CC BY
16
МЕТОДИКА ИЗМЕРЕНИЯ ЕСТЕСТВЕННОЙ РАДИОАКТИВНОСТИ ВОЗДУХА ПО ПРОДУКТАМ РАСПАДА РАДОНА1
Аспирант И. И. Гусаров, кандидат физико-математических наук
В. К. Ляпидевский
Из I Московского ордена Ленина медицинского института имени И. М. Сеченова и Московского инженерно-физического института
Для накопления радиоактивного аэрозоля в количестве, достаточном для измерения, был использован аспирационный метод забора проб воздуха. Воздух в количестве 1—3 м3 пропускали со скоростью 70—90 л/м через фильтр площадью 6,6 см2, закрепленный в фильтродержателе
Зейтца. Давление в системе измерялось при работе установки ртутным манометром.
В наших опытах измерение активности фильтров проводилось по а-излучению с использованием сцинтилляционной приставки к установке Б (П-349-2) и диффузионной камеры системы В. К. Ляпидевского (см. рисунок).
Диффузионная камера имеет прямоугольную форму. На съемной крышке ка-
п . меры / имеется отверстие 2 для помеще-
Схематическии разрез диффу- г о п
зионной камеры. ния исследуемого препарата 3. Рядом с
этим отверстием располагается окно 4 для наблюдения. Металлическое дно камеры 5 охлаждается снизу твердой углекислотой. Объем камеры освещается через боковую стенку 6. В камере применен непрерывно действующий источник пара — спирт. Под действием капиллярных сил спирт со дна поднимается по фильтровальной бумаге 7 в верхние сечения, где испаряется и, диффундируя в объеме камеры, конденсируется на дне ее. Вблизи дна образуется чувствительный слой, в котором пересыщение превышает 51 (5) — пересыщение, при котором начинается конденсация и рост капель на ионах). От смонтированного на камере выпрямителя между дном камеры и внутренним электродом, закрепленным на крышке ниже рабочего отверстия, прикладывается разность потенциалов порядка 800—1600 V. Потенциал дна камеры отрицательный.
При прохождении а-частиц в пространстве, ограниченном внутренним электродом 8, происходит ионизация воздуха. Под действием электрического поля колонна образовавшихся ионов перемещается ко дну камеры в область, где пересыщение больше 5ь В этой области происходит конденсация паров спирта на положительных ионах, в результате чего появляется след, отчетливо видимый невооруженным глазом.
Диффузионная камера, так же как и сцинтилляционный счетчик с малым люминофором без светопровода, регистрирует в пределах угла, равного 2 71, 50% полной активности бесконечно тонкого препарата, диаметр которого не превышает 2,5 см. Это было установлено при сравнительных измерениях а-активного стандарта с известной величиной активности на диффузионной камере и сцинтилляционном счетчике. При диаметре фильтра 2,9 см, по данным эксперимента, эффективность регистрации а-частиц сцинтилляционным счетчиком составляет 45% от полной активности препарата в угле 2 я.
1 Экспериментальная часть работы выполнена на кафедре общей гигиены I Мо-
сковского ордена Ленина медицинского института имени И. М. Сеченова.
С помощью диффузионной камеры трудно регистрировать больше 100 частиц в минуту при визуальном способе регистрации а-частиц. Достоинствами камеры являются очевидность, наглядность, надежность получаемых результатов, простота наладки и эксплуатации прибора. Достоинством сцинтилляционного счетчика (П-349-2) является широкий диапазон измерения активности.
Было испробовано 10 марок фильтров: мембранные биологические фильтры № 2, 4, 5, фильтровальная ткань ФПП-15 старой марки, ФПП-15 новой марки, ФПП-15 удвоенной толщины, ФПА-15, ФПП-5, ФПП-25 и БФ.
Были установлены максимальные скорости фильтрации на нашей установке для каждой марки фильтров и перепады давления, создаваемые фильтрами при этих скоростях фильтрации, а также коэффициент проскока для каждой из марок фильтров. Для этого в фильтродержа-тель закладывали два фильтра, а затем на двух установках одновременно считали их активность (табл. 1).
Таблица 1
Некоторые свойства фильтров, использованных для определения «-активности воздуха
Марка фильтр* Максимальная скорость фильтрации (в л/мин на см') Перепад давления (в мм ртутною столба) Процент проскока Вес ткани (в мг/см1) Толщина ткани (в ц)
МФ № 2.......... 5 180—185 <0.1 3—5 100
МФ№4 ..• ....... 8 140—145 <0,1 3—5 100
МФ № 5.......... 8,6—9 110—120 <0,1 3—5 100
ФПП-5........... 10.7—11,4 45—50 <0.1 -2,6 ~100
БФ............. 10,7—11,4 45—50 <0,1 -1,8 -100
ФПА-15........... 12,1—12.8 10—15 ~8,4 -1,4 -100
ФПП-15 новая марка..... 12,1—12,8 10—15 -8.2 -1,7 -100
ФПП-15 старая марка..... 12,1—12,8 10—15 -16,3 -2,6 -125
ФПП-25........... 12,1—12.8 10—15 -8,1 -2.4 -100
•ФПП-15 удвоенной толщины 12,1—12,8 15—16 <0,1 -5,3 -250
Мембранные фильтры всех марок имеют проскок меньше 0,1%, однако обладают большим сопротивлением и, следовательно, малой скоростью фильтрации (до 8 л/мин на 1 см2). Фильтры марок ФПП-15, ФПП-25, ФПА-15 имеют наибольшую скорость фильтрации (до 13 л/мин на 1 см2) и наименьшее сопротивление, но дают проскок активных аэрозолей до 8—10%. Фильтры марок БФ и ФПП-5 допускают достаточно высокую скорость фильтрации (до 11,5 л/мин на 1 см2) при малом коэффициенте проскока ( / 0,1%). Проскока активных аэрозолей через 2 слоя фильтров ФПП-15 и через слой фильтра ФПП-15 удвоенной толщины не наблюдалось. Это было установлено закреплением в фильтро-держателе одновременно 3 фильтров. Активность 3-го фильтра во всех случаях не превышала фона счетной установки.
Фильтр старой марки ФПП-15 дает наибольший процент проскока— 15 — 20.
Процент проскока для одной и той же марки меняется в зависимости от скорости фильтрации. Так, у фильтров марки ФПП-15 при скорости фильтрации 0,05 л/мин на 1 см2 проскок не превышает 0,1% по паспортным данным, а при скорости фильтрации 10—12 л/мин на 1 см2 достигает 8—10%, как показали наши опыты. Процент проскока в интервале от 5 до 10 л/мин на 1 см2 практически мало меняется.
Специальными опытами на диффузионной камере и торцовом счетчике было установлено, что процент проскока а- и [3-активных продук-
тов распада радона через фильтр марки ФПП-15 примерно одинаков. Изменение времени фильтрации в пределах от 5 до 50 минут, колебания температуры воздуха в интервале от —1 до +35° и изменение влажности воздуха от 20 до 100% влияния на величину процента проскока у фильтров марки ФПП-15 и БФ не оказывают.
На точность измерений <х-активности фильтра существенное влияние может оказывать самопоглощение а-излучения в теле фильтра. Оно зависит от энергии а-частиц, плотности фильтра, толщины его и распределения активного вещества в теле фильтра. Вес фильтров марки фП и БФ колеблется в пределах от 1,5 до 2,5 мг/см2, пробег а-частиц продуктов распада радона в теле фильтра, по экспериментальным данным, колеблется в пределах от 3,5 до 7 мг/см2.
Отношение активности передней поверхности фильтра к тыльной будет характеризовать распределение активного вещества по толщине фильтра.
Исходя из этого, последовательно измеряли активность передней, затем тыльной и опять передней поверхности фильтра. Последнее измерение проводили для учета падения общей активности фильтра за время опыта. Отмечено, что для фильтров ФПП-15 распределение активного вещества по телу фильтра в большинстве случаев приближается к равномерному. У фильтров БФ имеет место более или менее выраженная неравномерность распределения активного вещества, причем большая часть активного вещества скапливается ближе к передней поверхности фильтра. Для мембранных фильтров характерно накопление активного вещества в тонком поверхностном слое. Это следует из того, что при измерении активности тыльной поверхности фильтра, а затем передней, покрытой одним слоем чистого фильтра того же номера и веса, мы получаем в обоих случаях одинаковую скорость счета (падение общей активности за время опыта учитывается).
Нами было проведено экспериментальное определение величины самопоглощения а-излучения естественных радиоактивных веществ в теле фильтра для случая равномерного распределения активного вещества по телу фильтра марки ФПП-15, т. е. для случая, когда величина самопоглощения будет максимальной. В этом случае ошибка измерения за счет самопоглощения колеблется в пределах от 15 до 20%. Очевидно, что у фильтров марки БФ, у которых основная масса активного вещества располагается ближе к передней поверхности фильтра, ошибка за счет самопоглощения будет не выше 10—15%. Ошибку за счет самопоглощения в теле мембранных фильтров можно не учитывать.
Следует учитывать, что самопоглощение в теле фильтра может резко возрасти при высокой запыленности воздуха за счет увеличения веса фильтра (в мг/см2) после пропускания через него исследуемого воздуха.
Запыленность воздуха до 0,5 мг/м3 практического влияния на величину самопоглощения а-частиц в теле фильтра в условиях нашего метода не оказывает.
На основании изучения проскока активных аэрозолей через различные фильтры и распределения активного вещества в них можно сказать, что чем равномернее распределение активного вещества по толщине фильтра, тем выше процент проскока и, наоборот, у фильтров с резко выраженной неравномерностью распределения проскок активных аэрозолей через фильтр практически отсутствует.
Распределение активного вещества по толщине фильтра выражается экспоненциальной зависимостью, что было установлено при одновременном измерении на нескольких установках активности передних поверхностей фильтров, последовательно расположенных в фильтродержателе.
Было отмечено, что увеличение времени фильтрации при прочих равных условиях ведет, как правило, к увеличению скорости счета с передней поверхности фильтра.
Таким образом, распределение активного вещества по телу фильтра и коэффициент проскока активных аэрозолей через фильтр зависят от свойств фильтра, скорости фильтрации, времени фильтрации и запыленности воздуха.
Температура и влажность воздуха в пределах метеорологических колебаний заметного влияния на эффективность фильтрации не оказывают. По литературным данным (Ч. Чен), существенное значение в механизме фильтрации имеет дисперсность исследуемой аэрозольной системы.
С помощью электроскопа было установлено, что фильтры марок ФПП-15, ФПП-25, ФП11-5, а также мембранные биологические фильтры всех номеров несут на себе отрицательный электрический заряд. Заряд длительно удерживается фильтрами в процессе хранения. Фильтры марки БФ и ФПА, как правило, заряда не несут, однако легко заряжаются при изменении электрических свойств атмосферы трением или от соприкосновения с заряженными телами.
Заряд фильтра влияет на эффективность регистрации а-частиц диффузионной камерой. Электрическое поле, создаваемое фильтром, препятствует перемещению ионов, образованных а-частицей, в чувствительный слой камеры и этим заметно снижает эффективность регистрации а-частиц, что было установлено сравнительным измерением активности фильтра на диффузионной камере и сцинтилляционном счетчике. Влияние электрического поля фильтра устраняется при экранировании его тонким слоем фольги.
Было установлено, что заряд фильтра уменьшается при распаде накопившихся на фильтре радиоактивных веществ. Если нанести на чистый фильтр, имеющий заряд, какое-либо а-активное вещество, то при измерении активности вначале имеет место резкое несоответствие показаний диффузионной камеры и сцинтилляционного счетчика, в дальнейшем эффективность регистрации а-частиц диффузионной камерой растет, а заряд фильтра уменьшается. По истечении некоторого времени наступает полное соответствие показаний диффузионной камеры и сцинтилляционного счетчика.
Нами была разработана методика предварительного снятия заряда с фильтра. Для этого фильтры марки БФ смачивали физиологическим раствором. После высушивания фильтры теряют способность удерживать заряд, который оказывает влияние на работу диффузионной камеры. После обработки фильтра ФПП-15 физиологическим раствором заряд частично остается, но электрическое поле фильтра экранируется и не оказывает влияния на эффективность регистрации а-частиц в диффузионной камере.
Специальными опытами было установлено, что коэффициент проско-. ка фильтров всех марок после обработки физиологическим раствором не меняется.
В нашей работе была использована методика расчетов, позволяющая раздельно определять активность всех короткоживущих продуктов распада радона в воздухе, разработанная в Институте прикладной геофизики Академии наук СССР С. Г. Малаховым и А. В. Ковда. На основании формул и расчетных таблиц, приведенных в этой методике, нами были решены в общей формуле уравнения, позволяющие производить вычисления активности изотопного состава продуктов распада радона для времени накопления активного вещества на фильтре 5, 10, 20, 30, 4У и оо мин. Комбинируя скорость фильтрации и время накопления, можно подобрать оптимальные условия для измерения активности (в пределах от 100—200 до 6000 распадов в минуту) при минимальной затрате времени на фильтрацию.
Данный метод расчетов применим при любом неравновесном состоянии короткоживущих продуктов распада радона в воздухе.
Определение числа радиоактивных атомов RaA, RaB и RaC (х, у и г) в объеме
« h 3 Время накопления (в минутах)
■ * £а 5 10 20
X 0,01343а 4 0,03372с—0,042736 0,04632л0,1164с—0,14746 0,1398а+0,3510,4456
0,002952 0,0135 0,0448
У 0,34756 + 0,00924дг—0,2045а 0,63916—(0,376я-(- 0,0165х) 1,08856—(0,6404а + 0,1809л:)
0,03372 0,1164 0,3518
а— (0,3!8U40,1114y) а — (0,503Ялг ■ 0,2454у) а—(0,8215л: > 0,5578у)
Z 0,3475 0,6391 1,0885
Примечание, а, бис — активность фильтра в распадах за 3 минуты измерения,
Методика измерения естественной радиоактивности воздуха по продуктам распада радона состоит из следующих этапов. Воздух в течение 40—50 минут пропускают через фильтр марки БФ диаметром 2,9 см (диаметр фильтродержателя Зейтца) со скоростью 70—75 л/мин. Через 3 минуты после окончания фильтрации снимается кривая распада по 10 точкам по схеме: 3 минуты счета, 2 минуты перерыв.
По точкам строится кривая распада. Для этого на оси абсцисс откладывается время измерения 4,5; 9,5; 14,5 минуты и т. д. от момента окончания фильтрации, а на оси ординат — величина активности фильтра в распадах за 3 минуты измерения для соответствующих интервалов времени измерения 3—6; 13—16 минут и т. д. На кривой распада берут 3 точки для времени измерения 9,5; 24,5; 39,5 минуты от момента окончания фильтрации (время измерения для всех случаев накопления берется постоянное). Величина активности в этих точках на экспериментально построенной кривой а, b и с подставляется в уравнения, приводимые в табл. 2, для соответствующего времени накопления. Из этих уравнений находится число радиоактивных атомов RaA, RaB и RaC (дс, у и 2 соответственно) в объеме воздуха, численно равном скорости фильтрации.
Для вычисления активности RaA, RaB и RaC (в С/л) в воздухе полученные величины х, у и z подставляются в уравнении I, II и III.
Q.=
(I)
х-Х| -р-К-Ю v-w-2,22
,-12
■; Q»=
(И) у-1г-р-К-Ю
,-12
v-w-2,22
(Ш)
z-ls-p-K-\QTn, v-w-2,22
где С?,, С?2 и <?з — активность RaA, RaB и РаС (в С/л) исследуемого воздуха; Я.1, Хг и А,з — константы распада RaA, RaB и ЙаС соответственно в'мин.-1; V — скорость фильтрации (в л/мин); т — поправка на эффективность регистрации а-частиц в угле 2я, равная 0,5 при диаметре фильтра 2,5 см и 0,45 при диаметре фильтра 2,9 см; р — поправка на процент проскока активных аэрозолей через фильтр; К — поправка на величину самопоглощения а-частиц в теле фильтра. Поправки ии, р и К даны в относительных единицах.
Таблица 2
■оздуха. равном скорости фильтрации для различного времени накопления
оремя накопления (в минутах)
30 40 60
0.24! 1 п \ 0.6067с—0,77096 0,3376л • 0,8397с—1,06216 0,416я+ 1,0359с—1.3104»
0,0786 0,1179 0,1534
1,40486—(0.8266д 4 0,4032д:) 1,62726—(0,9574а + 0,605*) 1,7846—(1,0497й4- 0,8! I2jc)
0,6068 0,8397 1,0359
а—(1,1442лг-Ю,8835у) в—(1,4987х-1.197у) а—(1,7595дг+1,4881у)
1,4048 1,6272 1,784
найденная по экспериментальной кривой для времени измерения 95; 24,5 и 39,5 минуты.
В табл. 3 приводится решение в общем виде уравнений I, II и III с учетом поправок р, К и ш, имеющих место при использовании различных марок фильтров.
Результаты измерения показывают, что как общая активность атмосферного воздуха, так и изотопный состав его постоянно колеблются в пределах Ю-13 С/л.
Таблица 3-
Формулы для вычисления активности 1?аА, ИаВ и ИаС (С>1, Ог и 03) в С/л воздуха с учетом поправок >на коэффициент проскока р, самопоглошение К и эффективность регистрации я -частиц хи для различных марок фильтров в условиях данной методики'
Марка фильтра Р К w Q, Qi Q*
МФ № 5,4,3,2 1 1 0,5 0,45 —0,2047-10-12 V —0,2274-10-12 V —0,0233-10-12 V — 0,02588-10-12 V —0,0317-10-12 V —0,0352-10—12 V
БФ, ФПП-5 1 1,18 0,5 0,45 —0,2407-10-12 V — 0,2672-10-12 V —0,0274-10-12 V — 0,0304-10-12 V — 0,0373-10-12 V. — 0,0414-10—12 V
ФПА-15 ФПП-15 ФПП-25 1.11 1,25 0.5 0,45 ^-0,2839-10-12 V —0,3151-10-12 V —0,0323-10-12 V — 0,03587-10-12 V — 0,04396-10-1 V —0,0488-10-12 V
Примечание, х, у, г—число радиоактивных атомов ЯаА, 13аВ и 1?аС соответственно в объеме исследуемого воздуха, численно равном скорости фильтрации; о — скорость фильтрации в л/мин.
Так, 10 ноября 1957 г. активность воздуха была 1}аА 1,8-Ю-14 С/л, ЯаВ — 2,7 • 10-»» С/л, ИаС — 2,1 ■ 10-« С/л, ИаС' — 2,1 • 10~13 С/л, .т. е. 2,28; Ю-13 С/л по а-активности и 4,8- Ю-13 С/л по В-активности.
Выводы
1. Сцинтилляционная приставка к установке Б (П-349-2) и диффузионная камера являются вполне пригодными приборами для измерения а-активности фильтров.
2. Для фильтрации воздуха из исследованных фильтров лучшими являются фильтры марки БФ и ФПП-5, которые имеют ничтожно малый коэффициент проскока и самопоглощение в теле фильтра в пределах 10—15% при достаточно высокой скорости фильтрации. При использовании фильтра марки ФПП-15 общая ошибка за счет проскока и самопоглощения достигает 30%. При использовании мембранных фильтров ошибку за счет проскока и самопоглощения можно не учитывать, однако скорость фильтрации через эти фильтры в 1,4—1,5 раза ниже, чем через фильтры марки БФ и ФПП-15.
Фильтры марки ФПП-25, ФПП-15, мембранные фильтры всех номеров несут на себе электрический заряд, который участия в механизме фильтрации при применяемых нами скоростях фильтрации (8—12 л/мин на 1 с:-л2) не принимает.
3. Методика расчета, разработанная Институтом прикладной геофизики Академии наук СССР, обеспечивает определение полного изотопного состава короткоживущих продуктов распада радона в воздухе.
4. Диффузионная камера может быть использована в санитарно-до-зиметрической практике: а) в лабораторных условиях для измерения проб малой а-активности, стандартизации а-активных препаратов, проверки эффективности сцинтилляционных а-счетчиков и других счетчиков а-частиц; б) в практике обследования объектов (малогабаритный переносный прибор); в) при измерении естественной радиоактивности атмосферного воздуха.
ЛИТЕРАТУРА
Баранов В. И. Радиометрия. АМН СССР, 1956.— Б о ч к а р е в В. и др. Измерение активности источников -¡- и р- излучений. М., 1953.—Ляпидевский В. К. Приборы и техника эксперимента, 1957, № 2, стр. 37—39.—Ната неон Г. Л. Успехи химии, 1955, т. 25, в. 12, стр. 1429—1445—Ч е н Ч. Успехи химии, 1956, т. 25, в. 3, стр. 368—392. — Tsivoglou Е. С., Ayer Н. Е., Но lady D. A. Nucleonis, 1953, v. 11, N. 9, р. 40—45. — Harley J. Н. Nucleonis, 1953, v. 11, N. 7, p. 12—15.
Поступила 11/1V 1958 г.
A METHOD OF DETERMINING THE NATURAL RADIOACTIVITY OF AIR BY PRODUCTS OF RADON FISSION
I. I. Gussarov, aspirant, V. K. Lyapidevskiy, candidate of physico-mathematical sciences
A method cf determination of the natural radioactivity of air by the products of radon fission is described. The authors studied the various properties of Soviet filters, used for the recovery of natural radioactive aerosols. It is recommended to determine the natural radioactivity of air by the a-radiation on the scintillation appliance of the «В» (P-349-2) installation or the diffusion camera of V. K. Lyapidevskiy. On the basis of calculatory methods, worked out by the Institute of Applied Geophisics of the USSR Academy of Sciences, a special formula is proposed for the use in hygienic investigations of the radioactivity of air by way of determining the activity of all products with short half-life after the fission of radon in the air.
-йг -k Ъ
