Определение размеров нанообъектов в пористых системах, дефектных материалах и наноматериалах на основе кремния и в облученных металлах и сплавах по методу позитронной аннигиляционной спектроскопии Текст научной статьи по специальности «Нанотехнологии»

Заключение Кроме того, расчетные модели получены в рам-

Таким образом, использование моделей (6) и ках принятых в настоящее время допущений и огра-

(12) позволяет уточнить значения характеристик ничений, поэтому они обладают ограниченной точ-

безотказности и долговечности ЭРИ в случаях, ко- ностью, а при использовании программ моделиро-

гда уровни ВВФ в месте установки ЭРИ отличаются вания физических процессов для расчета уровней

от уровней, приведённых в [6] для группы аппа- воздействий ВВФ на ЭРИ добавляется еще и погреш-

ратуры, заданной в ТЗ. Поскольку использование ность таких расчетов. Поэтому при использовании

этих моделей повышает трудоемкость расчетов, их рассмотренных выше моделей требуется эксперимен-

следует применять в первую очередь для «критич- тальное подтверждение прогнозных оценок показа-

ных» ЭРИ. В качестве «критичных» ЭРИ следует телей безотказности и долговечности, например,

рассматривать те, у которых рассчитанные по результатами испытаний или подконтрольной экс-

стандартизованным методикам характеристики плуатации аналогов РЭА.

надежности существенно ниже, чем у остальных. В работе использованы результаты, полученные

в ходе выполнения проекта (№ 15-05-0029), в рамках Программы «Научный фонд НИУ ВШЭ» в 2015 г.

ЛИТЕРАТУРА

1. Надёжность ЭРИ: справочник. - М.: МО РФ, 2006. - 641 с.

2. MIL-HDBK-217 F. Reliability Prediction of Electronic Equipment. - USA: DoD, 2006.

3. Сотсков Б.С. Основы теории и расчёта надёжности элементов и устройств автоматики и вычислительной техники. - М.: Высшая школа, 1970. - 270 с.

4. Жаднов В.В., Сарафанов А.В. Управление качеством при проектировании теплонагруженных радиоэлектронных средств: Учебное пособие. - М.: СОЛОН-ПРЕСС, 2004. - 464 с.

5. Жаднов В.В., Гаршин А.А. Дифференцированная оценка влияния ВВФ при проектных исследованиях надёжности электронных компонентов. / Электронные компоненты. - 2010. - № 3. - с. 16-23.

6. ГОСТ РВ 2 0.39.304-98. КСОТТ. Аппаратура, приборы, устройства и оборудование военного назначения. Требования к стойкости внешних воздействующих факторов.

7. ГОСТ Р 519 01.5-2005. Менеджмент риска. Руководство по применению методов анализа надежности.

8. Шалумов А.С., Кофанов Ю.Н. Жаднов В.В. Автоматизированная система АСОНИКА для проектирования высоконадёжных радиоэлектронных средств на принципах CALS-технологий. / под ред. Ю.Н. Кофанова, Н.В. Малютина, А.С. Шалумова. - М.: Энергоатомиздат, 2007. -368 с. - т. 1.

9. РД 50-699-90. Методические указания. Надежность в технике. Общие правила классификации отказов и предельных состояний.

10. Писарев В., Критенко М., Постнов В. Система испытаний - основа обеспечения надёжности. / Электроника НТБ. - 2002. - № 5. - с. 32-35.

11. ОЖ0.467.081 ТУ. Резисторы постоянные непроволочные металлодиэлектрические С2-23. Технические условия.

12. Жаднов В.В. Гаршин А.А. Исследование влияния ВВФ на надёжность вертолётной системы связи. / Надёжность и качество: Труды международного симпозиума: в 2-х т. // Под ред. Н.К. Юркова. - Пенза: ПГУ, 2010. - с. 415-419. - 1 т.

13. ОСТ 4Г 0.012.021-71 Аппаратура радиоэлектронная. Проектирование и комплектование ЗИП.

14. Жаднов В.В., Полесский С.Н., Кулыгин В.Н., Лушпа И.Л. Компьютерное прогнозирование показателей долговечности вычислительной техники. / Системный администратор. - 2015. - № 12. - с. 92-95.

15. ОСТ 4.012.013-84. Аппаратура радиоэлектронная. Определение показателей долговечности.

16. Жаднов В.В. Расчетная оценка показателей долговечности электронных средств космических аппаратов и систем. / Надежность и качество сложных систем. - 2013. - № 2. - с. 65-73.

17. Карапузов М.А., Полесский С.Н., Жаднов В.В. Влияние внешних возмущающих факторов на долговечность СВЧ-устройств. / Надежность и качество сложных систем. - 2014. - № 2. - с. 14-21.

УДК 539.124.6

Графутин^.И., Ельникова^.В., Илюхина О.В., Прокопьев1Е.П Тимошенков2С.П., Фунтиков1®.В., Чаплыгин2 Ю.А.

1НИЦ «Курчатовский институт», ФГБУ «ГНЦ РФ - ИТЭФ» Национальный исследовательский университет «МИЭТ»

ОПРЕДЕЛЕНИЕ РАЗМЕРОВ НАНООБЪЕКТОВ В ПОРИСТЫХ СИСТЕМАХ, ДЕФЕКТНЫХ МАТЕРИАЛАХ И НАНОМАТЕРИАЛАХ НА ОСНОВЕ КРЕМНИЯ И В ОБЛУЧЕННЫХ МЕТАЛЛАХ И СПЛАВАХ ПО МЕТОДУ ПОЗИТРОННОЙ АННИГИЛЯЦИОННОЙ СПЕКТРОСКОПИИ

Показано, что одним из эффективных методов определения размеров нанообъектов (вакансий, вакансионных кластеров), свободных объемов пор, полостей, пустот, их концентраций и химического состава в месте аннигиляции в ИТЭР материалах (например, в пористых системах, дефектных материалах и особенно наноматериалах) является метод позитронной аннигиляционной спектроскопии (ПАС). Дан краткий обзор экспериментальных исследований нанообъектов в кварце, порошках кварца, пор-истом кремнии, кремнии и металлах (сплавах), облученных нейтронами и протонами.

Известно [1-43], что позитроны эффективно зондируют свободные объемы нанообъектов с размерами в ангстремном и нанометровом диапазонах как в металлах и сплавах, так и в полупроводниках и пористых системах. Особую важность представляет возможность определения размеров нанообъектов в ИТЭР материалах (http://iterrf.ru/), облученных нейтронами. Для этого необходимо проведение комплексных исследований дефектной структуры ИТЭР материалов, содержащих полости нанометровых размеров (вакансии, вакансионные кластеры, поры) с использованием различных методов позитронной аннигиляционной спектроскопии (ПАС). Это позволяет установить связи между экспериментально измеряемыми параметрами аннигиля-ционных спектров и характеристиками нанодефектов (типом, размером, концентрацией) в этих материалах. При этом поведение радиационных дефектов нанометрового размера оказывается весьма важным.

Выполнение такого рода исследований будет способствовать накоплению фундаментальных знаний о радиационных повреждениях нейтронами в ИТЭР материалах, развитию теоретических моделей, описывающих свойства и поведение наноразмерных дефектов. Нами было показано, что одним из эффективных методов определения средних размеров цилиндрических и сферических нанообъектов К (свободных объемов пор, полостей, пустот и т.д.), их

средних значений концентрации N и химического состава в месте аннигиляции позитрона в пористых системах и некоторых дефектных материалах (и в большом числе технически важных материалах и наноматериалах) является метод позитронной аннигиляционной спектроскопии (ПАС) [1-3]. Это позволяет определять средние значения доли свободного пространства = (4/3)лК3 N образующегося в материалах электронной и ядерной техники

в процессе их эксплуатации. Обсуждалась идея поиска корреляции между значениями

^гаё = (4/3')лЯи электрическими, механическими и другими свойствами материалов, например, их значениями электрофизических параметров и механических воздействий на излом. Дается краткий обзор экспериментальных исследований нанообъек-тов в полупроводниках и сталях различных марок, используемых в качестве конструкционных материалов в современных ядерных реакторах и ИТЭР материалах [1], возможно подтверждающих сделанные предположения. При этом важную роль приобретают экспериментальные методы определения прочности и хрупкости металлов и сплавов, облученных нейтронами. Особое значение при этом имеет поиск критичных дефектов, сильно нарушающих механические и радиационные свойства.

Позитроника, включающая также в свой состав и позитронную аннигиляционную спектроскопию (ПАС) (см., например, [1-43]), позволяет определять как электронную структуру совершенных кристаллов, так и различные несовершенства особо малых размеров в твердых телах и пористых системах, таких как вакансии, вакансионные кластеры и свободные объемы до одного кубического нанометра (нанообъекты пустоты). Она включает в себя в основном три метода: изучение временного распределения аннигиляционных фотонов (ВРАФ), углового распределения аннигиляционных фотонов (УРАФ) и доплеровского уширения аннигиляционной линии с энергией 0,511 МэВ (ДУАЛ) [1-3,14,15].

Ниже рассматриваются методы определения размеров нанообъектов, их концентраций и химического состава среды, окружающей нанообъекты, по экспериментально измеряемым параметрам спектров ВРАФ и УРАФ для позитронов, аннигилирующих в пористых системах и дефектных твердых телах на примере пористого кремния и пластин кремния, облученных протонами, на основе теоретических представлений, развитых в [1-3,13,14].

Экспериментальные методы позитронной спектроскопии материалов. Теория методов

Методика ПАС основана на изучении особенностей аннигиляции позитронов. Аннигиляция позитронов (е+) в веществе происходит в результате квазисвободных соударений с электронами среды, либо из связанных состояний. В зависимости от свойств среды преобладает тот или иной механизм. При возникновении связанного состояния может образовываться атом позитрония (Рб). Большой интерес для решения многих физико-химических задач представляют наблюдения образования и гибели позитрония.

Позитроний - простейший водородоподобный атом, в котором протон замещен позитроном. Приведенная масса Рб вдвое меньше водородной и, соответственно, потенциал ионизации также вдвое меньше (6,77 эВ), а боровский радиус вдвое больше (1,06 А). В зависимости от взаимной ориентации спинов электрона и позитрона существует два основных состояния позитрония:

триплетный или орто-позитроний (о-Рб) с параллельным направлением спинов, распадающийся на

0

свободного

сокращается из-за изменения механизма его аннигиляции. В отличие от вакуума позитрон орто-по-зитрония аннигилирует в соударениях с молекулярными электронами, имеющими спины, направленные противоположно спину позитрона (р1ок-оХХ-анни-гиляциия), что приводит к существенному ( ~ в 100 раз) сокращению его времени жизни и снимает запрет на 2 у -аннигиляцию. Время жизни свободных

позитронов сред равно

для большинства конденсированных

(0,3^0,5)-10-

а время жизни

орто-позитрония зависит от свойств среды и меняется в широком диапазоне - от долей не (водные растворы) до десятков не (полимерные материалы).

Источники позитронов

Основным каналом получения позитронов являются радиоактивные источники (РИ) позитронов, в которых происходит реакция р-распада [1-3]. Ее схема приведена на рис.1.

Рисунок 1 - Схема р-распада радиоактивного источника позитронов, используемого в методе аннигиляции позитронов

Атомное ядро ъА испускает позитрон (он обо-

р+) и нейтрино

схеме р-распада

значается

нейтрино обычно не показывается) и превращается в атомное ядро z-lA другого химического элемента. Причем конечное атомное ядро может оказаться в

основном (испускается р ) или возбужденном (испускается ) состоянии. Возбуждение атомного ядра снимается путем испускания у-кванта. Наличие таких у-квантов (на рис.1 обозначен у1) играет важную роль в методе измерения времени жизни позитронов в веществе.

В силу законов р-распада [2] позитроны имеют непрерывное распределение по энергии. Форма спектра позитронов представлена на рис.2 и определяется выражением

Ы(Е) = АF(7,Е)Е(Е^ - Е)2

(1)

три гамма кванта; время жизни

атома о-Рб равно Т° = 1.4-10-7 с; вероятность Хь образования о-Рб составляет Н от суммарной вероятности образования Рб,

синглетный или пара-позитроний (р-Рб) е антипараллельными спинами, распадающийся на два

гамма кванта; время жизни свободного атома

Р-Рб с 1.25-10-10 с; вероятность Хб образования Р-Рб составляет Ч от суммарной вероятности образования Рб.

Приведенные времена характеризуют вакуумные времена жизни о-Рб и р-Рб. В конденсированной фазе время жизни р-Рб практически не меняется, а время жизни о-Рб существенно (~ в 100 раз)

где А - нормировочная константа; Е(Ъ,Е) - функция Ферми, учитывающая взаимодействие вылетающих из атомного ядра позитронов с самим ядром; Z -заряд атомного ядра; Е - кинетическая энергия позитронов; Ер - энергия р-распада (верхняя граница р-спектра). Значения величины Ер для наиболее часто используемых в методе аннигиляции позитронов радиоактивных источников представлены в таблице 1.

М(Е)

Е

Рисунок 2 - Форма р-спектра радиоактивного источника позитронов

V

V

Основные параметры радиоактивных источников позитронов, используемых в исследовании вещества с помощью позитронной аннигиляции

Таблица 1

РИ Ep, МэВ % M, см2/г Период полураспада

22Na 0,54 99,94 41,7 2,6 г.

64 Cu 0, 0,65 19 31,2 13 час

Ослабление пучка позитронов из РИ при прохождении вещества толщиной г происходит по экспоненциальному закону [2]

(2)

1+ = /0 exp (-MP?) i-

где ц - массовый коэффициент поглощения позитронов (ослабления позитронного пучка); р - плотность поглощающего (ослабляющего) вещества; 1о -интенсивность падающего, а 1+ - прошедшего излучения. Полуэмпирическая зависимость ц от Ер имеет довольно простой вид [2]

ц = 17,0£-м3 . (3)

Здесь ц в см2/г, а Ер в МэВ. Видно, что массовый коэффициент поглощения позитронов из РИ не зависит от вида вещества поглотителя, а определяется только энергией р-распада.

В ряде случаев удобнее пользоваться не выражением (2), а формулой

1+= /оехр(-г/1) , (4)

которая определяет длину 1 поглощения (ослабления) позитронов из РИ в веществе

i = (mp) 1.

(5)

Используя выражение (5), можно показать (см. табл. 1), что пробег позитронов из радиоактивных источников в большинстве веществ составляет десятки или, в крайнем случае, сотни микрон. Таким образом, наиболее удобными во всех отношениях являются РИ позитронов на основе 22 Ыа и 64Си.

Кроме РИ с непрерывным энергетическим спектром позитронов начинают использоваться пучки монохроматических позитронов с изменяемой энергией позитронов [1-3]. Энергию позитронов в этих пучках обычно меняют в диапазоне от сотен элек-тронвольт до десятков килоэлектронвольт в зависимости от требований конкретного эксперимента. Ускоренными позитронами облучают исследуемый образец. Так как энергия позитронов мала, то их пробеги в веществе образца составляют единицы или, в крайнем случае, десятки нанометров и, следовательно, регистрация этих позитронов позволяет получать информацию о свойствах очень тонких приповерхностных слоев твердого тела. К сожалению, в России пока отсутствуют установки для получения пучков монохроматических позитронов. Правда, в последнее время в ОИЯИ ( Дубна) ведутся работы по созданию таких пучков.

Экспериментальные измерения параметров аннигиляции позитронов в среде

Метод ВРАФ

Измерение временных характеристик аннигиляции позитронов в среде лежит в основе одного из наиболее широко распространенных методов наблюдения Ps в среде - временного распределения ан-нигиляционных фотонов (ВРАФ) [1-3,14]. Основное его достоинство заключается в высокой скорости набора экспериментальной информации и простоте ее анализа. Схема установки приведена на рис.3, а вид экспериментальной установки - на рис.4. Радиоактивный источник 1, обычно ~Ыа22 (Тч =2,6 года ), с интенсивностью частиц ~(1-2) МБк., испускает позитроны, которые попадают в исследуемое вещество 2 и аннигилируют в нем. При помощи двух сцинтилляционных детекторов 3, 4 регистрируются гамма - квант с энергией 1.28 МэВ (старт

- начало отсчета времени) перехода ~Ыа22 — ~Ые22 + е+ + у и один из гамма - квантов с энергией 0,511 МэВ, испущенных при аннигиляции позитрона (стоп-сигнал). (Позитрон и ядерный у -квант (1,28 МэВ) испускаются практически одновременно с разницей < 10 -11 с). Оба детектора генерируют сигналы 51 и 52, которые привязаны во времени к испусканию соответствующих у-квантов. Таким образом регистрация у -кванта (1,28 МэВ) служит сигналом попадания позитрона в среду, а у -квант (0,51 МэВ) свидетельствует о его гибели. Интервал времени между этими событиями измеряется с помощью системы блоков наносекундной электроники, включающей детекторы нуля во временных каналах, блоки амплитудного анализа, конвертор 5, преобразующий интервал времени в амплитуду сигнала. Спектр ВРАФ регистрируется многоканальным анализатором импульсов 6. Разрешающее время аппаратуры (полная ширина на полувысоте пика мгновенных совпадений от Со60 ) современных установок (фирма «О^ес») составляет ~0,2 нсек. Пример спектра времени жизни позитронов в полиметилметакрилате (ПММА) показан на рис.5. Он демонстрирует, что в полимерных материалах позитроны живут очень долго (до 16 нс и более), в то время как время жизни позитронов в кремнии лежит в диапазоне 0,2

- 0,3 нс.

Рисунок 3 Схема установки для измерения времени жизни позитронов

Наблюдаемый спектр является суперпозицией нескольких спектров с различными временами жизни и может быть представлен в виде

n

N(t) = jR(t,exp(-tjTiЦ , (6)

i=1

где R(t,ti) - приборная функция установки ВРАФ; n - число компонент в спектре; Xi - время жизни позитронов в веществе; Ai - доля позитронов с

этим временем жизни. Полуширина (ширина на половине высоты) приборной функции для большинства современных установок лежит в диапазоне 0,2 -0,3 нс. Обработка спектров на ЭВМ (как правило, пользуются программой РДТПТ) позволяет определить времена жизни позитронов в веществе, лежащие в диапазоне 0,1 - 30 нс, и вероятности различных каналов аннигиляции позитронов (о-Рб, р-Рб, е+ и т.д.).

Рисунок 4 - Вид экспериментального временного спектрометра Университета технологии (Хельсинки) (Reino Aavikko, Klaus Rytsola, J. Nissila, K. Saarinen. Helsinki University of Technology,

Laboratory of physics, Finland)

N 105 .

104 -; \

io3 - ......,

102 - .....

101 J-■-.-■-.-■-.-■-.-■-.-■-.-.-.-■-.

0 2 4 6 8 10 12 14 16

t. нс

Рисунок 5 - Спектр времени жизни позитронов в ПММА

Метод УРАФ

Метод основан на измерении углового распределения аннигиляционных фотонов (УРАФ) [1-3,1315]. При аннигиляции электрон-позитронной пары выполняется закон сохранения зарядовой четности и энергии и импульса. Из этого следует, что при 2 у-аннигиляции покоящейся позитрон-электронной пары оба у-кванта разлетаются в противоположных направлениях (угол разлета равен 180 ) с одинаковой энергией тос2 == 0,511 МэВ у-квантов. Если же импульс пары р отличен от нуля, то углы (рис.6) между направлениями разлета у-квантов будут отличаться от 180° на величину 0 ( в лабораторной системе координат ), а их энергия уже не будет равна 0,511 МэВ. Диапазон изменения

О

угла 0 очень мал ( меньше 1 ). Распределение счета двойных совпадений по углам 0 называют угловым распределением аннигиляционных фотонов (УРАФ). Если импульс пары р << тос, то угол 0 определяется соотношением

0 = р± / т0е , (7)

а доплеровское уширение АЕ аннигиляционной линии дается выражением

аег =

pf

/2 .

здесь р! и р || - поперечная и продольная составляющие импульса р, соответственно (рис.6).

ki

Р^ Р

к

Рисунок 6 - Схема разлета у-квантов при двухквантовой аннигиляции электрон-позитронной пары, к и к1 - импульсы у-квантов, р - импульс электрон-позитронной пары

Таким образом, измерение скорости счета совпадений у-квантов при 2у-аннигиляции в зависимости от угла 0 (отклонение угла разлета у-квантов от 180°) или доплеровского уширения аннигиляционной линии (0,511 МэВ) АЕу позволяет определить импульс е+-е- пар (или электронов, если импульс позитрона мал по сравнению с импульсом электрона).

4

Рисунок 7 - Схема измерения угловых распределений аннигиляционных фотонов

Рисунок 8 - Вид экспериментальной установка УРАФ Института эксп

физики им. А.И. Алиханова (Москва)

иментальной и теоретической

Схема установки для измерения угловых распределений аннигиляционных фотонов представлена на рис.7 [1-3,14,15], а вид экспериментальный установки ИТЭФ - на рис.8. Позитроны из радиоактивного источника 1 попадают в исследуемое вещество 2 и аннигилируют там с испусканием двух у-кван-тов. Эти кванты разлетаются в разные стороны под некоторым углом друг к другу и регистрируются детекторами В1 и В2. Для проведения некоторых исследований используется позитронный конвертор 5, который помещается между источником позитронов 1 и исследуемым веществом 2. Входные окна 3 детекторов у-квантов В1 и В2 представляют собой щели с угловыми размерами 0У и 02, расположенные параллельно друг другу и плоскости образца по разные стороны от образца (такая схема эксперимента называется параллельно-щелевая).

Условия, налагаемые на 0У и 0г, имеют вид

в » 2 Ьтх

0=^<< р

1

тс

тах

тс

(9)

импульса Ру и Рг

ше - масса электрона; с - скорость света; ртах - максимальная величина импульса электрона в веществе.

Число у-квантов, регистрируемых двумя детекторами одновременно (отбор таких случаев осуществляется схемой совпадений 4), описывается выражением

1 4

р2+^ Др1 +ДРу +да

N

(0) = А | йр2 | йру | пе (рх, ру, Рг )аР

•да

Р1

-Др

10)

+да +да

N (в) = АДр2 | | пе (рх, Ру, Р2 )Лрхс1ру

(11)

} /; (6)*в= 1 •

(12)

-п!2

где Дру, Дри - разрешения установки по проекциям

где А - нормировочная константа; пе{рх, Ру, р?) -плотность распределения электронов по импульсам в исследуемом веществе. Учитывая условия (9), можно переписать (10) в виде

Обычно в качестве УРАФ используется не Nc(в), а ^(0) (вероятность); при этом выбирают нормировочную константу А в (12) и (13) такой, чтобы выполнялось условие нормировки

На рис.9 и 10 в качестве примера приведены спектры УРАФ необлученной пластины монокристаллического кремния р-типа и необлученной пластин кремния р-типа с пористым слоем кремния на поверхности.

Таким образом, в параллельно-щелевой геометрии эксперимента число совпадений у-квантов представляет собой интеграл от импульсной плотности электронов по двум проекциям импульса электрона, параллельным плоскости исследуемого образца.

Рисунок 9 - Угловые распределения аннигиляционных фотонов в монокристаллических образцах кремния: 81-монокристаллический, зеркальный, р-тип, ориентация <111>, КДБ - 10, h = 340 мкм): 1 - экспериментальная кривая УРАФ, 2,3 -параболическая и гауссова компоненты спектра соответственно. По оси абсцисс отложены номера каналов анализатора (цена канала 0,2 мрад), по оси ординат - счет двойных событий.

т„с

да —да

Каналы

Рисунок 1о - Угловые распределения аннигиляционных фотонов в пористых образцах кремния: Si - пористый; <111>; КДБ - 0,03;

Ъ = 360 - 370 мкм; ИГ:С2И50И = 2 : 1; пористость 45 % ± 3 %; ( 2 гаусса + парабола ) (см. табл.1)): 1 - экспериментальный спектр суммарный спектр (сумма спектров 2, 3, 4), 2 - параболическая составляющая спектра,

3 - первая гауссова составляющая спектра,

4 - вторая гауссова составляющая спектра.

По оси абсцисс отложены номера каналов

анализатора (цена канала 0,2 мрад), по оси ординат - счет двойных событий.

Это дает возможность проводить исследования третьей проекции импульса электрона, перпендикулярной плоскости образца. В случае сферической симметрии импульсного распределения электронов из результатов экспериментов с параллельно-щелевой геометрией можно определить плотность распределения электронов по импульсам [1-3]

( р)=a дШ, е в дв

(13)

Определение размеров свободных объемов вакансий, пор, пустот в пористых системах, наномате-риалах и дефектных материалах

Обычно для расчетов размера пор используется простая модель, в которой полость моделируется сферической ямой с бесконечным потенциальным барьером радиуса Ко • Позитрон и позитроний находятся в этой полости и аннигилируют в ней. При этом парапозитроний р — Рз аннигилирует преимущественно на собственном электроне, а ортопози-троний о — Рз и позитрон аннигилирует на электронах среды, окружающей полость. Чтобы обеспечить возможность pick-off-аннигиляции, постулируется, что в пограничной области размером АК происходит перекрытие волновых функций позитрона и позитрона, входящего в состав о — Рз , с волновыми функциями электронов среды. При этом радиус свободного объема поры К будет равен К = К —АК • Простые квантовомеханические расчеты позволяют связать время жизни позитрона Т и ортопо-

зитрония AR [19]

г3

в полости с размером полости Ro и

т(Гз) = ть

AR sin(2^AR / R0) Ro 2ж

(14)

где р = 0ШвО - импульс электрона.

Угловое разрешение современных установок достигает 0,3 мрад и менее при хорошей статистике (104 - 105 импульсов на точку в максимуме кривой f(0), что позволяет получить детальную структуру кривых УРАФ (см., например, [1, 2])). Кривые УРАФ могут содержать узкую и широкую компоненты. Узкая компонента обычно обязана своим происхождением медленным атомам парапозитрония, а широкая - аннигиляции свободных позитронов или позитрона о-Рз на электронах среды. При аннигиляции полностью термализованных атомов парапози-трония при комнатной температуре отклонение угла двух аннигиляционных у-квантов от 180° составляет всего 0 « 0,5 мрад, а для широкой компоненты 0 « 10 мрад. Экспериментальные спектры хорошо описываются суперпозицией нескольких гауссовых функций, а в случае металлов добавляется параболическая составляющая. Каждая функция описывает определенный канал аннигиляции позитронов и характеризуется интенсивностью (вероятность аннигиляции) и дисперсией, однозначно связанной с энергией аннигилирующей пары.

Ниже рассматриваются методы определения размеров нанообъектов, их концентраций и химического состава среды, окружающей нанообъекты, по экспериментально измеряемым параметрам спектров ВРАФ и УРАФ для позитронов, аннигилирующих в пористых системах, дефектных материалах и нанома-териалах и в полупроводниках типа германия и кремния, и металлах, подвергнутых облучению различными элементарными частицами и у -лучами, и других технически важных материалах на основе теоретических представлений, развитых в [18-24] и различные примеры их применений.

В этой формуле 0,22 нс [1-3] имеет

смысл короткого времени жизни позитрона г или спинусредненного времени жизни позитрония Tfr = 0,5 нс в объеме среды (вне поры или вакансии) [18-24].

Анализ аннигиляции o— Ps в материалах с известными значениями радиусов пор в молекулярных твердых телах и цеолитах на основе уравнения (14) показал [19], что величина AR = R — R = 1,66

А. Вообще говоря, значение величины AR зависит от природы вещества. Поэтому уравнение (1) в нашем случае пористого кремния и кремния, облученного протонами, возможно применить лишь для оценок размеров радиусов пор. Отметим, что ВРАФ спектроскопия оказалась особо эффективным методом определения размеров пор и микропор и распределения пор по радиусам в пористых системах (адсорбенты, цеолиты, молекулярные твердые вещества и т.д.) [6,18-24].

Применим ту же самую квантовую модель Ps с целью получения связи между экспериментальными значениями в/2 ( FWHM (full width halfmaximum)) узкой компоненты УРАФ и радиусом свободного объема R . В этом случае соотношение между R и ву2 для парапозитрония ( p — Ps ) имеет вид [19]

R = 1660 — AR ,

в

(15)

1/2

где К , АК и 6ц2 выражаются в А и тга<3 соответственно. Отметим, что в формуле (15) и далее в (16) величина 16,6 имеет размерность [А], в то время как величина 0ц/2 в [тга^] фактически является величиной безразмерной.

Используя уравнения (14), (15), можем оценивать радиусы свободных объемов в пористых системах, дефектных материалах и наноматериалах по измерению величин 0ц/2 узкой компоненты методом УРАФ. Отметим, что в рассматриваемых нами случаях кремния и кварца случаях для соотношения между К и 0ц/2 рационально использовать приближенную формулу [1,19]

К « К = 16,6/02 , (16)

так как значение

Rffl для кремния в случае p— Ps

в литературе не встречается. В формуле (16

в

1/2

- ширина узкой компоненты в спектрах УРАФ, определяемая движением центра масс парапозитрония.

Преимущество метода УРАФ по сравнению с методом ВРАФ заключается в том, что метод УРАФ дает ориентационные зависимости К (вдоль направления измеряемых импульсов), в то время как метод ВРАФ дает средние значения величин К . Но при этом на измерения спектров УРАФ затрачивается больше времени, чем в методе ВРАФ. Ниже приводятся данные по определению размеров нанообъектов и их концентраций методом УРАФ для пористого кремния, подложек кремния, облученных протонами, основе изложенных выше расчетных методов и экспериментальных данных, полученных ранее [2,3,15-17,25-

Определение радиусов пор и их концентраций в пористом кремнии. Данные табл.2 и сравнение рис.9,10 говорят о наличии пара-Рз в пористом кремнии. Экспериментальные спектры УРАФ этого образца пористого кремния хорошо аппроксимируются параболой (1р) и двумя гауссианами (1д1, 1д2). В бездефектных же кристаллах кремния (рис.9) и ряде пористых образцов [2] (см. также табл.3) эти спектры представляются суперпозицией параболы и гаусса.

Аннигиляция позитронов, характеризуемая параболической компонентой, может быть объяснена аннигиляцией позитронов на электронах валентной зоны кремния.

31], и в ряде вновь проведенных экспериментов.

Параметры исследуемых образцов монокристаллического и пористого кремния, особенности их получения и характеристики спектров УРАФ

Таблица 2

№ п/п Характеристика образца Ig2 — Sgl/S sum I g1— Sgl/S sum Ip—Sp/Ssum Примечание

164(1) Б1-монокристаллический, зеркальный, р-тип, <111>, КДБ-10, !Ь=34 0 мкм. 0,665±0,035 0,335±0,031

PR86 Э1-пористый, <111>, КДБ-0,03, Ь=360-370 мкм, ИЕ:С2И50Н=2:1, J=20 тА/см2 0,015± 0,003 0,4 93± 0.052 0,4 92± 0,044 Пористость ~ 4 5%±3%

Примечание: h - толщина пластин кремния, <111> - их кристаллографическая ориентация, КДБ - 0,03 - марка пластин кремния, легированных бором с удельным сопротивлением 0,03 ом-см, 1д = 3д1/3зит (1 = 1,2)- интенсивности гауссовых компонент, а 1р = = Зр/Ззит- интенсивность параболической компоненты в спектрах УРАФ ^Эит-суммарная площадь экспериментального спектра УРАФ, а Sgi и

Зр - соответственно площади гауссовых и

лической компонент ность тока.

парабо-- плот-

в этом спектре). J (#1/2) g 2 = 0,8 мрад, (#1/2) g1 - 10,9 мрад, ширины гауссовых ( g;,i - 1,2 ) и

мрад

кристалла, объеме и на поверхности пор, а узкая гауссова компонента 1д2 - аннигиляционным распадом парапозитрония в объеме пор. Полная ширина этой компоненты на полувысоте РШНМ

величину порядка

(#1/2) g 2 - 0,8

мрад,

составляет что соответ-

(^1/2), - 7

параболической компонент.

В свою очередь широкая гауссова компонента 1д1 обусловлена аннигиляцией позитронов и ортопози-трония по различным каналам в бездефектной части

ствует кинетической энергии аннигилирующей элек-трон-позитронной пары 0,044 эВ, ее интенсивность порядка 1,5 %; а общий выход позитрония при этом в пористом кремнии достигает величины 6 %. Для определения радиусов ловушек позитронов в пористом кремнии (пор) по ширине (^1/2)^2 (см. табл.2) использовали формулу (16). Для экспериментального значения (^1/2) ^ 2 = 0,8 мрад (см. выше) получили среднее значение радиуса пор

К+г — 20,75 А - 2 нм.

Параметры исследуемых образцов пористого кремния, особенности их получения и характеристики спектров УРАФ

Таблица 3

№ Вещество rg, мрад Ig — Sg/Ssum Eg,, эВ Гр, мрад 1 P Sp /S sum

164(1) Si, <111>, КДБ - 10 h = 34 0 мкм, р - тип 9,82 ± 0,13 0,335±0,031 6,65 6,99 0,665±0,035

Si 16 Si, пористый, <111>, КДБ - 0,03, Ь = 2 0 мкм, HF:C2И5OИ = 1:1, J = 10 мА/см2, Т = 2 4 00 0С 9,84 ± 0,19 0,341 ± 0,046 6,68 ± 0,03 6,85 0, 65 9±0,052

PR8 6 Э1-пористый, <111>, КДБ-0,03,h=360мкм, Пористость ~ 4 5%±3% HF:C2И5OИ=2:1, J=2 0 тА/см2 Т = 2 4 00 0С,поры вниз 9,11 ± 0,10 0,4 93±0.052 ~5,73 6,78 0,492±0,044

PR16 Si, пористый, <111>, КДБ - 0,03, Ь = 2 0 мкм, ИГ:С2И50Н = 1 : 1, J = 10 мА/см2, Т = 2 4 00 0С поры вниз 9,01 ± 0,09 0,483 ± 0,045 5,60 ± 0,01 6,74 0,517±0,041

PR17 Б1, пористый, <111>, КДБ - 0,03, Ь = 2 0 мкм, ИГ:С2И50Н = 1 : 1, J = 10 мА/см2, Т = 2400 0С поры вниз+10 мин. в PdCl2 8,98 ± 0,09 0,511 ± 0,051 5,57 ± 0,01 6,83 0,489±0,044

Примечание к таблицам: h - толщина пластин кремния, <111> - их кристаллографическая ориентация, КДБ - марки пластин кремния, легированных бором, Е и Ф - энергия и флюенс протонов, соответственно, (Гд, мрад) - ширина гауссовской компоненты с интенсивностью 1д = Sд/ SSum, а (Гр, мрад) - угол отсечки для параболической компоненты с интенсивностью 1р = Зр/Ззит в спектрах УРАФ ^Эит-суммарная площадь экспериментального спектра УРАФ, а Sg и Sp - соответственно площади гауссовской и параболической компонент в этом спектре)

Рассмотрение кинетической схемы аннигиляци-онных распадов и превращения позитрона и позитрония в пористом слое дает возможность получить

связь между их скоростью захвата к+г порами и

■ы ig 2 L25 ktr = 1g2-^cr ,

(17)

Здесь Хсг — Х8 = 0,8 -1010 с 1 - скорость анниги-

ляционного распада пара-Рз . В свою очередь скорость аннигиляции позитрона может быть принята равной ХсГ — (Хц = 1/Гц) с-1 [28], где Т - короткое время жизни позитрона в кристалле, а Х - соответствующая скорость аннигиляции. Подставляя значение 2 — 0,015 (табл.2) и ХсГ — 0,8 -10 с 1 в

формулу (17), получаем среднюю скорость захвата пара - Рз порами к{Т = 1,2-108 с-1.

Величина скорости захвата к^г в свою очередь может быть определена на основе известного выражения

К = (trVNtr ,

(18

!г 1г &

Здесь (Су - среднее значение сечения захвата порами позитрония и позитрона; V - скорость тер-мализованного позитрония или позитрона; -

средняя концентрация пор, чувствительных к тер-мализованным объемным состояниям позитрония и позитрона. Таким образом, из приведенных выражений можно определить величины к1г,и ,

¿1, &tr (i) и V

если известны такие параметры, как . Средняя тепловая скорость позитрония при комнатной температуре Т = 293К оценивалась по фор-1/2

I * 6

муле V = (8коГ/шп+) « 7,52 -10 см/с, для

пози-

7

трона v ~ 1,05-10 см/с, где ко — постоянная Боль*

цмана, m+ ~ 2m0 - эффективная масса парапозитро-

ния, m+ ~ m0 - эффективная масса позитрона,

mg = 9,1-10 28 г - масса свободного позитрона. Предполагаем, что сечение захвата позитронов и позитрония порами равно значению геометрического

сечения дефекта ст^ ~ ^Rr = 1,256 -10 13 см2.

Имея определенные значения R^ ~ 2 -10 7 см, к^ и v, определили по формуле (18) среднее значение концентрации центров захвата пара-Ps в пористом

слое кремния Ntr = ktr /&trv ~ 1,27 -1014 см-3.

Далее при сопоставлении данных табл.3 для пористого и монокристаллического образцов следует, что основная часть позитронов аннигилирует в пористом кремнии из позитронных состояний непози-трониевого типа в объеме пор. Будем считать, что такого типа позитронные состояния являются позитронами, локализованными в объеме пор таким же образом, как и атомы позитрония.

Из табл.3, согласно [15,16,26], разность между интенсивностями гауссовой компоненты Tg(Oxidized), то есть окисленными пластинами кремния, и _Tg(Not oxidized) (исходной неокислен-ной пластиной) в спектрах УРАФ, может быть записана в виде

AIg=Ig(Oxidized)-Ig(Not oxidized)-^trT1 , (19) то есть среднее значение скорости захвата порами составляет величину

ktr ~ й1д/ X , (20)

При AIg = 0,665—0,493 = 0,172 (см. табл.2). С

этим значением

по формуле (20) для значения

X = 2,19-10 10 с получаем ktr ~ 7,9-108 с-1.

Размер пор и энергию в месте аннигиляции на внешних валентных электронах E можно также найти, используя только данные УРАФ. Действительно, дисперсия ( гауссовых компонент спектров УРАФ, аппроксимированных нормальным законом распределения ошибок, однозначно связана с энергией E аннигилирующих электронно-позитронных пар, находящихся в поре радиуса Rtr

E = ( 3 W ( -

(21)

где ( =

(^1/2) g 2>/2ln2

= 0,425 - (^1/2) мрад. Здесь (^1/2)g

полная ширина кривой УРАФ на полувысоте. Поскольку в большинстве работ приводится не дис-

персия, а ширина на полувысоте, приведем выражение, связывающее энергию аннигилирующей элек-трон-позитронной пары с полной шириной на полувысоте

E = 6,9-10—2(^1/2)g

(22)

полная ши-

Здесь Е- энергия в эВ, а (01 /2)g -

рина кривой УРАФ на полувысоте в мрад.

Так для образцов кремния измеренная величина 01/2^ составила 11,1 мрад и ей соответствует средняя энергия аннигилирующей электрон-пози-тронной пары, равная Е = 8,5 эВ и обусловленная средней энергией электронов внешней оболочки атома кремния на стенке поры, которую можно принять равной энергии электрона на внешней оболочке изолированного атома кремния. При этом учитывается, что до аннигиляции позитрон и позитроний успевают термализоваться и измеренная энергия определяется, в основном, энергией электрона. Табличное значение энергии для электронной внешней оболочки кремния Е(БГ) = 8,1517 эВ [32]. Как видим, согласие этих величин энергий Е и Е(БГ) вполне удовлетворительное. Таким образом, позитроны аннигилируют в основном на внешних валентных электронах атомов кремния «стенки» поры. Можно полагать, что разность величин Е-Е(БГ) = 0,35 эВ обусловлена вкладом энергии связи позитрона, находящегося в сферическом дефекте (поре) в энергию аннигилирующих элек-тронно-позитронных пар. В этом случае для определения размера пор рационально использовать выражение

ч 1/2

R =

18,84 E—E( Si)

(23)

Здесь величины имеют размерности Я в А, Е в эВ. Таким образом, при значении Е = 0,35 эВ размер пор равен 7,34 А. Видим, что это значение размера пор примерно в 3 раза меньше размера пор, определенного по энергии связи парапозитрония в поре.

На наш взгляд имеются две основные причины этих расхождений. Во-первых, глубина проникновения парапозитрония в объем кристаллического скелета пор гораздо больше, чем для позитрона. Во-вторых, окисленная поверхность пористого кремния имеет очень сложный состав и строение. Поэтому позитрон локализуется именно в этой поверхностной пленке и претерпевает аннигиляцию именно в ней. Можно предположить, что определяющую роль играет процесс аннигиляции позитронов в слое БЮ2 , покрывающую поверхность пор в пористом кремнии. Отсюда можно принять в качестве ширины (01/2) g1 величину 10,9 мрад в аморфных пленках кремния [1]. Расчет по формуле (22) для этого значения (01/2) g1 & 10,9 мрад дает значение

энергии Е-Е(БГ) = 8,20-8,15 = 0,05 эВ. Оценка по формуле (16) дает в этом случае значение размера пор Я & 28 А. Это значение радиуса пор близко к значению Я&20 А, определенному по аннигиляци-онным характеристикам парапозитрония. Далее со значением Яу &28 А определили сечение захвата

2 —13

позитрона дефектами & лЯ^г & 2,461 -10 см2. Для

оценок средних значений концентраций пор по формуле (6) приняли к1г & 7,9-108 с-1, & 2,461 -10 13

7

см2 и V & 10 см/с. Получили значение концентрации

пор Ntr = ktr /v -&tr = 3,21 -10

14

см 3.

Согласно этим данным можно полагать, что эффективными свободными центрами (областями захвата позитронов и позитрония) являются, скорее всего, цилиндрические ультрамикропоры и микропоры с размерами порядка 2 нм, находящиеся в

пористом слое кремния. Зная общую пористость (45%) и средний объем поры, можем оценить концентрацию пор из простых геометрических соображений и, сравнив ее с рассчитанной ^ , проверить достоверность принятых приближений. Определенному нами среднему размеру цилиндрических пор «2 нм соответствует ее средний объем

Vtr =tRI - h = 1,26 -10 -16 с

Здесь h -

толщина слоя

пористого кремния. Для случая «плотной упаковки» таких пор их концентрация, исходя из величины общей пористости 0,45, могла бы быть равной

ы£ ~ 0,45/К*. = 3,6-1015 см-

v tr •

3. Расхождения величины определенными концентрациями

с нами

= 3,21 -1014 см-3 не очень велики, что говорит о правильности предложенной модели. Таким образом, изученные методом позитронной аннигиляционной спектроскопии характеристики образца пористого кремния на примере образца РЯ86 говорят о том, что здесь имеют место микропористые цилиндрические объекты с размерами порядка 2 нм и концентрацией порядка 1015 см-3.

Полученные результаты позволяют надеяться, что дальнейшие исследования дадут возможность связать параметры аннигиляционных спектров с размерами пор и их топологией.

Определение радиусов нанообъектов и их концентраций в пластинах кремния, облученных протонами

Исследуемые образцы размерами ~ 10x20x10 мм3 были вырезаны из целых подложек кремния п-типа с ориентацией <100>. Для исследований были выбраны четыре образца, обозначаемых нами как Si 10 (исходный необлученный образец), Si 12, Si Параметры облученных протон особенности их получения

14, Si 15 (образцы кремния, облученные протонами с энергией Е и флюенсом Ф). Параметры исследуемых пластин кремния, особенности их получения и основные характеристики спектров УРАФ приведены в табл.4.

Разность между интенсивностями гауссовой компоненты Ig (Irradiated), то есть облученными пластинами кремния, и Ig (Not irradiated) (исходной необлученной пластиной) в спектрах УРАФ определяется формулой вида (19). Оценим значение к^

для значения Mg = 0,293 - 0,256 = 0,037

см. значения Ig последней и первой строк табл.2). Для этого значения AI g по формуле (20) для значения

ТХ = 2,19-10"10 с [33] получаем к{г « 1,7-10й

Размер вакансий, комплексов вакансий или пор и энергий в предположении их сферической геометрии в месте аннигиляции на внешних валентных электронах Е можно также найти, используя только данные УРАФ. Действительно, дисперсия ( гауссовых компонент спектров УРАФ, аппроксимированных нормальным законом распределения ошибок, однозначно связана с энергией Е аннигилирующих электронно-позитронных пар, находящихся в поре радиуса , дается формулами вида (21) и

(22). Так для образцов кремния измеренная величина ($1/2) g составила 11,1 мрад и ей соответствует средняя энергия аннигилирующей электрон-позитронной пары, равная Е = 8,5 эВ и обусловленная средней энергией электронов внешней оболочки атома кремния на стенке поры, которую можно принять равной энергии электрона на внешней оболочке изолированного атома кремния.

л 8

с

ами образцов кремния n - типа, и характеристики спектров УРАФ

Таблица 4

№ образца Вещество (0g )l / 2 , мрад Ig = Sg/S sum (0p )1 /2 мрад I P— Sp/S sum Примечание

Si 10 Si, <100>, КЭФ -4,5, h = 455 мкм, n - тип 11,0 ± 0,3 0,256 ± 0,04 6,98 0,744 ± 0,049

Si 12 Si, <100>, КЭФ- 4,5 h= 415 мкм 11,1 ± 0,32 0,256 ± 0,04 6,93 0,735 ± 0,051 Облучен протонами Е = 40 кэВ, Ф = 5-1016 см-2

Si 14 Si, <100>, КЭФ 2-3, h = 418 мкм 11,1 ± 0,27 0,283 ± 0,04 6,94 0,717 ± 0,045 Облучен протонами Е = 150 кэВ, Ф = 4»1016 см-2

Si 15 Si, <100>, КЭФ 2-3 h = 418 мкм 11,1 ± 0,28 0,293 ± 0,041 6,81 0,707 ± 0,047 Облучен протонами Е = 150 кэВ, Ф = 4»106 см-2

Примечание к таблице 2: h - толщина пластин кремния, <100> - их кристаллографическая ориентация, КЭФ - 4,5 - марка пластин кремния, легированных фосфором с удельными сопротивлениями 4,5 и 2-3 ом-см, Е и Ф - энергия и флюенс протонов, соответственно, ( (Og)i/2 , мрад) - ширина гауссовой компоненты с интенсивностью Ig = Sg/ Ssum , а ( Op , мрад) - угол отсечки для

параболической компоненты с интенсивностью Ip = Sp /Ssum в спектрах УРАФ (Ssum - суммарное число счета совпадений, а Sg и Sp - скорости счета совпадений, соответствующие гауссовой и параболической компонентам в кривых УРАФ).

При этом учитывается, что до аннигиляции позитрон и позитроний успевают термализоваться и измеренная энергия определяется, в основном, энергией электрона. Табличное значение энергии

для S/'(3p2 —3 /q) электронной внешней оболочки кремния E(Si) = 8,1517 эВ [32]. Как видим, согласие этих величин энергий E и E(S') вполне удовлетворительное. Таким образом, позитроны аннигилируют в основном на внешних валентных электро-

нах атомов кремния «стенки» поры. Можно полагать, что разность величин Е — Е(57) = 0,35 эВ обусловлена вкладом энергии позитрона, находящегося в сферическом дефекте в энергию аннигилирующих электронно-позитронных пар.

Далее, используя уравнение (14), по рис.11, определили для сравнения радиусы свободных объемов вакансий по измерению величин времен жизни позитронов в кремнии, облученном электронами и протонами, методом ВРАФ.

Среднее значение эффективного радиуса радиационных дефектов, определенное по формуле (14) по усредненному значению времени жизни, составила величину порядка = «1,7 А. Таким образом, если считать, что в вакансии находится позитрон, а не позитроний, и он аннигилирует на электронах материала стенки, то его энергия в яме должна быть порядка 0,35 эВ при Е = 11,1 эВ. Так как энергия частицы, находящейся в потенциальной яме, определяется размером ямы, то такой энергии позитрона, исходя из формулы (14),

должна соответствовать яма с радиусом Я^г ^ 10,4

А для значения ($1/2) g = 11,1 мрад.

Рисунок 11 - Зависимость времени жизни Т позитрона в порах от значений эффективного радиуса Яо пор в Si. Расчет проводился по формуле (14) для значений ДЯ=1,66 А [19] и Ть = 0,219 нс [33]

Постоянная решетки кремния равна а = 5,43 А, а среднее значение межатомного расстояния в кремнии равно = 2,087 А. Таким образом, сопоставление значений радиусов, измеренных по методу ВРАФ, К^ «1,7 А и = 2,087 А говорит об удовле-

творительном характере используемых моделей. Да-

лее со значением

значение сечения

лК2 « 9 -10"

К^т ~ 1,7 А определили среднее захвата позитрона дефектами

Параметры облученных протонами образцов кремния р - типа,

особенности их получения и характеристики спектров УРАФ

Таблица 5

ст

г

№ образца Характеристика образца Примечание

164(1) Э1-монокристаллический, зеркальный, <111>, КДБ-10, h=340 мкм. 11 степень обработки

165(2) Э1-монокристаллический, зеркальный, <111>, КДБ-10, h=340 мкм, облучен протонами: Е=3 МэВ, Ф=1,03х1016см-2 11 степень обработки

163(3) Э1-монокристаллический, зеркальный, <111>, КДБ-10, h=340 мкм, облучен протонами: Е=3 МэВ, Ф=4, 3х1016см-2 11 степень обработки

153(4) Э1-монокристаллический, полированный, р-тип, <111>, КДБ-10/20, h =4 90 мкм, р=9,8-10,0 ом-см

166(5) Э1-монокристаллический, полированный, р-тип, <111>, КДБ-10/20, h=4 90 мкм, р=9,8-10,0 ом-см, облучен протонами: Е=3 МэВ, Ф=5,15х1015см-2

152(6) Э1-монокристаллический, шлифованный, р-тип, <111>, КДБ-10, Ъ = 500 мкм, р=8,6 ом-см.

154(7) Э1-монокристаллический, шлифованный, р-тип, <111>, КДБ-10, Ъ = 500 мкм, р=8,6 ом-см, облучен протонами: Е=3 МэВ , Ф=6,88х1015 см-2 Пучок смещен от центра мишени на 22 мм.

155(8) Э1-монокристаллический, шлифованный, р-тип, <111>, КДБ-10, h=500 мкм, р=8,6 ом-см, облучен протонами: Е=3 МэВ, Ф=7х1015см-2 Пучок по центру мишени.

162(9) Э1-монокристаллический, шлифованный, р-тип, <111>, КДБ-10, h=500 мкм, р=8,6 ом-см, облучен протонами: Е=3 МэВ , Ф=1,9х1016см-2

Получили по формуле (18) значение концентрации радиационных дефектов в кремнии п -типа с

-»16 _ „

кремнии р-типа с ориентацией

(111)

^ =.1016-1017

табл.5-7)

ориентацией (100)

12-101

, равное мгг

Характеристики спектров УРАФ исследуемых образцов Si р-типа и параметры радиационных дефектов

[15,16

Таблица 6

3

м

№ образца I д— Э д/Э эит 1р—Эр/ Зэит кг -Ю-9 , с-! К, а Мг -10-17 -3 , см 3

164(1) 0,335±0,031 0,665±0,035

165(2) 0,600±0,030 0,4 00±0,022 1,2 1.6 1,5

163(3) 0,589±0,028 0,411±0.021 1,15 1.6 1,4

153(4) 0,330±0,029 0,670±0.034 1.6

166(5) 0,37 3±0,032 0,627±0,034 0,19 1.6 0,2

152(6) 0,305±0,029 0,695±0,035

154(7) 0,44 6±0,049 0,554±0,047 0,63 1.6 0,6

155(8) 0,332±0,029 0,668±0,035 - - -

162(9) 0,512±0,026 0,488±0,022 0,93 1.6 1,0

Параметры исследуемых образцов Si р-типа, особенности их получения и характеристики спектров УРАФ

Таблица 7

№ образца Характеристика образца I g— S g/ S sum Ip — Sp/Ssum Ntr -10~16 , , см 3

164(1) 81-монокристал-лический, зеркальный, р-тип, <111>, КДБ-10, 11=34 0 мкм. 0,335±0,031 0,665±0,035

153(4) 81-монокристал-лический, полированный, р-тип, <111>, КДБ-10/20, 1 =490 мкм, р=9,8-10,0 ом-см 0,330±0,029 0,670±0.034 1,63

152(6) 81-монокристал-лический, шлифованный, р-тип, <111>, КДБ-10, 1 = 500мкм, р=8,6 ом-см. 0,305±0,029 0,695±0,035 1,60

Примечание: h - толщина пластин кремния, <111> - их кристаллографическая ориентация, КДБ-10 и КДБ-10/20 - марки пластин кремния, легированных бором, Е и Ф - энергия и флюенс протонов, соответственно, Ig = Sg/ Ssum - интенсивность гауссовой компоненты, а Ip = Sp/Ssum- интенсивность параболической компоненты в спектрах УРАФ (Ssum-суммарная площадь экспериментального спектра УРАФ, а Sg и Sp - соответственно площади гауссовой и параболической компонент).

На основании вышеизложенного можно полагать, что в исследованных нами пластинах кремния n -типа и р-типа, облученных протонами, обнаруживаются прежде всего радиационные дефекты типа моновакансий V и их комплексов [2,30,31]. Именно точечные радиационные дефекты с размерами (диаметрами) порядка от 2 до 10 А являются эффективными центрами захвата позитронов. Таким образом, позитронный метод позволяет эффективно оценивать концентрации точечных радиационных дефектов в кремнии с размерами <1 нм, практически недоступных для наблюдения с помощью существующих на практике методов. Отметим, что именно позитрон-ные методы позволили прямо установить тот факт, что в различных дефектных твердых телах точечным дефектам принадлежит преобладающая роль.

Отметим недавнее достижение рентгеновской микроскопии по определению размеров нанообъектов [34]. Удивительный аппарат Titan (самый мощный

рамках американско-европейского проекта TEAM, получил изображения с рекордным разрешением 0,05 нанометра. Это равно четверти поперечника атома углерода. Чтобы понять, какие новый инструмент открывает возможности по изучению материалов или биологических молекул, нужно добавить, что диаметр спирали ДНК составляет целых 2 нанометра. Однако определять концентрации нанообъектов этим методом очень затруднительно, Позитронный же метод может служить ценным дополнением к рентгеновским методам, так как позволяет измерять средние размеры и средние концентрации нанообъ-ектов. Сопоставление результатов этих методов может позволить определять и контролировать концентрации и размеры нанообъектов в различных материалах и наноматериалах.

Определение радиусов свободных объемов и их концентраций в монокристаллах кварца, облученных протонами

Как показали наши эксперименты [35], при аннигиляции полностью термализованных атомов па-рапозитрония в монокристаллах кварца в интервале температур 288-633К, полная ширина узкой компоненты на ее полувысоте

I

g 2

составляет всего

(^1/2) g 2 (^1/2)g2 "

c интенсивностью

1,03 +1,25

мрад,

для широкой компоненты с интенсивностью Ig1 пол-

ная ширина

(^1/2) g1 « 10 мрад (табл.

в Мире рентгеновский микроскоп), созданный в

Параметры аннигиляции позитронов в кварце при разных температурах

Таблица 8

Т, К (^ш) g 2 4 мрад Ig 2 (^1/2) g1 6 , мрад Ig1 S> 0 Rtr, A

633 1,25- -0,05 0, 0300- 0,0026 10,70- -0,05 0, 9700- 0,0210 13,3

473 1,18- -0,04 0, 0326- 0,0021 11,00- -0,04 0, 9674- 0,0170 14,1

288 1,02- -0,05 0, 0359- 0,0041 10,70- -0,09 0, 9641- 0,0320 16,3

Эти данные позволяют говорить о наличии па-рапозитрония в монокристаллах кварца. Общий выход позитрония в кварце достигает величины порядка 12 %, а его энергии порядка 0,025 - 0,06 эВ. Следует отметить, что взаимодействие дело-кализованного парапозитрония с кристаллической решеткой кварца приводит к появлению боковых пиков при углах, обратно пропорциональных значению вектора обратной решетки. В тоже время эти боковые пики полностью отсутствуют в монокристаллах кварца, содержащих максимально высокие значения концентрации примесей [35]. По-видимому, это обстоятельство говорит о том, что атом пара-Рз в данном случае локализуется в монокристаллах кварца, содержащих максимально высокие значения концентрации радиационных дефектов (например, вакансий (полостей) определенного объема с радиусом порядка постоянной решетки кварца). Среднее значение этого радиуса полости, моделируемой потенциальной ямой радиусом К^ с бесконечным высоким потенциальным барьером, в которой происходит аннигиляция позитрония в кварце, оцененное по формуле (3), также приведено в табл.5. Отметим, что зависимость интенсивности узкой

табл.

компоненты довольно слабая,

Ig2 - Ssum

теоретической зависимости I £2, полученной в работах [24,25]. Здесь £2 - скорость счета совпадений, то есть площадь, соответствующая интенсивности I^2 в спектрах УРАФ, а £шт - суммарное число совпадений. Из табл.6 видим, что радиусы локализации атома пара-Рз зависят от температуры и изменяются в температурном интервале от 288 К до 623 К от значения 16,3 А при 288 К до значения 13,3 А при 623 К. Объяснение такой ано-

мальной зависимости

Яъ

может быть сделано в

рамках концепции квазичастичного состояния пара-Рз , обусловленного Рз -фононным взаимодействием этого локализованного атома с колебательными состояниями дефектов структуры кристалла [36,37]. При этом эффективная масса пара-Рз с повышением температуры уменьшается. Это ни что иное, как квантовый эффект, обусловленный затуханием квазичастичного состояния позитрония в кристалле. Такого рода эффект приводит к росту значений

(^l/2)g2 ,

следовательно

уменьшению

Я

от температуры в общем, удовлетворяет

(табл.8). Далее из данных табл.8 определили концентрацию центров захвата пара-Рз в кварце: при

^ 2

Rtr «12-10"8 см, Ig2 - 0,03 ,

а

а

к

= Ig / яК/г^ ~ 4,2-1014 см3. Согласно этим данным можно полагать, что областями захвата позитрония являются, скорее всего, вакансии или ди-вакансии, возникающие в результате упругих напряжений, обусловленных примесями внедрения и радиационными нарушениями в объеме кристалла кварца [35].

Определение радиусов свободных объемов пор и их концентраций в порошках кварца

В случае порошков кварца с различными размерами частиц спектры УРАФ разлагались на две (

X2 ~1,7 ) и три (

ностями

0,6 ) компоненты с интенсив-.и ширинами (@Ц2)& (табл.9).

Исходя из значений

2

Ж

предпочтение было

сделано для случая разложения спектров на три компоненты. Результаты математической обработки спектров УРАФ с помощью программы АСАЯПТ (см. табл. 1) показывают, что во всех образцах порошков кварца имеется высокоинтенсивная (

1г 2 = (10-24 )

узкая позитрониевая компонента

( (01/2)g2 ;

1

мрад)

Результаты обработки экспериментальных данных программой АСАЯПТ

образцов кварцевых порошков

Таблица 9

I

gi

№ образца Число компонент ШИН (0/2), мрад ч * К/г' [А]

(61/2^1 (61/2) g 2 (61/2) g 3 1д1 1д2 1д3 К/г 2 К/г 3

N1 20 9.5 1.7 - 90 10 - 9.76

30 9.6 2.5 1.3 88 8 4 6.6 12.8

N2 20 9.1 1.7 - 83 17 - 9.8

30 9.5 2.6 1.1 79 13 8 6.4 15

N3 20 8.6 1.8 - 86 14 9.2

30 9.1 2.4 1.0 84 12 4 6.9 16.6

N4 20 9.3 1.4 - 76 24 - 11.9

30 9.5 1.6 0.6 76 22 2 10.4 28

N5 20 9.5 1.4 - 82 18 - 11.9

30 9.7 2.0 1.2 81 10 9 8.3 13.8

Сигма широкой гауссовой компоненты оставалась практически неизменной (~ 4 мрад). Так как в монокристаллическом кварце [35] интенсивность узкой компоненты не превышает 5%, возникновение высокоинтенсивной позитрониевой компоненты связано с наличием нанометровых пор и поверхностью микрочастиц порошка [38].

Компоненту с интенсивностью I g\ и шириной

(6^1/2^1 относили к аннигиляции позитронов и позитронов, входящих в состав орто-Рэ , на валентных электронах кварца (вероятнее всего на электронах анионов кислорода кварца при свободных столкновениях и из связанных состояний квазиатомных систем позитрон-анион [38]). Компоненты с интенсивностями ^2 , ^3 и ширинами (6/2^2 ,

(01 /2 )g3 относили к аннигиляции пара-Рэ , захваченного ловушками различного типа с радиусами Я^2 , Кз в пространстве порошка. В этом случае для определения радиусов 2 , К/г3 использовали формулу (3). Получили для значений (0/2~ 1,91 мрад, ^2 = 14,8 %, (Кг2) = 9 А среднюю концентрацию ловушек сорта (£г2) , равную (Ы^.~ 5,8-1015 см-3, а при (0/2^3 ~ 1,04 мрад, Ig3 = 5,4 %, (Кг 3) = 16,0 А для ловушек сорта (/г3) -

(Ыг )3 ~5,8-1014 см-3. На основании этих данных можно сделать предположение, что к ловушкам сорта (/г2) относятся центры захвата пара- Рэ в местах контактов поверхности, например, трех частиц кварца (поры нанометровых размеров и возможно поверхность частиц порошка), а к ловушкам сорта (/г 3) - поры (пустоты) в объеме частиц кварца, обусловленные отсутствием частиц [6,39].

Таким образом, проведенные нами исследования позитронной аннигиляции в порошках кварца показали, что позитроны эффективно зондируют различные свободные объемы в этих образцах кварца.

Определение нанообъектов в облученных металлах и сплавах методом пас

Проведенные исследования позитронной аннигиляции в компактированных нанокристаллических металлах и сплавах, а также в полупроводниках и пористом кремнии [28,40-41,43-52] показали, что

позитроны эффективно зондируют свободные объемы нанообъектов (в основном вакансии, дивакансии и поры) с размерами < 1 -100 нм как в металлах и сплавах, так и в полупроводниках и пористых системах. Нами получены на основе модели движения частицы в плоскости, ограниченной сферической абсолютно непроницаемой стенкой, формулы для определения радиусов Я3р сферических (символ эр

) нанопор по ширинам 61/2 и энергиям компонент углового распределения аннигиляционных фотонов

(УРАФ)

е

1эр основного состояния позитрона, нигилирующего в порах в металлах и сплавах

N1/2

Кр[ А] =

'37,7^

, Е1эр Eg Еэр

(24)

V 1эР )

где Eg = 6,9 •10-2(01/2)2

g

экспериментальные значения энергий, эВ. Табличные значения энергий электронов Е3р (вУ) (табл.12) внешних оболочек атомов железа и иона железа составляют величины 7,89 и 16,19 эВ [32]. Здесь К и 0_/2 выражаются

в А и шга(й соответственно. Используя формулы (24), можем определять радиусы свободных объемов в облученных металлах и сплавах посредством измерения величин 0_/2 соответствующей компоненты

методом УРАФ.

В 2007 году начаты работы по исследованию конструкционных материалов, используемых в ядерном материаловедении. В процессе эксплуатации реакторов происходит охрупчивание конструкционных материалов. Основной причиной охрупчи-вания корпусных реакторных сталей является образование нанокластеров, содержащих преимущественно медь и фосфор. В настоящее время определены режимы отжига для продления срока службы корпусов этих типов реакторов и проведен отжиг корпусов. Дальнейшая эксплуатация отожженных корпусов реакторов, определение возможностей повторного отжига корпусов требуют проведения дополнительных исследований состояния материала в отожженном и повторно облученном состояниях. Для обоснования разрабатываемых прогнозных моделей необходима экспериментальная информация об эволюции тонкой структуры этих состояний. В рамках ведущейся и планируемой работы проведены комплексные исследования различных состояний материала корпусов реакторов, облученных до флюенсов

ан-

0

порядка 6-1019 н/см2. Планируется проведение исследований образцов сталей, находящихся в облученном, отожженном и вторично облученном состояниях.

Для исследуемых материалов методами позитрон-ной аннигиляционной спектроскопии были экспериментально определены такие важные характеристики металлов, как энергия Ферми, удельное число свободных электронов, приходящихся на один атом металла, и их концентрация в зоне проводимости.

Объектами исследования являются образцы сварных соединений с различным содержанием фосфора и с различной степенью облучения. Цель работы с

Параметры спектров УРАФ для образцов чистого железа Таблица 10

(^1/2) g1, мрад Ig1, % Eg1, g1 эВ (S1/2)g 2, мрад. Ig2' % Eg2' эВ (^1/2)p, отсечка (мрад.) Ip' % Ef, J эВ

9,80± ±0,2 6 63,92± ±13,00 6,63± ±0,04 16,4± 0,58 34,82± 11,00 18,60± 0,08 5,69 1,26± ±1,7 0 8,26± ±2 0

Параметры спектров УРАФ для ряда образцов стали ЬР Таблица 11

№ (*1/2) g мрад ' Ig1' % g1 эВ (S1/2)g 2' мрад. Ig2' % Eg 2, g2 эВ (вц2)р, отсечка (мрад.) IP' % Ef, J эВ

1 10,00 53,15 6,91± 16,40± 4 0,61± 18,60± 5,97 6,24± 9, 0 8 0±

±0,38 ±14,0 ±0,05 ±0,60 ±15,00 ±0,08 ±2,7 0 ±5,100

2 9,39± 42,80 6,09± 16,20± 4 8,74± 18,10± 5,63 8,46± 8,071±

±0,3 9 ±11,0 ±0,05 ±0,47 ±14,00 ±0,07 ±2, 90 ±3,300

3 8,94± 34,69 5,52± 15,0 0± 55,63± 15,5 0± 5,61 9,68± 8,02 4±

±0,37 ±9,10 ±0,05 ±0,33 ±14,00 ±0,05 ±2,7 0 ±2,400

4 11,60 63,65 9,2 3± 18,80± 2 0,80± 2 4,40± 5,31 15,54 7,177±

±0,4 0 ±17,0 ±0,06 ±1,7 0 ±14,00 ±0,23 ±3,60 ±0,820

Химический состав образцов стали ЬР Таблица 12

Название образца Fe C Si Mn P S Cr Ni Mo Cu V

Содержание, % ~ 97 0,04 0,04 1,12 0,027 0,013 1,42 0,13 0,49 0,16 0,19

U1, эв 7,896 11,264 8,149 7,432 10,56 10,357 6,764 7,633 7,131 7,724 6,74

U2, эв 16,18 24,376 16,34 15,64 19,65 23,4 16,49 18,15 15,72 20,29 14,65

применением метода УРАФ состояла в выяснении влияния нейтронного облучения и последующего отжига на свойства конструкционных материалов (сплавы ЬР ), используемых в реакторах. Химический состав и состояние предназначенных для исследования образцов сталей представлены в табл. 10. В табл.11 и 12 приведены данные исследований методом УРАФ образцов сталей ЬР реакторов ВВЭР-440 с различным содержанием фосфора, облученные нейтронами до флюенсов 6-1019 н/см2 , облученные и отожженные.

Примечание табл. 10-12: Ig\ — Sgi /Sшт , Ig2 — Sg2/Ssum , Igi ( i — 1,2 )- интенсивности гаус-

совых компонент, а Ip — Sp /SШт

- интенсивность

параболической компоненты в спектрах УРАФ ( Б3ит - суммарная площадь экспериментального спектра УРАФ, а Б gi и Бр - соответственно площади гауссовых и параболической компонент в этом спектре). 1 - Необлученный, 2 - Облучение, поток нейтронов (11,3х1018 ) см-2, 3 - Облучение, поток нейтронов (53,1х1018 ) см-2, 4 - Облучение, поток нейтронов [(56,6х1018 )+отжиг] см-2, и^ = Еу - первый потенциал ионизации (энергия связи валентного электрона) атома, а = Е2 - потенциал ионизации заряженного (энергия связи электрона) положительного иона.

В случае чистого железа и сталей ЬР спектры

2 2

УРАФ разлагались на две ( % ~ 1,7 ) и три ( % ~ 0,6

) компоненты с интенсивностями I^ .и ширинами

($1/2)gj (табл.11 и 12). Исходя из значений %2 ,

предпочтение было сделано для случая разложения спектров на три компоненты. Результаты математической обработки спектров УРАФ с помощью программы АСАЯПТ (см. табл. 11 и 12) показывают, что во всех образцах сталей ЬР имеются высокоинтенсивные гауссовы компоненты с интенсивно-стями ( ^1~(34 - 63 ) %, ^2~(20 - 40) % и энергиями Egl ~ (6 — 9) эВ и Eg2 ~ (15 — 24) эВ и параболическая компонента с интенсивностью 1р ~ (4 — 16) % и энергией Ферми Е^ ~ (8 — 9) эВ. По нашему мнению, высокоинтенсивные гауссовы компоненты обусловлены аннигиляцией позитронов в основном из нанодефектных состояний в железе и сталях ЬР ,

^нты с интенсивностями Igi ~

Eg1 ~ 6,63 эВ ( Fe ) и Ig1 ~ 53

gi'

а параболическая компонента относится к аннигиляции на электронах проводимости (Ферми-газе объектов).

В необлученных образцах Ее (табл.10) и сталях ЬР (табл.11, п.1) наблюдаются две гауссовы

% с энер-

с энергией

Egl ~ 6,91 эВ ( ЬР ); и ^2 ~ 35 % с энергией Eg2 ~ 18,60 эВ ( Ее ) и ^2 ~ 53 % с энергией Eg2 ~ 18,60 эВ ( ЬР ). В облученных образцах стали ЬР (табл.11, п.2,3) значения значительно

уменьшаются с ростом дозы по сравнению со значением необлученного образца, в то время как

значения

I

g2 значительно возрастают по сравнению

со значением

I

g 2 необлученного образца, а зна-

E„,, E

g1, Е g2 в свою очередь несколько уменьшаются по сравнению со значениями Egl, Eg2 необлученного образца стали ЬР .

Согласно данным табл.2 (п.4), наблюдаются существенные изменения параметров спектров УРАФ

I g1,^2 и Egl,Eg2 , свойственных образцам стали после отжига при 500 °С. Значение при отжиге

стремится к значению для необлученного об-

разца стали

LP . в

то же время значение интен-

I

сивности гауссовой компоненты ^g2 резко уменьшается по сравнению со значениями ^ 2 необлу-ченного и облученного образцов (см. табл.11 (п.2,3)). Значения же Egl, Е g2 резко возрастают

при отжиге, достигая величин 9,23 и 24,4 эВ соответственно. Эти данные табл.11 (п.2, 3) говорят о том, что при облучении сталей ЬР и отжиге наблюдаются значительные трансформации центров аннигиляции позитронов.

Данные табл.11 и 12 говорят, что значения Е ^

образцов стали ЬР и Ее по своим значениям ближе всего к значениям энергий связи Ец = и\ внешних валентных электронов атомов Ее и других элементов, входящих в состав стали ЬР (табл.12). Назовем эти центры аннигиляции позитронов с параметрами I gl, Egl центрами первого рода. Отличие

значений Е ^ от значения Ец = и

видимому,

Е1 =и в кристалле (сплаве) по сравнению со значением Ец = электрона атома Ее и других атомов за счет образования химических связей с другими элементами сплава (см. табл.12). В свою очередь значения Е^2 образцов стали ЬР и Ее по своим значениям ближе всего к значениям энергий связи Е2 = ^2 внешних электронов положительно заряженных ионов атомов Ее и других элементов, входящих в состав стали ЬР (табл.12). Назовем эти центры аннигиляции позитронов с параметрами I^2, Е^2 центрами второго рода. Из данных табл.11-13 следует, что эти центры аннигиляции первого и второго рода при облучении и отжигах претерпевают значительные трансформацию.

Параметры спектров УРАФ для ряда образцов стали ЬР Таблица 13

Fe ,

обусловлено уменьшением значения

V % AIg1' % Eg1, эВ (Rsp )gl, 0 A (Nsp )gl • •10-15, см-3 Ig2' % AIg2, % Eg2, эВ (Rsp ) g 2 , 0 A (Nsp)g2 • •10-15, см-3.

53,15± ±14,00 6,91± ±0,05 4 0,61± ±15,00 18,60± ±0,08

4 2,80± ±11,00 -8,35 6,09± ±0,05 - 4 8,74± ±14,00 8,13 18,10± ±0,07 4,43 ~8

34,6 9± ±9,10 -18,46 5,52± ±0,05 55,63± ±14,00 15,02 15,5 0± ±0,05

63,65± ±17,00 10,00 9,2 3± ±0,06 5,32 ~8 2 0,80± ±14,00 -19,81 2 4,40± ±0,23 2,14 ~48

Будем считать центрами аннигиляции первого рода центры захвата позитронов зерна Ее с примесями (например, Си, Р и т.д.), дислокации, декорированные атомами железа и примесей, и включения второй фазы (например, нанокластеры СиР ) и многое другое. Аннигиляция позитронов из этих состояний дает компоненту /^(Е^). Центрами захвата второго рода могут служить вакансии Ее и их комплексы в стали ЬР , служащие глубокими по-зитронными центрами. Это дает нам право утверждать, что при отжиге центры захвата второго рода трансформируются в центры захвата с более глубокими позитронными уровнями. При этом аннигиляция позитронов протекает в основном на внешних электронах атома железа и заряженного иона

Ее+2 [32], так как Egl ^ Е§2 ^ и2 .

Таким образом, по энергии в месте аннигиляции на внешних валентных электронах Е можно также найти состав и радиусы нанообъектов (пор, вакансий, зерен и включений второй фазы - нанокласте-ров и возможно дислокаций, декорированных различными примесями и т.д.), используя только данные УРАФ. Для этого можно использовать выражение (22), связывающее энергию Е аннигилирующей элек-тронно-позитронной пары с полной шириной на полувысоте $1/2 • Так для образцов сплава ЬР (табл.11, п.1-4) рассчитанные по формуле (22) значения средних энергий аннигилирующих элек-трон-позитронных пар оказались равными

Е^1 = 6,91,6,09,5,52,9,23 эВ и

Е§2 = 18,60,18,10,15,50,24,40 эВ. Табличные значения

энергий электронов (табл.12) внешних оболочек атомов железа и иона железа составляют величины 7,89 и 16,19 эВ [32]. Как видим, значения величин

энергий и Е(Ее) и Е(Ее ) близки друг другу.

Таким образом, позитроны аннигилируют в основном на внешних валентных электронах атомов железа «стенки» вакансий и комплексов вакансий. Можно полагать, что разность величин Е Е(Ее) в эВ обусловлена вкладом энергии связи позитрона, находящегося в вакансиях в энергию аннигилирующих электронно-позитронных пар. В этом случае

для определения размера вакансии рационально использовать выражения вида (24). В этом выражении величины имеют размерности в A, E в эВ.

Таким образом, при значении

E = Egl - E(Fe) = 9,23-7,89 = 1,34 эВ размер пор равен

5,3 A (табл.13).

Далее из табл.10 видим, что разность между интенсивностями гауссовых компонент Igj (Irradiated), то есть облученными образцами стали LP , и I gj (Not irradiated) (исходными не-

облученными образцами стали LP ) в спектрах УРАФ, может быть записана в виде

Algi = I gj (Irradiated) -1 gj (Notlrradiated) ~ , (25)

то есть среднее значение скорости захвата порами составляет величину

К ~ AIgi /т1 , (26)

Оценим значение k^ , определяемое выр

ажением

AI

gi

(26), для значения = 0,10 (см. значения

в последней строке второго столбца табл.13) и

значения Т\= (1,60 + 0,05)-10 10 с для железа. С этим

значением

AI g по формуле (26

получаем

кг = 0,10/1,60 -10"10 = 6,25 -108 с-1.

Рассмотрение кинетической схемы аннигиляци-онных распадов и превращения позитрона в стали ЬР дает возможность получить связь между их скоростью захвата к1г центрами первого рода и

лы Igi LU

ktr = Ig1Acr,

(27)

Величина скорости захвата к^г в свою очередь может быть определена на основе известного выражения

кгг , (28) Здесь - сечение захвата дефектами пози-

трона; V - скорость термализованного позитрона;

- средняя концентрация дефектов (в дефектной области кристалла). Средняя тепловая скорость

позитрона при комнатной оценивалась по формуле 0

температуре Т = 293К

I »V

= \8k0T / —п+I

* и/2 7

^ 1,05 -107

см/с, где &0 —постоянная Больцмана,

"0

—28

эффективная масса позитрона, Пд = 9,1-10 8 г -масса свободного позитрона. Предполагаем, что сечение захвата позитронов центрами захвата примерно равно среднему значению геометрического

сечения дефекта

см2 (приняли, что

'т

= 3,14 - 0,25 -10—14 « 8 -10—15

Я™ ~ 0,5

^р

ные нами выше значения

Имея определен-

Ят « 0,5 -10—7 с

к

гт

V

определили по формуле (28) среднее значение центров захвата позитронов в облученных образцах

стали Ыт = кт/а^ = 6,25 -108 /8-10—15-107 «8-1015 см-

3. В случае наличия отжига Я,

з 2 А

и для центров

захвата второго рода

Ыт ~ 4,8 -1016

(см. табл.13)

ИуР (Т) + ЕуР (Т) = 0 ,

Й2 о

н=~—V2+¥,(?),

2п,

(29)

(30)

Здесь у (т) - позитронная волновая функция метода псевдопотенциала, Уt (т) - потенциал позитрона в поле вакансии, Ег - энергия связи позитрона с вакансией.

Расчет потенциала Уt (т) показал [54], что он очень близок по форме к модели потенциала в прямоугольной потенциальной яме, причем | |»|Е? | , а «пространственное расположение» позитронной волновой функции составляет величину порядка 8 А, что гораздо больше размера моновакансии. Это позволяет использовать для модели связанного состояния позитрона приближение модели прямоугольной потенциальной ямы, так как эффективный радиус взаимодействия между позитроном и вакансией мал.

Расчетная модель

В приближении модели прямоугольной потенциальной ямы потенциал позитрона, входящий в уравнение (30), имеет вид

V (т) = ¥0 при Т < Я , (31)

V (т) = 0 при т > Я ,

где Я - радиус вакансии.

Для основного состояния позитрона или возбужденных , - состояний ( I = 0 ) волновая функция позитрона сферически симметрична. При этом подстановка у (т) = и (т)/т позволяет записать уравнение Шредингера в виде

С2и + ^ Е—V (т )]и = 0

(32)

с1т2 Й

Как известно [56], решение уравнения (32) с потенциалом (31) имеет вид

и = Авюкт при т < Я , и = В ехр(—ут) при т > Я ,

аналогично получаем

О связанных состояниях позитрона на вакансиях и порах в металлах, определение размеров радиусов пор в ангстремных диапазонах методом ВРАФ

Исследование вакансий различного состава, разупорядоченных областей (РО) и пор диаметром менее 100 А (10 нм) в материалах, используемых в ядерном материаловедении и электронной техники, методом позитронной аннигиляционной спектроскопии (ПАС) имеет вполне определенные перспективы [53-55]. При этом предполагаем, что атом позитрония, например, в металлах отсутствует, а вакансии и поры являются эффективными ловушками позитронов. Аннигиляция позитронов из связанных состояний приводит в спектрах временного распределения аннигиляционных фотонов (ВРАФ) к более долгому времени жизни относительно двухквантовой аннигиляции и сужению кривых углового распределения аннигиляционных фотонов (УРАФ).

Поэтому большое значение имеют теоретические модели связанных состояний позитрона на вакансиях металлов [53-56], позволяющих связывать между собой основные характеристики вакансий и процесса аннигиляции. Наряду с «точными» численными расчетами при этом используются и простые аналитические модели. Ниже предлагается одна из таких возможных моделей.

Обоснование расчетной модели

В работе Мори [54] было рассмотрено связанное состояние позитрона в алюминии на простых вакансиях в рамках теории позитронного псевдопотенциала, то есть

к = ^2т1{У1-Е1)Ш у = ^2т,Е, / Й

(33)

(34)

(35)

Соотношение же между глубиной и шириной потенциальной ямы при этом определяются трансцендентным уравнением

сгфЯ = — у / к (36)

Согласно [56], выражение (36), удовлетворяющее минимальному значению аргумента кЯ, перепишется в виде

к - Я

\кт = 1/^1 + ^ 2кЯ

к0 - Я

, (37)

где к20=к2 + Г2=^К

2т,

Т2

Если положить кЯ = — (1 + а) ,

2

при условии

(1 > а > 0), то

— —/14

еоэ—а =-(1 + а)

2 2к0Я

38

Решение этого уравнения легко находится графическим способом, а отсюда уже определяется спектр энергетических уровней позитрона в вакансии. Первый корень уравнения (10) появляется в предельном случае

(39)

к0Я = — /2

При этом Е^ = 0 . Подставляя сюда значение к1

0

из (37), получаем связь между ¥гmm и Я У™п-К2 =я2Н2 /8т+

40)

_ т/тт

Отсюда же можно определить и значение у^ ,

при котором появляется связанное состояние позитрона при заданном размере вакансии или поры

(Ь = 2К)

У™11 = яг2//2 / 8т+К2 = яг2//2 / 2т+Ь2 (41)

Так как волновая функция позитрона центрирована относительно вакансии, то вероятность нахождения позитрона в кристалле Р (снаружи вакансии) равна

Я да

Р = 1 — ||у(т)|2 СТ =||у(т)|2 СТ , (42)

0 Я

а вероятность аннигиляции XV =Х^ позитрона, связанного с вакансией, равна

X = Х,Р , (43)

где X = Ху - вероятность аннигиляции позитрона в объеме кристалла.

Таким образом, ход волновой функции в области самой вакансии при расчете Xс практически несущественен. Для оценок величины Р , как и в случае

*

т

+

и

0

см

дейтрона [56 функцию вида

южно использовать волновую

Щ(r ) = (ß /2;т)1/2 exp(-ßr) , 2m,V,

ß =

Подставляя (44)

h

(42)

с учетом (43)

xd =Лу • e~fß , ßL = ln^ ,

(44)

(45) находим

(46)

'1

где 3 - параметр, Ь - размер потенциальной ямы.

Результаты расчетов и выводы

Выражение (46) позволяет из экспериментальных данных по измерению времени жизни позитронов в вакансиях различного типа определять их размер, если известен размер хотя бы одной (любой) вакансии (табл.14)

Дефекты вакансионного типа, времена жизни позитронов и радиусы вакансий в железе.

Таблица 14

в

Образец Время жизни позитронов, Td (пс) [57,58] Радиусы вакансий, Rn , А Расчет по формуле (46) Ионный радиус, Rn = R1 • ЧП , А,

Fe-кристалл 110

Fe-дислокации 165 1,3

Fe-моновакансии 175 1,4 1,4

Fe-дивакансии 197 8 1 8 1

Fe-тривакансии 232 2,3 2,0

Fe-тетравакансии 262 2,7 2,3

Fe-гексавакансии 304 3,2 2,6

Считая, что моновакансия образована одним удаленным атомом железа и имеет размер, равный размеру ячейки Вигнера-Зейтца 1.41 А (параметр решетки железа равен 2,866 А), можно из выражения (46) с использованием данных из обзора [57], приведенных в табл. 14, найти параметр 3 . Считая Ь равным 2.8 А для случая моновакансий, получили значение 3 =0.162. Используя это значение 3 , оценили радиусы дефектов вакансионного типа в железе. Результаты приведены в табл. 14. Там же приведены результаты расчета размера вакан-сионных дефектов в предположении, что объем п-вакансии (нанообъем) равен сумме объемов п моновакансий. В этом случае радиусы вакансий (если они сферически симметричны) должны соотноситься как корни кубические из номеров вакансий Яп=К1 ■

ЧП.

В работах [57,58] на основании исследований сталей реактора ВВЭР-440 показано, что при нейтронных флюенсах ^ 10' 1020 см-2 все позитроны захватываются дефектами. При этом экспериментально измеренное время жизни позитронов в этих дефектах относительно аннигиляции составляет величину 250-260 пс. Такому времени жизни должны соответствовать дефекты с радиусами ^ 2-3 А (то есть с диаметрами 5-6 А). Отсюда в [58] сделан вывод, что под действием нейтронного облучения образуются небольшие вакансионные кластеры из 56 вакансий.

Таким образом, показано, что одним из эффективных методов определения средних размеров

нанообъектов Я (свободных объемов вакансий, пор, полостей, пустот и т.д.), их средних значений концентрации N и химического состава в месте аннигиляции позитрона в некоторых дефектных

материалах (и в большом числе технически важных материалах и наноматериалах, таких как металлы и сплавы) является метод позитронной аннигиля-ционной спектроскопии (ПАС). Это позволяет определять средние значения доли свободного вакан-сионного (порового) пространства

= (4/3)яЯ3 • N , образующегося в материалах

ядерной техники в процессе их эксплуатации. При этом возможно выдвинуть важную идею поиска корреляции между значениями Vга^ и механическими свойствами материалов, например, их значениями параметров к различным механическим воздействиям. Проведенные нами экспериментальные исследования нанообъектов в сталях различных марок, используемых в качестве конструкционных материалов в современных ядерных реакторах, возможно, подтверждают сделанное предположение. Особое значение при этом должно уделяться экспериментальным методам определения прочности и хрупкости металлов и сплавов, облученных нейтронами. Особо важным обстоятельством при этом имеет поиск критичных дефектов, сильно нарушающих механические и радиационные свойства.

Заключение.

Методом УРАФ определены размеры и концентрации нанодефектов в пористом кремнии, монокристаллическом кварце и порошках кварца, в облученных пластинах кремния и конструкционных реакторных материалах. Предложена простая аналитическая модель связанного состояния позитрона. Эта модель может быть использована для качественного объяснения особенностей процесса аннигиляции в дефектных металлах и оценок радиусов вакансий и пор малых (ангстремных и нанометро-вых) размеров. Приведены оценки радиусов дефектов вакансионного типа в исследуемых объектах.

ЛИТЕРАТУРА

1. Гольданский В.И. Физическая химия позитрона и позитрония. // Наука, М., 1968, 173 стр. (Графутин В.И. , Прокопьев Е.П., Фунтиков Ю.В. Возможность определения размеров нанообъектов в ИТЭР материалах по методу ПАС. Тезисы докладов XXXIX Международной (Звенигородской) конференции по физике плазмы и управляемому термоядерному синтезу, г. Звенигород Московской обл. 6 - 10 февраля 2012 года).

2. Графутин В.И., Прокопьев Е.П. Применение позитронной аннигиляционной спектроскопии для изучения строения вещества. // Успехи физических наук, 2002, 172 (1), 67-83.

3. Grafutin V.I., Prokop'ev E.P., Novikov Yu.A., Shantarovich V.P. Application of positronic annihilation spectroscopy for study in solids // Proceedings of the 4th Moscow International ITEP School of Physics. Suvorov A.L. (et al. eds), Moscow, Akademprint, 2002, 207-227.

4. Прокопьев Е.П., Тимошенков С.П., Графутин В.И., Мясищева Г.Г., Фунтиков Ю.В. Позитроника ионных кристаллов, полупроводников и металлов // МИЭТ, М., 1999, 176 стр.

5. Графутин В.И., Прокопьев Е.П., Тимошенков С.П., Фунтиков. Позитроника и нанотехнологии: возможности изучения нанообъектов в технически важных материалах методом позитронной аннигиляционной спектроскопии // Нанотехника, 2008, №4 (16), 33-42.

6. Гусев А.И. Наноматериалы, наноструктуры, нанотехнологии // Физматлит, М., 2005, 416 стр.

7. Графутин В.И., Мамедов Т.Н., Мешков И.Н., Павлов В.Н., Прокопьев Е.П., Тимошенков С.П., Фунтиков Ю.В., Хмелевский Н.О., Чаплыгин Ю.А., Яковенко С.Л. Возможности изучения пористых систем и наноматериалов методом позитронной аннигиляционной спектроскопии. // В кн.: Под общей редакцией

А.Н.Сисакяна, Ядерная физика и нанотехнологии. Ядерно-физические аспекты формирования, изучения и применения наноструктур, ОИЯИ, Дубна, 2008, 223-241.

в. Ремпель A.A. Эффекты упорядочения в нестехиометрических соединениях внедрения // Наука, Екатеринбург, 1992, 232 стр.

9. Krause-Rehberg R., Leipner H.S. Positron Annihilation in Solids. Defect Studies. //: Springer, Berlin, 1999, 378 стр.

1G. Tимoшенкoв С.П., Чаплыгин Ю.А., Графутин В.И., Прокопьев Е.П., Фунтиков Ю.В. Позитроника и нанотехнологии: определение радиусов нанообъектов пустоты в пористом кремнии и кремнии, облученном протонами // Нанотехника, 2008, №3 (15), 82-84.

11. Графутин В.И., Залужный А.Г., Калугин В.В., Илюхина О.В., Mясищевa Г.Г., Прокопьев Е.П., Тимошенков С.П., Фунтиков Ю.В., Хмелевский Н.О. О возможности исследования некоторых дефектных и пористых систем методом позитронной аннигиляционной спектроскопии // Химия высоких энергий, 2008, 42 (6), 528-535.

12. Чаплыгин Ю.А., Tимoшенкoв С.П., Графутин В.И., Калугин В.В., Прокопьев Е.П., Фунтиков Ю.В. Определение радиусов нанообъектов пустоты в пористых системах и кремнии, облученном протонами // Rusnanotech-08. Mеждунaродный форум по нанотехнологиям. 3-5.12.2008. Сборник тезисов докладов научно-технологических секций, 2, Pоснaно, M., 2008, 65-66.

1S. Прокопьев Е.П., Графутин В.И., Tимoшенкoв С.П., Фунтиков Ю.В. Возможности исследования пористых систем и наноматериалов методом позитронной аннигиляционной спектроскопии // Дефектоскопия, 2008, №10, 55-70.

14. Графутин В.И., Илюхина О.В., MЯcищевa Г.Г.Г Прокопьев Е.П., Tимoшенкoв С.П., Фунтиков Ю.В. Позитроника нанообъектов в пористых и дефектных системах на основе кремния и кварца // Украинский физический журнал, 2009, 54 (5), 443-453.

15. Бритков О-M., Гаврилов С.А., Графутин В.И., Дягилев В.В., Калугин В.В., Илюхина О.В., Mяси-щева Г.Г., Светлов-Прокопьев Е.П., Тимошенков С.П., Фунтиков Ю.В. Применение метода позитронной аннигиляционной спектроскопии для исследования дефектов структуры твердого тела // Вопросы атомной науки и техники. Сер. теор. и прикл. физика (Саров), 2004, вып. 3, 40-50.

16. Графутин В.И., Тимошенков С.П., Илюхина О.В., Калугин В.В., Mясищевa Г.Г., Светлов-Прокопьев Е.П., Тимошенков Ал.С., Григорьев Д.К., Фунтиков Ю.В. Исследование позитронных состояний и дефектов в кремнии, облученном протонами // Физика и химия обработки материалов, 2006, №5, 5-12.

17. Гаврилов С.А., Графутин В.И., Илюхина О.В., MЯcищевa Г.Г., Прокопьев Е.П., Tимoшенкoв С.П., Фунтиков Ю.В. Прямое экспериментальное наблюдение атома позитрония в пористом кремнии методом позитронной аннигиляционной спектроскопии // Письма в ЖЭТФ, 2005, S1 (11-12), 680-682.

1В. Прокопьев Е.П. Особенности определения свободных объемов и их распределение по радиусам в технически важных материалах методом ПАВ спектроскопии // 46 Совещание по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра. Тезисы. Докладов, ПИЯФ, Санкт-Петербург, 1996, 377-378.

19. Jean Y.C. Positron annihilation spectroscopy for chemical analysis: A novel probe for microstructural analysis of polymers // Microchem. J., 1990, 42 (1), 72-102.

20. Gregory Roger B. J. Free-volume and pore size distributions determined by numerical Laplace inversion of positron annihilation lifetime data // Appl. Phys., 1991, 70, 4665-4670.

21. Вaриcoв А.З., Графутин В.И., Залужный А.Г., Илюхина О.В., MЯcищевa Г.Г., Прокопьев Е.П., Tимoшенкoв С.П., Фунтиков Ю.В. О диффузии позитронов и позитрония в наноматериалах // Поверхность. Pентгеновские, Синхротронные и нейтронные изучения, 2008, №11, 73-80.

22. Eldrup M., Lightbody B.r Sherwood J.N. The temperature dependence of positron lifetimes // Chem. Phys., 1981, 63 (1), 51-58.

23. Шантарович В.П., Ямпольский Ю.П., Кевдина И.Б. Свободные объемы и время жизни позитрония в полимерных системах // Химия высоких энергий, 1994, 28 (1), 53-59.

24. Прокопьев Е.П., Графутин В.И., Тимошенков С.П., Евстафьев С.С., Фунтиков Ю.В. Позитроника и нанотехнологии: Возможности изучения нанообъектов в технически важных материалах методом позитронной аннигиляционной спектроскопии // Mикроэлектроникa, 2009, 38 (6), 464-475.

25. Бритков О-M., Гаврилов С.А., Графутин В.И., Калугин В.В., Тимошенков Ал.С., Илюхина О.В., Mясищевa Г.Г., Тимошенков Ан.С., Светлов-Прокопьев Е.П., Тимошенков С.П., Григорьев Д.К., Фунтиков Ю.В. Позитронная аннигиляционная спектроскопия и свойства пористого кремния // Петербургский журнал электроники, 2007, № 3, 15-28.

26. Графутин В.И., Илюхина О.В., MЯcищевa Г.Г., Калугин В.В., Прокопьев Е.П. , Tимoшенкoв С.П., Xмелевcкий Н.О., Фунтиков Ю.В. Исследования методом позитронной аннигиляционной спектроскопии дефектов в облученном протонами кремнии // Mикроэлектроникa, 2005, 34 (3), 218-224.

27. Графутин В.И., Залужный А.Г., Тимошенков С.П., Бритков О-M., Илюхина О.В., Комлев В.П., Mясищевa Г.Г., Прокопьев Е.П., Фунтиков Ю.В. Исследование радиационных нарушений в монокристаллах кварца, облученных протонами // Поверхность, Pентгеновские, Синхротронные и нейтронные изучения, 2008, №7, 10-18.

28. Графутин В.И., Грyшевcкий А.В., Залужный А.Г., Калугин И.В., Светлов-Прокопьев Е.П. , Tимo-шенков С.П., Фунтиков Ю.В. Определение размеров нанообъектов в некоторых дефектных и пористых системах методом позитронной аннигиляции // Проблемы черной металлургии и материаловедения, 2009, №2, 1-7.

29. Прокопьев Е.П. Времена жизни магнитопозитрония в полупроводниковых квантовых ямах // Письма в ЖТФ, 2005, S1 (11-12), 680-682.

SG. Козлов В.А., Koзлoвcкий В.В. Легирование полупроводников радиационными дефектами при облучении протонами и a-частицами. Обзор // Физ. и техн. полупроводн., 2001, 35 (7), 769-793.

51. Koзлoвcкий В.В., Козлов В.А., Лoмacoв В.Н. Mодифицировaние полупроводников пучками протонов. Обзор // Физ. и техн. полупроводн., 2000, 34 (2), 129-147.

52. Бабичев А.П., Бабушкина H.A., Брaткoвcкий A.M. и др. Физические величины: Справочник // Энергоатомиздат, M., 1991, 1232 стр.

55. Bannefaer S. Defect and oxygen in silicon studied by positrons // Phys. Stat. Sol. (a), 1987, 102 (2), 481-491.

34. Urban Knut W. // Studying Atomic Structures by Aberration-Corrected Transmission Electron Microscopy. Review // Science, 2008, 321 (5888), 506-510 (Look also: http://www.membrana.ru/lenta/?7664#).

35. Графутин В.И., Залужный А.Г., Тимошенков С.П., Бритков О-M., Илюхина О.В., Mясищевa Г.Г., Прокопьев Е.П., Фунтиков Ю.В. Исследование позитронных состояний и нанообъектов в монокристаллах кварца, облученных протонами. Атом позитрония в кварце // ЖЭТФ, 2008, 133 (3), 723-734.

56. Прокопьев Е.П. Ps, локализованный в кристалле // Деп. в ЦНИИ "Электроника", P-3634, 1983, M., 8 стр.

37. Ikari П., Fujiwara K. Studying of temperature dependence of pulse distribution of positronium in а - quartz // J. Phys. Soc. Japan., 1979, 46 (1), 92-101.

38. Бартенев Г.М., Цыганов А.Д., Прокопьев Е.П., Варисов А.З. Аннигиляция позитронов в ионных кристаллах // Успехи физических наук, 1971, 103 (2), 339-354.

39. Графутин В.И., Мьо Зо Хтут, Прокопьев Е.П., ФунтиковЮ.В., Хмелевский Н.О., Штоцкий Ю.В. Исследования позитронной аннигиляции в порошках кварца // Сборник научных трудов, 3, 2008, МИФИ, М., 29-30.

40. Прокопьев Е.П., Графутин В.И., Тимошенков С.П., Фунтиков Ю.В. Определение размеров нанообъектов в пористых системах и дефектных твердых телах. Часть I. // Интеграл, 2008, №6 (44), 4-6.

41. Прокопьев Е.П., Графутин В.И., Тимошенков С.П., Фунтиков Ю.В. Определение размеров нанообъектов в пористых системах и дефектных твердых телах. Часть II. // Интеграл, 2009, №1 (45), 10-12.

42. Druzhkov A.P., Perminov D.A. Characterization of Nanostructural Features in Reactor Materials Using positron annihilation spectroscopy. Chapter 5 // In NuclearMaterials Devolopments Ed. Keister J.F., ISBN 1-60021-432-0, 2007, North Science Publishers Inc., Dordrecht, 1-42.

43. Тимошенков С.П., Прокопьев Е.П., Калугин В.В., Графутин В.И., БритковО.М.; Евстафьев С.С. Позитроника и нанотехнологии: Определение радиусов нанообъектов в пористых системах и некоторых дефектных материалах методом ПАС. Часть I. // Оборонный комплекс - научно-техническому прогрессу России, 2008, №4. 28-36.

44. Тимошенков С.П., Прокопьев Е.П., Графутин В.И., Бритков И.М.; Фунтиков Ю.В. Позитроника и нанотехнологии: Определение радиусов нанообъектов в пористых системах и некоторых дефектных материалах методом ПАС. Часть 2. // Оборонный комплекс - научно-техническому прогрессу России, 2008,

№4, 36-43.

45. Графутин В.И., Илюхина О.В., Мясищева Г.Г., Прокопьев Е.П., С.П.Тимошенков С.П., Ю.В.Фунти-ков Ю.В., Р.Бурцл Р. Позитроника и нанотехнологии: возможности изучения нанообъектов в материалах и наноматериалах методом позитронной аннигиляционной спектроскопии. // Ядерная физика, 2009, 72 (10), 1730-1739.

46. Chaplygin Y.A., Gavrilov S.A., Grafutin V.I., Svetlov-Prokopiev E.P., and Timoshenkov S.P. Positronics and nanotechnologies: possibilities of studying nano-objects in technically important materials and nanomaterials // Proc. IMechE. Part N: J. Nanoengineering and Nanosystems, 2007, 221 (4), 125-132.

47. Прокопьев Е.П., Графутин В.И., Тимошенков С.П., Евстафьев С.С., Фунтиков Ю.В. Позитроника и нанотехнологии: Возможности изучения нанообъектов в технически важных материалах методом позитронной аннигиляционной спектроскопии // Микроэлектроника, 2009, 38 (6), 464-475.

48. Графутин В.И., Илюхина О.В., Мясищева Г.Г., Прокопьев Е.П., Тимошенков С.П., Фунтиков Ю.В. Позитроника нанообъектов в пористых и дефектных системах на основе кремния и кварца. // Украинский физический журнал, 2009, 54 (5), 443-453.

49. Графутин В.И., Прокопьев Е.П., Тимошенков С.П., Фунтиков Ю.В., Позитроника и нанотехнологии: Определение размеров нанообъектов в пористых системах, наноматериалах и некоторых дефектных материалах методом позитронной аннигиляционной спектроскопии (обзор) // Заводская лаборатория, 2009, 75 (6), 27-36.

50. Чаплыгин Ю.А., Графутин В.И., Тимошенков С.П., Прокопьев Е.П. // Определение размеров нанообъектов в пористых системах и дефектных материалах по методу УРАФ. Материалы VII Международной научно-технической конференции, 7 - 11 декабря 2009 г. Москва, Intermatic - 2009, часть 2. МИРЭА,

17-19.

51. Графутин В.И., Прокопьев Е.П., Тимошенков С.П., Фунтиков Ю.В. Определение радиусов нанообъ-ектов в пористых системах и некоторых дефектных материалах методом позитронной аннигиляционной спектроскопии // Поверхность. Рентгеновские, Синхротронные и нейтронные изучения, 2009, №12, 2432.

52. Р.Бурцл, В.И.Графутин, О.В.Илюхина, Г.Г.Мясищева, Е.П.Прокопьев, С.П.Тимошенков, Ю.В.Фунти-ков. Возможности изучения нанообъектов в пористом кремнии и подложках кремния, облученных протонами, методом позитронной аннигиляционной спектроскопии // Физика твердого тела. 2010, 52(4), 651-654.

53. Прокопьев Е.П. Простая модель связанного состояния позитрона на вакансиях металлов // В кн.: Радиационные дефекты в металлах. Материалы 2 Всесоюзного совещания, Наука, Алма-Ата, 1980, 59-62.

54. Mori G. Model of the connected state of a positron on vacancies of metals // J. Phys., 1977, F7, L8 9.

55. Графутин В.И., Бурцл Р., Зееман А., Крщак В., Илюхина О.В., Мясищева Г.Г., Прокопьев Е.П., Тимошенков С.П., Фунтиков Ю.В.. Определение размеров и концентраций нанообъектов в облученных металлах и сплавах методом позитронной аннигиляционной спектроскопии. VI Международная научная конференция «Прочность и разрушение материалов и конструкций»: Материалы конференции.- 20-22 октября 2011 г. Оренбург, Россия Изд-во ГОУ ОГУ, 2011.- Принята к печати. http://www.mks-phys.ru/Reports.php?ConfId=10

56. Соколов А.А., Лоскутов Ю.М., Тернов И.М. Квантовая механика // Учпедгиз, М., 1962, 592 стр.

57. Slugen V. What kind of information we can obtain from positron annihilation spectroscopy? // European Commission EUR 22468 EN - DG JRC - Institute for Energy Luxembourg: Office for Official Publications of the European Communities, 2006, 94 pp.

58. Cizec J., Becvar F.r Prochazka I. Three-detector setup for positron-lifetime spectroscopy of solids containing 60Co radionuclide // Nuclear Instruments and Methods in in Physics research 2000, A 450, 325-337.

УДК 62 -192 + 519.248

Литвиненко Р ,С., Идиятуллин Р. Г., Аухадеев А.З.

ФГБОУ ВПО «Казанский государственный энергетический университет», Казань, Россия

АНАЛИЗ ИСПОЛЬЗОВАНИЯ ПОКАЗАТЕЛЬНОГО РАСПРЕДЕЛЕНИЯ В ТЕОРИИ НАДЕЖНОСТИ ТЕХНИЧЕСКИХ СИСТЕМ

Актуальность и цели.

В практике эксплуатации технических систем в большинстве случаев приходится иметь дело с вероятностными (случайными) процессами, когда функция отражает аргумент с некоторой вероятностью. Наиболее полно случайная величина описывается законом распределения вероятностей, основным из которых в теории надежности технических систем является экспоненциальное (показательное) распределение. В условиях неопределенности информации о законе распределения времени наступления отказов вследствие малых объемов статистических данных, что как правило бывает на начальных этапах разработки техники, исследователю приходится принимать решение о выборе априорной модели надежности, исходя из опыта предыдущей эксплуатации прототипов или аналогов. Систематизация информации о практическом использовании показательного распределения при прогнозировании и оценке надежности различных технических систем является актуальной научной задачей.