Математическое описание процессов рождения и оседания продуктов гидролиза газообразного гексафторида урана UF6 в полупространстве Текст научной статьи по специальности «Математика»

ЭКОЛОГИЯ

УДК 53.072+504.5

С. П. Б а б е н к о, А. В. Б а д ь и н

МАТЕМАТИЧЕСКОЕ ОПИСАНИЕ ПРОЦЕССОВ РОЖДЕНИЯ И ОСЕДАНИЯ ПРОДУКТОВ ГИДРОЛИЗА ГАЗООБРАЗНОГО ГЕКСАФТОРИДА УРАНА В ПОЛУПРОСТРАНСТВЕ

Рассмотрена одна из проблем использования иБ6 в производственных процессах — возникновение в воздухе рабочих помещений избыточного количества токсичных для человека веществ: урана и фтора, которые присутствуют в воздухе в газовой и аэрозольной фазах. Предложена математическая модель формирования этих веществ в воздухе и оседания их на человека и производственные поверхности в условиях пренебрежения силой тяжести, действующей на частицы. Принятые допущения ограничивают использование результатов расчета оценкой доз, получаемых человеком от газовых фаз токсичных веществ.

Известно, что работа с гексафторидом урана (ЦБ6) в производственных условиях сопряжена со следующими трудностями:

1) возможны аварийные выбросы из емкостей, в которых он содержится [1];

2) в повседневном производственном процессе имеет место незначительное поступление газообразного гексафторида урана в воздух рабочего помещения [2].

На производстве ЦБ6 хранится в жидком или твердом агрегатном состоянии при температуре, близкой к температуре плавления Ь = 64,02°С [3, с. 210]. Над гексафторидом урана находятся его насыщенные пары. При Ь = 58°С давление насыщенных паров рн.п больше атмосферного давления ратм. При Ь = 54,6°С имеем рн.п = 760 мм

Р

рт.ст. [3], что соответствует концентрации пара п = -— = 2,8-1025 м-3.

кТ

Если газ при выбросе выходит из емкости узкой струей, то он резко охлаждается до комнатной температуры. При Ь = 23°С имеем рн.п = 100 мм рт.ст., что соответствует п = 3,27 • 1024 м-3. Это означает, что масса пара

Дтп = (и

— и

t=54,6°C

^тмол

t=23°C/

должна сконденсироваться. Здесь V — объем узкой струи. Конденсат массой Дшп выделится только в объеме струи.

В 1976 г. сотрудниками Института биофизики Минздрава (Москва) и Электрохимического завода (Зеленогорск) проведен эксперимент, моделирующий аварийную ситуацию. Согласно этому эксперименту выброшенный газ мгновенно распределяется по всему объему помещения. Из сказанного выше ясно, что получаемая человеком доза токсичных веществ, образующихся при аварийной ситуации в воздухе рабочих помещений, зависит от расположения человека относительно источника выброса и от времени его пребывания в аварийных условиях. При этом могут быть следующие характерные случаи:

1) человек не оказался на пути струи и быстро покинул аварийное помещение;

2) человек оказался на пути струи;

3) человек не оказался на пути струи, но в течение длительного времени At находился в помещении, в котором произошел выброс гексафторида урана, быстро распространившегося по всему его объему.

В первом случае пребывание человека в аварийном помещении может не повлечь серьезные последствия. Во втором случае человек оказывается под струей выходящего пара.

В модельном эксперименте выброс реализовывался за время At = 50 с, что соответствовало скорости выброса массы гексафторида урана —Щ—1 = 0,76 - и скорости выброса массы фтора At с

AmF г

—— = 0,25 -. В таком случае смертельную дозу фтора трсм = 0,33 г At с

[4] человек получает за время —^— = 1,32 с. Следовательно, no-

Amp

падание человека в струю означает его неминуемую гибель. Это подтвердилось в реальной аварийной ситуации [3].

И наконец, третий случай, когда человек оказывается в атмосфере равномерно распределенного по объему помещения пара, подробно рассматривается в настоящей статье. В этом случае для теоретической оценки доз, получаемых человеком, предлагается математическая модель процесса оседания UF6 и продуктов его гидролиза в закрытом помещении.

Математическая модель сначала строится для самого общего случая, а затем совершается переход ко все более конкретным ситуациям.

Рассмотрим ограниченную область Q в трехмерном евклидовом пространстве с кусочно гладкой границей dQ и временной промежуток (to, ti). В основу математической модели положим следующие физические допущения:

1) в области Q на временном промежутке (t0, t1) находятся вещества UF6 (газ), UOF4 (газ), UO2F2 (газ), UO2F2 (аэрозоль), НБ(газ), HF (аэрозоль), пары H2O;

2) концентрация молекул паров Н2 О с течением времени не меняется;

3) вещества ЦБ6 (газ) и ИОБ4 (газ) взаимодействуют с парами Н2О в соответствии с уравнениями

4) вещества иО2Б2 и НБ переходят из газообразного состояния в состояние аэрозоля;

5) вещество ЦБ6 (газ) поступает в область Ц из внешних источников (частицы вещества возникают в каждой точке области Ц);

6) вещества ЦБ6 (газ), иОБ4 (газ), иО2Б2 (газ), иО2Б2 (аэрозоль), НБ (газ), НБ (аэрозоль) выводятся из области Ц за счет воздухообмена (частицы вещества исчезают в каждой точке области Ц);

7) вещества ЦБ6 (газ), иОБ4 (газ), иО2Б2 (газ), иО2Б2 (аэрозоль), НБ (газ), НБ (аэрозоль) диффузионно осаждаются на границу области Ц;

8) вещества ЦБ6 (газ), иОБ4 (газ), иО2Б2 (газ), иО2Б2 (аэрозоль), НБ (газ), НБ (аэрозоль) дрейфуют в пространстве (под действием силы тяжести и силы сопротивления среды или вместе с потоком воздуха).

Введем обозначения: П1, п2, п3, п4, п5, п6 — концентрации молекул соответственно ЦБ6 в газообразном состоянии, иОБ4 в газообразном состоянии, иО2Б2 в газообразном состоянии, ИО2Б2 в составе аэрозоля, НБ в газообразном состоянии, НБ в составе аэрозоля; Б1, Д2, Д3, Д4, Д5, Б6 — коэффициенты диффузии веществ ЦБ6 (газ), НБ (газ), иО2Б2 (газ), иО2Б2 (аэрозоль), НБ (газ), НБ (аэрозоль) соответственно; VI, г?2, И3, г74, г75, И6 — скорости дрейфа веществ ЦБ6 (газ), иОБ4 (газ), иО2Б2 (газ), иО2Б2 (аэрозоль), НБ (газ), НБ (аэрозоль) соответственно. Тогда плотность потока числа частиц вещества с номером к в точке X области Ц в момент времени Ь временного промежутка (Ь0, ) можно записать в виде

Если обозначить через фк плотность мощности источников и стоков вещества с номером к (т. е. число частиц, возникающих в единице объема области Ц в единицу времени), то уравнение непрерывности для вещества с номером к можно записать в виде

UF6 + H2O ^ UOF4 + 2HF, UOF4 + H2O ^ UO2F2 + 2HF;

(1)

jk(x, t) = — Dkgrad (uk) + VkUk.

(2)

или

д

div(-.Dfegrad(nfe) + vknk) + — nk = фк. (3)

Для рассматриваемой физической ситуации функция фк определяется следующими процессами:

1) подтеканием производственного газа UF6;

2) воздухообменом;

3) гидролизом;

4) коагуляцией.

Пусть F1 — плотность мощности внешних источников вещества UF6 (газ), K — кратность воздухообмена, ti , т2 — периоды полувыведения соответственно веществ UF6 (газ), UOF4 (газ) за счет гидролиза, т3, т5 — периоды полувыведения веществ UO2F2 (газ), HF (газ) за счет коагуляции, А1 = (1п2)/т1, Л2 = (1п2)/т2, A3 = (1п2)/т3, A5 = (1п2)/т5. Тогда плотность мощности источников и стоков для каждого вещества можно записать в виде:

= - (Ai + K) ni + Fi, ^2 = Aini - (А2 + K) П2, ^3 = A2П2 - (A3 + K) П3, ^4 = АзПз - Kn4, ^5 = 2Aini + 2A2П2 - (A5 + K) П5, = A5П5 - Kn6.

Здесь процессы гидролиза, коагуляции и воздухообмена обусловливают появление в выражении для фк слагаемых, пропорциональных ni ,...,nk, а подтекание дает слагаемое, не зависящее от ni ,...,nk.

Пусть Dk = const, vk = const. Тогда система уравнений непрерывности может быть записана в виде

д

—7ii = DiArii - (щ, grad(ni)) - (Ai + К) щ + Fx{x, t), д

—n2 = D2An2 - (V2, grad(n2)) + Л1П1 - (Л2 + К) n2, д

—n3 = D3An3 - (v3, grad(n3)) + A2n2 - (A3 + K) n3, д

—n4 = D4Ari4 — (щ, grad^)) + A3n3 — Кщ, д

—n5 = D5An5 - (v5, grad(n5)) + 2А1П1 + 2A2n2 - (A5 + K) n5, д

—n6 = D6An6 - (v6, grad(щ)) + A5n5 - Kn6, x eQ, t G (t0,11). Здесь A — оператор Лапласа.

(4)

Для однозначного определения функций пк заданы следующие дополнительные условия, соответствующие рассматриваемой физической ситуации:

п1 (Х,Ьо)= п1,о(Х), X е Ц, пк(х,¿о) = 0, к = 2,6, X е <5,

д (5)

ак(х,г)—пк(х,г) + рк(х,г)пк(х,г) = гк(х,г), дп

к= ТД Хед<5, £ е (¿0, ¿О-

Здесь — производная по направлению внешней нормали. Первые

дп

два равенства представляют собой начальные условия (п10 — начальная концентрация молекул ЦБ6). Третье равенство представляет собой краевые условия третьего рода [5, 6]. Если гк = 0, то это условие отражает тот факт, что на границе области частицы вещества частично поглощаются и частично отражаются. Если гк = 0, то это условие описывает поступление вещества внутрь области через ее границу. Коэффициенты ак и вк удовлетворяют условиям |ак | + | = 0, аквк > 0 (эти условия связаны с теоремой о единственности решения); гк — некоторая функция, вид которой зависит от конкретной задачи.

Задачу (4), (5) можно разбить на две независимые задачи: для уран-содержащих и фторсодержащих продуктов. Это облегчает процесс решения.

Для урансодержащих продуктов получаем следующую задачу:

д

—711 = Бх^щ - (щ, ёгас1(7г1)) - (А1 + К) щ + ^(Х, д

—п2 = -02Дп2 - (гТ2, grad(n2)) + А1П1 - (Л2 + К) п2, д

—п3 = £>3Дп3 - (щ, grad(n3)) + Л2п2 - (Л3 + К) п3, д

—п4 = £>4Ди4 - (щ, grad(n4)) + А3п3 - Кп4, X е (3, I е (£0, ¿1);

п1 (Х,Ьо)= п1,о(Х), X е Ц, пк(х, ¿о) = о, к = 2,4, хеС}, д

ак (X, ¿) —пк (X, ¿) + (Зк (X, г)пк (X, ¿) = ^ (X, ¿), А; = 1~4, Хед<2, íe(to1íl)•

Для фторсодержащих продуктов получаем следующую задачу:

д

—711 = ОгАщ - (щ, ёгас1(7г1)) - (А1 + К) щ + ^(Х, д

—п2 = В2Ап2 - (у2, grad(n2)) + А^ - (А2 + К) п2, д

—п5 = АДп5 - (щ, grad(n5)) + 2А1П1 + 2А2п2 - (А5 + К) п5, д

—п6 = ИвАпб - (уб, grad(n6)) + А5п5 - Кп6, X еС}, t е (£0, ¿1);

П1 (ж,£о)= П1,о(Х), X е д,

пк(X, г0) =0, к = 2, 5, 6, X е д, д

ак (X, ¿)—пк (X, ¿) + (Зк (X, г)пк (X, ¿) = гк (X, ¿),

к = 1, 2, 5, 6, X е дд, г е (¿о, ¿1)-

Нетрудно записать систему уравнений, частным случаем которой будет система уравнений (4):

д к

—пк = БкАпк - (щ, grad(nk)) + ^ ак>тпт + ^к(Х,

дг т=1 (6)

к = Хед, te(to,tl).

Здесь N — произвольное натуральное число; Бк — коэффициент диффузии частиц вещества с номером к; ук — скорость дрейфа частиц вещества с номером к; ак т — коэффициенты, описывающие процессы гидролиза, коагуляции и воздухообмена, ак т = 0 при к < т; — плотность мощности внешних источников вещества с номером к.

Системы для урансодержащих и фторсодержащих продуктов тоже являются частными случаями системы (6). Дополнительные условия к системе уравнений (6) имеют вид

nk(x,t0) = Пк,о(х), к = 1,N, х Е Q, д

ак (X, t) —пк (X, t) + ßk (X, t)nk (X, t) = rk (X, t), 0)

к = T^N, xedQ, te(t0,ti).

Первое равенство представляет собой начальные условия (nk,0 — начальная концентрация молекул вещества с номером k). Второе равенство представляет собой краевые условия третьего рода. Если rk = 0, то это условие отражает тот факт, что на границе области молекула

вещества частично поглощаются и частично отражаются. Если гк = 0, то это условие описывает поступление вещества внутрь области через ее границу. Коэффициенты ак и вк удовлетворяют условиям |ак | + + |вк| = 0, аквк > 0 (эти условия связаны с теоремой о единственности решения); гк — некоторые функции, вид которых зависит от конкретной задачи.

До сих пор рассматривалась задача для ограниченной области Ц. Однако некоторые физические ситуации, рассматриваемые при определении доз, получаемых человеком, работающим с гексафторидом урана, удобнее описывать, используя задачу для неограниченной области. В этом случае в список дополнительных условий нужно включить следующее условие регулярности решения: можно указать такие числа С, 5 > 0, что \пк(х,г)\ < Се5г при к = Т^Ы, х е <3, £ G (¿0,^)-

Перейдем к рассмотрению конкретных ситуаций. Предположим, что мы хотим изучить процессы, происходящие в пространстве между полом и потолком комнаты и вдали от боковых стенок. В этом случае мы можем считать, что Ц — это плоский слой, задаваемый следующими условиями: х, у — произвольные вещественные числа, 0 < г < Л.

Особый интерес с точки зрения физики процесса и простоты исследования краевой задачи представляет случай, когда можно считать, что оседание токсичных веществ происходит только под действием диффузии. Поскольку диффузия — медленный процесс, то на временном промежутке в несколько суток можно с достаточной точностью считать, что процессы, происходящие вблизи пола, не зависят от процессов, происходящих вблизи потолка. В этом случае можно считать, что Ц — это полупространство, задаваемое следующими условиями: х, у — произвольные вещественные числа, г > 0. Мы рассматриваем временной промежуток (0, т. е. полагаем ¿о = 0, ¿1 = Кро-

ме того, мы считаем, что величины ак, вк не зависят от переменной ¿. В этих условиях задача (6), (7) примет вид

дк

—пк = БкАпк + ак,тпПт + ^(ж, у, z, ^

__т= 1

к = 1,-ЛГ, ж,г/еМ, г е (0, +оо), ¿е(0,+оо);

пк(х,у,г, 0) = пк,о(х,у,г),

к = 1,N, х,у е R, zg(0, +оо), д

-ак(х, у)т~пк + ßk(x, у)пк

dz

= rk

z=o (9)

k = 1,N, x, y g R, t g (0, 3C > 0 35 > 0 Vx g R Vy g R Vz g (0, +to)V t g (0,

(\nk(x,y,z,t)\ < Ce5t), k = TJJ.

Будем считать, что величины пк,о, ак, вк, гк не зависят от переменных х, у. Тогда величины пк также не зависят от переменных х, у. Соответственно, задача (8), (9) приобретает вид

д д2 к

—пк = Вк—пк + о,кгппгп +

д£ дг2 т=1 (10)

А; = 1, ТУ, ж,г/еМ, 2 е (0, +оо), ¿е(0,+оо);

nk(z, 0) = nki0(z), k = l,N, z G (0, +oo),

= rk (t),

д

-ak—nk + (jknk dz

z=0

k = 1,N, t G (0,

C > 0 35 > 0 V z G (0, то) Vt G (0, +то)

(11)

(К0М)| А: =

Вначале такая задача решалась в условиях пренебрежения процессами коагуляции продуктов гидролиза в воздухе производственного помещения. Соответственно, считалось, что все рассматриваемые вещества присутствуют в атмосфере рабочего помещения только в составе газов. Будем отдельно описывать урансодержащие и фторсодер-жащие продукты. Для этого полагаем N = 3. Для упрощения выкладок предположим, что для всех веществ величины Дк, ак, вк одинаковы, т. е. = ^2 = = Д «1 = «2 = аз = а, в1 = в2 = вз = в.

Для урансодержащих продуктов матрица |ак т} имеет вид

-А1 0 0

{ак,т} = ( А1 —А2 0

0 А2 0

Нетрудно заметить, что справедливы равенства а1т + а2т + + о-з,т = 0 при т = 1,3.

Для фторсодержащих продуктов матрица |ак т} имеет вид

-А1 0 0

{ак,т} = ( А1 —А2 0

2А1 2А2 0

Нетрудно заметить, что справедливы равенства 4а1,т + 2я,2,т + + о-з,т = 0 при т = 1,3.

Иными словами, в обоих случаях можно указать такие натуральные числа <71, (72, <7з, ЧТО 0x0,1^ + 020,2,т + СЗ^З.т = 0 ПрИ ГП = 1,3. Особый интерес представляет физический смысл коэффициентов а1, а2, аз. Нетрудно заметить, что ак — число интересующих нас атомов в молекуле вещества с номером к. Действительно, в случае урансо-держащих продуктов нас интересуют атомы урана. В молекулах ЦБ6, иОБ4, и02содержится по одному атому урана. Далее, в случае фторсодержащих продуктов нас интересуют "активные" атомы фтора (т. е. те, которые могут перейти в свободное состояние и нанести вред человеку). В молекуле ЦБб содержится четыре "активных" атома фтора, в молекуле иОБ4 — два "активных" атома фтора, в молекуле НБ — один "активный" атом фтора. Итак, задача (10), (11) принимает вид

д д2 к —пк = В——пк + X] а,к>тпт + Рк(г,г),

дг т=1 (12)

к = ТД я е (0,+оо), te(0,+oo)^,

nk(z, 0) = nkio(z), к = 1,3, z G (0, +оо),

д

-а—щ + рпк dz

= rk(t), к = 1,3, t G (0, +оо), z=0 (13)

С > 0 35 > 0 Уг е (0, е (0,

(\пк(г,г)\^Се5г), А; = 173.

Введем обозначения: п = а1 п1 + а2п2 + азпз, ^ = а1 + а2^2 + + азпо = а1П1,о + а2П2,о + азпз,о, г = а1 Г1 + а2Г2 + азГз. Очевидно, функция п удовлетворяет следующей задаче:

д д2

—п = Г>—п + г е (0,+сх)), *е(0,+оо); (14)

дг дг2

n(z, 0) = n0(z), z G (0,

д

—а—n + pn dz

= r(t), t G (0,

z=0

(15)

C > 0 35 > 0 Vz G (0, +ro)Vt G (0, (|n(z,t)| < Ceäi).

Пусть r = 0. Тогда задача (14), (15) принимает вид

d d2

—n = D—n + F(z,t), z G (0, +oo), t G (0, +oo); (16) dt dz2

n(z, 0) = n0(z), z G (0,

d \

-а—n + =0, t G (0, +oo),

dz '

(17)

/ 2=о

С > 035 > 0 Уг е (0, е (0,

(|п(г,£)| < Се54).

Задачу (16), (17) нетрудно решить, используя преобразование Лапласа. Сравнивая результаты решения задачи (16), (17) и результаты модельного эксперимента, приходим к выводу, что задача (16), (17) может быть использована для верного описания некоторых моментов рассматриваемого процесса.

В следующем приближении математической модели к реальному физическому процессу, учитывались:

1) коагуляция газов таких продуктов гидролиза, как и02Б2 и НБ,

2) различие коэффициентов диффузии отдельных веществ.

Для описания осаждения иБ6 и продуктов его гидролиза в таких условиях подходит задача (10), (11). Будем отдельно рассматривать осаждение урансодержащих и фторсодержащих продуктов, для чего выберем N = 4. Тогда для рассматриваемой физической ситуации задача (10), (11) принимает вид

2k

д д2

—пк = Бк-—пк + а,к>тпт + Рк(г, д£ дг2 ' (18)

__гп= 1 '

к = 1,4, я е (0,+оо), £е(0,+оо);

Пк (г, 0) = пк,о (г), ге (0,

д \

-ак—пк + (Зкпк = гк(г),

дг / 2=о

к= 1~4, е(0,+оо), (19)

3С > 035 > 0Уг е (0, е (0,

(К0М)| < Се5г), А: = Т~4.

Задачу (18), (19) также можно решить, используя преобразование Лапласа (хотя получающиеся при этом выкладки довольно громоздки). Сравнение результатов решения задачи (18), (19) и результатов

модельного эксперимента дает возможность более глубокого осмысления рассматриваемых процессов.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1.Хоуланд Д ж. Фармакология и токсикология урановых соединений // Действие урановых соединений на человека: Пер. с англ. Т. 2. - М.: ИЛ, 1951. -С. 224-243.

2. Галибин Г. П., Новиков Ю. В. Токсикология промышленных соединений урана. - М.: Атомиздат, 1976. - 184 с.

3. Таблицы физических величин: Справоч. / Под ред. И.К. Кикоина. - М.: Атомиздат, 1976. - 1008 с.

4.Радиационная медицина. Руководство для врачей-исследователей и организаторов здравоохранения. Т. 2. Радиационные поражения человека / Под ред. Л.А. Ильина. - М.: ИздАТ, 2001. - С. 369-388.

5. Тихонов А. Н., Самарский А. А. Уравнения математической физики.

- М.: Изд-во МГУ, 1999. - 798 с.

6. Боголюбов А. Н., Кравцов В. В. Задачи по математической физике.

- М.: Изд-во МГУ, 1998. - 350 с.

Статья поступила в редакцию 05.04.2005

Светлана Петровна Бабенко родилась в 1937 г., окончила в 1960 г. Московский государственный педагогический институт им. В.И. Ленина. Канд. физ.-мат. наук, доцент кафедры "Физика" МГТУ им. Н.Э. Баумана. Автор 65 научных работ.

S.P. Babenko (b. 1937) graduated from the Lenin Moscow State Pedagogical Institute in 1960. Ph. D. (Phys.-Math.), assoc. professor of "Physics" department of the Bauman State Technical University. Author of 65 publications.

Андрей Валентинович Бадьин родился в 1970 г., окончил в 1992 г. МГУ им. М.В. Ломоносова. Канд. физ.-мат. наук, старший научный сотрудник кафедры математики физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова. Автор 12 научных работ.

A.V. Badiin (b. 1970) graduated from the Lomonosov Moscow State University in 1992. Ph. D. (Phys.-Math.), senior researcher of department of mathematics of Physical faculty of the Lomonosov Moscow State University. Author of 12 publications.