CC BY
8
ЛИТЕРАТУРА
Бочкарев В. В. и др. Измерение активности источников, бета- и гамма-излучений. М., 1953.— Гусев Н. Г. В кн.: Труды по применению радиоактивных изотопов в медицине. М., 1953, стр. 12—36. — 3 о л о т у х и н а Р. Я., Левочки н Ф. К. В кн.: Тезисы секционных докладов Всесоюзной конференции по медицинской радиологии. Гигиеническая секция. М., 1956, стр. 30. — П е т р ж а к К. А., Бак М. А. Журн. техн. .физики, 1955. т. 25, № 4, стр. 636. — Т s i v о g 1 о u Е. С., А у е г Н. Е., Н о I a d а у D. А. Nucleonics, 1953, v. 11, p. 40.
Поступила 8/VII 1957 г.
"it "if "if
МЕТОДИКА ОПРЕДЕЛЕНИЯ ЕСТЕСТВЕННОГО РАДИОАКТИВНОГО ФОНА АТМОСФЕРНОГО ВОЗДУХА, ОБУСЛОВЛЕННОГО АЭРОЗОЛЯМИ 1
А. 3. Белоусов, Ю. В. Новиков, В. Ф. Орешко, Б. И. Поливода
Из Московского научно-исследовательского института санитарии и гигиены имени Ф. Ф. Эрисмана Министерства здравоохранения РСФСР
Изучению радиоактивного фона, атмосферного воздуха, обусловленного коротко-живущими изотопами, уделялось мало внимания. Однако это нельзя признать правильным, поскольку радиоактивный фон, обусловленный короткоживущими изотопами, может в ряде случаев достигать большой величины, значительно превышая радиоактивность, обусловленную долгоживушими изотопами. При этом следует учитывать, что при атомных и водородных взрывах образуется огромное количество короткоживущих изотопов, что приводит к повышению радиоактивного фона атмосферы.
Таким образом, изучение радиоактивности атмосферного воздуха, обусловленной короткоживущими изотопами, представляет большой интерес как с научной, так и с практической точек зрения. Кроме того, систематические наблюдения радиоактивного фона, обусловленного короткоживущими изотопами, позволят более точно характеризовать и степень загрязнения долгоживушими изотопами, обеспечить возможность дальнейшего уточнения методов их определения и оценки их концентраций.
Из методов определения короткоживущих аэрозолей в воздухе, описанных в литературе, следует указать на работу В И. Баранова, который измерял радиоактивность атмосферы по методу осаждения твердых продуктов распада эманации на отрицательно заряженной проволоке. Активированная проволока наматывалась на барабан и помещалась в ионизационную камеру электрометра. Харли (Х Наг1еу) определял продукты распада радона путем просасывания воздуха через бумажный фильтр и последующего измерения накопившейся на них •г-активности сцинтилляционным счетчиком. Хаксель (О. Нахе1) использовал фильтр с фильтровальной бумагой, содержащей порошок асбеста или янтаря. Эти фильтры обладают свойством поглощения радиоактивных продуктов распада эманаций. По изменению активности фильтра во времени автор делал заключение о природе присутствующих радиоактивных веществ. , В своих исследованиях мы воспользовались аспирационным методом отбора проб
воздуха. Установка для отбора проб состоит из специального патрона для фиксации фильтра, реометра для замера просасываемого воздуха и насоса (ротационная воздуходувка системы Московского нефтяного института имени Губкина). Для создания герметичности в патроне к его основанию следует припаять сетку, а сверху наложить резиновую прокладку, чтобы фильтр зажимался между прижимным диском и прокладкой.
Отбор двух проб производился одновременно: одна для измерения р-активных аэрозолей, другая — о-активных. В качестве фильтра была применена фильтрующая •ткань ФПП-15, обладающая сопротивлением потоку воздуха при скорости 0,05 л/мин на 1 см2 1,5±0,2 мм водяного столба. Коэффициент проскока аэрозолей не выше 0,1% при вышеуказанной скорости. Ткань гидрофобна, устойчива по отношению к кислотам и щелочам, неустойчива по отношению к маслам и органическим растворителям. Максимально допустимая температура 50°. Подкладка фильтра марлевая.
Фильтр диаметром 40 мм закрепляли в патрон свинчиванием его частей и подключали к реометру. После прососа заданного количества воздуха патрон развинчивали, фильтр осторожно извлекали и измеряли его активность.
Измерения р-активности фильтра производили с помощью торцового счетчика типа Т-25 БФЛ с толщиной окна 2 мг/см2 на установке Б, а а-активность измеряли на сцинтилляционной приставке универсального радиометра «Тисс». Диаметр окна торцо-
1 Печатается в порядке обсуждения. — Ред.
вого счетчика был 25 мм при диаметре активной поверхности фильтра 20 мм. Диаметр люминофора приставки радиометра «Тисс» составлял 35 мм. Желательно а-измерения производить на более совершенной сцинтилляционной приставке П-349-2 к установке Б-2.
С целью выяснения вопроса о том, какое количество воздуха нужно просасывать через фильтр для получения требуемой точности измерений, нами была поставлена серия опытов по определению активности фильтров при разных объемах просасываемого воздуха и постоянной скорости аспирации (см. таблицу).
После каждого опыта активность фильтра определяли на торцовом счетчике в свинцовом домике. В таблице приведено суммарное количество и'ипуль-сов, испускаемых фильтром от начала измерения до достижения активности фона чистого фильтра.
Из таблицы видно, что с увеличением объема просасываемого воздуха количество радиоактивных частиц на фильтре растет, а ошибка измерения уменьшается. Правда, в таблице нет соответствия между объемом просасываемого воздуха и количеством импульсов, полученных с фильтра. Это объясняется тем, что измерения проводились не одновременно а в течение нескольких суток, когда имело место колебание радиоактивности в атмосфере. Тем не менее, исходя из полученных данных, мы считали возможным ограничить объем просасываемого воздуха в пределах 1800—3000 л, где ошибка измерения составляла 2%, а время просасывания воздуха — 30—50 минут при скорости 60 л/мин. Практически в своих дальнейших исследованиях мы отбирали для анализа объем воздуха, равный 2500—3000 л.
Для определения оптимальной скорости просасывания воздуха через фильтр нами была проделана другая серия опытов, при которой одновременно отбирали две пробы: в первом опыте скорость просасывания воздуха была: 15.9 и 6,37 л/мин • см2, во втором— 15,9 и 22,2 л/мин -см2, в третьем — 15,9 и 28,6 л/мин -см2. Измерение каждой пары проб проводили одновременно.
По полученным данным, оптимальный диапазон скоростей лежит в пределах от 6,37 до 22,2 л/мин-см2. При скорости 28,6 л/мин • см2, по-видимому, имеет место проскок радиоактивных аэрозолей через фильтр. В связи с этим в наших дальнейших исследованиях мы остановились на скорости просасывания воздуха через фильтр, равной 15,9 л/мин-см2, что в условиях наших опытов соответствовало скорости 50 л/мин-см1, при которой сопротивление фильтра равно 795 мм водяного столба.
Не менее важным является вопрос о коэффициенте проскока радиоактивных аэрозолей через фильтр при той скорости просасывания, которую мы применяли систематически. Как выше указывалось, по паспортным данным, коэффициент проскока через ткань ФПП-15 не выше 0,1% при скорости воздуха 0,05 л/мин на 1 см2. Для проверки коэффициента проскока при наших условиях отбора проб воздуха была поставлена специальная серия опытов. При этом в один патрон вставляли 2 фильтра. После этого через фильтры просасывали воздух при обычных условиях. Измерение активности фильтра производили одновременно на двух установках Б.
При заданной скорости проскок аэрозолей через фильтр достигал 5,7%. Однако учитывая, что точность радиометрических измерений обычно не превышает аналогичной цифры, а также, что во время отбора пробы происходит не только накопление, но и распад накопившихся радиоактивных веществ, мы не считали целесообразным сильно увеличивать время отбора проб, снижая скорость прососа ниже 15,9 л/мин • см2 и в последующих опытах все измерения производили при указанной скорости.
Измерение активности фильтра после просасывания через него исследуемого воздуха позволяет определить содержание активных атомов, находящихся на фильтре в момент измерения, что в общем случае не соответствует числу активных атомов в исследуемом воздухе, так как в процессе отбора пробы на фильтре происходит не только накопление радиоактивного изотопа, но и его распад.
Если концентрацию радиоактивного изотопа в исследуемом воздухе принять постоянной, то при постоянной скорости прососа воздуха скорость накопления радиоактивного изотопа на фильтре с учетом его распада в процесс отбора пробы будет равна
(¡Ы
— = ?-ш, (1)
А-х> о
где <7=—-— — скорость накопления радиоактивного изотопа (в атом/мин);
Зависимость относительной ошибки при измерении активности фильтра от количества просасываемого воздуха
Скорость просасывания воздуха (в л/ мин) Еремя отбора пробы (в минутах) Объем исследуемого воздуха (в л) Общее количество импульсов, полученных с фильтра Относительная ошибка измерения активности фильтра (в процентах)
60 10 600 1 500 6,8
60 20 1 200 4 250 2,7
60 30 1 800 5 700 2,13
60 50 3 000 7 200 1,75
60 100 6 000 21 200 0,8
g Гигиена и санитария, № 10
65
ХЛГ— скорость распада изотопа (в атом/мин); А — радиоактивность воздуха (в атом/мин/л); X — константа скорости радиоактивного распада; о о — скорость аспирации (в л/мин).
Интегрируя уравнение (1) от 0 до получим *
N =е ' ] ц-е • <Н о
или
N — ■
(2»
(3>
Уравнение (3) графически представляется кривой О А на рис. 1. Здесь N—число радиоактивных атомов, накопившихся на фильтре за время отбора пробы Если бы во время отбора пробы радиоактивные аэрозоли не распадались, то накопление их
— ——1 мин.
Рис. 1. Накопление и распад радиоактивных веществ на
фильтре.
ОА — кривая накопления радиоэлементов на фильтре за время отбора пробы I 0 п ; АС — кривая распада после окончания отбора пробы: ОБ — прямая накопления радиоэлементов на фильтре при условии отсутствия распада; N — количество радиоэлементов на фильтре, накопленных за время отбора пробы 10 п . Л, — накопление радиоэлементов на фильтре при условии отсутствия распада: Д N"1 — количество распавшихся радиоактивных изотопов за время Л <: Л'изм. — количество ( радиоэлементов на фильтре к моменту времени I „ „ —время отбора пробы воздуха: Л( — отрезок времени от момента окончания отбора пробы до начала измерения; < 1 — время начала измерения пробы.
■ошло бы по линейному закону (участокОб) и было бы к моменту времени /0-я- равно NI. Но так как одновременно происходит распад, то количество радиоактивных аэрозолей достигнет величины N. а не N1. Количество радиоактивных атомов N. накопившихся на фильтре к моменту окончания отбора пробы может быть определен» измерением полного распада накопившегося вещества, которое будет происходить по кривой АС.
Для вычисления д необходимо определить экспериментально N и X. Для этого фильтр помещают в измерительный прибор и снимают полную кривую распада (см. рис. 1, кривая АС и рис. 2). Константу \ и N определяют с учетом следующего. Кривая распада, представленная на рис. 2, не отвечает кривой АС на рис. 1, так как от момента окончания отбора пробы <0.л. до момента начала измерения ее t^, прошел промежуток времени —и имел место распад радиоактивного изотопа, не зафиксированный на установке. Таким образом, экспериментальная кривая, изображенная на рис. 2, отвечает участку кривой ДС на рис. I и Лизм. на рис. 1 меньше искомого значения N на АЛг/и.
Определив Л'изм.по экспериментальной кривой 1 (рис. 2), N находим по уравнению
ХМ
(4)
Константа распада X, величину которой необходимо знать для вычисления N «о уравнению (4) и ц — по уравнению (3), может быгь определена через период по-
0,693
лураспада Т, по уравнению * = * — •
I ср-
(5>
1 Принимая, что один распад соответствует одному атому и при простой схеме распада 1 импульсу.
Период полураспада Т ср. определяется графически после построения зависимости логарифма изменения активности на фильтре от времени, т. е. зависимости
Д N Д ЛГ
1п— = <?(*). как это показано на рис. 3. При этом значения — берутся из экспериментальной кривой (см. рис. 2) для соответствующего момента времени.
f/эф.
50 /00 ¡50 t мин.
Рис. 2. Кривая абсолютного распада радиоэлементов на фильтре.
Определив экспериментальное значение X по уравнению (5) и величину N по уравнению (4), окончательно вычисляем д по уравнению (3), из которого следует, что
Ш
Ч ='
1-е
-м.
(6)
где t — время отбора пробы воздуха = i0-n-
А
Далее из соотношения q =
■ и0 определяем А:
А =-
^ОцИН/Л
Уравнение (3), вообще говоря, справедливо для моноизотопного состава. В случае полиизотопного состава радиоактивных веществ, наиболее вероятного для атмосферного воздуха, это уравнение может быть применено без дальнейших усложнений в том случае, если периоды полураспада изотопов будут близки по своим значениям, что нами было установлено на основании многочисленных измерений (более 200 опытов) в условиях нашего метода. Экспериментальные данные в полулогапифмических
ДА/
координатах, представленные на рис. 3, показывают, что зависимость д».
статочно хорошо следует уравнению прямой.
В изложенной выше методике расчета радиоактивности атмосферного воздуха необходимо учитывать эффективность измерительных устройств, применяемых для измерения активности фильтров, а для расчета радиоактивности воздуха в кюри на литр необходимо знать схему распада радиоактивных изотопов, обусловливающих радиоактивность атмосферного воздуха.
К сожалению, изотопный состав атмосферного воздуха недостаточно исследован и мы были вынуждены расчеты осуществлять либо по формуле, рекомендуемой в справочнике, либо сопоставляя активности исследуемых фильтров со стандартом, в качестве которого для определения эффективности счета по * -излучению был принят стандарт № 6, а эффективности счета по ¡3-излучению — стандарт № 5 (Бг^+У90) с погрешностью ±20%. В последнем случае удельная активность А ист. (в С/л) определялась по формуле:
= г._______ С/л.
/С-2,22-1012
(7)
Б7
N
где К = —:--— эффективность счета установки.
/Vст.
Определение удельной активности (в С/л) расчетным путем можно производить по известной формуле, где учитываются необходимые поправки для абсолютного измерения.
А
(8)
^ист. —
К-ш-э-г-Ь-г 60-3,7-Ю10
где Лист. — удельная активность радиоактивных аэрозолей (в С/л); А—количество импульсов в 1 минуту в 1 л; ш — поправка на величину относительного телесного угла;
К — поправка на коэффициент поглощения (воздухом « слюдой торцового счетчика);
еп
4-
А N л г
о
Т'32 мин.
40
80
120
-¿-^■Ъмин.
160
Рис. 3. Прямая распада в полулогарифмическом масштабе, построенная по экспериментальным точкам. Период полураспада равен 32 минутам.
« — поправка на самоослабление в толще препарата; е — эффективность счетчика; г —поправка на схему распада; 60 — переход от минуты к секундам; Ь — поправка на обратное рассеяние; 3,7 • 1 О10 — число распадов на 1 С. Поправка на величину относительного телесного угла (<■>) определяется по таблице, рассчитанной К. А. Петржак и М. А. Бак. Эффективность торцового счетчика (е ^ для (¡-частиц равна 1. Поправка на коэффициент поглощения К зависит от толщины слюды торцового счетчика, а также энергии падающих частиц и геометрии. Следовательно, для ее расчета нужно знать слой половинного ослабления. По А. Рейду, эту поправку можно определить по следующей формуле:
-0,693-^. К=е А1/,
где < эфф. = (/ + 1,293 А) 3;
/ — толщина входного окна счетчика (в мг/см2); А — расстояние от образца до входного окна счетчика (в см); 1,293 —плотность воздуха (в мг на 1 см3); 1,293 Л — толщина воздушного слоя (в мг/см2);
8—множитель, зависящий от величины телесного угла (ш), определяется по графику (см. статью А. Ф. Рейда). Коэффициент самоослабления 5 можно определить экспериментально. Если известна толщина образца (в мг/см2), то коэффициент в определяется следующим образом. Берут тонкий препарат данного изотопа и определяют скорость счета от него, затем к данному препарату добавляют неактивный наполнитель нужной толщины
■ также измеряют скорость счета. Коэффициент s будет являться отношением спорости счета препарата с наполнителем к тонкому слою.
Для уменьшения поправки на обратное рассеивание Ь применяют тарелочки из материала с малым атомным весом и малой толщиной подложек. В описапных исследованиях фильтры измеряют на алюминиевой тарелочке, для которой коэффициент обратного рассеивания мы принимали равным 1,25. Поправку на схему распада (г) принимали равной 1.
Разработанным методом в течение длительного времени мы проводили систематические определения естественного радиоактивного аэрозольного фона атмосферного воздуха. Полученные данные показывают, что этой методикой можно получать удовлетворительные результаты, определяя содержание короткоживущих аэрозолей в атмосфере порядка до 10—14 С/л.
ЛИТЕРАТУРА
Баранов В. И. В кн.: Тр. Ин-та физики и кристаллограф. М., 1925, в. 4. — Петржак К. А., Бак М. А. Журн. техн. физики, 1955, т. 25, № 4, стр. 636—643.— Р е й д А. Ф. В кн.: Получение и определение меченых атомов (сборник статей). М., 1948, стр. 103—131. — Н а г I е у J. Н. Nucleonics, 1953, N. 7, р. 12—15. — Н axel О. Ztschr. angew. Phys., 1953, Bd. 5, N. 7, S. 241—242.
Поступила 25/XII 1967 г.
тйг Ъ Ъ
МЕТОДИКА ОПРЕДЕЛЕНИЯ РАДИОАКТИВНОСТИ АТМОСФЕРНОЙ ПЫЛИ
Н. М. Томсон
Радиоактивность воздуха определяется в основном путем отбора проб седимен-тационным или аспирационным методом.
В оседающей пыли определяются преимущественно долгоживущие £-излучатели, которые имеют важное значение вследствие накопления их в почве и косвенного влияния на человека через продукты растительного и животного происхождения.
Отбор проб оседающей пыли производится в специальные сосуды (банки), в кюветы, на липкую бумагу. Оседающая пыль определяется также в дождевой воде и в снежном покрове.
Отбор проб в банки с 30-дневной экспозицией служит для общей ориентировки и отличается незначительной затратой времени (один день в месяц).
Мы применяем банки диаметром 15 см и высотой 20 см из нержавеющей стали, дюралюминия или из стекла. Банки экспонируются в разных местах города на крышах домов одинаковой этажности, а в открытой местности — на столбах высотой 3 м. Отбор проб оседающей пыли лучше производить на крыше, так как в приземном слое преобладает пыль, поднимаемая ветром и проезжающим транспортом с поверхности почвы, тогда как на крышах преобладает пыль, оседающая из верхних слоев атмосферы. По сравнению с горизонтальной поверхностью банка собирает в 3—5 раз больше пыли, что надо учитывать при пересчетах.
В Ленинграде отбор проб оседающей пыли производили в 10 пунктах города. Средние показатели р-активности за 7 месяцев в промышленных районах были 7,3- 10—9 С/м2, в жилых районах — б - 10—9 и в парковой зоне — 3,2- 10—9 С/м2. Удельная активность в промышленных районах была 0,16-10—9 С/г в жилых районах— 0,32- 10—9, в парковой зоне—0,57 • 10—9 С/г пыли. Низкий уровень активности пыли в промышленных районах можно объяснить преобладанием крупнозернистой пыли, тогда как в парках преобладает тонкая пыль, оседающая из верхних слоев атмосферы.
Изменение активности из месяца в месяц шло параллельно во всех 3 районах, что указывает на общий источник долгоживущей активности, а также на незначительность местных источников рассеивания радиоактивных веществ. Средняя активность оседающей пыли в июне была 4,1 • 10—9 С/м2, в августе—5,3, в сентябре—7,4 С/м', а затем наблюдалось снижение.
Для более детального изучения радиоактивности оседающей пыли пробы отбирали в кюветы за 24 часа. Кювета 50X50 см имела борта высотой в 10 см. Для улучшения улавливания радиоактивных Ееществ в кювету наливали азотнокислый раствор солей-носителей; бария для связывания стронция, натрия для связывания рубидия и цезия, лантана для связывания редких земель и железа как универсального носителя по предложению А. А. Карпова, А. Н. Писаревского и В. П. Шамова. Элементы-носители вносили в кювету в количестве 1 мг и разбавляли дистиллированной водой до четверти объема кюветы.
