкоэнергетическом сочетании (сочетание 1) интерва/а» 330-390 кэВ и 215-230 кэВ, а в высокоэнергетическом (сочетание 2) -1650-1870 кэВ и 2450-2800 кэБ. Л-г цезия и калия в обоих случаях были использованы интервалы 630-690 кэВ и 1400-1525 кэВ. Так как м?-<£_= часть спектра подвержена влиянию состава матрицы при переменном составе проб желателг-о
исключать ее из обработки. Поэтому в табл. 1 дополнительно включены результаты МНК для случая, когда нижняя граница спектра ограничена энергией 300 кэВ. Спектры были сняты детектором Ыа1(Т1) 63*63 мм с разрешением 8,3%, помещенным в свинцовый домик с толщиной стенок 50 мм. Расчеты выполнены для пробы массой 1900 г., засыпанной в сосуд Маринелли, при экспозиции 720 с.
Нетрудно видеть, что МНК дает максимальную выгоду для элементов, спектр которых содержит значительное число линий. Так, для урана и тория, ряды которых содержат много гамма-излучателей, параметр Т, характеризующий относительную величину экспозиции при заданной статистической погрешности, для МНК имеет значение, примерно втрое меньшее, чем для низкоэнергетического сочетания, а для высокоэнергетического различие еще больше. В то же время преимущество МНК при определении калия и цезия, имеющих моноэнергетическое излучение, уже не столь заметно. Хотя выигрыш в точности при применении МНК изменяется в зависимости от соотношения и уровня активностей радионуклидов, порядок его величины остается близким к приведенному в примере.
Следует заметить, что величины погрешностей и отношений дисперсии (параметра Т), приведенные в табл. 1, получены расчетным путем, то есть являются точными в рамках принятой модели, поэтому вопрос о значимости приводимых различий погрешности является неправомерным: любые различия значимы.
Статистическая погрешность является лишь одной из составляющих погрешности анализа. Другая причина погрешности - нестабильность аппаратуры, проявляющаяся в дрейфе усиления спектрометрического тракта и смещения нуля преобразователя (погрешности, связанные с различием состава проб и эталонов, эманированием и др. подобными факторами, здесь не рассматриваются). Могут возникнуть опасения, что МНК будет обладать повышенной чувствительностью к аппаратурной нестабильности, что затруднило бы его применение. Для выяснения этого вопроса была изучена зависимость результатов анализа от изменения усиления и сдвига начала шкалы. Табл.2 позволяет сопоставить величину аппаратурных погрешностей при использовании стандартного метода обработки (низкоэнергетическое сочетание) и МНК (диапазон 215-3000 кэВ) для различного состава проб.
Как можно видеть из приведенных данных, чувствительность метода наименьших квадратов к аппаратурной нестабильности имеет тот же порядок,что и для стандартного метода обработки. Следовательно, сохраняются прежние требования к стабильности коэффициента усиления и нуля энергетической шкалы [6]. При лабораторных измерениях требования к стабильности можно ограничить условием неизменности параметров в течение процесса измерения одной пробы, так как необходимые поправки можно внести в процессе обработки спектров. Определение величины дрейфа нуля преобразователя и изменения коэффициента усиления можно осуществлять непосредственно по спектру пробы либо по спектру реперного источника. В первом варианте при анализе слабо активных проб погрешности определения возрастает из-за плохой статистики, поэтому при разработке лабораторной версии программы СПЕКТР-МНК был выбран второй вариант. В качестве реперного источника использовался эталон равновесного урана, в спектре которого четко выделяются линии с энергиями 77 кэВ, 609 кэВ, 1120 кэВ и 1765 кэВ. Реперные пики аппроксимируются многочленами второго порядка. Оценка точности определения положения их центров, выполненная методом статистического моделирования, показала, что при использовании эталона массой 200 г с содержанием урана 0,1% и экспозиции 1000 сек средняя квадратическая погрешность определения положения нуля энергетической шкалы составила 0,03 канала (0,3 кэВ), а погрешность определения коэффициента усиления - 0,06%. Уменьшение экспозиции до 100 с увеличило погрешность соответственно до 0,8 канала и 0,3%.
По результатам градуировки шкалы спектры проб приводятся к стандартному масштабу. Использование нескольких пиков позволяет одновременно внести коррекцию и за нелинейность спектрометрического тракта. Спектр реперного источника регистрируется несколько раз в течение рабочего дня. Интервалы между его регистрациями выбираются так, чтобы дрейф нуля не превышал 0,2 ширины канала, а изменение коэффициента усиления - 0,3%. При обработке спектров используются результаты наиболее близкой по времени градуировки. Определение положения реперных пиков и коррекцию спектров программа производит автоматически.
При высокой активности проб может происходить смещение нуля и изменение усиления относительно градуировки. Во избежание появления связанных с этим погрешностей в программе СПЕКТР-МНК предусмотрена возможность автоподстройки непосредственно по обрабатываемому спектру без использования реперных линий. Применение автоподстройки позволяет практически полностью исключить влияние нестабильности аппаратурного тракта на результаты анализа. Возможность безреперной коррекции за смещение нуля и.дрейф усиления особенно важна при обработке результатов спектрометрического каротажа, где циклическая градуировка шкалы трудно осуществима технически, а применение непрерывно действующего репера исключает возможность использования мягкой области спектра.
Сущность метода безреперной коррекции предполагается опубликовать в отдельной статье.
Таблица 2
Аппаратурные погрешности определения удельных активностей (Бк/кг)
при различном составе проб
Э При изменении усиления При сдвиге шкалы
л -------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------
Е +1% -1% +10 кэВ -ЮкэВ
М
Е 4 кан. МНК 4 кан. МНК 4 кан. МНК 4 кан. МНК
н т
и - 1240 Бк/кг (100 г/т)
и +27 -26 -34 +5 +85 +29 -86 +23
Th -25 +4 +26 +2 -21 +5 +44 +6
К +78 +95 -98 -70 -9 +84 +28 -46
Cs +63 +22 -48 -9 +94 +57 -57 -15
Th - 420 Бк/кг (100 г/т)
и +13 +17 -13 иГ +37 +48 -28 -28
Th -4 -12 +2 +6 -1 -26 -21 +11
К -23 -7 +24 +3 -47 -29 +55 +20
Cs -1 -1 +3 +2 -3 +1 +10 +3
К - 3100 Бк/кг (10%)
и 0 +8 +2 +4 +4 + 13 +2 +1
Th -1 +2 +3 +5 -5 +2 -2 +8
К +54 -295 -195 -265 +103 -364 -110 -410
Cs -2 +5 +3 +3 -1 +7 +2 +4
Cs - 1000 Бк/кг
U Th К Cs
0
+7
-9
-19
+1 +2 -4 -9
+7 -2 -14 -18
+1 -1 -3 -5
-4
+31
-24
-37
+1 +7 -10 +21
+20 -21 -11 -44
+4 -3 -6 -53
В заключение следует отметить, что применение рассмотренного варианта метода наименьших квадратов не ограничивается лабораторным определением массовой доли естественных радиоактивных элементов и активности загрязнений. Он может быть использован в активационном анализе, спектрометрическом каротаже естественного и наведенного гамма-излучения, в авто- и аэрогамма-съемке и т.д. Так как время на обработку одного спектра на компьютере 286/287 с тактовой частотой 12 МГц не превышает 2-3 с, метод может использоваться для обработки спектров непосредственно в процессе измерений.
БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК
1. Бобров В.А., Гофман A.M. Лабораторный гамма-спектрометрический анализ естественных радиоактивных элементов: Методические разработки. Новосибирск: Ин-т геологии и геофизики СО АН СССР, 1971. - 68 с.
2. Гольданский В.И., КуценкоА.В., Подгорецкий М. И. Статистика отсчетов при регистрации ядерных частиц. - М.: Физматгиз, 1959. - 411 с.
3. Ермаков С.М., Михайлов Г.А. Статистическое моделирование. - М.: Наука, 1982. - 296 с.
4. Железнова Е.И., Шумилин И.П., Юфа Б.Я. Радиометрические методы анализа естественных радиоактивных элементов: Практическое руководство. - М.: Недра, 1979.
5. Идельсон Н.И. Способ наименьших квадратов и теория математической обработки наблюдений.-М.: Геодезиздат, 1947. - 356 с.
6. Пруткина М.И., Шашкин В.Л. Справочник по радиометрической разведке и радиометрическому анализу. - М.: Энергоатомиздат, 1984. -168 с.
УДК 550.83
С.С.Сысков , В.Е.Петряев
О ПОВЫШЕНИИ ЭФФЕКТИВНОСТИ ИНТЕРПРЕТАЦИИ РЕЗУЛЬТАТОВ В СПОСОБЕ КАРТИРОВАНИЯ АНИЗОТРОПНЫХ ПОРОД
К настоящему времени в нашей стране и за рубежом разработано несколько способов картирования анизотропных пластов. Базовым аналогом всех этих способов является способ прослеживания изолиний потенциала в поле точечного источника тока, расположенного на поверхности анизотропного пласта. Этот способ дает наиболее надежную оценку простирания слоистости по сравнению с другими модификациями, однако является весьма трудоемким и малопроизводительным. В Уральском горном институте (Редозубов, Сысков и др.) в 70-е годы разработано несколько способов картирования анизотропных образований, отличающихся сравнительно высокой производительностью и малой чувствительностью к различным геоэлектрическим неоднородностям [4]. Одной из таких методик является способ картирования анизотропных пластов с использованием крестообразной установки, состоящей из центрального и двух пар концевых электродов, расположенных симметрично относительно центрального электрода вдоль профиля наблюдений и поперек него [1].
В этом способе производят поочередное измерение разности потенциалов между электродами в поле тока, пропускаемого между удаленным электродом и центральным электродом крестообразной установки. По результатам измерений вычисляют коэффициент анизотропии пласта и оценивают его простирание, совпадающее с осью наибольшей электропроводности.
Величина разносов установки в способе не рассматривается, но имеется в виду, что она должна быть достаточной для того, чтобы обеспечить картирование анизотопных пород под наносами. На практике для выполнения этого требования приходится подбирать размер установки опытным путем и в отдельных случаях выполнять работы с установками, радиус которых превышает сотни метров. В то же время размер установки не должен значительно (в два и более раз) превышать мощность картируемых анизотропных пластов, иначе не будет достигнута необходимая детальность съемки.
Между тем имеются предпосылки для решения задачи картирования, основанные на дополнительном материале, полученном путем измерений ВЭЗ с двумя взаимно перпендикулярными ориентировками. Замечено, что при выполнении круговых зондирований с осевой градиент-установкой (КВЭЗ) над разрезом анизотропных пород, перекрытых слоем изотропных образований, диаграммы рк при линиях АВ недостаточной длины ориентированы своей большой осью вкрест простирания слоистости и лишь при разносах АВ, значительно превышающих мощность электропроводных изотропных насосов Ь, ориентировка большой оси диаграммы рк совпадает с простиранием слоистости (рассланцевания). В этом случае имеет место инверсия диаграмм р^. Соответственно, при построении кривых ркп и рк( «крестовых» ВЭЗ до определенного разноса г=го продольное кажущееся сопротивление рк( меньше поперечного ркп, а при г>го графики рк меняются местами, т.е. рк,>р,^ (рис.1). Описанная особенность была физически объяснена В.Н.Дахновым [3], а позднее исследована и подтверждена теоретически в работе [2].
На основании расчетов по формулам, приведенным в [2], авторами настоящей работы получена зависимость Р =^г/го) = (А.к-1)/(Х -1), представленная на рис.2,а. Здесь А.и А.к - коэффициенты истинной и кажущейся анизотропии электропроводности пород соответственно. Зная размер установки г, оценив А.к при измерениях по основному способу и определив по данным «крестовых» ВЭЗ разнос го, при котором рКп = рм , с помощью указанной зависимости нетрудно определить значение коэффициента анизотропии, исправленное за влияние перекрывающих анизотропный пласт наносов. При построении номограммы было принято значение ц > 5.
Кроме этого, можно получить дополнительную информацию о геоэлектрическом разрезе, а именно: оценить мощность изотропных электропроводных наносов, перекрывающих анизотропный пласт.
Для оценки мощности изотропного слоя наносов необходимо использовать исправленное значение коэффициента анизотропии А. и определить соотношение удельных сопротивлений анизотропного основания разреза (рт2) и изотропного слоя наносов (р,), то есть вычислить (I = рт2/р,- Для этого следует воспользоваться кривой зондирования рм (ориентировка ВЭЗ вдоль слоистости), поскольку начальная ее асимптота имеет значение р,, а конечная - рт2. Затем с помощью зависимости г0/И=Н^), приведенной на рис.2,б, можно оценить мощность изотропного верхнего слоя И .
