ISSN08б8-588б
НАУЧНОЕ ПРИБОРОСТРОЕНИЕ, 2GG1, том 11, № 4, с. 4б-51
ОРИГИНАЛЬНЫЕ СТАТЬИ
УДК 621.039.66:537.531 © И. В. Курнин, В. В. Акулиничев
ОПТИМИЗАЦИЯ ИЗЛУЧЕНИЯ СУБПИКОСЕКУНДНОЙ ЛАЗЕРНОЙ ПЛАЗМЫ В ДИАПАЗОН "ВОДЯНОГО ОКНА”
Предложена аналитическая модель взаимодействия субпикосекундного лазерного импульса со сверхтонкими пленками. С помощью данной модели рассмотрена оптимизация излучения Ьу-а линии углерода, попадающей в диапазон "водяного окна" — 3.38 нм. Дан анализ получения при взаимодействии пленка—лазер оптимальных условий для высвета линии. Результаты расчетов по модели хорошо согласуются с результатами численного моделирования и имеющимися экспериментальными данными.
ВВЕДЕНИЕ
Большое значение по сравнению с электронной приобретает лазерная микроскопия биологических объектов [1, 2]. Поскольку поглощательные свойства углерода и кислорода, входящих в сложные молекулы, различаются в диапазоне так называемого "водяного окна" (2.3-4.4 нм) на порядок, то для данной задачи представляется важным иметь интенсивный плазменный источник излучающий именно в этот диапазон. В настоящей работе с помощью аналитической модели рассматривается оптимизация высвета Ьу-а линии углерода (3.38 нм) при взаимодействии субпикосекундного лазерного импульса со сверхтонкими углеродными пленками.
1. АНАЛИТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ
Для того чтобы выявить условия оптимизации излучения Ьу-а линии при облучении тонкой углеродной мишени коротким (субпикосекундным) лазерным импульсом, рассмотрим аналитическую модель взаимодействия. Пусть на углеродную мишень определенной толщины й падает по нормали к ее поверхности лазерный импульс со следующими параметрами [3]: длина волны излучения Я = 0.248 мкм, длительность импульса т = 700 фс, интенсивность 10 = 1016 Вт/см2. Для данных условий и при выполнении неравенства 0.1< /Я<1 выражение для коэффициента погло-
щения имеет вид [4]:
16 • п
О
О,
Lh
(1)
плазменная частота, vei — частота электрон-ионных столкновений, — длина разлета плаз-
мы. Поглощенная лазерная энергия идет на нагрев плазмы по длине, определяемой процессом электронной теплопроводности. Длину пробега тепловой волны за время длительности импульса т можно представить как
(2)
где Те — электронная температура, те — масса электрона [5]. Тогда с учетом (1) и (2) из равенства полной поглощенной энергии и тепловой энергии плазмы на длине прогрева определим зависимость температуры электронов от параметров лазерного импульса и материала мишени:
T„ = 37.66 • Ni0~2/13 • X
-8 /13
XT
_6 /13
14/13 • Z6/13 • A -2/13,
(3)
где X — заряд ядра и А — атомная масса элемента, Д0 — начальная концентрация ионов. Здесь и далее в практических формулах Те измеряется в эВ;
— см-3; 10 — эрг/сек• см2; Я, й — см; т — сек. Приравнивая лазерную энергию, поглощенную за время действия импульса, тепловой энергии электронов на длине мишени, найдем температуру электронов в случае тонкой мишени (ЬТ > й):
Te = 5.9 • 107 • (Ni0d)-1/2 • X -1 • т • 10/2 • Z
71/4
л-1/4
. (4)
Считая разлет плоским, можно определить концентрацию ионов ко времени окончания действия лазерного импульса как Ы1 = й]Ьр ,
где Ьр = й + С (2т - тТ ) — длина плазмы, Сх —
скорость звука в плазме, а тТ — время, необхо димое для прогорания мишени, определяемое
из
LT = d = Te ' т/me ■vei)2. Таким образом,
м, мы
находим
TT NT)
и длину плазмы на стадии воз-
действия на мишень лазерного импульса Ґ
(1)
X
V
3
X
где ш — частота лазерного излучения, шр —
(соответствующие величины обозначены значком (1)). С окончанием лазерного импульса начинается свободный двусторонний разлет плазмы. Через время X после окончания лазерного импульса значения ионной концентрации и температуры электронов (помечены значком (2)) в плазме могут быть представлены в виде
И1)
р
Т (2) = т (1)
Ь
11)
х(г-1)
Ь
(2 )
(5)
-1' + ■)= У ()
1+1) У \ /
£у
(')
= 1,
(6)
где
концентрацию ионов определенной степени ионизации ' начиная с литийподобного иона, а также обозначены скорости элементарных процессов,
относящиеся к данному иону
А')
ЫН =■
Q2д = 1.6 • 10-19 А21АЕ2дЫ(^)Ьк, [Вт/см2],
(8)
где г= 5/3, ь( = й + С, 12т-тг), = И) + 2С, • X.
Чтобы найти значение высвета линейчатого излучения соответствующего иона, необходимо оценить долю ионов определенной кратности ионизации в составе образовавшейся плазмы. Зарядовый состав плазмы найдем на основе системы уравнений зарядовой кинетики [6], полагая, что гидродинамические параметры плазмы меняются медленно по сравнению с характерными временами элементарных процессов. Исходя из характерных параметров разлетающейся плазмы, ограничимся представлением четырех ионов. Таким образом, мы имеем:
относительную
скорость ио-
низации электронным ударом и а ' — скорость трехчастичной рекомбинации соответствующего иона, которые определяются согласно [7]. Решая систему уравнений (6), найдем зарядовый состав плазмы в зависимости от гидродинамических параметров плазмы, определяемых толщиной пленки. Далее, чтобы оценить интенсивность излучения для выбранного перехода, рассмотрим переход 2—1 водородоподобного иона углерода. В рамках открытой двухуровневой модели для населенности верхнего уровня имеем
N • <\(
А(,1 + N • У(Л ’
где NН) — населенность основного уровня водородоподобного иона, которая находится из (6). То есть населенность верхнего уровня характеризуется скоростями процессов ударного девозбуждения У2>1 и спонтанного радиационного распада данного уровня А21, а также ударным возбуждением нижнего уровня У12 [5, 6]. Интенсивность излучения в линию определится следующим образом:
где АЕ2Л — энергия данного перехода — измеряется в эВ, а А(1 — в с-1.
Найдем условия, при которых доля водородоподобных ионов в плазме будет максимальной. Полагая для простоты, что при некоторых параметрах плазмы, близких к оптимальным, существуют ионы трех видов (гелийподобные, водородоподобные и атомные ядра), из системы уравнений (6) найдем выражение для ). Поиск экстремума дает следующее соотношение между температурой электронов и их концентрацией, соответствующее максимальной доле водородоподобных ионов:
21 3/2 ехр{- 1е(н) + е(Нс) )Ц(Те)}
N = 3.03 • 1021 • Т3/2 •1 у п -, (9)
где Е(Не), Е(Н) — энергии ионизации соответствующих ионов (в эВ).
2. СРАВНЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ АНАЛИТИЧЕСКОЙ МОДЕЛИ
С ЧИСЛЕННЫМИ РАСЧЕТАМИ И АНАЛИЗ ОПТИМАЛЬНЫХ УСЛОВИЙ ВЫСВЕТА
Эффективность преобразования лазерной энергии в энергию излучения Ьу-а линии в зависимости от толщины мишени согласно результатам расчета по аналитической модели представлена на рис. 1. Результаты приведены для двух условий облучения мишени при нормальном падении лазерного импульса с интенсивностью на поверхности углеродной мишени 10 = 1016 Вт/см2 и резкой начальной границей плазма—вакуум: 1) Я =
= 0.248 мкм, т = 700 фс [3]; 2) Я = 0.308 мкм, т = = 500 фс [8]. Сравнение соответствующих кривых на рис. 1 и 2 показывает, что кроме качественного согласия наблюдается довольно неплохое количественное соответствие между результатами численных расчетов и модельными. Электронная температура тонкой мишени пропорциональна отношению т/Я в (4): для 1) т /Я = 2.82 пс/мкм, для 2) т /Я = 1.62 пс/мкм. Поскольку температура электронов в первом случае выше, то для "выравнивания" условий оптимального высвета Ьу-а линии углерода, попадающей в диапазон "водяного окна", соответствующая толщина мишени должна быть большей относительно второго варианта. Кроме того, длина мишени определяет массу плазмы, что обеспечивает более высокий уровень интенсивности в первом случае. Данные особенности как раз и можно видеть на рис. 1, 2. Тот факт, что аналитическая модель дает несколько меньшие величины оптимальной толщины
Толщина мишени, нм
Рис. 1. Эффективность преобразования лазерной энергии в энергию Ьу-а линии пЬу-а, рассчитанная по аналитической модели как функция толщины мишени й.
а — т = 500 фс, Я = 0.308 мкм, 10 = 1016 Вт/см2, падение по нормали, условия работы [8], но крутой начальный профиль плотности плазмы; Ь — т = 700 фс, Я = 0.248 мкм, 10 = 1016 Вт/см2, падение по нормали; Ь1 — излучение в течение действия импульса и Ь2 — после
Толщина мишени, нм
Рис. 2. Расчетная эффективность преобразования лазерной энергии в энергию Ly-a линии nLy-a как функция толщины мишени d.
• — т = 700 фс, X = 0.248 мкм, 10 = 1016 Вт/см2, падение по нормали [3]; условия работы [8] (т =500 фс, X = 0.308 мкм, I0 = 1016 Вт/см2, падение по нормали): А — расчет численным кодом "ION" [9], V — результаты расчета из [8]
мишени, можно объяснить тем, что в модели не учитываются пространственные профили параметров плазмы. В целом сравнение результатов позволяет сделать вывод, что предложенная аналитическая модель адекватно описывает ситуацию и показывает неплохое соответствие.
Проанализируем влияние толщины мишени на высвет Ly-a линии. Чтобы получить высвет линии на определенном переходе, необходимо, чтобы в плазме существовали преимущественно ионы требуемой кратности ионизации. Поскольку ионизация происходит в среднем по объему последовательно, то при изменении электронной температуры (увеличении или уменьшении) и постоянной твердотельной плотности плазмы число ионов определенного заряда Z будет увеличиваться либо за счет ионизации электронным ударом ионов с зарядом Z-1, либо вследствие трехчастичной ударной рекомбинации ионов с зарядом Z+1. То есть доля соответствующих ионов, определяемая скоростями процессов ионизации и рекомбинации, при определенных значениях плотности плазмы и ее температуры имеет максимум. Соотношение между электронной концентрацией и электронной температурой, при которых доля водородоподобных ионов в плазме максимальна, дается формулой (9). Поскольку толщина мишени определяет гидродинамические параметры образуемой плазмы, то ею задаются и условия для образования ионов той или иной кратности ионизации.
Обычно пятно фокусировки для рассматриваемых интенсивностей имеет диаметр 10-20 мкм. При толщине пленки, не превышающей нескольких микрон, разлет образующейся плазмы можно считать плоским. Закон изменения гидродинамических параметров разлетающейся плазмы определяется (5), а концентрация электронов, соответствующая максимуму распределения водородоподобных ионов, пропорциональна
~ П31 exp (- [e\h) + E(He))/(2Te )).
Отсюда следует, что соотношение Ne ~ T332 при N() и Tj1, определяющих максимальную долю в плазме водородоподобных ионов на момент окончания лазерного импульса, остается справедливым и при дальнейшем разлете плазмы. То есть, несмотря на то что при разлете плазма охлаждается, соответствующее уменьшение электронной концентрации приводит к некоторому сохранению первоначального (на момент окончания лазерного импульса) зарядового состава. Поэтому мы получаем, что для определенной толщины мишени интенсивность Ly-a линии будет оптимальной и при дальнейшем свободном разлете.
Сравним, согласно критерию (9), условия для сплошной мишени и оптимальной толщины
Электронная температура,
Электронная температура, э]
Рис. 3. Зависимость между электронной концентрацией и электронной температурой:
О — соответствующая максимуму водородоподобных ионов; Б — определяемая динамикой плазмы, согласно (5); Ь — при взаимодействии с толстой мишенью, согласно (3); <11 и ^2 — при взаимодействии с мишенями толщиной й1 (оптимальная толщина) и й2 (максимальная толщина). а —16 для т =700 фс, Я = 0.248 мкм, /0 = падение по нормали, 450 нм (ё1) и
= 1G16 Вт/см2, 700 нм (d2); б — для т = 1G16 Вт/см2, 4GG нм (d2)
= 500 фс, X = 0.308 мкм, I0 = падение по нормали, 250 нм (d1) и
на основе графического решения, представленного на рис. 3. Кривая Б характеризует изменение плазменных параметров, согласно (5). Пересечение данной кривой с кривой О (9) означает, что в этой точке реализуется максимум в распределении водородоподобных ионов при заданных параметрах лазерного импульса и определенной толщине мишени. Прохождение через точку пересечения
третьей кривой, представляющей собой соотношение между Ne и Те при взаимодействии лазерного импульса с тонкой мишенью (4), определяет оптимальную толщину мишени d1, которой соответствует максимальный высвет Ly-a линии углерода. Увеличение толщины постепенно приводит к тому, что длина прогрева Lt становится близкой d и взаимодействие все более напоминает взаимодействие с толстой мишенью. На рис. 3 кривая L представляет собой зависимость для толстой мишени (3). Когда толщина мишени сранивается с длиной прогрева, точки пересечения кривыми L и d2 зависимости D совпадают. Кривая d2 соответствует предельной толщине, удовлетворяющей условию d=LT. Таким образом, наблюдается самосо-гласованность аналитической модели.
3. СРАВНЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ АНАЛИТИЧЕСКОЙ МОДЕЛИ С ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫМИ
Проведем сравнение экспериментальных результатов работы [10] с результатами расчета по аналитической модели. Экспериментальные условия состояли в следующем: на углеродную пленку с толщинами, варьируемыми от 10 до 1000 нм, под углом в = 45° падал р-поляризованный лазерный импульс с длиной волны излучения 600 нм и длительностью 200 фс. Максимальная интенсивность лазерного излучения на поверхности сверхтонкой пленки составляла 1-2* 1015 Вт/см2. В зависимости от толщины углеродной мишени измерялся относительный интегральный выход рентгеновского излучения в области длин волн, не превышающих 10 нм. На рис. 4, а приведена данная экспериментальная зависимость [10], откуда видно, что рентгеновский высвет из плазмы имеет максимум, соответствующий толщине углеродной пленки = 25 нм. Поскольку в исследуемой области излучения плазмы самой яркой является Ly-a линия углерода [3], а уровень высвета непрерывного излучения плавно спадает, мы можем полагать, что основная составляющая излучения определяется высветом данной линии. Что касается аналитической модели, то единственное отличие данного варианта от представленного выше заключается в том, что здесь мы рассматриваем поглощение р-поляризованного лазерного импульса, падающего под углом в. В этом случае поглощение лазерного излучения плазмой определяется резонансным механизмом. При выполнении условия Lfc/X<0.1, справедливого вследствие относительно небольшой интенсивности излучения и малой длительности импульса, коэффициент поглощения
П ~ Lhfx(sin 2 в/cos в).
Рис. 4. Зависимость рентгеновского выхода из плазмы от толщины мишени. а — эксперимент: т = 200 фс, X = 0.6 мкм, I0 = = 1015 Вт/см2, падение под углом 45°, регистрация излучения с X < 10 нм [10]; б — расчет по аналитической модели излучения Ly-a линии углерода для условий эксперимента [10]: 1 — высвет в течение времени воздействия лазерного импульса, 2 — после
риментальных условий представлена на рис. 4, б. Кривая имеет максимум, соответствующий толщине мишени ~ 20 нм. При толщинах, меньших 10 нм, плазма оказывается сильно перегретой —
Те ~ d -2, а быстрый разлет плазмы определяет малую концентрацию электронов. Характерные средние значения электронной температуры и концентрации к моменту окончания воздействия лазерного импульса оказываются следующими: Те> 1000 эВ и Ne < 1022 см-3. Увеличение толщины мишени ведет к уменьшению температуры электронов плазмы и увеличению электронной плотности. Оптимальные параметры плазмы соответствуют толщине, равной ~ 20 нм. При дальнейшем увеличении толщины пленки плазма нагревается незначительно, поскольку лазерная энергия идет на прогрев большей толщи мишени. Причем вы-свет в этом случае определяется главным образом излучением за время действия лазерного импульса (ср. кривые 1, 2 на рис. 4, б). Сравнение эксперимента и теории (рис. 4) показывает, что теоретическая кривая правильно дает как значение толщины, соответствующей максимальному высвету Ly-a линии, так и зависимость по толщине. Малая длительность лазерного импульса и резонансный механизм поглощения определяют быстрый и эффективный энерговклад в мишень, при этом про-гораемая толщина мишени невелика. В результате пространственные профили образуемой плазмы симметричны относительно центра мишени, и тем самым ступенчатый модельный профиль плотности плазмы и средней электронной температуры наиболее соответствует ситуации. Таким образом, мы наблюдаем согласие между экспериментом и результатами расчета по теоретической модели. Когда же пространственный профиль плазмы достаточно неоднороден, как например в случае более длинных мощных импульсов и потому более толстых мишеней, соответствующих оптимальному высвету, мы получаем некоторые количественные расхождения (см. рис. 1, 2).
Тогда электронная температура плазмы определится как
Te = б.52 • 10З
sin в
Z • A • Я2 • N2 • d2 cos в
(10)
И далее, согласно модели (5-8), мы получаем выражение для интенсивности высвета Ly-a линии. Эффективность преобразования лазерной энергии в энергию линии в зависимости от толщины сверхтонкой мишени, определяемая аналитической моделью, для рассматриваемых экспе-
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Таким образом, предложенная аналитическая модель взаимодействия субпикосекундного лазерного импульса со сверхтонкими пленками адекватно отражает происходящие процессы. Расчеты по данной модели позволяют оптимизировать линейчатый высвет лазерной плазмы. В результате согласования параметров взаимодействия лазер— пленка возможно использовать менее мощные лазерные системы для получения того же уровня излучения плазмы в заданный диапазон, что является актуальным для лазерной микроскопии биологических объектов.
4
Т
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Stead A.D., Cotton R.A., Page A.M. et al. The use of laser-plasma produced soft X-rays to study the ultrastructure of living biological material // Proc. SPIE. 1993. V. 2015. P. 2-9.
2. Shinohara K., Ito A., Kinjo Y. X-ray microscopy of biological specimens with laser plasma X-rays // Proc. SPIE. 1993. V. 2015. P. 10-19.
3. Andreev A.A., Teubner U., Kurnin I.V., Forster E. Prospects of "water window" X-ray emission from subpicosecond laser plasmas // Applied Physics B. 2000. V. 70. P. 505-515.
4. Kieffer J.-C., AudebertP., ChakerM. et. al. Short-pulse laser absorption in very steep plasma density gradients // Phys. Rev. Lett. 1989. V. 62, N 7. P.760-763.
5. Мак А.А., Соловьев Н.А. Введение в физику высокотемпературной лазерной плазмы. Л.: Изд. ЛГУ, 1991. 151 с.
6. Держиев В.И., Жидков А.Г., Яковленко С.И. Излучение ионов в неравновесной плотной плазме. М.: Энергоатомиздат, 1986. 160 с.
7. Colombant D., Tonon G. X-ray emission in laser-produced plasmas // J. Appl. Phys. 1973. V. 44. P.35(4-(537.
8. DzhidzhoevM.S., Gordienko V.M., Kolchin V.V. et al. Generation of incoherent picosecond X-ray pulses: resonant production and advantage of thin films’ usage // J. Opt. Soc. Am. B. 199б. V. 13. P. 143.
9. Andreev A.A., Kurnin I.V. Numerical simulation of subpicosecond laser plasma X-ray emission // J. Opt. Soc. Am. B. 199б. V. 13. P. 405-409.
10. Бабаев В.Г., Волков Р.В., Гордиенко В.М. и др. Перегрев фемтосекундной плазмы в свободно висящих сверхтонких углеродных пленках // Квантовая электроника. 1997. Т. 24, № 4. С. 291-292.
Институт аналитического приборостроения РАН, Санкт-Петербург
Материал поступил в редакцию 08.10.2001.
OPTIMIZATION OF SUBPICOSECOND LASER PLASMA EMISSION IN THE "WATER WINDOW” RANGE
I. V. Kurnin, V. V. Akulinichev
Institute for Analytical Instrumentation RAS, Saint-Petersburg
The analytical model of interaction of a subpicosecond laser pulse with ultrathin films is offered. With the help of the given model, the optimization of a carbon Ly-a line emission falling in the range of "water window" — 3.38 nm is considered. The analysis of optimum conditions for line emission at film-laser interaction is given. The results of calculations using the model are in agreement with those of numerical simulations and the available experimental data.