CC BY
18
УДК 543.42
ОБ ИЗМЕРЕНИИ ЗАТУХАНИЯ ПОЛЯРИТОНОВ ИЗ СПЕКТРОВ КОГЕРЕНТНОГО АНТИСТОКСОВА КОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯ СВЕТА
С. Н. Орлов, Ю. Н. Поливанов
Представлены результаты теоретического анализа влияния длины свободного пробега когерентных полярито-нов и конечной ширины синхронизма для четырехфотон-ного процесса на форму и ширину линии К А PC на поляри-тонах. Показано, что эти факторы могут накладывать существенные ограничения на интервал возможных величин затуханий поляритонов, которые могут быть измерены из спектров К А PC.
В настоящее время спектроскопия когерентного антистоксова комбинационного рассеяния света (КАРС) активно используется для решения широкого круга как научных, так и прикладных задач. С помощью этой методики исследуются и фононные полярито ны [1 - 14], которые, согласно правилам отбора, активны в спектрах КАРС в кристаллах без центра симметрии.
Спектры КАРС на поляритонах характеризуются целым рядом особенностей в сравнении со спектрами рассеяния на неполярных возбуждениях среды. Эти особенности обусловлены, в частности, тем, что поляритоны обладают значительной дисперсией в центре зоны Бриллюэна и являются возбуждениями, способными распространяться в среде на макроскопические расстояния. Кроме этого, генерация КАРС сигнала в кристаллах без центра симметрии происходит как за счет двухступенчатых трехфотонных процессов, обусловленных квадратичной нелинейностью, так и за счет прямых четы-рехфотонных процессов, обусловленных кубичной нелинейностью. В результате, спектр КАРС зависит не только от затухания поляритонов, но и от относительных вкладов и спектральных ширин синхронизма прямых и каскадных процесов. Все это приводит к
определенным трудностям и требует особого внимания при извлечении информации о затухании поляритонов из спектров КАРС.
Настоящая работа посвящена теоретическому анализу спектров КАРС на поляри-тонах, направленному на определение условий, при которых из спектров КАРС можно извлекать информацию о затухании поляритонов. При анализе рассматриваются два основных фактора, влияющих на ширину линии КАРС: уширение, обусловленное распространением поляритонов, и ограничение ширины, обусловленное конечной шириной синхронизма для четырехфотонного взаимодействия.
Исходные соотношения. В процессе КАРС на поляритонах происходит возбуждение когерентной поляритонной волны Ер(ш, к) в поле двух падающих на кристалл волн .£7(0;/, к;) и Ец(иц, к5) за счет квадратичной нелинейности кристалла = Ш1 ~ шз)
с последующим нелинейно-оптическим сложением частот когерентно-возбужденной поляритонной Ер(ш,к) и пробной к*-) волн. Здесь и к, - частоты и волновые вектора соответствующих волн Е^] в дальнейшем будем считать, что = ш/.
Поле когерентно-возбужденной поляритонной волны представляет собой суперпозицию вынужденной (с волновым вектором к/ — к5.) и свободной (с волновым вектором к ) волн [15]:
Ер(и, к) = 4,*(2)£Г1"Ь- е*кр2)е~{иЛу (1)
~ ¿И
где кр = к'р + 1к" = >/е(и;) = у/е'(ш) + ге"(си)7 и = и>1~и>3, Ак'р = к - к'р = - к5 - к'р, е(ш) - комплексная диэлектрическая проницаемость кристалла. Заметим, что обычно при анализе спектров КАРС свободная поляритонная волна не учитывается, что исключает из рассмотрения влияние распространения поляритонов на спектры КАРС.
Уравнение для амплитуды антистоксовой волны на частоте ша в приближении заданных амплитуд плоских падающих волн имеет вид
^ = = 2Ш1-и>а)Е1Е«Е:е^+Х*\иа = 2и,-и,)Е„Ере*к"+к>-к^}, (2)
где Х(3) - кубичная нелинейная восприимчивость, Дка = к/ + к^ — кж, а Ер(ш, к) описыва ется выражением (1). Первое слагаемое в правой части описывает прямой четырехфо тонный процесс, а второе - двухступенчатые (или каскадные) трехфотонные процессы. Далее, ради простоты, ограничимся рассмотрением спектральной области, в которой частота поляритона отстоит от дипольно-активных фононных резонансов на расстояние
в несколько ширин фотонных линий. В этой области кр <С к'р, Ак'р <С к'р и при расчете можно также пренебречь мнимыми частями нелинейных восприимчивостей. При этих условиях из (2) получаем
|2 2 2 eiAkaL _ I 1 {eiAkaL _ 2 ei(Aka-Ak'p)L-k'^L _ j4 2
| E?E;\
= \Aa\2L
V AkaL + {Ak'p-ik';)L V Aka Aka - Ak'p + ik';
где L - длина кристалла, Aa = ^rjfy-]= ui + ы)х(2)(и; = щ - uis), r] =
(3)
_лЛ2)Л., _ ,.„ - ,.„ _ \ г.
с*как'р
Ь!^)' параметр т] определяет относительные вклады прямых чегырехфотонных и каскадных трехфотонных процессов в результирующий сигнал
КАРС.
Выражение (3) позволяет выявить многие особенности спектров КАРС на поля ритонах. В данной работе мы будем рассматривать ¿-спектр КАРС, т.е. зависимость интенсивности КАРС сигнала от фазовой расстройки Ак'р при заданной частоте ш в предположении, что вклад прямых четырехфотонных процессов пренебрежимо мал по сравнению с вкладом двухступенчатых трехфотонных процессов, т.е. г) = 0. В этом случае ¿-спектр будет описываться, согласно (3), следующим выражением:
JAkaL _ j ei(Aka-Ak'p)L-k';L _ j '
{А к' - ik")L V Ака Ака - А к' + г к"
(4)
Форма и ширина линии к-спектров КАРС на поляритонах. При анализе ¿-спектров КАРС на поляритонах предположим для определенности, что поляритоны возбуждаются по коллинеарной схеме с геометрией взаимного расположения волновых векторов взаимодействующих волн, приведенной на рис. 1. Заметим, что ¿-спектры КАРС в ани зотропном кристалле могут быть получены, например, путем регистрации КАРС сигнала при вращении исследуемого кристалла [6] (изменяя угол в, т. е. Ак'р — Ак'р(в)), если одна из возбуждающих волн поляризована как необыкновенная.
Вначале рассмотрим вопрос о влиянии распространения поляритонов на спектры КАРС. Предположим, что в процессе записи ¿-спектра "поддерживается" условие Д¿a = 0. Из (4) следует, что в пределе слабого поглощения поляритонов (кр <С 1). т.е. когда длина свободного пробега когерентных поляритонов Lp = 1 /2А;" = 1 /аг много больше длины исследуемого кристалла L(LP L), контур ¿-спектра КАРС описывается зависимостью
§кКАРС/аР 9 8 7 6 5 4 3
/ к^ к'р Ак'р
1
Рис. 1. Взаимное расположение волновых векторов взаимодействующих волн и оптическом оси кристалла С при КАРС с возбуждением поляритонов в коллинеарной геометрии.
Рис. 2. Зависимость отношения ширины линии КАРС бкхлрс К затуханию поляритонов ар от Ь/Ьр.
5(Дк'р,ар = 0) = (1 - 2*тс{Ак'рЬ) + ыпс2(Лк'р1/2))/Лк'р2 (5а)
и имеет полную ширину на полувысоте, равную
8к(ар = 0) « 6.954/1. (об)
В другом предельном случае, т.е. в случае очень сильного поглощения (крЬ 1 или Ьр <С Ь), форма линии становится лоренцевой:
5(А <6)
с шириной линии
8кр = 2 к" = ар.
Таким образом, в пределе сильного затухания поляритонов (Ьр <С Ь) ширина линии КАРС определяется поглощением поляритонов (б), тогда как при очень слабом затухании (Ьр Ь) ширина линии КАРС вообще не содержит, как следует из (5), информации о затухании поляритонов. В общем случае форма линии является промежуточной между лоренцевой (6) и описываемой формулой (4), а ширина линии зависит от величины /¿"1.
т.е. от соотношения между длиной кристалла и длиной свободного пробега поляритонов. На рис. 2 приведена зависимость отношения ширины линии КАРС Sk^-^pc к затуханию поляритонов ар от L/Lp, рассчитанная на основании формулы (4). Видно, например, что при L = Lp ширина линии КАРС примерно в 7.3 раза больше, чем затухание поляритонов, и даже в этом случае практически невозможно определить затухание поляритонов из спектров КАРС. Уширение спектров КАРС, обусловленное распространением поляритонов, не превышает 10%, если L > 22-Lp или ар > 22/L. Это условие можно записать и через ширину линии КАРС при нулевом затухании поляритонов. определяемую выра жением (5а): ар > 3.2-6к(ар = 0). Заметим, что значительное уширение спектров КАРС на поляритонах, обусловленное распространением поляритонов (точнее "выбеганием поляритонов из области перекрытия взаимодействующих пучков при неколли неарном возбуждении поляритонов) наблюдалось в эксперименте, описанном в работе [14]
Рассмотрим теперь вопрос о влиянии конечной ширины синхронизма для четы рехволнового процесса, обусловленного изменением Ака в процессе сканирования Ак'р. Допустим, что затухание поляритонов достаточно сильное (т.е. выполняется условие L > 22 • Lp и, следовательно, ширина линии КАРС определяет затухание поляритонов при Ака = 0) и точное выполнение условий синхронизма для трех- и четырехфотон ных процессов (Ак'р = ДА:а = 0) выполняется при одном и том же угле 0 = 0С (что достигается выбором угла см. рис. 1). В этом случае из (4) получаем
V Р
Видно, что если ширина синхронизма 8ка для четырехфотонного процесса, определяемая функцией smc2(AkaL/2), является сопоставимой с ор, то ширина линии КАРС ЬккАРС становится меньше чем ар и мы вновь сталкиваемся с проблемой правильного определения затухания поляритонов из спектров КАРС. На рис. 3 приведена расчетная зависимость отношения ширины линии КАРС к затуханию поляритонов Sk^APC/&р от отношения ширины синхронизма для четырехфотонного взаимодействия к затуханию поляритонов Ska/ap. Из этой зависимости следует, что сужение линии КАРС не будет превышать 10% при условии, если 6ka/ap > 2.3.
Таким образом, объединяя ограничения, обусловленные распространением поляри тонов и конечной шириной синхронизма для четырехфотонного взаимодействия, получаем, что ширина линии КАРС будет соответствовать затуханию поляритонов с точностью 10% только в том случае, если измеряемая величина затухания лежит в интервале
0.43 • 6ка > а.р > 22/L = 3.2 • 6к(ар = 0). Величины 6ка и 6к(ар = 0) определяются по казателями преломления кристалла на частотах взаимодействующих волн, а волновой вектор поляритонов может быть определен по положению максимума КАРС спектра. Это дает возможность провести оценку интервала для величины затухания полярито нов, при которых ширины линий КАРС дают правильную информацию о затухании поляритонов.
Рассмотрим конкретный пример КАРС на обыкновенных поляритонах симметрии Е\ верхней дисперсионной ветви с частотой 1237 см"1 кристалла ЫЮз длиной L 1 см при возбуждении спектров излучением второй гармоники ./Ус^ИАГ-лазера (А; =
= 0.532 мкм) и излучением лазера с As = 0.5695 мкм с использованием геометрии приведенной на рис. 1. Условия синхронизма Ак'р = Ака = 0 в кристалле LUO3 при указанной геометрии рассеяния выполняется при в = вс = 21.06°, = 0°, когда волны Ei и Еа поляризованы как необыкновенные, а Е„ и ЕТ - как обыкновенные. Необходимые параметры кристалла ЫЮз взяты из [16].
Рис. 3. Зависимость отношения ширины линии КАРС к затуханию поляритонов ¿А а лрс /" от отношения ширины синхронизма для четырехфотонного взаимодействия к затуханию поляритонов 6ка/ар.
Рис. 4. Зависимость ширины линии КАРС ЬкКАРС от величины затухания поляритонов п для кристалла LHO3 (см. пояснения в тексте).
В условиях такого эксперимента зависимость ширины линии КАРС от величины затухания поляритонов, рассчитанная на основании выражения (4), имеет вид. iiokv. занный на рис. 4. Если затухание поляритонов мало, то ширина спектра КАРС будсн
определяться величиной 6к(ар = 0), равной в данном случае примерно 7 см'1. При больших затуханиях ширина линии стремится к величине 6ка ~ 70c.w-1. Из получен ной зависимости следует, что интервал значений затухания поляритонов, при которых ширина линии КАРС соответствует затуханию поляритонов (8кк.\рс = ¿*р), с ошибкой < 10% равен 35 см~1 > ар > 15 см-1. Заметим, что границы интервала можно менять, изменяя длину исследуемого кристалла, поскольку ёк(ар = 0) и 6ка пропорциональны I/L, т.е. интервал в зависимости от длины кристалла в данном случае будет 35/L > ар> 15/1.
Рассмотренный пример показывает, что интервал измеряемых величин затухания поляритонов, при которых ширина линии КАРС соответствует затуханию поляритонов, может оказаться достаточно узким. Это требует определенного внимания при извлече нии информации о затухании поляритонов из спектров КАРС. Одним из путей расшире ния интервала доступных измерению с помощью КАРС величин затухания поляритонов является использование расходящегося пробного пучка. Расходимость пробного пучка не приводит к уширению спектра возбуждения поляритонов, но значительно увеличивает ширину синхронизма 6ка для четырехфотонного процесса и тем самым смещает верхнюю границу интервала для доступных измерению величин поглощения. Оценки показывают, что в рассматриваемом конкретном примере введение расходимости проб ного пучка в 0.3° приводит к увеличению 6ка примерно в 10 раз по сравнению со случаем плоской волны.
В результате проведенного анализа показано, что, с одной стороны, распространение поляритонов приводит к уширению спектров КАРС, которое (в случае коллинеарного возбуждения поляритонов плоскими волнами) не превышает 10% только в том случае, если длина свободного пробега когерентных поляритонов примерно в 22 раза меньше длины исследуемого кристалла (L > 22/ар). С другой стороны, конечная ширина синхронизма ёка для четырехфотонного взаимодействия приводит к сужению линии КАРС. которое не превышает 10%, если 8ка > 2.3 • ар. Это накладывает ограничение сверху и снизу на величину затухания, которая может быть измерена по ширине линии спектра КАРС. В рассмотренном конкретном примере спектра КАРС на поляритонах в кристалле ЫЮз величина измеряемого затухания должна лежать в достаточно узком интервале 35/L > ар > 15/£, что создает значительные трудности и требует опреде ленного внимания при измерении затухания из спектров КАРС, т.к. заранее затухание поляритонов, вообще говоря, неизвестно. В таких случаях предлагается использовать расходящийся пробный пучок, что позволяет существенно сдвинуть верхнюю границу
указанного интервала.
Работа выполнена при финансовой поддержке РФФИ (проект N 00-02-17069)
и МНИТ РФ (проект "Фундаментальная спектроскопия7', госконтракт N 108-2(00)
П(252)).
ЛИТЕРАТУРА
[1] А х м а н о в С. А., Коротеев Н. И. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света. М., Наука, 1981.
[2] С о f f i n e t J. P. and D e Martini F. Phys. Rev. Letts, 22. 60 (1969).
[3] Wynne J. J. Phys. Rev. Letts, 29, 650 (1972); Comments Sol. State Phys., 7, 7 (1975).
[4] С т p и ж e в с к и й В. JL, Я ш к и р Ю. Н. Квантовая электроника, 2, 995 (1975).
[5] Fly tz an is Chr. and В 1 о e m b e г g e n N. Prog. Quant. Electr., 4, 271 (1976).
[6] Поливанов Ю. H., С а я x о в P. HI., Суходольский А. Т. Краткие сообщения по физике ФИАН, N 12, 16 (1976).
[7] Поливанов Ю. П., Суходольский А. Т. Письма в ЖЭТФ, 25. 240 (1977); Квантовая электроника, 5, 1689 (1978).
[8] К и т а е в а Г. X., Лосевский П. С., Михайловский А. А., Пенин А. П. ЖЭТФ, 112, 441 (1997).
[9] G а 1 е G. М., V а 1 1 е е F., and F 1 у t z a n i s С. Phys. Rev. Letts, 57. 1867 (1986).
[10] V а Нее F., G a 1 e G. M., and F 1 у t z a n i s C. Phys. Rev. Letts, 61, 2102 (1988).
[11] V a 1 1 e e F. and F 1 у t z a n i s C. Phys. Rev. B. 46, 13799 (1992); Phys. Rev. Letts, 74, 3281 (1995).
[12] Q i u T i e q u n and M a i e r M. Phys. Rev. B, 56, 5717 (1997).
[13] Орлов С. H., Поливанов Ю. Н. Квантовая электроника, 25. 175 (1998).
[14] Орлов С. Н., Поливанов Ю. П. Квантовая электроника, 25, S99 (1998).
[15] HI е н И. Р. Принципы нелинейной оптики. М., Наука, 1980.
[16] Поливанов Ю. II. Успехи физ. наук., 126, 185 (1978).
Институт общей физики РАН Поступила в редакцию 20 марта 2001 г.
