CC BY
11
МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ
за* -
ОПРЕДЕЛЕНИЕ КОНЦЕНТРАЦИИ РАДИОАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ АСПИРАЦИОННЫМ МЕТОДОМ
3. В. Дубровина, В. И. Кацапов
Из Института радиационной гигиены Министерства здравоохранения РСФСР
Высокая -степень патологического действия радиоактивных веществ на организм при попадании их внутрь делает проблему определения радиоактивных аэрозолей особенно важной.
Радиоактивные аэрозоли очень устойчивы вследствие малых размеров большей части аэрозольной фазы (по данным Вилкенинга, 1952, 85% радиоактивных аэрозолей, образованных продуктами распада радона, имеют диаметр 0,005—0,04 ц). Различного рода фильтры имеют так называемый минимум эффективности для частиц определенного размера. По литературным данным, наибольшей способностью проходить сквозь фильтр обладают частицы диаметром 0,1—0,2 ц.. Известно, что частицы подобного диаметра задерживаются при дыхании почти полностью, к, следовательно, определение их концентрации является особенно необходимым.
Мы исследовали влияние различных факторов на осаждение аэрозолей на фильтре: а) типов воронок — держателей фильтров, б) марок фильтров, в) скорости аспирации воздуха. Опыты ставили в помещении с относительно постоянной концентрацией радиоактивных аэрозолей. Возможность проводить подобные опыты при малой радиоактивности воздуха подтверждалась работой А. Бергстеда (1956). Измеряя эффективность прибора при радиоактивности воздуха, в 10 раз превышавшей естественную, он получил удовлетворительные результаты.
Для увеличения концентрации аэрозолей в данном помещении нами применялся метод искусственного задымления воздуха путем сжигания плексигласа и резины. Опыты показали, что при этом активность, задерживаемая на фильтре, возрастает — явление, чрезвычайно важное с гигиенической точки зрения. Очевидно, это связано с адсорбцией субмикронных частиц на искусственно вводимых частицах дыма и, возможно, адсорбцией молекулярной фазы продуктов распада радона и торона. Для проверки постоянства концентрации радиоактивных аэрозолей в помещении, в котором проводились опыты, отбирали пробы в начале опытов и в конце. Проведено 20 измерений. Колебания значений концентрации радиоактивных аэрозолей до начала опытов и после были в пределах 7°/о. Отбор проб воздуха проводили различными пылесосами и воздуходувками, обеспечивающими скорость аспирации от 20 до 300 л/мин. Необходимо отметить, что недостатком пылесосов является большая зависимость их производительной мощности от сопротивления фильтров, длины соединяющих шлангов и т. п. В этом отношении воздуходувки являются более удобными.
Опыты проводились следующим образом. К аспирационному отверстию воздуходувки присоединяли при помощи резиновой трубки воронку-держатель, в которой предварительно закрепляли фильтр, вырезан
ный из соответствующего материала. Объем прошедшего воздуха определяли при помощи газового счетчика или реометра. Отбор пробы длился строго определенное время, после окончания которого опять-таки через определенный промежуток активность фильтра измеряли с помощью установки Б и сцинтиляционного счетчика (на а-активность) и счетчика торцового типа МСТ-17 или БФЛТ-25 (на jS-активность).
Испытывали воронки-держатели двух типов: с направлением входящего потока воздуха под прямым углом к фильтру и под острым углом с входным отверстием в виде щели (см. рисунок). Проведено 13 опытов. Воронка второго типа оказалась более эффективной (примерно в 11/э раза). Нужно отметить, что с воронками этого типа из плексигласа мы получили несколько лучшие результаты, чем с металлическими.
Бумажный фильтр «синяя лента» оказался малоэффективным. Эффективность фильтрации через бумагу первого типа — величина, крайне непостоянная, что, возможно, связано с неравномерной плотностью фильтровального материала по площади. Кроме того, нами совместно с сотрудниками Радиевого института АН СССР сравнивалась эффективность фильтра марки ВМТ-5 и фильтра из синтетического волокна. Установлено, что последние фильтры по а-счету оказались эффективнее в 3 раза, видимо, за счет поглощения а-частиц в материале асбесто-целлюлозного фильтра. По р-счету разница в эффективности была не столь существенна. Кроме того, большое сопротивление фильтра ВМТ-5 (14 мм водяного столба при V=1 см3/сексм2), оказываемое им воздушному потоку, является его отрицательным качеством.
Нами сравнивалась зависимость осаждения пыли на фильтр от скорости аспирации в 1,6 и 8 л/мин см2 (что в наших условиях при диаметре активного пятна фильтра 38 мм соответствовало скорости 20 и 100 л/мин).
Эффективность осаждения при скорости 20 л/мин оказалась в наших опытах несколько меньшей, чем при скорости 100 л/мин.
Следует отметить, что Г. В. Горшковым и др. рекомендуется отбор проб проводить со скоростью 6,4 л/мин см2 в течение 25 минут. В литературе встречаются указания на то, что аспирация через фильтр производится со скоростью 100—150 л/мин, всего до 10 м3 воздуха и -больше. Г. Л. Натансон (1956) рекомендует пропускать через фильтр не менее 2000 л со скоростью 100 л/мин.
Оценив результаты более чем 200 опытов по определению концентрации радиоактивных аэрозолей в атмосферном воздухе, мы пришли к выводу, что наиболее целесообразным является отбор проб в течение 30 минут со скоростью 50—120 л/мин1, и только в случае невозможности этого отбор проб можно вести со скоростью 20 л/мин в течение часа.
Во всех опытах мы получали на фильтре активность, в основном <вязанную с продуктами распада радона и торона, о чем можно судить по кривым спада активности во времени. Через 4 дня на фильтре отмечалось не более lOVo первоначальной активности.
Для того чтобы оценить концентрацию коротко- и долгоживущих радиоактивных аэрозолей, активность на фильтре измерялась минимум трижды: через 20 минут после окончания отбора пробы, через 4 часа и через 3—4 дня. Данный порядок измерения и общие формулы расчета предложены сотрудниками Радиевого института АН СССР Г. В. Горшковым и др.
Если на 4-й день на фильтре еще оставалась какая-то активность, то такой фильтр просчитывался через некоторое время еще раз.
1 При диаметре фильтра 4 см.
При указанном порядке измерения мы получаем значение концентрации радоновой и тороновой составляющих и общей активности долго-живущих изотопов. Для глубокого качественного анализа состава долгоживущих активных аэрозолей на фильтре количество пропущенного воздуха через данный фильтр должно быть значительно увеличено.
Для выражения концентрации радиоактивных аэрозолей в абсолютных единицах необходимо сделать, во-первых, переход от активности в импульсах в минуту к активности в распадах в минуту и, во-вторых, учесть распад короткоживущих изотопов во время отбора пробы и время перед измерениями. Ниже приводятся примерные расчеты абсолютной активности на фильтре и окончательные упрощенные формулы для выражения ее.
Расчет активности по а-с ч е т у. По данным трех измерений рассчитывалась концентрация коротко- и долгоживущих а-актив-ных аэрозолей.
Пусть А\—активность в распадах в минуту через 20 минут после окончания отбора пробы; Аг— активность в распадах в минуту через 4 часа; Аз — активность в распадах в минуту через 4 дня; N1, N2, Nз— соответственно полученные скорости счета в импульсах в минуту; Л^ср -скорость счета, полученная при измерении активности препарата, покрытого бумагой толщиной » 10 мг/см2 для поглощения « излучения (фон фильтра).
Для того чтобы перевести скорость счета из импульсов в минуту в распады в минуту, т. е. определить значение А, сцинтилляционный счетчик градуировался при помощи образцового а-излучателя-эталона.
В нашем случае градуировочный коэффициент М = 35% для угла 4л. После этого, зная градуировочный коэффициент, принимая фильтры из синтетического волокна за «абсолютные» (коэффициент проскока равен 0,1%) и введя поправку на различную активность а-счета асбесто-целлюлозных фильтров по сравнению с фильтром из синтетического волокна, можно определить А.
расп/мин. (I)
Для фильтров из синтетического волокна нужно искать поправку на эффективность, равную 3.
А=(Ы—Ыср.>-^-=(7У-М:р.>2.9 расп/мин.
Концентрация короткоживущих продуктов распада радона (Са„ вычисляется по формуле:
где t — время, протекшее до первого измерения с момента окончания отбора пробы воздуха (/=20 минут); — время отбора пробы; УЯаВ— постоянная распада /?аВ, равная 2,59 • Ю-2 мин ~'; е — основание натуральных логарифмов; V — пропущенный объем воздуха.
Концентрация короткоживущих продуктов распада торона равна
2,22- 101г- V
где — время, прошедшее от окончания отбора пробы до второго измерения (/• = 4 часам); ХТпВ — постоянная распада ТпВ, равная 6,54-Ю-2 час -1.
Концентрация долгоживущих а-активных аэрозолей вычисляется, по формуле:
--10~12С/л. (V),
2,22-й * '
Расчет абсолютной р-активности (для торцового счетчика).
Для такого расчета необходимо учесть ряд поправок (И. Б. Кей-рим-Маркус). Поправка на фон: величину фона определяют, помещая между препаратом и окном счетчика поглотитель из алюминия или плексигласа толщиной, достаточной для поглощения (5-излучения (примерно 3—5 мм А1).
Поправку на разрешающее время можно не учитывать при скорости счета, меньшей, чем 3000 имп/мин с ошибкой 1°/о.
Поправка на эффективность счетчика (Е). Практически эффективность торцового счетчика, по литературным данным, равна 100%, поэтому £=1.
Поправка на телесный угол берется из таблиц (Н. Г. Гусев).
Поправку на самопоглощение и саморассеяние р-излучения в образце (р) принимаем равной 1, исходя из литературных указаний на то, что радиоактивные аэрозоли оседают в лобовом слое фильтра (Г. В. Горшков и др.), и в случае невыполнимости этого приняв погрешность порядка 15—2С% для нашей толщины фильтров (толщина меньше слоя половинного ослабления) (И. Б. Кейрим-Маркус).
Для введения поправки на поглощение и рассеяние р-лучей по пути в чувствительный объем счетчика вы снимали кривую поглощения Р-излучения фильтра в А1. Эффективный слой половинного ослабления оказался равным 62 мг/см2 )
Поправка на поглощение обычно вводится с помощью формулы (В. В. Бочкарев и др.).
где t — эффективная толщина поглощающего слоя.
Вводится также поправка на обратное рассеяние от подложки (¡7), которая зависит от энергии р-частиц и материала рассеивающего слоя. В данном случае 1,2.
Ввиду невозможности идентификации изотопов на фильтре принимаем, что на 1 акт распада приходится одна Р-частица, т. е. п= 1.
Для наших условий при измерении препарата в течение 3 минут, а фона в течение ¿о = 5 минут статистическая ошибка измерения не больше 10°/о.
Для получения истинной активности аэрозолей следует ввести поправки на распад продуктов распада эманаций за время отбора проб и выдержки фильтров до измерений. Для этого необходимо снимать кривую спада активности на фильтре во времени, что является очень трудоемким занятием и практически невыполнимым при наличии одновременно многих проб.
В наших опытах эффективный период полураспада был близок к периоду полураспада /?аВ.
Ввиду того что некоторые поправки, вводимые нами, являются приближенными, статистическую ошибку полагаем равной 20%> от общей ошибки. Для нашего случая при статистической ошибке, равной 10%, общая ошибка будет равна 50%- Затем, подставляя найден-
ные значения поправок в соответствующую формулу, получаем значение ß-активности наших препаратов (в расп/мин.):
л=—-•
Е-ш-к-q-pn
Далее расчет ведем по формулам VI, VII и V, подставляя соответственно значения Аи А* и Аз, полученные для ß-излучеия.
Данным методом за период с августа по декабрь 1957 г. отобрано более 200 проб атмосферного воздуха.
Средняя активная концентрация для короткоживущих изотопов по a-активным веществам составляла 0,5-10~13 С/л. с колебаниями от 0,7-10—14 до 1,9-10-13 С/л, по ß-активным — 1.610-13 С/л с колебаниями от 0,2-Ю-13 до 4,210~13 С/л. Активная концентрация долгожи-вущих изотопов была порядка 10~14—10~15 С/л.
Выводы
1. Из испытанных марок фильтров наиболее эффективным является фильтр из синтетического волокна. Из асбесто-целлюлозных фильтров наилучшим является ВМТ-5.
2. Наибольшее осаждение аэрозолей на фильтр наблюдалось при применении патрона из плексигласа с косым направлением потока воздуха. При невозможности изготовления подобных воронок можно пользоваться воронками другого типа.
3. При малых концентрациях радиоактивных аэрозолей (Ю-13 С/л и ниже) более целесообразным является отбор проб со скоростью 100 л/мин (6—8 л/мин см2) в течение 30 минут. При больших концентрациях возможно отбор проб производить со скоростью аспирации 20 л/мин в течение часа.
4. Искусственное загрязнение воздуха неактивными дымами заметно увеличивало концентрацию радиоактивных аэрозолей, оседающих на фильтре.
5. Рекомендуются упрощенные формулы расчета абсолютной концентрации радоновой и тороновой составляющих и интегральной активности долгоживущих изотопов в кюри на литр.
6. Методику определения концентрации радиоактивных аэрозолей можно рекомендовать работникам санитарно-эпидемиологических станций для постоянного контроля.
ЛИТЕРАТУРА
Б о ч к а р е в В. В., Кен рим-Маркус И. Б., Львова М. А. и др. Измерения активности источников бета- и гамма-излучении М.. 1953.— Бергстел А. В кн : Дозиметрия ионизирующих излучений. 1956, стр. 279.— Гусев Н. Г. Справочник по радиоактивным излучениям и защите. М., 1956.— К е й р и м - М а р к у с И. Б., Льва-в а М. А. В кн.: Исследования в области дозиметрии ионизирующих излучений. М., 1957, стр. 3.—Н а т а н с о н Г. Л. Успехи химии. 1956, т. 25, в. 12, стр. 1429.—Ф у к с Н. А. Механика аэрозолей. М., 1955.— Delibrias G., La bey ríe J., J. Phys. et Radium. 1953, v. 14, p. 407,— W i I k e n i n g M. H., Rev. Sc. Instrum., 1952, v. 23, p. 13.
Поступила 15/11 1958 r.
■fr "fr "fr
