CC BY
14
О ДВИЖЕНИИ ПРОДУКТОВ ДЕЛЕНИЯ УРАНА В ПОДЗЕМНЫХ ВОДАХ
А. С. Белицкий, Е. И. Орлова
В связи с развитием использования радиоактивных веществ в народном хозяйстве появился новый фактор загрязнения подземных вод. Поэтому изучение миграции продуктов деления урана в этих водах в настоящее время имеет большое санитарное значение при решении вопросов удаления радиоактивных отходов, а также охраны подземных источников водоснабжения.
Из радиоактивных продуктов деления урана наибольшее санитарное значение имеет миграция цезия-137, рутения-106 и особенно строн-ция-90, учитывая его высокие токсические свойства.
В настоящее время имеется небольшое количество материалов по изучению миграции радиоактивных продуктов деления урана в подземных водах. Из них преобладающее большинство посвящено вопросам сорбции этих продуктов почвами и горными породами в статических лабораторных условиях (Лейси; Гинелл и Мартин; В. М. Клечковский и др.; В. И. Спицин и др.). По данным этих исследований, сорбция радиоактивных веществ горными породами из растворов подчиняется тем же закономерностям, что и сорбция макрокомпонентов. Хорошо сорбируется и удерживается породами цезий. Стронций тоже сорбируется хорошо, но он легко смывается растворами и даже чистой водой. Рутений обладает небольшой сорбционной способностью. Предполагают, что часть рутения в растворах находится в анионной форме или в форме нейтральных молекул. Сорбция стронция и рутения более полно происходит из растворов, имеющих высокие значения рН. Чем больше в воде содержится ионов натрия и калия, тем слабее сорбируется из растворов цезий. При увеличении содержания в воде ионов кальция уменьшается сорбционная способность стронция. Различные горные породы по-разному сорбируют радиоактивные элементы, лучше всего их сорбируют глинистые породы, особенно монтмориллонитовые глины.
В природной обстановке процесс миграции продуктов деления урана в подземных водах является динамическим, когда в каждом сечении потока меняется во времени концентрация радиоактивного вещества в воде. Поэтому указанные выше лабораторные исследования, являясь очень важными, в то же время еще недостаточны для выяснения характера движения этих веществ в подземных водах. Сведения же о распространении продуктов деления урана в горных породах и подземных водах в литературе весьма ограничены и касаются только участков, находящихся вблизи места удаления радиоактивных отходов (Берне и Ст1-дуэлл).
Данные о движении продуктов деления урана в подземных водах были получены нами в районе одного экспериментального участка загрязнения. Указанный район сложен трещиноватыми кристаллическими породами, залегающими неглубоко от поверхности земли. Местами они выходят на эту поверхность, но большей частью покрыты элювиоделю-виальными суглинками с дресвой и щебнем коренных пород средней мощностью 1—3 м.
Подземные воды приурочены к коренным кристаллическим породам. Зеркало их находится на глубине от 2 до 15 м. Воды безнапорные и относятся к грунтовому типу, движутся по открытым трещинам пород. Как показало бурение скважин, наибольшая трещиноватость пород отмечается в самой верхней части и распространяется на глубине 30—50 м от поверхности земли. Ниже открытые трещины почти отсутствуют. Движение вод происходит от областей питания, находящихся на водораздельных пространствах, к районам дренирования, расположенным в пониженных частях долин рек. В связи с этим поверхность уровня грунтовых вод в сглаженной форме повторяет современный рельеф поверхности земли. Вследствие облегченных условий местного питания, интенсивного водообмена и весьма слабой растворимости водовмещающих пород подземные воды характеризуются небольшой минерализацией с плотным остатком 170—250 мг/л, по составу химических компонентов они относятся к гидрокарбонатному типу. Естественная р-радиоактивность этих вод меньше 5 • Ю-11 С/л, а содержание радия составляет 3 • Ю-'2 г/л.
Экспериментальный участок загрязнения расположен в центральной возвышенной части водораздельного пространства. Анализы проб, взятых из наблюдательных скважин на участке загрязнения, показали, что р-активность подземных вод колеблется от 5-10—6 до 7-Ю-5 С/л. Содержание в них стронция-89 и стронция-90 колебалось от 10 до 45%, це-зия-137 — от 5 до 20%, редкоземельных элементов — от 10 до 60% и рутения — от 2 до 20%.
Подземные воды, загрязненные радиоактивными веществами, распространяются к югу, западу и северу от экспериментального участка загрязнения по направлению движения этих вод в связи с положением участка на водоразделе. Заметного распространения загрязненных воя к востоку от участка загрязнения не происходит. Широкий фронт радиоактивных вод распространился на значительные расстояния. Подземные воды с р-активностью на уровне Ю-9 С/л отмечены в наблюдательных скважинах на расстоянии 2 км, а с р-активностью на уровне 10~10 С/л — на расстоянии 2,5—3 км от участка загрязнения.
В процессе движения загрязненные подземные воды меняют свой-радиохимический состав из-за различной способности радиоэлементов сорбироваться горными породами. Как показали анализы проб, взятых из наблюдательных скважин, по мере удаления от участка загрязнения и уменьшения р-активности воды до 1 ■ Ю-7—1 • Ю-8 С/л понижается относительное содержание стронция, цезия и редкоземельных элементов до 1—2%, а относительное содержание рутения значительно увеличивается. В некоторых пробах относительное содержание рутения составляло более 90% от общей р-активности воды. Однако в воде, взятой из скважины, находящейся в 2,4 км от участка загрязнения, было обнаружено 2,5% стронция-90 при общей р-радиоактивности воды 4,4-10 10 С/л.
Вследствие того что рутений-106 имеет относительно небольшой период полураспада (290 дней) и плохо сорбируется горными породами, содержание его в подземных водах в основном определяется действительной скоростью потока этих вод. Менее ясным является возможность распространения в подземных водах малых количеств стронция-90 и це-зия-137.
Для выяснения общего характера движения радиоактивного стронция в потоке подземных вод был проведен дополнительный полевой опыт и экспериментальные лабораторные исследования. Для полевого опыта был сооружен куст наблюдательных скважин по прямоугольной сетке с расстоянием между рядами Эми между соседними скважинами в ряду 4 м. Скважинами были вскрыты среднезернистые пески, к которым .приурочен поток грунтовых вод. В одну из скважин (центральную) было введено 50 тС стронция-89. Затем велись наблюдения за р-активностью
проб воды, взятых из других наблюдательных скважин куста. Как показали наблюдения, через 3 месяца после начала опыта стронций-89 был обнаружен в концентрациях 2,5' Ю-9—1,2' Ю-8 С/л в воде скважин, находящихся на расстоянии 9 м, а через 71/г месяцев следы его установлены в воде наблюдательной скважины, находящейся в 24 м от центральной скважины вниз по потеку грунтовых вод.
Таким образом, несмотря на то, что стронций-89 был введен в малом количестве, он был обнаружен в воде наблюдательных скважин.
В лабораторных исследованиях была использована высокая стеклянная колонна диаметром 6 см и длиною 2 м, установленная вертикально. Эта колонна состояла из отдельных секций длиною 40 с; на расстоянии 20 см друг от друга. Колонну заполняли воздушно-сухим среднезернистым песком с содержанием пылевых частиц 2,2% и глинистых 0,3%. Перед началом каждого опыта песок промывали и заполняли водопроводной водой гидрокар-бонатнокальциевого состава с плотным остатком 150—200 мг/л.
Через подготовленную таким образом колонну пропускали 6 л той же водопроводной воды, но содержащей радиоактивный элемент, заданная концентрация которого создавалась путем введения стабильного и радиоактивного изотопов. Были проведены опыты со стронцием, цезием и рутением. Стронций-90 вводили в воду в виде азотнокислой соли, цезий-134 и рутений-106—в виде хлорида. Концентрация радиоэлемента выражалась в кюри на 1 мл воды путем пересчета содержания стабильного изотопа в эквивалентное содержание радиоактивного изотопа: стронций пересчитывался на стронций-90, цезий — на цезий-134 и рутений — на рутений-106. Загрязненную воду пропускали с постоянной скоростью. Расход воды через колонну был равен 1 л/час. Предварительными опытами в колонне было установлено, что количество элемента, сорбированного песком, не зависит от скорости фильтрации. Это говорит о том, что процессы сорбции происходят быстро. После окончания каждого опыта определяли изменение удельной Р-активности воды и песка в различных секциях колонны по ее длине. Воду отбирали из штуцеров, после чего колонну разбирали и на уровне каждого штуцера непосредственно брали пробы песка. В отобранных пробах измеряли удельную (^-активность на установке Б с применением торцового счетчика МСТ-17.
В опытах со стронцием-90 отобранные пробы перед измерением Р-активности выдерживали 15 дней для установления равновесия иттрия-90 со стронцием-90.
На рис. 1 приведена зависимость изменения концентрации стронция в воде и песке в разных сечениях колонны. Из этого рисунка видно, что характер кривых не изменяется при различных концентрациях строн-ция-90 в исходном растворе и кривые удельной активности воды и песка идут почти параллельно друг другу. Анализируя характер кривых, можно видеть, что при постоянной концентрации стронция-90 в поступающей воде вблизи начального сечения (0—25 см) песок полностью насыщается этим элементом. Затем идет резкий спад радиоактивности воды и песка, здесь на сравнительно коротком участке от 25 до 80 см удельная р-активность воды уменьшается примерно в 1000 раз. На последнем участке от 80 до 155 см кривые удельной активности воды и песка имеют весьма малый уклон, что говорит о незначительном уменьшении концентрации стронция-90 в воде при ее движении.
. В каждой секции имелись штуцера, расположенные
Рис. 1. Распределение стронция-90 в воде и песке фильтрационной колонны.
I — песок: 2 — вода.
го 40 во во /оо ¡го Расстояние от начального сечения (в см)
Рис. 2. Распределение стронция-90 в воде и песке фильтрационной колонны в зависимости от объема
исходного раствора. I — песок (пропущено 10 л раствора); 2 — вода (пропущено 10 л раствора); 3 — песок (пропущено 6 л раствора); 4 — вода (пропущено 6 л раствора).
Как показали проведенные опыты, при увеличении количества пропущенной через песок воды, содержащей стронций-90, расширяется участок насыщения (рис. 2).
Кривые удельной активности в опытах с це-зием-134 и рутением-106 (рис. 3 и 4) имеют такой же общий характер, как кривые в опытах со строи-цием-90, если в последних отбросить участок насыщения. Отсутствие на кривых, полученных в опытах с цезием-134 и рутением-106, участка насыщения обусловлено тем, что сорбционная емкость песка по отношению к указанным радиоэлемен-мо там при сорбции их из природных вод значительно больше, чем для стронция-90, что подтверждается опытами, поставленными в статистических условиях (встряхивание) (см. таблицу).
На участке резкого спада содержание в воде цезия-134 уменьшается так же, как концентрация стронция, примерно в 1000 раз (см. рис. 3), а содержания руте-ния-106 — приблизительно в 5 раз (см. рис. 4). Несмотря на то что пески имеют большую сорбционную емкость по отношению к рутению, он весьма плохо сорбируется ими. Таким образом, процесс сорбции радиоактивных веществ породами зависит не только от относительной сор-бционной емкости этих пород, но и от равновесного коэффициента распределения данного радиоэлемента. Наличие пологого спада содержания стронция и цезия в воде в конечных секциях колонны указывает на возможность распространения этих элементов в потоке подземных вод на значительное расстояние.
В природных условиях миграции стронция-90 благоприятствует то, что в подземных водах часто содержится повышенное количество кальция. Влияние содержания ионов кальция на сорбционную способность стронция-90 видно из рис. 5, на котором приведены дан-
/0J
to
го ^о во во /оо гго ш
Расстояние от начального сечгчув колонны (б с»)
Рис. 3. Распределение цезия-134 в воде и песке фильтрационной колонны. 1 — песок: 2 — вода.
ные двух опытов в фильтрационной колонне при различном содержании ионов кальция в пропускаемой воде. Кроме того, процесс миграции строн-ция-90 в подземных водах может быть усилен вследствие способности его хорошо десорбироваться при изменении солевого состава воды.
Одним из главных факторов, определяющих миграцию радиоактивных веществ в подземных водах, являются геологические и гидрогеологические условия: состав и залегание горных пород, глубина уровня, направление и скорость движения . подземных вод и т. д. По этим условиям наибольшее распространение радиоактивных веществ в подземных водах можно ожидать в водоносных горизонтах, приуроченных к трещиноватым скальным породам, гак как эти породы характеризуются небольшой способностью сорбировать радиоактивные вещества. Кроме того, из-за небольшой и неравномерной пористости (трещиновато-сти) этих пород подземные воды движутся в них значительно скорее, чем в рыхлых осадочных породах.
Заключение
Как показали проведенные полевые и лабораторные наблюдения, миграция исследованных радиоактивных изотопов (рутений 106, стронций-90 и цезий-137) в подземных водах зависит от ряда факторов. Распространение рутения-106 в основном определяется действительной скоростью потока этих вод. На харак-
I
1 I
1
10
ш
гЗ
10'
го <ю во во юо 1?о >40 ко
Расстояние от начального сечения колонны/в см)
Рис. 4. Распределение рутения-106 в воде и песке фильтрационной колонны. 1 — песок; 2 — вода.
Относительная сорбционная емкость песка
Наименование радиоизотопа Удельная Р-активность исходного раствора , (в С/л) Сорбировано песком (в С/г) Отношение удельной 6-ак-тивности песка к удельной Р-активности воды
Стронций-90 » Цезий-134 Рутений-106 3 - ю-» 8 • 10-;8 7,3 • 10—6 2,8 • Ю-3 1,6-10—4 5 • 10-' 3,5-Ю-' 8,9-10-2 5,3 6,2 48 31
20 40 дО во 100 гго 140 160 Расстояние от начального сечения колонны (б с
Рис. 5. Распределение стронция-90 в воде и песке фильтрационной колонны в зависимости от содержания ионов кальция в исходном растворе.
! — песок (пропущено 6 л раствора с содержанием 282 мг/л кальция); 2 — вода (пропущено 6 л раствора с содержанием 282 мг/л кальция): 3 — песок (пропущено 6 л раствора с содержанием 100 мг/л кальция): 4 — вода (пропущено 6 л раствора с содержанием 100 мг/л кальция).
тер миграции в подземных водах стронция-90 и цезия-137 большое влияние оказывают процессы сорбции этих веществ водовмещающими горными породами.
При постоянном поступлении в водоносный горизонт радиоактивных веществ следует ожидать образования зоны полного насыщения пород стронцием-90, идущей вниз по потоку участка загрязнения. Ширина этой зоны зависит от объема и солевого состава прошедшей загрязненной воды и от поглотительной способности пород. После зоны насыщения на сравнительно коротком расстоянии содержание стронция-90 в воде должно резко уменьшаться до некоторого предела. Далее вниз по потоку больших изменений концентрации стронция-90 в воде ожидать не следует. Поэтому стронций-90 в относительно малых количествах может распространяться в потоке подземных вод на значительные расстояния от источника загрязнения.
Зона распространения радиоактивных веществ в подземных водах зависит от величины источника загрязнения, состава радиоактивных и стабильных веществ в нем, а также от местных гидрогеологических условий (характера водовмещающих пород, скорости движения подземных вод, химического состава этих вод и т. д.). Поэтому санитарные вопросы удаления радиоактивных отходов и охраны подземных вод от влияния источников радиоактивного загрязнения должны решаться в каждом отдельном случае, исходя из местных гидрогеологических условий.
ЛИТЕРАТУРА
Берне Р. И., Стедуэлл М. Дж. Атомн. техника за рубежом, 1957, № 4. стр. 61.— Гедройц К. К. В кн.: Избранные сочинения. М., 1955, т. 1.— Клечков ский В. М., Соколова Л. Н., Цел и ще в а Г. Н. 2-я Международная конференция ООН по применению атомной энергии в мирных целях. Женева, 1958, A (Conf. 15) Р (2310. USSR).— Спицин В. И. и др. 2-я Международная конференция ООН по применению атомной энергии в мирных целях. Женева, 1958. A (Conf. 15) Р (2207 I SSR).
Поступила 29/V11 1959 г.
MIGRATION OF THE PRODUCTS OF URANIUM FISSION IN UNDERGROUND WATERS
A. S. Belitzky, E. I. Orlova
Of all the radioactive products resulting from the fission of uranium of maximum sanitary significance is the migration of ruthenium—106, Caesium—137 and especially that of strontium—90. Since the ability of ruthenium—106 to become sorbed by the rocks is rather poor its spread in underground waters is dependent upon their actual flow-rate. Caesium—137 on the other hand, is sorbed readily and is retained by the rocks and, therefore, its occurrence in ground waters is limited. Relative by small quan tities of strontium—90 may be carried by the underground waters to a considerable distance from the source of contamination.
The extent of the zone encompassing the spreading of radioactive products of uranium fission in ground waters depends on the local hydrogeological conditions. Therefore, the sanitary problem relative to the removal of radioactive waste and of underground water protection from radioactive pollution hezards should be solved in each individual case, depending on the existing local conditions.
Ъ Ъ Ъ
