CC BY
472. Бормотова Е. Г., Липатова Н. Г. Совершенствование таможенного контроля: международный опыт реализации принципа «единое окно» // Вестник Российской таможенной академии. 2014. № 2. С. 19-25.
3. Соглашение между Правительством РФ, Правительством Республики Беларусь и Правительством Республики Казахстан от 25.01.2008 «О единых правилах определения страны происхождения товаров», с изм. и доп., протокол от 20.11.2013.
4. Бизин С. В., Купринов Э. П., Сомов Ю. И. Информационные продукты Федеральной таможенной службы // Экономика. Налоги. Право. 2010. № 5. С. 51-57.
В. Ф. Вербов, С. В. Мартыненко
ПЕРСПЕКТИВЫ ПРИМЕНЕНИЯ В ТАМОЖЕННОМ КОНТРОЛЕ СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫХ ГАММА-ДЕТЕКТОРОВ ДЛЯ ОБНАРУЖЕНИЯ И ИДЕНТИФИКАЦИИ ДЕЛЯЩИХСЯ И РАДИОАКТИВНЫХ МАТЕРИАЛОВ
В статье рассмотрены характеристики современных и перспективных сцинтилляцион-ных материалов, которые могут быть использованы в детекторах гамма-излучения технических средств таможенного контроля делящихся и радиоактивных материалов. Проведен их сравнительный анализ, показаны возможные направления совершенствования технических средств таможенного контроля делящихся и радиоактивных материалов на основе применения новых сцинтилляторов.
Ключевые слова: таможенный контроль; делящиеся и радиоактивные материалы; гамма-излучение; технические средства; спектрометрия; неорганический сцинтиллятор; сцинтилляционный детектор.
В соответствии с таможенным законодательством Таможенного союза на таможенные органы РФ возложены обязанности по радиационному контролю товаров и транспортных средств (объектов), перемещаемых через таможенную границу Таможенного союза. Данное направление деятельности находится в ведении подразделений таможенного контроля делящихся и радиоактивных материалов (ТКДРМ) ФТС России. Основными задачами данных подразделений являются пресечение незаконного перемещения через границу объектов с повышенным относительно естественного фона уровнем ионизирующего излучения, а также таможенный контроль при совершении таможенных операций в отношении декларируемой ядерной и радиоизотопной продукции, перемещаемой в рамках внешнеэкономической деятельности (ВЭД). Роль подразделений ТКДРМ в настоящее время сложно переоценить: увеличение нестабильности в мире и активизация террористической деятельности требуют самых тщательных действий, направленных на предупреждение бесконтрольного перемещения радиоактивных веществ. Ситуация дополнительно усугубилась в связи с аварией на японской АЭС «Фукусима-1». Благодаря действиям должностных лиц таможенных органов РФ были успешно пресечены попытки ввоза товаров и транспортных средств из Японии, имеющих радиационное загрязнение. Регулярно поступающая в СМИ информация о все новых утечках радиации на АЭС «Фукусима-1» свидетельствует
о сохранении опасности проникновения в страну товаров, неблагополучных с радиационной точки зрения.
При проведении таможенного контроля активно применяются различные технические средства, которые позволяют получать дополнительную информацию о контролируемом объекте, включая сведения о его потенциальной опасности, и обеспечивают высокую эффективность таможенного контроля.
Применение специальных технических средств играет ключевую роль в таможенном контроле делящихся и радиоактивных материалов. В процессе проведения ТКДРМ могут быть использованы следующие группы технических средств: стационарные технические средства обнаружения ДРМ, переносные технические средства обнаружения ДРМ, индивидуальные и универсальные дозиметры, радиометры-спектрометры и спектрометры.
Технические средства перечисленных групп позволяют регистрировать один или несколько видов ионизирующих излучений и измерять их характеристики. Основными регистрируемыми видами ионизирующих излучений являются гамма-и нейтронное излучения. Поэтому ключевым элементом любого прибора, предназначенного для работы с ионизирующим излучением, является его детектор.
В соответствии с физическими принципами регистрации ионизирующего излучения детекторы бывают газоразрядными, сцинтилляционными или полупроводниковыми. Каждый из этих типов имеет свои преимущества и недостатки.
Газоразрядные и сцинтилляционные детекторы могут использоваться для работы как с гамма-, так и нейтронным излучением. Полупроводниковые детекторы успешно применяются для работы только с гамма-излучением.
Газоразрядные детекторы считаются надежными устройствами с достаточно высокими эксплуатационными характеристиками. В своем развитии данный тип детекторов в настоящее время не доведен до совершенного состояния.
Полупроводниковые детекторы обладают исключительными спектрометрическими характеристиками, однако имеют очень высокую стоимость и требуют особых условий эксплуатации, в частности, охлаждения жидким азотом.
В настоящее время наибольший практический интерес вызывают достижения в исследованиях сцинтилляционных материалов, применяемых в соответствующем типе детекторов. Вместе с тем целесообразно отметить, что сцинтилляцион-ные материалы обычно не применяют для регистрации нейтронного излучения ввиду их более низкой эффективности по сравнению с газоразрядными счетчиками. (Указанное направление (нейтронные сцинтилляторы) интенсивно развивается и требует отдельного внимательного рассмотрения, что выходит за рамки приведенной статьи.)
Сцинтилляционные детекторы гамма-излучения получили широкое практическое применение, так как обладают хорошими характеристиками и относительно дешевы. Данный тип детекторов используется практически во всех классах технических средств ТКДРМ. Преимущество сцинтилляционных детекторов над газоразрядными заключается в быстродействии, а также в возможности их применения в спектрометрической технике, используемой для проведения идентификации радионуклидов. По химическому составу сцинтилляционные материалы делятся на органические и неорганические. Органические сцинтилляторы обладают несколько большим быстродействием, более низкой стоимостью, но для эффективной работы требуют применения детекторов больших размеров. Поэтому
органические сцинтилляторы применяются только в стационарных системах радиационного контроля. Неорганические сцинтилляторы имеют компактные размеры, что делает их незаменимыми при использовании в переносных технических средствах, которые составляют основу парка технических средств ТКДРМ.
В связи с этим данная статья посвящена рассмотрению особенностей и свойств именно неорганических кристаллических сцинтилляционных материалов, применяющихся в детекторах гамма-излучения.
основные особенности современных детекторов. В сцинтилляционном детекторе происходит регистрирование кванта гамма-излучения за счет его взаимодействия с материалом сцинтиллятора, сопровождаемое возникновением микровспышки видимого света - сцинтилляции. Подсчет количества и интенсивности микровспышек при помощи фотодетектора обеспечивает получение необходимой информации об источнике регистрируемого гамма-излучения.
Наиболее распространенным и хорошо изученным сцинтилляционным веществом, применяемым для изготовления детекторов гамма-излучения, является соединение йодита натрия, активированного таллием №1(Т1). При изучении и сравнении характеристик других материалов йодит натрия №1(Т1) обычно выступает в качестве эталона. Примером еще одного хорошо известного сцинтиллятора является йодит цезия, активированный также таллием CsI(Tl).
Основными параметрами сцинтилляторов, по которым можно проводить их сравнение и оценивать пригодность для практического применения, являются: относительный световой выход, энергетическое разрешение, плотность вещества, время высвечивания, гигроскопичность и механические свойства.
Эффективность преобразования энергии заряженных частиц в световую энергию фотонов называют физическим световым выходом. Он определяется отношением энергии фотонов света, образующихся в сцинтилляторе, к поглощенной в нем энергии заряженных частиц. Реальный или технический световой выход сцинтил-лятора меньше физического, что обусловлено некоторым поглощением света в самом сцинтилляторе. Технический световой выход также зависит от размеров сцин-тиллятора и наличия в нем примесей. На практике часто используют понятие относительного светового выхода - отношение технического светового выхода данного сцинтиллятора к световому выходу сцинтиллятора, принятого за эталон.
Энергетическое разрешение характеризует степень пригодности материала для использования в качестве детектора при спектрометрических измерениях. Чем выше разрешение, обеспечиваемое кристаллом, тем надежнее можно провести идентификацию радионуклида.
Плотность вещества зависит от эффективного атомного номера совокупности химических элементов, составляющих вещество сцинтиллятора. Чем больше атомный номер, тем эффективнее регистрируется ионизирующее излучение. Детектор из плотного вещества такой же чувствительности будет иметь меньшие размеры.
Время высвечивания, или постоянная времени спада - время, в течение которого сцинтиллятор испускает фотоны видимого света, регистрируемые фотодетекторами, после воздействия на него ионизирующего излучения. Чем меньше время высвечивания сцинтиллятора, тем эффективнее его применение для регистрации и измерения больших потоков излучения с малой погрешностью в схемах совпадений [1, с. 30].
Многие неорганические сцинтилляторы обладают способностью впитывать влагу из воздуха, т. е. являются гигроскопичными. Влага оказывает негативное влияние на такие материалы. Кристаллы веществ приходится помещать в защитные контейнеры для предотвращения воздействия окружающей среды, что приводит к усложнению конструкции детекторов.
Кристаллы-сцинтилляторы по механическим свойствам делятся на хрупкие и пластичные. Хрупкие материалы сложнее в обработке и требуют более бережного режима эксплуатации из-за возможности раскалывания кристалла.
В табл. 1 приведены некоторые характеристики наиболее распространенных неорганических сцинтилляторов [1, с. 34].
Таблица 1
Характеристики классических неорганических сцинтилляторов
Сцинтиллятор Плотность, г/см3 Время высвечивания, нс Длина волны, нм Относительный световой выход, % Механические свойства
NaI(Tl) 3,667 250 413 100 Сильно гигроскопичный, хрупкий
CsI(Tl) 4,51 1 100 550 40 Слабо гигроскопичный, пластичный
CsI(Na) 4,51 650 410 65 То же
Из табл. 1 следует, что, несмотря на сравнительно хорошие сцинтилляционные характеристики NaI(Tl), в качестве недостатка следует отметить высокую гигроскопичность и хрупкость кристаллов этого сцинтиллятора, так как при резком изменении температуры возможно разрушение кристалла.
Отмеченных недостатков практически лишен йодистый цезий CsI(Tl). Он обладает малой гигроскопичностью. Пластичность вещества делает относительно простой его механическую обработку и исключает возможность разрушения при тепловых ударах. Однако относительный световой выход у этого сцинтиллятора меньше, чем у NaI(Tl).
Материал CsI(Na) имеет меньшее время высвечивания и обладает большим световым выходом по сравнению с CsI(Tl), кроме того, технология изготовления иодидов цезия, особенно CsI(Tl), не отличается большой сложностью. Также целесообразно отметить, что наряду с совершенствованием технологии изготовления упомянутых сцинтилляторов проведены работы по изучению иных неорганических материалов, позволяющих более эффективно решать отдельные задачи.
Например, для изготовления особо компактных детекторов можно воспользоваться сцинтилляторами с большой плотностью. Наибольшей плотностью среди неорганических сцинтилляторов обладают детекторы из кадмия, в частности CdWO4. Его плотность - 7,9 г/см3. При этом сцинтилляционная эффективность CdWO4 составляет 30-50% от NaI(Tl) [2, с. 2]. Энергетическое разрешение кристалла для энергии излучения 662 кэВ составляет 7,5%, что находится на уровне разрешения NaI(Tl). Детекторы на основе данного сцинтиллятора в приборах ТКДРМ не используются, так как уступают по своей эффективности NaI(Tl).
Еще одним сцинтиллятором, обладающим высокой плотностью, равной 7,13 г/см3, является ортогерманат висмута Bi4Ge3O12 или BGO (Bismuth Germanate Oxide). Высокая поглощающая способность кристалла позволяет
уменьшить геометрические размеры кристалла детектора на порядок по сравнению с №1(Т1). Кроме того, благодаря малому времени высвечивания в мил-лисекундной области (всего 0,005%) BGO обладает большим быстродействием [3, с. 8]. Сцинтиллятор имеет малую чувствительность к нейтронам, что оказывается удобным при изменении гамма-излучения в смешанных полях. Кристалл обладает хорошими механическими свойствами при обработке и негигроскопичен. Разрешение Bi4Ge3012 составляет около 13%, что хуже, чем у №1(Т1). Также следует указать низкий световой выход - всего 8-16% по сравнению с №1(Т1). Сцин-тиллятор находит применение в некоторых областях атомной отрасли, где востребованы его сильные стороны.
В последнее время появился новый вид сцинтилляторов на основе ортоалю-мината иттрия, легированного церием YAl03(Ce). По своим характеристикам он близок к CsI(Tl), но обладает значительно большим быстродействием. Сцин-тиллятор обладает низким световым выходом, порядка нескольких процентов от №1(Т1). Кристаллы негигроскопичны, химически стойки и обладают высокими механическими качествами. Детекторы на основе ортоалюмината иттрия обеспечивают высокое разрешение только в области мягкого гамма-излучения и граничного с ним рентгеновского излучения. По этой причине детекторы на основе данного сцинтиллятора в приборах ТКДРМ не используются, но успешно применяются в других сферах деятельности.
Наибольшим быстродействием среди неорганических сцинтилляторов обладает фторид бария BaF2. Кристалл BaF2 имеет две компоненты характеристики высвечивания: быструю - 0,6 нс и медленную - 620 нс. Временное разрешение быстрой компоненты, сравнимое с характеристиками органических сцинтилля-торов, является основным достоинством данного детектора. Световыход BaF2 относительно №1(Т1) составляет 5% для быстрой компоненты и 16% для медленной [3, с. 10]. Однако из-за низкого показателя светового выхода детекторы на основе данного сцинтиллятора не нашли применения в приборах ТКДРМ.
Таким образом, из всех рассмотренных выше материалов только два используются в ТКДРМ: №1(Т1) и CsI(Tl). Детекторы на основе №1(Т1) используются в радиометрах-спектрометрах и универсальных дозиметрах. В переносных технических средствах обнаружения ДРМ применяется сцинтиллятор CsI(Tl). Преимуществами рассмотренных сцинтилляторов являются: хорошие технические характеристики, распространенность, отлаженность технологий производства и относительно невысокая стоимость.
Применение других неорганических сцинтилляторов для поиска и идентификации источников ионизирующих излучений в процессе ТКДРМ в настоящее время является неэффективным. Благодаря своим особенностям они оказались востребованы в качестве детекторов ионизирующих излучений, в частности, в медицине, а также при проведении научных исследований.
основные особенности перспективных сцинтилляционных материалов. В 2001 г. корпорацией Saint-Gobain (Франция) была запатентована новая группа сцинтилляционных кристаллов - галогениды лантана, допированные церием LaBr3(Ce) и LaCl3(Ce). Возможность коммерческого изготовления данных кристаллов больших размеров в последнее время является наиболее значимым достижением современных технологий в приложении к сцинтилляционным методам регистрации ионизирующих излучений. При световом выходе, сравнимом со
световым выходом №1(Т1), данные кристаллы обладают гораздо более высоким энергетическим разрешением и коротким временем высвечивания, что вызывает к ним большой интерес.
Энергетическое разрешение кристаллов LaBrз(Ce) с различной долей примесей церия составляет 2,9-3,9% для линии 662 кэВ [4]. Там же приводятся данные светового выхода со значением в 60 фотонов/кэВ. Данные по световому выходу хорошо согласуются со сведениями, представленными производителем на официальном сайте, - 63 фотона/кэВ. Относительный световой выход LaBr3(Ce) по сравнению с кристаллами №1(Т1) достигает 165%. Максимум эмиссии спектра сцинтиллятора приходится на 350 нм. Бромид лантана имеет достаточно большую плотность - 5,3 г/см3, что определяет его высокую эффективность регистрации гамма-излучения. Результаты экспериментальных измерений спектра радиоизотопа 60Со различными детекторами показали превосходство LaBr3(Ce) по сравнению с другими сцинтилляторами [5].
Сцинтиллятор LaCl3(Ce), так же как и LaBr3(Ce), - это новый кристалл, который по своим свойствам не уступает кристаллу №1(Т1). Кристалл имеет следующие характеристики: плотность кристалла составляет 3,64 г/см3, световой выход - 50 фотонов/кэВ, время высвечивания - < 30 нс [3, с. 13].
Оба сцинтиллятора LaBr3(Ce) и LaCl3(Ce) обладают слабой собственной внутренней активностью, обусловленной наличием нестабильного изотопа 13^а и загрязнением изотопом 227Ас. Недостатки этого сцинтиллятора - небольшая собственная активность и сильная анизотропия температурного коэффициента линейного расширения. Кроме того, оба кристалла гигроскопичны, что приводит к необходимости помещать их в защитный контейнер. Однако отмеченные недостатки не являются препятствием для широкого применения данного материала, в том числе и в приборах ТКДРМ.
Применение новых сцинтилляторов на основе галогенидов лантана позволило изготовить блоки детектирования, обладающие уникальными свойствами, для класса сцинтилляционных детекторов [2, с. 5]:
- энергетическое разрешение для энергии гамма-излучения 662 кэВ составляет от 2,5 до 3,5%, в то время как для кристалла №1(Т1) аналогичного размера при тех же условиях разрешение составляет не менее 6%;
- более высокая эффективность регистрации, чем у детектора с аналогичными размерами кристалла №1(Т1);
- высокая температурная стабильность характеристик.
Указанные преимущества позволяют производить на основе этих соединений спектрометрическое оборудование с улучшенными характеристиками, которые способствуют повышению надежности идентификации радионуклидов в исследуемых образцах, в том числе со сложными спектрами, и сокращению времени проведения измерений.
С 2011 г. детекторами на основе LaBr3(Ce) стали оснащать сцинтилляционные спектрометры производства НПЦ «Аспект», которые применяются в таможенных органах. Модернизированные приборы уже поступили в подразделения ТКДРМ ФТС России.
Интересные сведения по дальнейшему совершенствованию сцинтилляторов на основе галогенидов лантана приведены в источнике [6]. Авторы запатентовали вещества, отличающиеся по составу от рассмотренных сцинтилляторов наличием
примесей гафния. Представленные сцинтилляторы на основе галогенидов лантана негигроскопичны и при этом сохраняют основные достоинства, описанные выше. Их применение будет способствовать совершенствованию спектрометрической техники и улучшению ее характеристик.
Внедрение нового сцинтиллятора в качестве детектора для приборов других классов является также весьма перспективным направлением их совершенствования, например, применение бромида лантана в радиометрах-спектрометрах, которые широко используются в таможенных органах. Оборудование радиометров-спектрометров детектором на основе LaBr3(Ce) позволит повысить чувствительность прибора, что приведет к повышению эффективности и надежности идентификации радионуклидов, а также должно привести к сокращению времени набора спектра.
В табл. 2 приведены сводные характеристики неорганических сцинтилляторов на основании данных, представленных в источниках [2, с. 2; 3, с. 46] и на сайте крупнейшего производителя сцинтилляционных материалов - компании Saint-Gobain Crystals [7], которые показывают, что сцинтилляционные материалы на основе галогенидов лантана по основным характеристикам, важным для поиска и идентификации радионуклидов, превосходят NaI(Tl) и прочие сцинтилляторы.
Таблица 2
Сводные характеристики неорганических сцинтилляторов
Материал Относительный световыход, % Время высвечивания, медленная компонента, нс Время высвечивания, быстрая компонента, нс Энергетическое разрешение, % Длина волны максимального испускания, нм Плотность, г/см3 Гигроскопичность
NaI(Tl) 100 230 5 6-8 415 3,67 Да
CsI(Tl) 45 1 000 20 10 550 4,51 Слабая
Bi4Ge3O12 20 300-600 Нет 10 480 7,13 Нет
BaF2 3 600 0,6-0,8 18 195-220 4,88 Слабая
YAlO3(Ce) 15 250 17-35 Нет данных 350-390 5,35 Нет
LaBr3(Ce) 165 Нет данных 16 2,5-3,5 380 5,3 Да
LaCl3(Ce) 70-90 Нет данных 28 2,5-3,5 350 3,85 Да
CdWO4 30-50 14 000 Нет данных 7,5 475 7,9 Нет
Авторы надеются, что приведенные в статье сведения окажутся полезными тем категориям должностных лиц таможенных органов, которые по роду своей деятельности сталкиваются с источниками ионизирующих излучений, и, кроме того, помогут в случае необходимости лучше сориентироваться в номенклатуре, характеристиках и возможностях технических средств, предназначенных для регистрации гамма-излучения.
Изложенная информация также может оказаться полезной для преподавателей и слушателей курсов повышения квалификации, специализирующихся на вопросах эксплуатации источников ионизирующего излучения или обеспечения радиационной безопасности.
Использованные источники
1. Цирлин Ю. А. Сцинтилляционные блоки детектирования. М.: Атомиздат, 1978. 124 с.
2. Дорин А. Б., Ельцин В. Ф, Чураков А. К. Обзор гамма-спектрометров [Электронный ресурс]. URL: http://www.greenstar.ru/articles.html (дата обращения: 25.03.2014).
3. Обзор отечественных радиометрических и спектрометрических систем, которые могут быть использованы для целей учета и контроля ядерных материалов / ВНИИА им. Н. Л. Духова [Электронный ресурс]. URL: http://внииа.рф/ rgamo/literat/obzor/index.html (дата обращения: 25.03.2014).
4. Shah K. S. et al. LaBr3:Ce scintillators for Gamma-Ray Spectroscopy // IEEE Transactions on nuclear science. 2003. Vol. 50. № 6. P. 2410-2413.
5. Nicolini R. et al. Investigation of the properties of a 1" x 1" LaBr3:Ce scintillator // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. Section A. 2007. № 582. P. 554-561.
6. Неорганический сцинтилляционный материал, кристаллический сцинтиллятор и детектор излучения: пат. РФ № 2426694; заявка № 2010105073/05, 15.02.2010; опубл. 20.08.2011, бюл. № 23. 12 с.
7. Scintillation Materials and Assemblies [Электронный ресурс]. URL: http://www.detectors. saint-gobain.com/Crystal_Scintillation_Prod.aspx (дата обращения: 31.03.2014).
