CC BY
38
УДК 539.37:537.221
НОВЫЙ ЭЛЕКТРОМАГНИТНЫЙ Ш SГ/U М ЕТОД ИССЛЕДОВАНИЯ КИНЕТИКИ ПЛАСТИЧЕСКОЙ ДЕФОРМАЦИИ, РАЗРУШЕНИЯ И ФАЗОВЫХ ПЕРЕХОДОВ
В ДИЭЛЕКТРИКАХ И ЛЬДЕ
© Ю.И. Головин, А.А. Шибков, Т.П. Дьичек, М.А. Желтов, В.А. Комбаров, А.А. Королев
Golovin Yu.I.. ShibkovAA., Dvachek T.P., Zheltov M.A., Kombarov V.A., Korolev A.A. A new electromagnetic realms measurements of the kinetics ol the plastic deformation, fracture and phase transitions in dielectrics and ice Physical
^^t:;:;eTenmental;rrach to ^ш situ mvestigati°n of „„ ле ,пе^„гк.
level connected with dynamics of dislocation slip bands, cracks, dendrites and etc. were developed. The approach is based n the .eal-time measurements and analysis of intrinsic electromagnetic radiation in plastic deformation, fracture and phase lansitions m nonmetalhc materials. The review was given of some of our obtained on alkali halide single crystals and ice
1. Введение. Исследование кинетики формирования реальной структуры дефектов кристалла на различных масштабных уровнях при деформировании или тепловом воздействии является одной из приоритетных задач кристаллофизики. В последние два десятилетия благодаря интенсивным структурным исследованиям процессов пластической деформации, разрушения и фазовых переходов первого рода было установлено, что между' поведением отдельных структурных элементов на атомном и микроуровне (движение индивидуальных дислокаций, разрывы межатомных связей и их слияние в субмикротрещины, образование зародышей новой фазы, эволюция атомных ступенек роста и т. д.) и поведением твердого тела па макроуровне существует промежуточный мезоскопический масштабный уроне! и, соответствующих процессов, связанный с динамикой ансамблей микроструктурных элементов: дислокационных полос скольжения, дисклинаций, двойников, микро-грещгш, волн плотности ступенек роста, дендритом, доменов и I. д. Подобные мезоскопические объекты локализуют процессы деформации, разрушения и кристаллизации и вызывают образование пространственно неоднородной структуры кристалла. Мезоско-пическии структурный уровень характеризуется коллективными нелинейными эффектами, обусловленными сильным взаимодействием микроскопических дефектов из-за их высокий плотности в ансамбле и. как следствие, высокой подвижностью мезодефектов.
В настоящее время не существует адекватных методов описания их динамики, главным образом, вследствие дефицита экспериментальной информации традиционные методы исследования (избирательное травление, оптическая и электронная микроскопия, рентгеновская топография и др.), как правило, не обладают временным разрешением, достаточным для анализа динамики дефектообразовапия и эволюции микро- и мезоструктуры кристалла в реальных условиях испытания. Поэтому всестороннее изучение динамических свойств мезоскопических стру ктурных элементов: дислокационных полос скольжения (ПС), трещин, дендритов и т. д., а также корреляции их образования, эволюции и взаимодействия является в настоящее время актуальной проблемой. Она вклю-324
чает в сеоя разраоотку оыстродействуюших in situ методов исследования динамики этих дефектов, особенно в СИЛ!,но неравновесных условиях испытания (ударные нагружения, сосредоточенная на1рузка, высокая степень переохлаждения или перегрева и т. д.) и развитие па основе полученных данных динамических моделей мезоскопических структурных дефектов, а также установление их роли в кинетике формирования реальной структуры кристалла.
В настоящей работе излагаются физические принципы нового экспериментального in situ метода исследования на мезоскопическом структурном уровне кинетики пластической деформации, разрушения и фазовых превращений в диэлектриках, основанного на регистрации, измерении и анализе собственного электромагнитного излучения (ЭМИ) в ходе 31 их процессов и систематизированы основные экспериментальные результаты, полученные авторами на щелочно-галоидных кристаллах (ЩГК), используемых в качестве модельного материала, и льде.
2. Теоретические основы метода.
I. В большинстве практически важных условий испытания кристалл оказывается термодинамически неравновесным и релаксирует по каналам, вовлекающим различные подсистемы кристалла: электронную, спиновую и решеточную. В последнем случае, как известно, происходит структурная релаксация, реализуемая в зависимости от величины обобщенной силы, действующей па кристалл, и ее природы (упругие напряжения, перегрев, переохлаждение, пересыщение и т. д.) по механизмам пластической деформации, разрушения и/или фазовых переходов первого рода. Понижение симметрии кристалла вследствие зарождения дефектов решетки, а также атомные перестройки в кристалле, претерпевающем фазовый переход, должны привести к изменению его дально-действующего электрического поля. Поэтому процессы пластической деформации, разрушения, кристаллизации и полиморфные превращения сопровождаются электромагнитным излучением [1-12] и рядом других электромагнитных явлений (эффект Степанова [13], дислокационные токи [14, 15], эффект Воркмана - Рейнольдса [16] и т. д.). Источниками разделения зарядов, в основном, являются процессы заря-
жания дислокаций [17]. свежих поверхностей скола [10, 18, 19], межфазгых границ жидкость - твердое тело [20] и т. д. В связи с этим, параметры спектра электромагнитных явлений, сопровождающих процессы структурной релаксации, несуг информацию о кинетике электрически активных структурных элементов, а также о механизмах разделения зарядов в ходе соответствующих процессов. Например, характерные частоты электромагнитного излучения v = и// определяются, в основном, масштабом и кинетикой эволюции соответствующих структурных элементов (источников ЭМИ): v ~ 108 - 1010 Гц для заряженной дислокации, движущейся в рельефе Пай-ерлса [21], V — 105 -107 Гц в случае ее гермоакти-вациопного отрыва от стопора; частотный интервал
v ~ 10“ -104 Гц характерен для эволюции дислокационных полос скольжения [4, 9], v ~ 10”1 - 102 Гц для роста дендритов из переохлажденного расплава диэлектрика [12], a v~104-107 Гц - дня роста трещин [22], двойников при деформировании и/или мартенситных превращениях. В то же время амплитудный анализ сигналов ЭМИ несет информацию о степени коллективного участия этих элементов в процессе структурной релаксации и т. д.
Таким образом, кристалл, подвергнутый механическому и/или тепловому воздействию, может быть источником ЭМИ в очень широком диапазоне част от
~ 10_| -1010 Гц, которое определяется степенью его неравновесное™ в данных условиях испытания и кинетикой релаксации различных подсистем к более равновесному состоянию. По спектру собственного ЭМИ можно делать заключение о том, какой структурный уровень кристалла релаксирует в наблюдаемом временном интервале. Например, непрерывное, в виде шума, микроволновое излуче(ше должно отражать динамику индивидуальных дислокаций на микроуровне, а излучение в радиочастотном диапазоне -эволюцию мезоскопического структурного уровня процессов структурной релаксации (связанной с динамикой полос скольжения, двойников, трещин, доменов, дендритов ит. д.). Поэтому исследование собственного ЭМИ неравновесного кристалла позволяет в принципе оценивать долю участия различных его подсистем в диссипации запасенной энергии, идентифицировать дефекты различных масштабных уровней, участвующих в структурной релаксации, и анализировать их динамику: измерять их количество, характерные скорости, статистические и корреляционные параметры спектра событий с участием этих дефектов и т. д. На этом принципе может быть основан новый электромагнитный in situ метод исследования кинетики пластической деформации, разрушения и фазовых переходов первого рода в веществах, прозрачных к ЭМИ в широком диапазоне частот -высокоомных полупроводниках и диэлектриках.
Рассмотрим теперь основные механизмы разделения зарядов в ходе этих процессов для анализа взаимосвязи параметров собственного ЭМИ с кинетикой электрически активных структурных дефектов: дислокаций, микротрещин, дендритов и г. д. Ограничимся соединениями типа АКВ%_Х и льдом - типичных веществ с ионно-ковалентной и водородной связью, в
которых такие механизмы исследованы наиболее подробно [14, 17, 19, 20].
2.1. Механизмы разделения зарядов при структурной релаксации диэлектриков.
1. Как известно, в соединениях типа АХВ%_ к движущиеся дислокации переносят электрический заряд, величина которого в общем случае зависит от температуры, содержания примесей, скорости дислокации и структуры ее ядра. Например, в полупроводниковых соединениях дислокации заряжаются за счет захвата носителей заряда на оборванные связи в ядре дислокации [14], а в щелочно-галоидных кристаллах (ЩГК), легированных иновалентной примесью, краевая компонента дислокации приобретает заряд за счет заметания избыточных вакансий в плоскости скольжения [17]. Величина погонного заряда д движущейся дислокации определяется динамическим равновесием между процессами захвата и потери носителей (электронных или ионных), происходящими при взаимодействии дислокации с точечными дефектами (свободными вакансиями, примесно-вакансион-ными парами и их агрегатами) и/или заряженными квазичастицами кристалла (электронами и дырками). При остановке дислокация «сбрасывает» избыточный неравновесный заряд до значения, которое определяется статической структурой ее ядра [14].
2. При зарождении и развитии быстрой трещины ее берега, как правило, приобретают противоположные заряды с поверхностной плотностью С7с, Детальные исследования процесса электризации кристалла с трещиной при разрушении ЩГК [22] и льда [19] показали, что поверхность растущей трещины заряжается за счет переноса заряда в неоднородном упругом поле ее вершины: в ЩГК - в результате перемещения заряженных дислокаций, а во льду, в основном, в результате восходящей диффузии протонных носителей заряда разного знака (псевдопьезо-электрический эффект [27]). Процесс релаксации неравновесного поверхностного заряда имеет, как правило, несколько характерных времен, которые могут быть как меньше (например, за счет газоразрядных явлений между берегами трещины, вызывающих триболюминесценцию [1]), так и больше (вследствие, например, повышенной поверхностной проводимости, а также последующей более медленной структурной релаксации поверхности разрушения [10, 221) времени разрчтиения.
3. Как известно, при кристаллизации многих диэлектриков между жидкой и твердой фазами возникает значительная неравновесная разность потенциалов, на три-четыре порядка превышающая контактную разность потенциалов - эффект Воркмана - Рейнольдса [16]. Согласно теории этого эффекта, развитой в [20], из-за разности межфазных коэффициентов распределения примесных катионов А* и анионов А_ движущийся фронт кристаллизации селективно вытесняет их в жидкую фазу. В результате внутри диффузионного пограничного слоя аккумулируется избыточный заряд О=еС0АК (где е - элементарный
заряд, С’0 - исходная концентрация примеси электролита в расплаве, ДА' = А'. - А_), а равный ему по абсолютной величине заряд противоположного знака остается в твердой фазе по другую сторону
фазовой границы. Межфазная разность потенциалов и (потенциал замерзания) и мощность межфазового двойного электрического слоя (ДЭС) определяются конкуренцией процессов разделения примесных катионов и анионов растущим фронтом кристаллизации и их нейтрализацией вследствие образования нейтральных комплексов с ионизационными дефектами
льда (ОН , Н30+) и зависят от произведения
С0 ДАТ и, где и - скорость роста кристалла.
2.2. Электрические моменты в параэлектриках, создаваемые элементарными актами пластической деформации, разрушения и фазовых переходах первого рода. Рассмотрим процессы электризации идеального диэлектрика (т. е. в отсутствие проводимости), вызванные перемещением дислокации, зарождением и распространением отдельной полосы скольжения, трещины, а также ростом дендрита из расплава. В ионном кристалле, согласно [17], двигающаяся дислокация приобретает электрический заряд за счет выгребания избыточных вакансий из заметаемой площади АЛ', которая заряжается противоположным зарядом. Смещение центров тяжести заряда на дислокации и заряда, размазанного в плоскости скольжения с поверхностной плотностью ст (г), вызывает изменение дипольного момента кристалла на величину
АР = | ей - J rq|i сії + J гасіії
(її) (О (Д5)
при условии электронейтральности образца:
(1)
(2)
(Л)
Х = 1
(Л5)
X =0.5
X—к/(к+1
Д8
в)
Рис. 1. Значения коэффициента формы дислокаций / для типичных элементарных дислокационных процессов пластической деформации: открепление дислокации ог локальных барьеров (а, б): образование и разбегание двойного перегиба (в), зарождение и расширение призматической (г) и эллин тческой (д) пол>т1етли от поверхностного источника 0
где сЧ - длина дути смешанной дислокации, ^ - ее погонный заряд, /, (г) и (г) уравнения дислокационной линии до и после смещения. Учитывая, что в ЩГК заряжена только краевая компонента дислокации, в [28, 29] получено общее выражение для дипольного момента кристалла, индуцированного динамикой некоторых элементарных актов пластической деформации: образование двойного перегиба, зарождение и расширение призматической и эллиптической петли и т. д.:
АР = удАБ^Ь/Ь,
(3)
где Ь - вектор Бюргерса дислокации, АХех - площадь, заметаемая избытком краевой компоненты дислокации одного механического знака, л/ - коэффициент формы дислокационной линии, рассчитанный для некоторых типичных ситуаций (рис. 1). Например, для эллиптической петли X = к/(к +1), где к = ие/иЛ. - отношение подвижности краевой и винтовой компоненты дислокации, определяющее форму петли. В соединениях А2В0 дислокации разных механических знаков заряжены противоположно, поэтому выражение для дипольного момента призматической дислокационной петли имеет более простой вид: АР = Х^АЛ’, где АЛ’ - площадь петли. Одним из «элементарных» актов пластической деформации на мезоскопическом структурном уровне является, как известно, -зарождение и «простреливание» через плоскості) скольжения дислокационных полос скольжения. Поляризация кристалла при эволюции плоского скопления краевых дислокаций одного механического знака, распределенных вдоль направления
х\ю с линейной плотностью р(х./).
АР = /|д(х,г)р(х,[)хсіІ - |<з(х)хгіх ,
(4)
(Д5)
где / - длина дислокациотшых отрезков, Ь - длина скопления в направлении х . В [9] показано, что даже в сравнительно сильно легированных иновалентной примесью ЩГК ((’ ~ 10 3,г/ ~ е/а ) все дислокации скопления, даже если они будут испущены одним источником, смогут очистить площадь вблизи него, не превышающую '1 % площади плоскости скольжения, занимаемую скоплением. Поэтому в большинстве случаев вторым интегралом в (4) можно пренебречь, что позволяет связать дипольиый момент скопления с суммарной площадью, заметаемой скоплением А&'„
Ні)
АР (і) = с/1 | р (х)хс!х = дА>Чр ь/ь
(5)
Для скоплений смешанных дислокаций необходимо учесть, аналогично (3), эффективный коэффициент
формы %р и коэффициент разбаланса дислокаций разного механического знака г| = (>'• i' )/(i\ • Р ) Так как эволюция реальной полосы скольжения, как правило, является автомодельным процессом ]30], можно положил), что за время ее развития qy r\ я const.
При движении дислокационной стенки (реализуемом, например, при рекристашизационном отжиге, эволюции домена новой фазы при полиморфных превращениях, двойниковании и т. д.) динольный момент ионного кристаала изменяется на величину
&P = XwqpwAVu/\:> , (6)
где q и ри, - погонный заряд и плотность дислокации в стенке соответственно (зернограничных, несоответствия ИЛИ двойникующих ), '/и- - коэффициент формы фазовой границы (%w = I - для плоской границы), и - ее скорость, AV - изменение объема, «заметаемого» движущейся дислокационной стенкой (нового зерна, двойника, домена новой фазы и т. д.).
2. Развитие трещины в ионном кристалле и льде
создает дипольный момент АР = стс5cdSc, где
(Д5С )
С7с и 8С - зависящие от времени и координат поверхностная плотность заряда и раскрытие трещины соответственно, a dSc - элемент ее поверхности. В
случае трещины скола величина 6С на расстоянии х от вершины трещины в приближении двойной консольной балки [31] определяется выражением
Б(х) = 2р{зЬсх~ - x yiab^Fl), где Lc - длина трещины, F - сила, приложенная к кристаллу, Е -модуль Юнга, а и b - ширина и толщина кристатла соответственно; тогда
№ = ^AAS’c/7 = стАV/ic, (7)
где стс - средняя по поверхности трещины плотность заряда, 8=3FIs’ji^.Eab^ - среднее раскрытие трещины, Д Vc - обт.ем полости трещины соответственно, пс - единичный вектор нормали, направленный от отрицательной поверхности к положительной.
Двухфазная система кристалл - расплав поляризована из-за наличия динольного момента ДЭС на фронте
кристаллизации Р =^TjdS1 .где т, - мощность ДЭС,
dSj - элемент площади межфазового интерфейса. При перемещении плоского фронта кристаллизации на расстояние Дг изменится электрический квадрупольный момент I) двухфазной системы на величину, определяемую произведением межфазной разности потенциалов U н объема прироста твердой фазы Д[ '5 = ,У, Дх [32]. При зарождении и росте дендрита произвол!,ной формы возникает квадрупольный момент
AD = £0xsUAVs, (8)
где є0 - диэлектрическая постоянная, а л/5 - коэффициент формы дендрита.
Таким образом, наиболее значимые события на микро- и мезоскопическом уровне процессов пластической деформации, разрушения и фазовых переходов первого рода вызывают появление электрических моментов низших рангов (дипольного и квадруполь-ного). Как видно из формул (3-8), значения электрических моментов определяются произведением электрической характеристики носителей процессов структурной релаксации (погонного заряда дислокации q, поверхностной плотности заряда трещины
сте и межфазной разности потенциалов U) и количественной меры их необратимости (заметаемой дислокациями площади AS, объема полости трещины АУС или объема домена новой фазы ДІ’s ). Возможность бесконтактного измерения этих моментов определяется тем, что электрические моменты низших рангов являются источниками дальнодействуютцего электрического поля (выходящего за пределы образца). Следует, однако, иметь в виду, что это поле искажается вследствие проводимости среды, причем степень искажения зависит от соотношения между характерной продолжительностью процесса At (например, временем развития трещины или полосы скольжения и т. д.) и максвелловским временем релаксации тд/ : если хм))Аt , то потенциал электрического тюля вне системы ф(0 непосредственно несет информацию о мгновенном значении соответствующего электрического момента мезодефекта; при обратном соотношеїши времен, т. е. тм ((At , такую
информацию несет первообразная электрического
і
сигнала В(?)=Ту |"ф(/')с//' . Таким образом, выраже-
о
ния (3-8) составляют основу нового электромагнитного метода, позволяющего по измерению электрических моментов параэлектриков, подвергнутых механическому и/или тепловому воздействию, решать две основные зада™: a) in situ исследовать кинетику процессов структурной релаксации при наличии предварительных данных об электрических свойствах среда,і и дефектов, динамика которых реализует гги процессы (хм ,q.ac.(' у, б) непосредственно в ходе испытания получать информацию об электродинамике структурных дефектов разной размерности и масштаба при наличии независимого контроля (например, оптическими методами) кинетики соответствующих необратимых процессов. Метод может быть использован, в основном, для исследования быстропроте-кающих процессов структурной релаксации при пластической деформации, разрушении и фазовых переходов первого рода в высокоомных полупроводниках и диэлектриках.
3. Основы методики. Наиболее полный комплект аппаратуры (рис. 2) содержал то или иное нагружающее устройство, один или несколько каналов регистрации ЭМИ и нагрузки, а также независимый фоторегистратор динамики дефектов (фотоумножитель или сверхскоростной фоторегистратор СФР-2М), фиксировавшие прошедший через образец поток по-
Рис. 2. Принципиальная схема установки для исследования быс1ропротекающих электрических явлений и динамики дефектов в ионных кристаллах. 1 - сверхскоростной фоторегистратор СФР. 2 - поляроид, 3 - емкостный зонд, 4 - нагружающее устройство. 5 - образец. 6 - пьезодатчик, 7 - конденсор, 8 - источник света. 9 - широкополосный предусилитель с дифференциальным электрометрическим входом, 10 - осциллограф, 11 - среднеквадратичный вольтметр, 12 - амплитудный анализатор импульсов. 13 анализатор частотного спек фа, 14 - многоканальный самописец, 15 - щелевая диафрагма. 16 - фотоумножитель
ляризованного света. Изменение дипольного момента образца АР(/) в процессе его нагружения регистрировали с помощью двух одинаковых емкостных зондов, расположенных симметрично по обе стороны от образца и не имевших гальванического контакта с ним. Сигнал с них подавался на широкополосный (0,1 Гц - 3 МГц) малошумягций усилитель с высокоомным (101 °— 1012 Ом) дифференциальным входом. Применение двойного зонда обеспечивает удвоение амплитуды полезного сигнала и значительное подавление синфазных помех как извне, так и со стороны процессов на поверхности образца, способных приводить к небольшим отклонениям от электронейтральности (например, из-за эмиссии электронов, десорбции аэроионов и т. д.). Интерпретация результатов измерений ЭМИ существенно облегчается, если измерительная система нечувствительна (или мачо чувствительна) к расположению источников поля в образце. Это условие легко достичь, если размеры зондов и расстояние между ними существенно превышают размеры образца, устанавливаемог о точно посредине между зондами. Учитывая, что наиболее интересные микромеханические события, происходящие в объеме кристалла, имеют- характерные времена А/ — 10”' - 10 с, целесообразно ограничить рабочую полосу частотами 10”' - 10' Гц. Поскольку в масштабах лабораторной установки для частот вплоть до -К)4 Гц выполняется условие квазистационарности электромагнитного поля, далее явление генерирования этого поля нестационарно двигающимися заряженными дефектами кристалла будем называть электромагнитной эмиссией (по аналогии с акустической эмиссией). Чувствительность канала регистрации сигналов электромагнитной эмиссии (ЭМЭ) определяли прямой калибровкой эталонными диполем и квадруполем, которые устанавливали вместо образца. Ее обычное значение соответствовало -0,1 см2 заметаемой дислокациями площади или ~Т0_3 см2 площади вскрывшейся трещины в ГЦГК и льде. Особенности методики синхронного исследования кинетики роста льда из переохлажденных водных растворов (в частности, в виде пленок) подробно из-
ложены в [33]. Чувствительность канала регистрации ЭМЭ составляла ~НГ2 mm3 объема растущего льда
4. Экспериментальные результаты и обсуждение.
1. Экспериментально моделировались некоторые элементарные ситуации, типичные для мезоскопического структурного уровня процессов пластической деформации, разрушения и кристаллизации: зарождение и распространение одиночной ПС, трещины скола в ГЦГК, а также рост дендрита льда из переохлажденной дистиллированной воды. На рис. 3 приведены соответствующие кинетические кривые (по данным кино- или видеофильмирования в проходящем поляризованном свете) совместно с осциллограммами электрических сигналов, сопровождающих эволюцию этих объектов. Выявленная высокая степень корреляции формы фронтов сигналов ЭМЭ с кинетическими кривыми хорошо согласуются с формулами (3) и (5-8) [9, 22, 33]. В [8] обнаружены соответствие форм сигналов ЭМЭ с временными особенностями зарегистрированных на стадии развитой деформации ГЦГК процессов «переизлучения» ПС свободной поверхностью, взаимодействия двух и более ПС, динамического взаимодействия ПС и трещины, а также кинетикой роста нескольких ледяных дендри-тов из переохлажденного разбавленного водного раствора, их столкновений и т. д. [34]. Эти данные позволяют идентифицировать элементарные события процессов пластической деформации и разрушения ЩГК, а также роста кристаллов льда из расплава на мезоскопическом структурном уровне по их электромагнитному сигналу. Составление «атласа электрических образов» таких событий позволяет in situ анализировать более сложные процессы с участием их большого числа (например, множественное скольжение в ионных кристаллах, замедленное разрушение поликристаллического льда, кристаллизация больших объемов водных растворов и т. д.).
2. При деформировании различных монокристаллов типа AiB? и А2В6 сжатием на большую глубину
(~10 %) в диапазоне скоростей е р = КГ6 - 10 3 с’1
в условиях одиночного и множественного скольжения получены следующие основные результаты [2-7]:
а) ЭМЭ наблюдалась во всех исследованных кристаллах, начиная с микропластической стадии при напряжениях, составляющих около 1/3 от предела текучести, и заканчивая полным разрушением образца, ЭМЭ имела характер непрерывного шума, на фоне которого выделялись дискретные импульсы с амплитудой во много раз (иногда на 1-2 порядка величины) превышавшей среднеквадратичный уровень шума.
б) Типичные зависимости средней частоты генерирования дискретных импульсов N и среднеквадратичного значения непрерывной составляющей
Р„ от величины достигнутой деформа-
ции Ер имели явно выраженный максимум в области
предела текучести (рис. 4). С ростом кр пропорционально нарастала как N . так и Рп . Амплитудный спектр потока отдельных импульсов менялся при этом так, что доля высокоамплитудных импульсов
• ‘2
р."
<
10
0.5
0
О 50 100 Г мс
Рис. 3. Сравнение результатов исследования кинетики мезоскопических структурных элемен тов оптическим и электромагнитным
методами: а — временные изменения дипольного момента Л Р (1) длины полосы / (2) и скорости ее головной группы \^ (3) при развитии незавершенной полосы скольжения в 1лР; б - то же при распространении трещины скола в 1лР длиной /.„(г); в - временные зависимости потенциала нестационарного электрического поля ф (1) (импульс ЭМЭ) и объемной доли ДГ5/Кут ледяной
фазы (2) при спонтанной кристаллизации тонкой пленки дистиллированной воды, переохлажденной на АТ 18 К; V) и ъ2- скорости кончика и боковой поверхности плоского дендрита соответственно
нарастала, низкоамплитудных - падала. По мере роста Ер средняя амплитуда импульсов монотонно падала.
Измерения спектральной плотности непрерьшного шума в диапазоне частот V = 20 Гц - 2 кГц обнаружили зависимость, близкую к 1/у2 на всех стадиях и исследованных скоростях деформирования. Распределение дискретных импульсов во времени было близко
к пуассоновскому. и) При остановке машины без с нятия нагрузки (режим релаксатдаи напряжений) ЭМЭ продолжается в течение 10-100 с, постепенно за тухая по амплитуде и интенсивности, г) На характер и интенсивность ЭМЭ в начальной стадии деформирования существенным образом влияло состояние поверхности образца. Глубокая химическая полировка, устранявшая поверхностные концен-
• < V . ■ -
2
5
Рис. 4. Зависимости приведенных напряжений течения Тл,
(1), интенсивности потока дискретных импульсов Л (2) и среднеквадратичного уровня непрерывного электрического шума Яп (3) от величины относительной деформации в
кристаллах 1лР, На врезках покачаны типичный импульс ЭМЭ и фрагмент дискретной ЭМЭ на разных стадиях деформирования
а)
б)
Ь)
Рис. 5. Результаты исследования роста замедленной трещины в поликристаллическом льде методом ЭМЭ: а) типичный импульс ЭМЭ; б) фрагмент записи сигнала ЭМЭ. сопровождающего скачкообразное подрастание докритической гре-щииы; в) статистические характеристики и результаты обработки дискретной ЭМЭ: 1 скорость генерирования импульсов А^г). 2 - зависимость ог времени суммарной амплитуды импульсов, накопленной к моменту времени Г. т. е. Ф(Г); и площади поверхности разрушения к моменту времени I, т. е. рассчитанная по данным калибровки из зависимости Ф(г)
траторы напряжений, приводила к смещению начала генерации импульсов в область больших напряжений, а нанесение мелких царапин на боковую поверхность
к обратному эффекту - понижению порога эмиссии, измельчению импульсов и росту их числа, д) Деформирование по методике одиночного скольжения дало аналогичные результаты.
Травление образцов после появления первых импульсов выявило полосы скольжения в количестве, согласующемся с числом зарегистрированных импульсов. Средняя пластическая деформация, приходящаяся на один импульс на стадии микропластичности, соответствует прохождению 102-103 дислокаций через кристалл. е) Анатиз свыше 500 осциллограмм дискретных импульсов показал, что наиболее типичны импульсы в форме скачков со временем нарастания от -ТО2 мкс (ЪтР, 7п8е) до десятков мс (чистые ЫаС1 и КС1). По форме они были аналогичны наблюдавшимся для изолированных полос скольжения (рис 4). Состояние поверхности, пиружение образца во время деформирования в минеральное масло с высокой электрической прочностью не влияло на форму этих импульсов, что свидетельствует об их объемном происхождении. Сопоставление амплитуды и формы этих импульсов с динамическими моделями различных коллективных дислокационных процессов и результатами экспериментальных исследований, описанных в предыдущем пункте, свидетельствует о том, что в подавляющем большинстве случаев источниками дискретных импульсов ЭМЭ являются зарождающиеся и эволюционирующие полосы скольжения.
3. Экспериментальные исследования электромагнитных явлений при разрушении льда и некоторых диэлектриков относятся, в основном, к закригиче-ским трещинам скола [31|. Кинетика и морфология замедленного, докритического разрушения твердых тел, особенно поликристаллических, представляет собой весьма сложную, не решенную в настоящее время задачу', которая определяется, как правило, фрактальным характером поверхности разрушения, сложностью расчета внутренних напряжений и др. Для исследования кинетики замедленного разрушения поликристаллического льда методом ЭМЭ призматические образцы с затравочной трещиной подвергались одноосному сжатию постоянной нагрузкой ст = 0,36а (где ау - предел текучести). Средняя скорость замедленного разрушения составляла ис, =10 см/с. При таком способе нагружения в кристалле отсутствуют свежие дислокации (за исключением локальной пластической зоны вблизи вершины активной трещины), и источником ЭМЭ могла быть, в основном, эволюция докритической трещины. Обнаружено, что процесс замедленного разрушения поликристаллического льда сопровождается последовательностью одиночных импульсов (рис. 5а) и коротких серий из двух-трех импульсов ЭМЭ. Макроскопические наблюдения показали, что докритическая трещина растет скачками путем последовательного генерирования (или поглощения) ее фронтом за время ~ 30 мс трещин со средней площадью ~ 10 мм*, в основном, по границам зерен, причем эволюция каждой трещины сопровождается характерным электрическим сигналом.
Таким образом, процесс замедленного разрушения сопровождается дискретной ЭМЭ, спектр которой отражает кинетику роста поверхности разрушения. Амплитудно-частотный и с татистический анализ
1~_1—i_—iv_.—i 1
10 c
B)
Рис. 6. Дискретная ЭМЭ при множественной кристаллизации дистиллированной воды: а) типичный импульс ЭМЭ; б) фрагмент дискретной ЭМЭ; в) зависимости от времени средней (за 30 с) скорости генерирования импульсов ЭМЭ
N (1), их средней амплитуды фт (2) и термограмма кристаллизации (3); г) суммарная амплитуда импульсов ЭМЭ
(1), накопленных к моменту времени Г, т. е. 8(Г) (в отн. ед.) и кинетическая кривая кристаллизации ! '■/1) (в отн. ед.)
спектра ЭМЭ позволяет оценивать количество зерен, по границам которых прошла трещина (по количест-
ву импульсов), распределение зерен по размерам, мгновенные и средние скорости микротрещин, реальную площадь поверхности разрушения Sc (по суммарной амплитуде Ф(1) накопленных импульсов) и т. д. Например, для данной серии опытов оценка реальной поверхности разрушения превышала видимую в 30 раз, а мгновенная скорость трещины превышала среднюю за время нагружения на три порядка и т. д.
4. При множественной кристаллизации дистиллированной воды в квазистационарных условиях охлаждения (при переохлаждении АТ ~ 1 К) были :sape-гистрированы импульсы ЭМЭ двух типов [34]. Импульсы I-типа имели форму, близкую к треугольной с временем фронта /у -10 мс и временем спада
т = 50 мс, а импульсы П-типа имели tf ~\ мкс и
та 10 мкс. Обнаружено, что генерирование квази-периодической последовательности положительных импульсов I-типа сопровождает весь процесс кристаллизации пробы воды объемом 10 мл в течение
At ~ 103 с (рис. 6). Импульсы Н-типа различной полярности генерировались преимущественно на поздней стадии кристаллизации и даже после ее окончания, в течение времени, равного времени тепловой релаксации ледяного образца. В [35] показано, что импульсы I-типа обусловлены ростом и взаимодействием иглообразных ледяных дендритов. а импульсы П-типа - эволюцией ростовых и термических трещин. Возникновение последних наблюдалось и после окончания кристаллизации вплоть до полной термической стабилизации поликриегаллического образца.
Как показали данные калибровки, время спада импульсов I-типа соизмеримо с максвелловским временем релаксации кристаллизующейся системы хм ,
которое играет роль постоянной времени внутреннего дифференцирования электродвижущей силы, разделяющей заряды в ходе кристаллизации £(;)■ Для восстановления этой функции необходимо интегрировать по времени регистрируемые импульсы 1-тина. Из
рис. 6г видно, что зависимость 8(0 имеет ступенчатый вид, причем форма огибающей ступенек хорошо согласуется с экспериментальной временной зависимостью доли твердой фазы. Таким образом, импульсы I-типа непосредственно связаны с кинетикой фазового перехода и отражают его нестационарность на мезоскопическом структурном уровне. Учитывая, что межфазная разность потенциалов возникает при замерзании широкого класса диэлектриков [36], следует ожидать, что обнаруженные корреляции дискретной ЭМЭ с кинетикой кристаллизации имеют более универсальный характер и могут быть основой нового in situ метода исследования кинетики кристаллизации диэлектриков, позволяющего совместно с другими методами изучать динамику отдельных событий кристаллизации на мезоскопическом структурном уровне, устанавливать корреляционные связи между' ними, получать информацию об электронных и ионных процессах на межфазной границе и т. д.
5. Заключение. Современное состояние в области исследования кинетики формирования реальной структуры дефектов кристалла на различных масштабных уровнях характеризуется осознанием роли динамического аспекта, который отражает одно из фундаментальных направлений физики - исследова-
ния морфогенеза структур в неравновесных динамических системах. Как отмечалось, наиболее подвижными, неравновесными и нелинейными структурными объектами, динамика которых определяет пространственно-временную неоднородность процессов структурной релаксации, являются мезоскопические дефекты и элементы структуры: дислокационные скопления, трещины, домены, дендригы и т. д. В настоящей работе показано, что собственное широкополосное ЭМИ диэлектрика, подвергнутого механическому и/или тепловому воздействию, характеризует его неравновесностъ в данных условиях испытания и является признаком наличия и кристалле процессов структурной релаксации (пластической деформации, разрушения и фазовых превращений первого рода) к более равновесному состоянию. В частности, нами установлено, что радиочастотный диапазон ЭМИ несет информацию об эволюции мезоскопической структуры диэлектрика. Обнаружено, например, что динамика отдельных дислокационных полос скольжения и трещин в иошгых кристаллах, а также денд-ритов льда сопровождается характерными импульсами ЭМЭ, позволяющими in situ идентифицировать эти события в более сложном процессе структурной релаксации (множественном скольжении, замедленном разрушении, росте поликристалла из расплава и т. д.), устанавливать корреляционные связи между ними, проводить их статистический анализ, измерять средние и мгновенные скорости роста (головной группы дислокаций, заметенной скоплением площади. объема полости трещины, объема дендрита и т. д.). Репрезентативность к объему образца, бескон-тактность, пассивность и высокое быстродействие дают возможность использования его в ситуациях, трудно доступных для традиционных методов исследования динамики дефектов, например, при высоких или низких температурах, давлениях, скоростях нагружения, в условиях действия агрессивных сред, облучении и т. д.
ЛИТЕРАТУРА
1. Беляев Л.П., Набатов В.В., Партышев Ю.П а Кр исталлогра-
фия. 1962. Т. 7. Л® 4. С. 576-580
2 Головин ЮЛ!., Дъячек Т.П., У сков В.П., Шибкое „■ 1.А. физ.
тверд, тела. 1985. Т 27. № 4. С. 555-5^7
3 Головин Ю.И., Шибкое А.А. // Физ тверд, тела 1986 Т 28 № 9.
С. 2894-2896.
4. Головин ЮЛ!., Шибкое А.А. -У Физ. тверд, т ела. 1 986. Т. 28.
Хг 11. С. 3492-3499.
5 Головин ЮЛ!., Шибкое А.А. Физ. тверд, тела 1987 Т. 30. № 7
С. 1931-1937
6. Головин ЮЛ!., Шибкое А.А. а‘ Кристаллофафия 1987. Т 32.
Вып. 2. С. 413-416.
7. Головин ЮЛ/., Шибкое А.А. // Физ. тверд, тела. 1988 Т. 39 № 8.
С 2566-2568
8 Головин Ю.И., Шибкое .4.А . Физ тверд гола 1988 Т Зо
jNs? 1 1 С 3491-3493.
9. Головин ЮЛ(., Шибкое А.А. Кристаллография 1990 Т 35 Вып. 2 С 440-445
10. Головин ЮЛ!., Дьячек Т.П. Кристаллофафия. 1989. Т. 34. .Vs 4. С. 928-935.
11. Качурин Л.Г., Колее С.А., Псаломщиков В.Ф. /V ДАН СССР 1982. Т. 267 С. 347-350.
12. Головин ЮЛ!., Шибкое А.А., Желтое П.А. и ор. // Изв РАН. Сер. физическая. 1997. Т. 61. № 5. С. 913-918.
13. Урусовская А.А. // УФН. 1968 Т 96. № 1. С. 39-60
14. Осипьян Ю.А., Петренко В.Ф. Дислокации в соединениях А2В6 ' Физика соединений А2В6. М.. Наука, 1986. С. 35-71
15 Куличенко А.Н., Смирнов Б.М. И Физ. тверд тела 1980. Т 22.
№ 3. С. 948-950
16. Workman E.J., Reynolds S.F£. /■■■' Phys. Rev 1950. V 78. P 254-260
17. Whitworth R. W. Adv. Phys 1975. V. 24 .Vg 2 P 2U3-302
18 ПолоцкийМ.И. ' ' Изв. COAH СССР Сер хим 1983. .V; 5 С 3o.ro 19. Petrenko V.Г. -v Phil Mag. 1993. В 67 V 3 P 301-309 20 Bromhteyn V.A., Chernov A.A. J Cryst Growth. 1991 Y 112 P 129-136.
21. Чишко ЫА. Чаркина О.В. ■" Физ тверд, тела. 1996. Т 38. .М> 9. С. 2775-2786.
22. Дьячек Т.П. Приповерхностные электрические и дислокацион-
ные явления, сопровождающие разрушение ионных кристаллов' Дис канд физ.-мат. наук М. 1988 159с
23 Клявин О.В. Физика пластичности кристаллов при гелиевых
температурах. М Наука, 1987. 255 с.
24 Татарченко В.А., Умаров JIM. /' Кристаллография 1980. Т 25.
Вып. 3 С. 1311-1314.
25. Шмурак С.З. v Изв АН (’’ССР. Сер физ. 1976 Т. 40 .No 9 С 1886-1892.
26 Трохан А.И., Лапшин А.М., Гуозенко О.И. '■ ДАН СССР 1984 Т 275 С 83-86
27 Евтушенко А.А., Петренко В.Ф. .: Физ тверд тела 199 1 Т 33 №11 С 1509-1515
28. Шибкое А.А. Исследование динамики дислокационных коллективов в ионных кристаллах оптическими и 'электромагнитными
методами: Дис ... канд. физ-мат наук. Воронеж. 1989 144 с 29 Головин ЮЛ!., Шибкое А.А. /'Латв физ техн журн. 1991 .N'04 С. 51-64.
30. Neuha.ser И. Slip-line formation and collective dislocation motion ■ Dislocation in solids. Noth Holland Company 1983. P 3203-3440
31. Гшъиан Дж\ 6'кол. пластичность и вязкость кристаллов / Атомный механизм разрушения. М.: Металлургия. 1960. С. 220-253
32. Шибкое А.А., Желтое И.А. /У Вестн. ТГУ Сер Естеств. и гехнич. науки. Тамбов, 1999 Т. 4. Вып. 1. С. 36-40
.33. Шибкое А.А., Головин Ю.Н., Желтое М.А., Татарко НА. ;/ Вестн ТГУ. Сер Естеств. и технич. науки Тамбов. 1998 Т 3 Вып. 3. С 322-324 "
34. Шибкое А.А., Желтое И.А., Татарко И.А.. Бокоеенко А.Н. ;.
Вестник ТГУ Сер. Естеств и технич. науки Тамбов, 1998 Т 3 Выи 4 С. 345-348 ’
35. Шибкое А.А., Желтое НА., Татарко И.А., Нишалуее Г.А. Вестник ТГУ. ('ер Естесчв и гехн начки Тамбов. 1998 Т 3. Вып. 4. С 349-352.
36. МельниковаAj\1 /■' Кристаллофафия. 1969 Т 14. Вып. 3 С. 548-563
БЛАГОДАРНОСТИ: Работа выполнена при финансовой поддержке Российского Фонда Фундаментальных исследований (регистрационный номер проекта: 98-02-17054)
Поступила в редакцию 30 марта 1999 г.
