CC BY
159
ВЫВОДЫ
1. Опробована возможность использования ЕХЛ^-спектроскопии для изучения механизма хемосорбции фторидов 3ё-переходных металлов на поверхности металлов на примере железа и циркония.
2. Осуществлено извлечение структурных характеристик изучаемого образца методом ЕХЛТО на основании экспериментальных спектров по-
глощения атома железа, находящегося на поверхности циркониевой подложки, с целью установления структурных характеристик и химической формы, в которой находятся атомы железа.
3. Показано, для уточнения механизма сорбцион-ной очистки ZrF4 на активных насадках необходимо дальнейшее изучение процесса очистки от примесей е кинетических методов исследования.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Ожерельев О.А., Федин А.С. Физико-химическая модель сублимационной очистки фторидов Zr, Hf, Ti от примесей 3ё-пе-реходных металлов её приложения. - Северск: Изд-во СГТИ, 2004. - 120 с.
2. Ожерельев О.А. Сублимационная очистка фторидов циркония, гафния, титана от примесей 3ё-переходных металлов. -Новосибирск: Наука, 2005. - 125 с.
3. Ozhereliev O.A., Kochubey D.I., Fedin A.S. Chemical-technological model of purification of zirconium and hafnium tetrafluorides //
Advanced inorganic fluorides: Proc. of ISIF-2008. - 01-06 Sept., 2008. - Vladivostok, 2008. - P. 110-113.
4. Кочубей Д.И., Бабанов Ю.А., Замараев К.И. и др. Рентгенос-пектральный метод изучения структуры аморфных тел: EXAFS-спектроскопия. - Новосибирск: Наука, 1988. - 306 с.
5. Кочубей Д.И. EXAFS-спектроскопия катализаторов. - Новосибирск: Наука, 1992. - 145 с.
Поступила 26.02.2009 г.
УДК 66.012
МАТЕМАТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ ПРОИЗВОДСТВА ГЕКСАФТОРИДА УРАНА
С.А. Байдали, В.Ф. Дядик, А.С. Юрков
Томский политехнический университет E-mail: basa@tpu.ru
Разработана математическая модель производства UF6, учитывающая транспортировку полупродуктов посредством импульсного пневмотранспорта, инерционность и запаздывание всех технологических переменных. Проверена и доказана адекватность разработанной модели.
Ключевые слова:
Система автоматизированного управления, математическая модель, производство гексафторида урана, узел непрерывной
транспортировки.
Key words:
Automated control system, mathematical model, generation of uranium hexafluoride, continuous transport unit.
Введение
В 2008 г. начато строительство новых энергоблоков АЭС, что непосредственно требует увеличения количества производимого топлива и, соответственно, повышения производительности предприятий ядерно-топливного цикла, в том числе и сублиматного завода ОАО «Сибирский химический комбинат» (СХК).
В Российской Федерации существует только два предприятия осуществляющие производство гек-сафторида урана: ОАО «Ангарский электролизный химический комбинат» и ОАО «Сибирский химический комбинат». И только на сублиматном заводе СХК это производство является замкнутым посредством импульсного пневмотранспорта твердых продуктов, образующихся в аппарате улавливания (ап-
парат комбинированного типа - АКТ), в аппарат фторирования (пламенный реактор - ПР). На химическом заводе АЭХК реализован контейнерный способ перегрузки полупродуктов. В связи с этим задача синтеза системы автоматизированного управления комплексом аппаратов фторирования и улавливания производства гексафторида урана на СХК является уникальной для Российской Федерации.
Использование результатов исследований, проводимых за рубежом, не представляется возможным, поскольку технологии в этой отрасли имеют принципиальные отличия, и существует информационный барьер, обусловленный требованиями нераспространения ядерных технологий.
Известные на сегодняшний день системы управления, функционирующие на предприятиях ЯТЦ,
не обеспечивают эффективного автоматизированного управления и используются в основном как системы контроля технологических переменных и дистанционного управления. В рамках существующих систем ОАО СХК даже обеспечение работы локальных контуров управления имеет существенные трудности. В рамках создания системы автоматизированного управления комплексом аппаратов фторирования и улавливания необходима разработка математического описания производства с целью дальнейшего синтеза алгоритмов управления, которые позволят не только обеспечить локальное управление переменными, но и создать системы адаптивного и оптимального управления производства гексафторида урана (ИГУ) с высоким качеством управления.
Постановка задачи
ИГУ на сублиматном заводе ОАО «СХК» из те-трафторида урана и оксидов урана является сложным объектом автоматизации с дорогостоящим целевым продуктом и рядом особенностей, обусловленных быстротой протекания физико-химических процессов и агрессивностью технологических сред [1, 2].
Ири контейнерном способе перегрузки полупродуктов из АКТ в ИР цель управления узлом улавливания заключалась в стабилизации на заданном уровне содержания фтор-ионов в полупродуктах, выгружаемых из АКТ. Ири наличии перегрузки полупродуктов с помощью пневмотранспорта приоритетной стала задача согласования загрузок по оксидам урана в АКТ и полупродуктам в ИР, что привело к необходимости разработки нового алгоритма управления АКТ.
Исследование различных режимов работы комплекса аппаратов ИР-АКТ позволит оценить и рассчитать влияние и зависимость загрузки твердого продукта в АКТ на параметры состояния всей технологической цепочки ИГУ. Это, в свою очередь, позволит разработать алгоритм управления комплексом аппаратов и реализовать задачу макси-
мального улавливания ценных компонентов «хвостовых» газов при согласованной загрузке твердого сырья в аппараты ИР и АКТ с учетом пневмотранспорта в автоматизированном режиме.
Для определения поведения всего комплекса аппаратов ИГУ целесообразно использовать метод математического моделирования. Следовательно необходимо создать полную математическую модель ИГУ, учитывающую вещественные, энергетические, материальные и информационные потоки на уровне отдельных узлов, что позволит в полной мере исследовать влияние управляющих и возмущающих воздействий на производство.
Ироведенная модернизация АСУ ТИ ИГУ позволит реализовать разработанный на основе данной модели алгоритм управления комплексом аппаратов на современном программном и техническом обеспечении, увеличив точность и быстродействие отработки управляющих воздействий.
Разработка математической модели производства гексафторида урана
В производстве иБ6 можно выделить четыре основных стадии (рис. 1) [2]:
• синтез иБ6 в ИР;
• выделение твердого иБ6 в узле десублимации (УД);
• улавливание Б2, НБ и иБ6 из «хвостовых» технологических газов в АКТ;
• транспортировка полупродуктов посредством импульсного пневмотранспорта.
Ироцессы, происходящие в технологических аппаратах - ИР, УД, АКТ и узле непрерывной транспортировки, в связи со сложной структурой, большими объемами и наличием трубопроводов между аппаратами, обладают инерционностью и запаздыванием.
Основой модели ИГУ является статическая модель, разработанная на основе уравнений материального баланса по всем реагирующим компонентам:
Технический
фтор (анодный газ)
Полупродукты
Импульсный пневмотранспорт
Полупродукты
Фторирование в пламенном реакторе
Охлаждение и фильтрация
Огарки
Десублимация
Пыль
Дополнительная переработка
Товарный гексафторид урана
Рис. 1. Структурная схема производства гексафторида урана
Оксиды и
Улавливание Б2, Ш, Ш6
Отходящее
С =
0,94Оа + ОТпвР (1,336т -0,235) 0, 94Оа + ОТпвР (1,005 т - 0,053):
КГАКТ = Оа + ОТпвР (1,0б8 т - 0,129),
Сю = (1 - С2) ОА/ ГГАКТ,
С20 = [0, 94Оа + ОТР (1,33б т - 0,235)] / ГГА
С30 = ОТР (0,078 - 0,0б4 т)(1 - р) / КГАКТ,
р = ОПвР (0,078 - 0,064 т) р,
О1;° = 37,59К,а
1
1
3 ' 2
Опп=ом(1 - кп) - о„308 + Оир4 + Ои°2\
и°2р2 = 0,242 Оир4 + 0,123 Ои°2р2 т = О _ / Опп,
О = О ир4 + О
г р- р"
КИзб_ОМ/Ои3°8,
а =аш (1 - в-2Киб),
(1)
где С - значение концентрации фтора после ПР, об. доли; ОА - расход анодного газа, м3/ч; т - содержание фтор-ионов в полупродуктах; О ПР - массовый расход полупродуктов, загружаемых в ПР, кг/ч; С10, С20 и С30 - объемные концентрации НД F2 и ОТ6 на входе в АКТ, об. доли; в - суммарная степень конденсации всех трех ступеней узла десублимации; Мил, Мр2, МиР4, МТОгй - молекулярные веса и308, F2, UF4 и U02F2, г/моль; а1, а2, а3 - степени улавливания НД F2 и в АКТ; КП - коэффициент пылеу-носа; ОUF4, ОU02F2 - массовые расходы получаемых в АКТ и и0^2, кг/ч; ОМ - массовый расход твердого сырья (оксидов урана) в АКТ, кг/ч.
Однако, статическая модель ПГУ (1) не учитывает перенос полупродуктов посредством пневмотранспорта, а также инерционность и запаздывание каждого аппарата ПГУ, оказывающие принципиальное влияние на построение системы автоматизированного управления технологическими процессами.
Для описания динамики ПГУ, учитывающей инерционности каждого из аппаратов, использовалось инерционное звено первого порядка с запаздыванием и с коэффициентом передачи равным единице:
ж о) =
Т> +1
где Т0 - постоянная времени инерционного звена, с; т- время запаздывания, с; 5 - оператор Лапласа.
На основании проведенных исследований выяснили, что значение инерционности аппарата и величина запаздывания на участке от него до следующего узла составляют: для ПР: ТПР=55 с и тПР=237 с; для УД: ТУД=119 с и тУД=381 с; для АКТ: Такт=36,2 с, тАКТ вычисляется в зависимости от величины порции перегружаемых полупродуктов, давления сжатого воздуха и других параметров.
Наличие пневмотранспорта обуславливает замкнутость ПГУ по загрузке твердого сырья в аппараты ПР и АКТ.
Производительность ПГУ по ОТ6 определяется расходом анодного газа на входе ПР. ОТ6 - продукт химической реакции F2, содержащегося в анодном газе и из08 и и0^2, содержащихся в полупродуктах, загружаемых в ПР. Следовательно, загрузка полупродуктов в ПР также может выступать в качестве нагрузки всего комплекса аппаратов ПГУ. Количество полупродуктов образующихся в АКТ в результате химических реакций F2, ОТ и ОТ6, содержащихся в «хвостовых» технологических газах поступающих на улавливание, с из08, загружаемой в АКТ, должно соответствовать массовому расходу полупродуктов, загружаемых в ПР. Значение расхода полупродуктов, загружаемых в ПР, определяется работой системы стабилизации концентрации F2 на выходе ПР, представляющей собой одноконтурную систему с ПИД-регулятором. Расход твердого сырья в АКТ напрямую зависит от расхода полупродуктов в ПР. Таким образом, для создания модели ПГУ и дальнейшего ее использования для синтеза алгоритма автоматизированного управления АКТ необходимо включить в модель всего производства модель системы управления ПР.
Система управления ПР включает в себя измерение и фильтрацию значения расхода анодного газа на входе и концентрации фтора на выходе ПР, также она характеризуется конечной точностью дозирования твердых продуктов посредством объемного дозатора, каковым является шнек загрузки.
Расход анодного газа на входе ПР, являясь возмущающим воздействием, сильно зашумлен. Эти помехи заметно ухудшают качество управления ПР. Следовательно, для повышения качества управления, зашумленный сигнал, поступающий с расходомера анодного газа, необходимо отфильтровать, выделив тем самым из него полезный сигнал.
Для программной реализации фильтрации сигнала расхода анодного газа, необходимо смоделировать сигнал, приближенный к реальному значению сигнала с производства. Для этого использовались статистические параметры: математическое ожидание и дисперсия значений расхода анодного газа с производства [3]. Для оценки адекватности смоделированного сигнала, были рассчитаны приведенные погрешности математического ожидания и дисперсии: 5т»=0,06 %; 55,=4,35 %. На основании проведенного расчета смоделированный сигнал можно использовать в качестве исходных значений расхода анодного газа.
Фильтрация сигнала осуществлялась по широко используемой в инженерной практике формуле экспоненциального сглаживания [3, 4]:
ик = а Хк + (1 -а)ик_1, (2)
где ик, ик-1 - текущий и предыдущий результаты фильтрации; а - коэффициент сглаживания, диапазон его изменения: 0<а<1; Хк - текущий результат измерения.
Расчет коэффициента сглаживания а производился на основе анализа автокорреляционной функции сигнала. Для исследуемой выборки экспериментального сигнала анодного газа его значение а составило 0,17. Значение математического ожидания и дисперсии расхода реального сигнала с датчика на производстве может меняться, и сглаживание с постоянным коэффициентом а будет вносить погрешность. Для устранения этого недостатка на основе программной реализации метода экспоненциального сглаживания осуществлена адаптация коэффициента сглаживания а с заданным интервалом времени - 5 мин.
Для оценки качества фильтрации сигнала были рассчитаны приведенные значения среднеквадратичного отклонения сигнала от его среднего значения стпр до фильтрации и после, которые составили соответственно 1,46 и 0,45 %. Таким образом, после фильтрации значение приведенного среднеквадратичного отклонения регулируемой величины от ее среднего значения стпр уменьшилось в 3,12 раза.
Значения концентрации фтора, измеряемой масс-спектрометром, также подвержены влиянию различного рода помех, что вносит погрешность в сигнал управления загрузкой твердого сырья в ПР, рассчитываемый ПИД-регулятором. Для устранения влияния этих помех также был применен метод экспоненциального сглаживания (2). Значения среднеквадратичного отклонения регулируемой величины от ее среднего значения стпр до фильтрации и после составили, соответственно, 4,89 и 2,24 %. Значение стпр уменьшилось в 2,18 раз.
В обоих случаях значение стпр после фильтрации меньше 2,5 %, что удовлетворяет требованиям, предъявляемым к качеству фильтрации. На рис. 2 представлены исходные и отфильтрованные сигналы расхода анодного газа и концентрации фтора.
Узел непрерывной транспортировки предназначен для передачи полупродуктов из-под АКТ в бункер накопитель ПР. Основой узла непрерывной транспортировки является установка, предназна-
ченная для передачи полупродукта методом импульсного пневмотранспорта (рис. 3).
Содержание фтор-ионов в полупродуктах, выгружаемых в бункеры-накопители, изменяется с каждой перегрузкой полупродуктов из бункеров АКТ в бункер ПР. Таким образом, полупродукты поступают в бункер ПР с определенным содержанием фтор-ионов.
Модель узла непрерывной транспортировки и его системы управления основана на соблюдении весового баланса загрузки твердых полупродуктов в ПР и выгрузки их из АКТ и заключается в следующем. Используя сигналы о срабатывании загрузочных устройств и показания весоизмерительных датчиков, определяется вес выгружаемых из АКТ полупродуктов - ЖВ. Одновременно с этим по показаниям весоизмерительных приборов определяется количество полупродуктов, загружаемых в ПР -Ш[, за тот же промежуток времени. При этом, за время загрузки одного бункера накопителя должно соблюдаться условие весового баланса загружаемых в ПР и выгружаемых из АКТ полупродуктов.
На рис. 4 изображена работа модели пневмотранспорта в составе всей модели производства гексафторида урана, отражающая загрузку твердого сырья в бункеры-накопители АКТ и ПР.
Анализ рисунка показывает, что наполнение бункеров происходит последовательно, до тех пор, пока вес в одном из бункеров АКТ не достигнет заданного уровня наполнения 18 % шк. прибора, а выгрузка в бункер аппарата высокотемпературного фторирования происходит в момент, когда достигается минимальный уровень количества полупродуктов в нем. Допустимый вес полупродуктов, который могут вмещать бункеры накопители составляет 20 % шк. прибора.
На основании проведенных исследований и расчетов моделирование ПГУ в программной среде МАТЬАВ [5] осуществлялось последовательно для:
• каждого аппарата в отдельности;
Оа, % шк. 80
78 Н
76
74
72
0 15 30 45 60 75
-Исходный ^—Отфильтрованный
а
С, об. % 8
7,5 -7 -
6,5 -6
?, мин
0 15 30
-Исходный
45 60 75 ',МИН Отфильтр ованный
Рис. 2. Графики исходного и отфильтрованного сигналов: а) расхода анодного газа; б) концентрации фтора
Рис. 3. Структурная схема пневмотранспорта
■ Линия сжатого воздуха Линия продуктопровода
1 — Двигатель с постоянной скоростью вращения.
2 - Шнек выгрузки из аппарата улавливания.
3 - Загрузочный шнек.
4 — Реверсивный двигатель.
5, 10-таймеры.
6 - Загрузочные устройства.
7 - Бункеры аппарата улавливания.
8 — Тензоизмерительные устройства. 9,12 - Электромагнитные клапаны.
11 - Дозирующие устройства.
В бункер ПР
1 2 3 4 5 6 Бункер АКТ№1 -Бункер АКТ№2 -Бункер ПР
Рис. 4. Зависимости загрузки твердого сырья в бункеры аппарата улавливания и аппарат фторирования от времени
Рис. 5. Структурная схема модели производства гексафторида урана
• входных воздействий и их обработка (фильтрация);
• взаимосвязей между аппаратами.
Для математического моделирования технологических процессов в аппаратах использовали описание статической модели (1) с учетом введенных инерционности и запаздывания.
Результатом проведенных исследований стала модель ПГУ, учитывающая транспортировку полупродуктов в ПР посредством импульсного пневмотранспорта, инерционность и запаздывание всех технологических переменных, автоматическое переключение загрузки полупродуктов в бункеры АКТ, дискретность передачи полупродуктов посредством пневмотранспорта, а также сохранение нормированных значений содержания фтор-ионов в перегружаемых полупродуктах из бункеров АКТ в бункер ПР. Структурная схема модели производства гексафторида урана приведена на рис. 5.
Проверка адекватности модели
Адекватность модели проверялась сопоставлением значений концентрации фтора на выходе ПР, измеренных на реальном производстве и рассчитанных по модели. Для этого рассчитывалась дисперсия адекватности по формуле:
Адекватность модели ПР проверялась по критерию Фишера, сравнением двух дисперсий [6]:
I (C - CM )2
Dad =-
n -1
Интервал времени т, что соответствует п точкам, на котором рассчитывается значение дисперсии адекватности, определяется временем спада автокорреляционной функции, рассчитанной по экспериментальным данным.
На рис. 6 представлен график сравнения концентраций фтора, рассчитанных по модели и полученных с производства.
F = Dgd < F
Fp = Dn F
(3)
где FP и FT - рассчитанное и табличное значения коэффициентов Фишера; Dad и D0 - дисперсия адекватности и опыта.
Рассчитав FP по (3), получили FP=2,12; для FT табличное значение равно 3,84.
Fp < FT = 2,12 < 3,84. (4)
Поскольку критерий Фишера FP удовлетворяет условию (4), можно сделать вывод об адекватности модели ПР. Таким образом, на основании проверки адекватности модели пламенного реактора можно говорить об адекватности математической модели производства гексафторида урана.
Завершением исследования модели являлось изучение переходных процессов замкнутой системы при ступенчатом изменении задающего и возмущающего воздействий. Графики, иллюстрирующие изменение концентрации фтора на выходе ПР при ступенчатом изменении заданного значения Сад с 6 до 9 об. % и значения расхода анодного газа GA на +10 % от номинального (регламентного) значения, приведены на рис. 7.
Для определения показателей качества полученные графики были аппроксимированы в программной среде MATLAB с помощью пакета расширений Curve Fitting Toolbox [5].
Рассчитанные показатели качества составили: по задающему воздействию время регулирования -?p=800 с, перерегулирование - о=12 %; по возмущающему - ip=7l0 с, динамический коэффициент регулирования - Rd=0,81.
Данные показатели качества удовлетворяют предъявляемой к разрабатываемой системе упра-
i=i
С, об. %
---Модель -Эксперимент
Рис. 6. График сравнения концентраций фтора, полученных по модели с экспериментальными данными
С, об. % 11
9 -
7 -
С, об. %
0 4 8 12 16 20 ^ мин о 4 -Сигнал -Аппроксимирующая кривая -Сигнал
а
8 12 16 Ъмин
Аппроксимирующая кривая б
Рис. 7. Графики изменения концентрации фтора по воздействию: а) задающему; б) возмущающему
вления требованиям при реальных (подтвержденных расчетами модели) инерционностях аппаратов и трубопроводов ПГУ.
Выводы
В среде МАТЬАБ разработана математическая модель производства гексафторида урана, учитывающая транспортировку полупродуктов посредством импульсного пневмотранспорта, а также инерционность и запаздывание контролируемых технологических переменных. Особенностью мо-
дели является учет системы импульсного пневмотранспорта, исполнительных и регулирующих органов, автоматического переключения загрузки полупродуктов в бункеры, дискретность их пнев-мотранспортной передачи, сохранение нормированных значений содержания фтор-ионов в полупродуктах, дискретность загрузки сырья в аппараты. Доказана адекватность разработанной математической модели.
Работа поддержана грантом ФЦП «Научные и научно-педагогические кадры инновационной России» на 2009-2013.
5
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Береза В.Н., Дядик В.Ф., Байдали С.А. Математическая модель аппарата комбинированного типа для улавливания ценных компонентов из хвостовых технологических газов производства гексафторида урана // Известия Томского политехнического университета. - 2007. - Т. 311. - № 3. - С. 55-60.
2. Тураев Н.С., Жерин И.И. Химия и технология урана. - М.: Издательский дом «Руда и металлы», 2006. - 396 с.
3. Вентцель Е.С., Овчаров Л.А. Теория случайных процессов и ее инженерные приложения. - М.: Наука, 1991. - 384 с.
4. Бендат Д., Пирсол А. Прикладной анализ случайных данных. -М.: Мир, 1989. - 540 с.
5. Дьяконов В., Круглов В. Математические пакеты расширения МАТЬАБ. Специальный справочник. - СПб.: ПИТЕР, 2001. -480 с.
6. Бондарь А.Г., Статюха Г.А. Планирование эксперимента в химической технологии. - Киев: Вища школа, 1976. - 183 с.
Поступила 09.04.2009г.
