Оптические свойства фотонных кристаллов, заполненных редкоземельными элементами Текст научной статьи по специальности «Физика»

УДК 535.338.32

В. С. Горелик, В. В. Филатов

ОПТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА ФОТОННЫХ КРИСТАЛЛОВ, ЗАПОЛНЕННЫХ РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫМИ ЭЛЕМЕНТАМИ

Исследованы оптические свойства резонансных фотонных кристаллов на примере искусственных опалов с нановключениями оксида европия. Определены дисперсионные кривые, коэффициенты отражения света, эффективные показатели преломления, групповые скорости и эффективные массы электромагнитных волн в исходном опале и резонансном фотонном кристалле. Проведено сопоставление теории с экспериментом по спектрам отражения и фотолюминесценции в отраженном свете. Рассчитаны параметры электромагнитных волн на резонансном уровне.

E-mail: gorelik@sci.lebedev.ru

Ключевые слова: глобулярный фотонный кристалл, опал, оксид европия, спектр, люминесценция, дисперсионное соотношение, показатель преломления, коэффициент отражения, фотоны, групповая скорость, эффективная масса, резонанс.

В последнее время большой интерес исследователей во всем мире вызывают метаматериалы — композиты, свойства которых обусловлены не столько свойствами составляющих элементов, сколько искусственно созданной периодической структурой [1]. Для задач оптики важны структуры с изменением показателя преломления с периодом, допускающим брэгговскую дифракцию света, — фотонные кристаллы [2]. Достижения в области исследований фотонных кристаллов связаны с трехмерными образцами, например, на основе искусственных опалов. Глобулярные фотонные кристаллы (ГФК) — это композиты, образованные ГЦК-решеткой глобул (шаров) аморфного кварца SiO2. Наличие пор в опале позволяет вводить в материал различные включения. Легирование опалов представляет интерес в связи с возможностью управления оптическими свойствами образцов. Исследованиям фотонных кристаллов на основе искусственных опалов с различными внедрениями посвящена серия работ авторов [3-6].

В работе [2] развита теория экситон-поляритонной зонной структуры резонансного фотонного кристалла. В частности, теоретически установлена возможность появления резонансного уровня в запрещенной зоне. В силу того что диэлектрическая проницаемость оксидов некоторых редкоземельных элементов имеет резонансный вид, представляется важным исследовать резонансные фотонные кристаллы с внедрениями подобного рода на примере искусственных опалов, заполненных оксидом европия Eu2O3. Таким образом, целью данной

работы является исследование дисперсии оптических свойств резонансных фотонных кристаллов, заполненных оксидом европия.

Теоретический анализ. Для осуществления теоретического анализа использована хорошо зарекомендовавшая себя модель распределенного брэгговского отражателя. В соответствии с [7] распространение электромагнитных волн вдоль выделенного направления [111] нормали к естественной грани роста (111) описывается следующим дисперсионным соотношением:

cos k1a1 cos k2a2--| —2 +—- ) sin k1a1 sin k2a2 = cos ka. (1)

2 \n- —2 J

Здесь индекс i = 1 относится к опаловой матрице композита; i = 2 соответствует заполненным порам; ai — эффективный период i-й среды (i = 1,2); ni — соответствующий показатель преломления; ki = шщ/c — волновой вектор; с = 3 • 108 м/с — скорость света в вакууме. Кроме того, a = ai + a2. В силу гранецентричности решетки ГФК необходимо положить a = D ^2/3, где D — диаметр глобул опала. Величины ai и a2 удобно определить следующим образом:

a1 = (1 — n)a; a2 = na,

где n = 0,26 — удельная объемная доля пор в образце для ГЦК-решетки.

С учетом перечисленных условий уравнение (1) для первой зоны Бриллюэна можно записать в виде

k (u) =

arccos < cos

^(1 - n) W¡

X

cos

unM nD Д

c V 3

1 /Ui (u) + n2 (u)

2 \ U2 (u) Ui (u)

X

x sin

uniM(i - n)

sin

UUiM nD ß

c V 3

(2)

Теоретический спектр отражения излучения от ^-слойной брэг-говской стопки может быть определен следующим образом [7]:

rn = |rn |2 =

1 k2 ki 21 k2- ki1 sin k2ß2

1 k2 ki 2 Ik2 - ki1 sin k2ß2

+

sin ka

sin Nka

2

(3)

2

2

При этом эффективный показатель преломления света фотонным кристаллом может быть найден как

п (ш) = ^, 0;

( ) Ск И ,, 0 (4)

п (ш) =--—, V < 0.

ш

Показатель преломления отрицателен, когда направления фазовой и групповой скоростей электромагнитных волн взаимно противоположны. Групповые скорости, определяющие скорость распространения энергии в кристалле, находят по формуле

V (ш) = % (5)

Эффективную массу данных квазичастиц можно вычислить следующим образом:

,2 ( ^ V' ^ (ш)

т(ш)==« г(ш)^ • (6)

Для непосредственных расчетов по приведенным формулам необходимо задать материальные соотношения на показатели преломления П' и п2. По данным [8] показатель преломления аморфного кварца, образующего матрицу композита, задают соотношением Коши вида

_ Г 0,6961663Л2 0,4079426Л2 0,8974794Л2

п1 (Л) = 1 / 1 + \2. п пао лпло2. + \2п11ео/(1/(2 +

Л2 - 0,06840432 Л2 - 0,11624142 Л2 - 9,8961612'

(7)

где Л — длина волны, мкм.

Показатель преломления оксида европия в порах ГФК можем представить в аналогичном виде:

шр

П2 (ш)^/1 + • (8)

Шо — ш

Здесь ш0 и шр — некоторые параметры, значения которых определяют из эксперимента.

Методика эксперимента. Экспериментальные исследования проводили на образцах опалов с диаметром глобул О = 266 нм по схеме, приведенной в работе [3]. Свет от источника опорного излучения (галогенной лампы) по оптоволокну подавали на входной канал двухжильного световода, заканчивающегося зондом, присоединенным к кювете с образцом. Отраженное излучение по другому оптоволоконному каналу поступало на вход цифрового спектрометра, подключенного к компьютеру. Полученные спектры очищали от шумов и нормировали на единицу.

Анализ полученных результатов эксперимента. Спектр люминесценции опала с наночастицами оксида европия содержит характерный резонанс на длине волны Ао = 615 нм. Поэтому в формуле (8) значение ш0 следует положить равным ш0 = 2пс/А0 = 3 • 1015 рад/с. Для нахождения значения шр необходимо решить задачу определения неизвестного параметра по известным экспериментальным данным. С этой целью проведена серия расчетов спектров отражения резонансных ГФК при различных значениях шр: лучше всего данные согласуются с экспериментом при шр = 0,2шо.

Дисперсионные кривые для исходного и легированного образцов, определенные по формуле (2), представлены на рис. 1. Параметры на рис. 1, а соответствуют зонной структуре незаполненного опала, на рис. 1, б — фотонному кристаллу с оксидом европия. На рис. 1, б хорошо виден резонансный уровень вблизи нижнего края первой запрещенной зоны. На рис. 1, а и б показаны границы запрещенных зон, край первой зоны Бриллюэна к = п/а, а также прямая ш = ск, соответствующая закону дисперсии электромагнитных волн в вакууме.

На рис. 2 приведены теоретические спектры отражения 1, найденные по уравнению (3) при числе слоев N = 20, в сопоставлении со спектрами отражения 2 и люминесценции 3 для обоих типов образ-

Рис. 1. Дисперсионные кривые для образцов опалов с диаметром глобул 266 нм:

а - исходный (незаполненный) опал; б - резонансный кристалл с оксидом европия

Рис. 2. Теоретические спектры 1 в сопоставлении со спектрами отражения 2 и люминесценции 3:

а - исходный опал; б - кристалл с Еи203. Диаметр глобул кварца Б = 266 нм

цов. Данные на рис. 2, а соответствуют исходному опалу, на рис. 2, б — фотонному кристаллу, заполненному оксидом европия.

Эффективные показатели преломления света опалами вдоль направления [111], вычисленные по формуле (4), графически приведены на рис. 3, а и б, на которых также показаны границы запрещенных зон и проведена прямая п = — 1, соответствующая максимальной прозрачности материала.

Графики дисперсионных зависимостей (5) групповых скоростей электромагнитных волн в исследуемых опалах изображены на рис. 4. Пунктиром отмечен релятивистский предел V = ±с. Наблюдается замедление фотонов у краев запрещенной зоны и вблизи резонансного уровня. Этот эффект приводит к появлению пика в спектре люминесценции опала с Еи203 вблизи резонансной длины волны Ао = 615 нм (см. рис. 2, б).

Наконец, эффективные массы фотонов, определяемые соотношением (6), приведены на рис. 5: дисперсионная зависимость массы квазичастиц в незаполненном кристалле показана на рис 5, а, в образце с оксидом европия — на рис. 5, б.

Рис. 3. Эффективные показатели преломления электромагнитного излучения вдоль направления [111] в опалах с диаметром глобул 266 нм:

а - исходный образец; б - резонансный ГФК

Рис. 4. Групповые скорости электромагнитных волн в исследуемых образцах:

а - исходном; б - резонансном

Рис. 5. Эффективные массы фотонов в фотонных кристаллах:

а - исходный опал; б - резонансный кристалл

Количественные характеристики электромагнитных волн в особых точках дисперсионных ветвей (см. рис. 1) сведены в таблицу.

Параметры электромагнитных волн в особых точках дисперсионных кривых

Точка w, 1015 рад/с Л, нм k, 107 м-1 n R v, 106 м/с m, 10 36 кг

Исходный опал

A 0,2476 7614 0,08252 1 0 89,26 0,5091

B 3,610 522,1 1,203 -1 0 -206,1 41,46

Опал, заполненный Eu2 O3

A 0,2557 7371 0,08524 1 0 104,926 0,4804

Ci 3,155 597,5 1,052 -1 0 -2,9175 -60,24

C2 3,163 596,0 1,054 1 0 0,0134663 -34630

B 3,744 503,5 1,2480 -1 0 -177,416 3,495

Итак, теория дисперсионных зависимостей оптических свойств резонансных фотонных кристаллов развита на примере искусственных опалов с внедрениями оксида европия. Оказалось, что введение в поры опала наночастиц материалов, диэлектрическая проницаемость которых имеет резонансный вид, приводит к существенному изменению

оптических свойств композита. Так, например, при легировании опала частицами Eu203 возникает дополнительный резонансный уровень в области первой запрещенной зоны. При этом в окрестностях резонанса происходит замедление электромагнитных волн, что приводит к возникновению метастабильного состояния. Данный эффект может быть использован для создания лазеров на фотонных кристаллах.

Работа выполнена при поддержке Минобрнауки РФ (Государственный контракт 16.513.11.3116) и проектов РФФИ № 10-0200293, 11-02-00164, 11-02-12092, 12-02-00491, 12-02-90422.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1.EnghetaN., Ziolkowski R. W. Electromagnetic metamaterials: Physics and engineering explorations. - New Jersey: Wiley-IEEE Press, 2006. - 440 p.

2. И в ч е н к о Е. Л., П о д д у б н ы й А. Н. Резонансные трехмерные фотонные кристаллы // Физика твердого тела. - 2006. - Т. 48, № 3. - С. 540-547.

3. Спектры отражения опалов с порами, заполненными золотом или серебром / Ю.П. Войнов, В.С. Горелик, Л.И. Злобина, В.В. Филатов // Неорганические материалы. - 2009. - Т. 45, № 10. - С. 1211-1216.

4. Ф и л а т о в В. В., Горелик В. С. Закон дисперсии акустических волн в фононных кристаллах, заполненных диэлектриком или металлом // Краткие сообщения по физике. - 2010. - № 2. - С. 42-44.

5. B u n k i n N. F., G o r e l i k V. S., F i l a t o v V. V. Acoustic properties of globular photonic crystals based on synthetic opals // Physics of Wave Phenomena. -2010. - Vol. 18(2). - P. 90-95.

6. Г о р е л и к В. С., Филатов В. В. Дисперсионные характеристики глобулярных фотонных кристаллов, заполненных водой и золотом // Неорганические материалы. - 2012. - Т. 48, № 4. - С. 429-436.

7. Я р и в А., Юх П. Оптические волны в кристаллах: пер. с англ. - М.: Мир, 1987.- 616 с.

8. Malitsonl. H. Interspecimen comparison of the refractive index of fused silica // J. Opt. Soc. Am. - 1965. - Vol. 55. - P. 1205-1208.

Статья поступила в редакцию 05.07.2012