CC BY
19
УДК 535.375.5,535.374
МНОГОЧАСТОТНОЕ ВЫНУЖДЕННОЕ КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЕ СВЕТА В ЖИДКОМ АЗОТЕ, ВВЕДЕННОМ В ТРЕХМЕРНЫЕ ФОТОННЫЕ
КРИСТАЛЛЫ
В. С. Горелик1, А. Д. Кудрявцева1, М.В. Тареева1, Н.В. Чернега1, А. И. Водчиц2
Исследованы спектральные характеристики вынужденного комбинационного рассеяния света в синтетических опаловых матрицах, инфильтрованных жидким азотом при возбуждении наносекундными лазерными импульсами. Продемонстрировано влияние положения стоп-зоны на эффективность генерации антистоксовых компонент вынужденного комбинационного рассеяния вплоть до третьего порядка. Порог возбуждения вынужденного комбинационного рассеяния в жидком азоте, инфильтрованном в опалы, был существенно ниже по сравнению с генерацией в объемных образцах.
Ключевые слова: вынужденное комбинационное рассеяние света, жидкий азот, фотонный кристалл, стоп-зона.
Введение. Исследования вынужденного комбинационного рассеяния света (ВКР) в жидком азоте проводились во многих работах [1-5]. В работе [1] наблюдалось до 6 сток-совых и до 8 антистоксовых компонент ВКР. Число наблюдаемых компонент зависело от остроты фокусировки пучка накачки: с уменьшением фокусного расстояния линзы, фокусирующей возбуждающее излучение в вещество, число компонент возрастало. Экспериментально было показано, что интенсивность антистоксовых компонент падает с увеличением их частоты. ВКР возбуждалось, начиная с энергии накачки ~20 мДж при длительности импульса 20 нс [1, 3], однако значительные коэффициенты преобразования достигались при существенно больших величинах энергии накачки (> 2.5 Дж
1 ФИАН, 119991 Россия, Москва, Ленинский пр-т, 53; e-mail: gorelik@sci.lebedev.ru.
2 Институт физики им. Б. И. Степанова Национальной академии наук Беларуси, 220072 Беларусь, Минск, проспект Независимости, 68.
в работе [1] и > 0.5 Дж в работе [3]). Кроме того, для достижения высоких коэффициентов преобразования лазерного излучения в ВКР необходимо использовать кюветы длиной несколько см (как правило, в экспериментах использовались кюветы длиной от 50 до 150 мм).
Для решения задач повышения эффективности нелинейно-оптических процессов идеальным является использование структур, обладающих модуляцией диэлектрической проницаемости на масштабе, соизмеримом с длиной волны электромагнитного излучения накачки [6, 7].
Усиление нелинейного оптического взаимодействия света и вещества в таких структурах происходит за счет высокой плотности фотонных состояний на краях фотонных запрещенных зон (ФЗЗ).
В последнее время была развита методика возбуждения ВКР, основанная на введении активной среды в структуры, обладающие ФЗЗ. В частности, большое распространение получило эффективное усиление ВКР в пористых фотонных волноводах, заполненных инертными газами [8-10] и в молекулярных жидкостях, введенных в поры коллоидных фотонных кристаллов [11, 12].
Коллоидные фотонные кристаллы, представляющие собой структуру, состоящую из плотноупакованных глобул диоксида кремния (синтетические опаловые матрицы), являются перспективными материалами для нелинейной оптики [6, 7]. Эффективность преобразования волны накачки в рассеянную волну может быть существенно увеличена в данных структурах, а порог возбуждения вынужденного рассеяния света - понижен [12, 13].
Несмотря на то, что полной фотонной запрещенной зоны в синтетических опаловых матрицах не существует (главным образом, из-за малости контраста показателя преломления), а существует лишь стоп-зона, задающая выделенное направление, в котором запрещено распространение электромагнитного излучения определенного частотного диапазона, опаловые матрицы удобно использовать, заполняя пустоты между глобулами диоксида кремния различными комбинационно-активными веществами.
Отработанные технологии производства синтетических опаловых матриц позволяют получать образцы с характерным размером глобул диоксида кремния 200-700 нм. Благодаря субмикронным размерам глобул в этих структурах образуются стоп-зоны в видимом спектральном диапазоне.
Используя матрицы с различными размерами сфер, а также изменяя геометрию освещения образцов, можно управлять параметрами стоп-зоны (ее положением в спек-
13
1
4
6
7
9
Рис. 1: Схема установки для наблюдения ВКР в направлении вперед. 1 - рубиновый лазер; 2 - кварцевая поворотная пластина; 3 - система регистрации параметров возбуждающего излучения; 4 - система линз, фокусирующая возбуждающее излучение на образец; 5 - зеркало; 6 - исследуемый образец; 7 - ячейка с жидким азотом; 8 -оптический волновод, 9 - спектрометр.
тре и контрастом) и тем самым увеличивать эффективность протекания различных нелинейных процессов, в том числе и ВКР.
Эксперимент. В данном эксперименте использовалась установка для наблюдения ВКР в жидкостях, схема которой приведена на рис. 1.
В качестве источника возбуждающего излучения в эксперименте по наблюдению ВКР в жидком азоте использовался моноимпульсный рубиновый лазер (1), работающий в режиме модуляции добротности. Длина волны генерации лазера составляла 694.3 нм, длительность импульса генерации на полувысоте т = 20 нс, максимальная энергия в импульсе 0.4 Дж, расходимость пучка 3.5 • 10-4 рад и спектральная ширина линии генерации 0.015 см-1.
Постоянная решетки синтетического опала в различных образцах определялась диаметром глобул диоксида кремния и составляла от 180 до 350 нм для различных образцов.
При изменении диаметра глобул и степени заполнения синтетического опала жидким азотом, положение стоп-зоны образца менялось согласно следующей зависимости:
где пэфф - эффективный коэффициент преломления света в кристалле, зависящий от степени инфильтрации образца, в - угол падения света на периодическую структуру.
Типичный спектр отражения образца синтетического опала, использовавшегося в эксперименте, представлен на рис. 2. Максимум в спектре отражения соответствует положению центра стоп-зоны: Афзз = 622 нм. Ширина зоны составляет ДАфзз ~ 70 нм.
Афзз = 2^Л/2Т3Пэфф сое в,
(1)
622
1.0-
£> = 290 нм
300 450 600 750 900 1050
X, нм
Рис. 2: Спектр отражения образца трехмерного синтетического опала с диаметром глобул диоксида кремния Б = 290 нм при нормальном падении излучения на образец. Затемненная область соответствует фотонной запрещенной зоне в образце.
Экспериментальные результаты. В данной серии экспериментов при рассеянии импульсного лазерного излучения в синтетических опаловых матрицах, инфильтрованных жидким азотом, наблюдалось ВКР в направлении вперёд. На рис. 3 представлен нормированный на максимум интенсивности спектр ВКР в жидком азоте, инфильтрованном в синтетический опал.
Для исследования зависимости эффективности генерации ВКР в жидком азоте от морфологии синтетического опала, в который азот был инфильтрован, использовались образцы опаловых матриц с различными диаметрами глобул и, соответственно, положениями стоп-зоны.
Влияние наноструктуризации жидкого азота на процесс генерации ВКР проиллюстрировано на рис. 4. В случае (а) первая и вторая антистоксовы компоненты оказываются на краях стоп-зоны и существенно усиливаются. Первая антистоксова компонента ВКР жидкого азота попадает на длинноволновый край фотонной запрещенной зоны данного фотонного кристалла (А+1 = 598 нм € $+(АФ33)), а вторая антистоксова компонента попадает на коротковолновый край $_(А+2 = 526 нм € $_(Аф33)).
В случае (б) наблюдается подавление первой антистоксовой компоненты ВКР, поскольку она попадает в стоп-зону данного образца кристалла (диаметр глобул кристалла Б = 280 нм, положение стоп-зоны Аф33 = 600 нм, ширина стоп-зоны около 70 нм).
Стоит отметить, что частичное влияние синтетического опала на процесс генерации ВКР в жидкости состоит также в повышении эффективности преобразования лазерного
Рис. 3: Спектр ВКР в жидком азоте, инфильтрованном в матрицу синтетического опала с диаметром глобул 260 нм. Интенсивность компонент нормирована на максимальную интенсивность. Обозначения: (+3), (+2), (+1) - третья, вторая, первая антистоксовы компоненты соответственно, (0) - линия возбуждающего лазерного излучения, (-1) - первая стоксова компонента.
Рис. 4: Влияние структуры синтетического опала на процесс генерации ВКР в жидком азоте в направлении вперед: (а) первая и вторая антистоксовы компоненты усиливаются, попадая на края стоп-зоны (затемненная область) синтетического опала с диаметром глобул Б = 260 нм; (б) первая антистоксова компонента попадает в стоп-зону синтетического опала с диаметром глобул Б = 280 нм и подавляется.
излучения в ВКР на 5-6% за счет локальных (периодически расположенных) полей, которые, искривляясь на границе жидкость-глобула 8Ю2, вносят свою долю в усиление фотон-фононного взаимодействия [14].
Обсуждение результатов. Полученная в данной работе генерация антистоксовых компонент ВКР в направлении вперед в жидком азоте, введенном в поры трехмерного фотонного кристалла - синтетического опала, стала возможной в тех образцах, в которых частоты возбуждающего излучения и компонент ВКР попадали на края фотонной стоп-зоны. Для генерации отдельных компонент были подобраны синтетические опалы с такими характеристиками стоп-зоны (положение и ширина), при которых данное условие выполняется. Это свидетельствует о том, что процесс генерации в данном случае не является полностью параметрическим.
Заключение. В данной работе установлено, что при введении жидкого азота в поры синтетического опала наблюдается уменьшение порога генерации ВКР при возбуждении гигантскими импульсами лазера на рубине. Таким образом, удалось наблюдать антистоксовы компоненты первого, второго и третьего порядка с эффективностью преобразования до 40%.
Данный способ генерации высших стоксовых компонент представляется значительно менее трудоемким в сравнении с методами генерации антистоксовых компонент ВКР высших порядков в фотонных волноводах, заполненных газами.
Выполненное исследование открывает возможность для многочастотного преобразования лазерного излучения видимого диапазона в ультрафиолетовую область спектра.
Высокий порог деструкции образца синтетического опала, инфильтрованного жидким азотом, открывает перспективы использования опаловых матриц для облучения высокоинтенсивными источниками возбуждения, такими как импульсные лазеры пико-секундной (20-30 пс) длительности с большой частотой повторения, обеспечивающими плотность мощности лазерного излучения внутри образца до 1 ТВт/см2.
Работа была выполнена при поддержке грантов РФФИ № 16-32-60026 мол-а-дк и РФФИ-БРФФИ № 16-52-00026-Бел_а (ВИГЕК-КЕБЯ Е16Я-063).
ЛИТЕРАТУРА
[1] В. В. Рагульский, Ф. С. Файзуллов, Письма в ЖЭТФ 6(10), 887 (1967).
[2] J. B. Grun, A. K. McQuillan, and B. P. Stoicheff, Phys. Rev. 180, 179 (1969).
[3] А. Д. Кудрявцева, А. И. Соколовская, М. М. Сущинский, ЖЭТФ 59(5), 1556 (1970).
[4] S. R. J. Brueck and H. Kildal, IEEE J. Quantum Electron QE-18, 310 (1982).
[5] N. Tcherniega, A. Sokolovskaya, A. D. Kudryavtseva, et al., Optics Communications 181, 197 (2000).
[6] M. Bertolotti, J. Opt. A: Pure Appl. Opt. 8, S9 (2006).
[7] V. S. Gorelik, N. V. Tcherniega, and A. D. Kudryavtseva, Journal of Russian Laser Research 29(6), 551 (2008).
[8] P. St. J. Russell, P. Holzer, W. Chang, et al., Nature Photonics 8, 278 (2014).
[9] F. Couny, F. Benabid, and O. Carraz, J. Opt. A: Pure Appl. Opt. 9, 156 (2007).
[10] Takayuki Suzuki, Masataka Hirai, and Masayuki Katsuragawa, Phys. Rev. Lett. 10, 243602 (2008).
[11] V. S. Gorelik, A. D. Kudryavtseva, V. A. Orlovich, et al., Journal of Russian Laser Research 32, 277 (2011).
[12] В. С. Горелик, А. Д. Кудрявцева, М. В. Тареева, Н. В. Чернега, Неорганические материалы 50, 1314 (2014).
[13] V. S. Gorelik, A. D. Kudryavtseva, N. V. Tcherniega, et al., Journal of Russian Laser Research 34, 50 (2013).
[14] H. A. Sumeruk, S. Kneip, D. R. Symes, et al., Phys. Rev. Lett. 98, 045001 (2007).
Поступила в редакцию 7 июля 2015 г.
