CC BY
7
© КОЛЛЕКТИВ АВТОРОВ. 1990
УДК 614.7:546.799.3/.5]-074
Т. А. Григорьева, Г. Н. Романов, Л. И.Першина
ОПРЕДЕЛЕНИЕ НЕПТУНИЯ, ПЛУТОНИЯ, АМЕРИЦИЯ И КЮРИЯ
В ОБРАЗЦАХ ОКРУЖАЮЩЕЙ СРЕДЫ
К сегодняшнему дню накоплен большой опыт определения малых концентраций нептуния и плутония [1—5, 10, 12], америция и кюрия [6—9] в объектах окружающей среды к биологических материалах.
Наиболее распространенными способами очистки и концентрирования трансурановых элементов являются экстракционные и экстракционно-хроматографические, реже ионообменные. Причем, как правило, используют иони-ты зарубежного производства, а данные о применении отечественных ионитов весьма немногочисленны.
При разработке метода определения нептуния, плутония, америция и кюрия в объектах окружающей среды нашей задачей было изучить возможности использования отечественных ионитов. На основании проведенных исследований с внесением в растворы проб 2зэ+24ори> 237^р)
241Агп, 244Сш разработан метод последовательного выделения трансурановььх элементов из одной навески с использованием отечественных ионитов ВП-1АП и ВПК. Внесение изотопов 235и, 232ТИ, й6Ка позволило оценить степень очистки от урана, тория, радия и полония на различных стадиях выделения.
Образцы почв (1—20 г), растений (1—50 г) и тканей животных (10—100 г) озоляют при температуре 600— 700 °С до полной минерализации. Из озоленной пробы извлекают трансурановые элементы многократной обработкой золы смесью концентрированных азотной и соляной кислот в соотношении 3:1. Полученные декантаты объединяют, упаривают и доводят кислотность до 0,5—1,0 моль/л. Из этого раствора выделяют гидроокиси актинидов на гидроокиси железа, применяя последовательное осаждение гидроксидом натрия и аммония. Эту операцию можно проводить до 6 раз и более.
После растворения гидроокисей раствор пробы доводят соляной кислотой до концентрации 9 моль/л и переводят плутоний в четырехвалентное состояние. Подготовленный раствор пропускают через анионит ВП-1АП в солянокислой среде. При анализе проб с содержанием солей более
1 г используют колонки с размером рабочей части 1,8Х Х15 см и зернение ионита 0,25—0,5 мм; скорость пропускания не более 2 мл-мин-1 -СхМ~2. На анионите отделяют плутоний и нептуний от америция и кюрия. Степень сорбции плутония и нептуния составляет 98—100 %.
Для очистки от примесей ионит последовательно промывают соляной кислотой с концентрацией 9 моль/л и азотной кислотой с концентрацией 8 моль/л. При сорбции и промывке удаляют железо, радий, полоний, уран и другие элементы.
Нептуний и плутоний элюируют с анионита смесью азотной и плавиковой кислот (0,35 моль/л НЫОэ в 0,01 моль/л НР), нагретой до 60 °С, со скоростью
2 мл-мин-1-см~2. Значения выходов составляют для нептуния 50—70 %, плутония 70—90 % в зависимости от содержания солей в анализируемом растворе.
Коэффициенты очистки от америция, кюрия и урана равняются 105, от щелочноземельных элементов и железа— 105, тория —5-104, полония — 1 • 102.
Эффлюент после сорбции нептуния, плутония и промывной солянокислый раствор объединяют. В этом растворе содержатся америций и кюрий, а также торий (до 10 %), плутоний и нептуний (до 2%), титан (до 50%), железо (до 0,04 %), щелочные, щелочноземельные и редкоземельные элементы. Кислотность раствора доводят до 0,15 моль/л по соляной кислоте и пропускают через ка-тионит ВПК в солянокислой форме. Можно использовать те же колонки или меньшего размера (0,7X13 мм) при той же скорости пропускания, что и на анионите. Ионит промывают соляной кислотой с концентрацией 0,15 моль/л
в присутствии перекиси водорода. Степень сорбции америция и кюрия составляет 96—100 %. В этих условиях щелочноземельные и редкоземельные элементы, торий, алюминий и железо не сорбируются. Америций и кюрий элюируют соляной кислотой с концентрацией 0,7 моль/л со скоростью 1 мл-мин-1-см-2. Значения выходов америция и кюрия равняются 70—90 %.
Коэффициенты очистки от плутония, нептуния, тория и урана составляют 105, от щелочноземельных и редкоземельных элементов, алюминия и железа — 105, титана и полония — 2 • 103.
При анализе проб почвы до 2 г, растений до 5 г, тканей животных до 100 г содержание солей в выделенных для радиометрического измерения препаратах не превышает 5 мг для препарата нептуния и плутония и 1 мг для америция и кюрия. С увеличением массы образца содержание солей в препаратах нептуния и плутония увеличивается до 10 мг. Поэтому при радиометрических измерениях для расчета значений выходов необходимо иметь кривую поглощения а-излучения в слое.
Для идентификации изотопного состава анализируемых
239 240 Ри + Ри
Ь
740 750760 770 780
в
239 2Ш Ри + Ри
730 740750 760 770
а-Спектры плутония (а), америция и кюрия (б), выделенных из почвы, плутония (в), америция и кюрия (г), выделенных из растений.
По оси абсцисс — номер канала; по оси ординат — число импульсов в канале, отн. ед.
Результаты определения трансурановых элементов в биологических пробах (расчет по средним значениям выходов
Изотоп Вид пробы Масса образца, г Среднее значение выхода, % Число определе-н и й Внесено, Бк Определено, Вк
239+240ри Почва 5 79 5 12,5 12,1±1,2
Растения 10 79 4 7,0 7,4+0,7
Мышцы 100 71 6 12,5 12,8=1=0,9
Кость 20 76 6 12,5 12,6=Ь1,3
237Np Почва 5 68 4 47,0 46,0-ь4,0
20 68 6 47,0 46,5±4,0
?41Am Почва 5 82 6 23,0 21,1 ±2,2
20 82 6 12,9 11 ,з=ы А
Растения 10 82 4 6,5 6,4±0,4
Мышцы 100 97 6 12,9 13,3=1=0,4
Кость 20 92 6 12,9 I2,6=ül ,4
?44Cm Почва 5 82 6 18,6 17,7=1=1,6
элементов проводят электролитическое осаждение по [11] при токе 1,8 А в течение 1.5 ч. Анодом служит платиновый стержень в виде спирали: толщина проволоки 0,9 мм, внешний диаметр спирали 10 мм, высота 100 мм; катод — полированный диск из нержавеющей стали площадью 2,95 см2. Содержание солей на мишени после электролитического осаждения элементов не превышает 0,3 мг, а значения выходов нептуния, плутония, америция и кюрия составляют 80—100 %. Выделенные препараты анализировали на полупроводниковом а-спектрометре с использованием кремниевого поверхностно-барьерного детектора площадью 350 мм2, спектрометрического устройства СЭА-01 и многоканального амплитудного анализатора АИ-256-6 при экспозиции 3 ч.
Из приведенных на рисунке а-спектров образцов почвы и растений видно, что выделенные препараты плутония и америция на ионитах марки ВП-1АП и ВПК не содержат примесей а-излучающих нуклидов. В препаратах плутония обнаружены 238Ри и 2зэ+24ори) в препаратах америция — 24'Ат и 244Ст.
Таким образом, метод определения трансурановых элементов обладает высокой чувствительностью (1 Бк/кг), хорошей избирательностью по отношению к а-излучающим элементам и достаточной очисткой от макросолей.
В таблице приведены результаты определения плутония, нептуния, америция и кюрия предложенным методом, рассчитанные по средним значениям выходов.
Отличия полученных значений от внесенного количества радионуклида не превышают ±20 % и укладываются в погрешность измерения, которая не превышает ±25 %. Однако следует отметить, что использование для расчетов средних значений выходов не всегда оправданно. С целыо получения более достоверных результатов необходимо применять радиоактивную метку: при определении плутония — »Ри или 242Ри, америция — 244Ст.
Литература
1. Астафуров В. И., Землянухина Н. А. Методы определения плутония и нептуния в объектах окружающей среды и биологических материалах: Обзор. — М., 1984. —С. 43.
2. Голутвина М. М., Садикова Н. М. Контроль за содержанием радиоактивных веществ в организме человека. — М., 1979.
3. Методы определения содержания радиоактивных изотопов в организме человека: Материалы симпозиума / Под ред. В. П. Шамова и др. — Л., 1973.
4. Методы определения радиоактивных веществ в воздухе.—М., 1974.
5. Методические рекомендации по санитарному контролю за содержанием радиоактивных веществ в объектах внешней среды / Под ред. А. Н. Марея, А. С. Зыковой. — М., 1980.
6. Bernabee Roger P. A.// Hlth Phys. — 1983. -N 6. — P. 688—691.
7. Hiatt M. H., Hahn P. B. // Analyt. Chem. — Vol. 51, N 2. — P. 295—298.
8. Holm £., Fukai R. // Talanta. — 1976. — N 11 —12. — P. 853—855.'
9. Holm E., Ballestra S. /•/ Ibid. — 1979. — Vol. 26. — p. 791—794.
10. Nielsen J. M., Beasley Т. M. // Plutonium Handbook: A Guide to the Technology. — 1967. — Vol. 2, N 4. —
p 921_93ß
11. Puphül K. W., Filer T. D., McNabb G. /.//Analyt. Chem. — 1984. — Vol. 56. — P, 113—116.
12. Veselsky J. C. //Analyt. -chim. Acta. — 1977. — Vol. 90. _ p. 1—14.
Поступила 21.11.88
Vol. 44, 1979. — Vol. 23,
Ю. А. ТОМИЛИН, В. А. ГАЛЬВЕЦ, 1990 УДК 615.47.03:614.73-07
Ю. А. Томилин, В. А. Гальвец
ПОРОГОВЫЙ СИГНАЛИЗАТОР СОСТОЯНИЯ ГАММА-ФОНА
ТИК-87
ф
Николаевская областная санэпидстанция
В настоящее время текущий санитарный контроль за радиоактивным загрязнением атмосферного воздуха осуществляется аспирационным методом, сбором атмосферных выпадений и регулярным изменением уровня гамма-фона на открытой территории пунктов наблюдения. В сравнении с первыми двумя способами последний дает оперативную информацию о содержании гамма-излучающих радионуклидов в атмосферном воздухе с меньшими тру-
довыми и материальными затратами. Однако и этот способ по техническим характеристикам приборов (предел чувствительности, электропитание и др.), используемых для измерения гамма-фона, не может обеспечить круглосуточный контроль.
Для осуществления такого контроля гамма-фона мы модифицировали прибор СРП-68-01, сконструировав и изготовив устройство пороговой сигнализации (рис. 1),.
