Научная статья на тему 'Картирование показателя преломления поверхностей с субволновым разрешением'

Картирование показателя преломления поверхностей с субволновым разрешением Текст научной статьи по специальности «Физика»

CC BY
140
15
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.
Ключевые слова
МЕТАЛЛИЧЕСКАЯ СФЕРИЧЕСКАЯ НАНОАНТЕННА / ЛОКАЛЬНЫЙ ДИПОЛЬНЫЙ ПЛАЗМОННЫЙ РЕЗОНАНС / КАРТИРОВАНИЕ ПОКАЗАТЕЛЯ ПРЕЛОМЛЕНИЯ / СПЕКТРАЛЬНОЕ ДЕТЕКТИРОВАНИЕ / METALLIC SPHERICAL NANOANTENNA / LOCAL DIPOLE PLASMON RESONANCE / REFRACTIVE INDEX MAPPING / SPECTRAL DETECTION

Аннотация научной статьи по физике, автор научной работы — Витрик О.Б., Кучмижак А.А., Кульчин Ю.Н.

Теоретически показано, что использование спектральной регистрации смещения дипольного локального плазмонного резонанса (ДЛПР) единичной сферической золотой наноантенны, находящейся вблизи поверхности однородной диэлектрической среды, позволяет картировать предельно малые вариации (до 5·10-4е.п.п.) показателя преломления (ПП) этой среды. На основе квазистатического приближения разработана аналитическая модель, с помощью которой можно оценить величину спектрального смещения ДЛПР наноантенны в зависимости от изменения ПП среды. Предложен точечный зонд на основе волоконного микроаксикона с прикрепленной к его вершине золотой сферической наноантенной, позволяющий реализовать разработанный метод сканирования ПП. Приведены численные расчеты характеристик зонда с использованием метода конечных разностей во временной области и показано, что для случая золотой сферической наноантенны малого размера, сравнимого с величиной скин-слоя золота, величина относительного спектрального смещения находится в хорошем соответствии с результатами, полученными на основе разработанной аналитической модели.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Похожие темы научных работ по физике , автор научной работы — Витрик О.Б., Кучмижак А.А., Кульчин Ю.Н.

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Mapping of surfaces refractive index with subwavelength resolution

In this work we show theoretically that the use of the spectral registration of the dipole local plasmon resonance (DLPR) displacement in a single spherical gold nanoantenna, placed near the surface of a homogeneous dielectric medium, allows the mapping of extremely small variations (to 5·10-4) of the refractive index (RI) of this medium. Using the quasi-static approximation, we have developed analytic model that allows evaluation of the spectral displacement of the nanoantenna DLPR depending on the variation in the RI medium. The pointed probe based on a fibremicroaxicon with a gold spherical nanoantenna attached to its top is proposed that allows practical implementation of the developed RI scanning method. Numerical simulations of the probe characteristics using the finite-diﰉerence time-domain calcula-tions are presented and it was shown that for the case of a gold spherical nanoantenna of a small size, comparable with the skin layer thickness in gold, the relative spectral shift value is in good agreement with the results obtained on basis of the developed analytic model.

Текст научной работы на тему «Картирование показателя преломления поверхностей с субволновым разрешением»

Новые технологии

Вестник ДВО РАН. 2016. № 1

УДК 535.8

О.Б. ВИТРИК, A.A. КУЧМИЖАК, Ю.Н. КУЛЬЧИН

Картирование

показателя преломления поверхностей с субволновым разрешением

Теоретически показано, что использование спектральной регистрации смещения дипольного локального плазменного резонанса (ДЛПР) единичной сферической золотой наноантенны, находящейся вблизи поверхности однородной диэлектрической среды, позволяет картировать предельно малые вариации (до 5-10 4е.п.п.) показателя преломления (ПП) этой среды. На основе квазистатического приближения разработана аналитическая модель, с помощью которой можно оценить величину спектрального смещения ДЛПР наноантенны в зависимости от изменения ПП среды. Предложен точечный зонд на основе волоконного микроаксикона с прикрепленной к его вершине золотой сферической наноантенной, позволяющий реализовать разработанный метод сканирования ПП. Приведены численные расчеты характеристик зонда с использованием метода конечных разностей во временной области и показано, что для случая золотой сферической наноантенны малого размера, сравнимого с величиной скин-слоя золота, величина относительного спектрального смещения находится в хорошем соответствии с результатами, полученными на основе разработанной аналитической модели.

Ключевые слова: металлическая сферическая наноантенна, локальный дипольный плазменный резонанс, картирование показателя преломления, спектральное детектирование.

Mapping of surfaces refractive index with subwavelength resolution. O.B. VITRIK (Institute of Automation and Control Processes, FEB RAS, Vladivostok), A.A. KUCHMIZHAK (Institute of Automation and Control Processes, FEB RAS, Vladivostok, Far Eastern Federal University, Vladivostok), Yu.N. KULCHIN (Institute of Automation and Control Processes, FEB RAS, Vladivostok).

In this work we show theoretically that the use of the spectral registration of the dipole local plasmon resonance (DLPR) displacement in a single spherical gold nanoantenna, placed near the surface of a homogeneous dielectric medium, allows the mapping of extremely small variations (to 5-10'4) of the refractive index (RI) of this medium. Using the quasi-static approximation, we have developed analytic model that allows evaluation of the spectral displacement of the nanoantenna DLPR depending on the variation in the RI medium. The pointed probe based on afibremicroaxicon with a gold spherical nanoantenna attached to its top is proposed that allows practical implementation of the developed RI scanning method. Numerical simulations of the probe characteristics using thefinite-difference time-domain calculations arepresented and it was shown thatforthe case ofagold spherical nanoantenna ofa small size, comparable with the skin layer thickness in gold, the relative spectral shift value is in good agreement with the results obtained on basis of the developed analytic model.

Key words: metallic spherical nanoantenna, local dipole plasmon resonance, refractive index mapping, spectral detection.

ВИТРИК Олег Борисович - доктор физико-математических наук, главный научный сотрудник, КУЛЬЧИН Юрий Николаевич - академик, доктор физико-математических наук, директор (Институт автоматики и процессов управления ДВО РАН, Владивосток), *КУЧМИЖАК Александр Андреевич - кандидат физико-математических наук, научный сотрудник (Институт автоматики и процессов управления ДВО РАН, Владивосток, Дальневосточный федеральный университет, Владивосток.*Е-тай: alex.iacp.dvo@mail.ru

Работа частично поддержана грантом РФФИ (проект № 15-02-03173_а), а также программой «Дальний Восток» (проекты № 0262-2015-0095 и 0262-2015-0096). Работа A.A. Кучмижака частично поддержана Министерством образования и науки РФ через грант Президента РФ для поддержки молодых кандидатов наук (МК-3056.2015.2).

Современный уровень разработки и создания различных типов наноустройств и функциональных элементов предъявляет жесткие требования к микроскопическим методам анализа их критических размеров, элементного состава, топографических и локальных оптических свойств [11]. Задача исследования структурных и топографических свойств объектов может быть эффективно решена с помощью методов атомно-силовой (АСМ) и электронной микроскопии. Для регистрации малых изменений показателя преломления (ПП), характеризующего химический состав и локальные оптические свойства исследуемого объекта, как правило, используют методы, основанные на взаимодействии поверхности исследуемого объекта со световыми полями, локализованными на субволновых масштабах [4, 30, 34, 35].

Высокую степень локализации светового излучения при его взаимодействии с исследуемым объектом достаточно сложно достичь методами оптики «дальнего поля» вследствие действия фундаментального дифракционного предела [24]. Существенно лучшую эффективность в решении задач концентрации и управления оптическими полями на на-нометровой шкале демонстрируют наноантенны [21, 23]. Их использование открывает возможности для реализации таких практических задач, как оптическая манипуляция на-нообъектами [23], нанолитография [27], возбуждение и детектирование флюоресценции единичных молекул с разрешением до 20 нм [9], в том числе сверхразрешающая микроскопия изменения ПП [3]. В последнем случае для обеспечения прецизионного перемещения наноантенны вблизи поверхности объекта и картирования локального изменения ПП наноантенна должна быть расположена на конце сканирующего зонда. В безапертурной сканирующей ближнепольной оптической микроскопии (СБОМ) безапертурного типа, называемой также б-СБОМ, роль наноантенны выполняет помещенное в фокальное пятно лазерного источника металлическое острие кантилевера АСМ, концентрирующее излучение за счет эффекта громоотвода [30, 32, 34]. Сконцентрированное вблизи острия «зонда-наноантенны» излучение испытывает рассеяние при взаимодействии с поверхностью исследуемого объекта. Интенсивность рассеянного сигнала варьирует в зависимости от изменения топографических и локальных оптических свойств поверхностного [32] или даже подповерхностного слоя объекта [31], обеспечивая методу б-СБОМ чувствительность к регистрации химического состава. Тем не менее достаточно протяженный размер засвечивающего наноострие фокального пятна приводит к фоновой засветке полезного сигнала, что существенно осложняет его регистрацию. Данная проблема может быть решена за счет использования детектирования нелинейного отклика [25] или модуляционных техник выделения сигнала [10]. Это затрудняет практическое применение высокоразрешающих рефрактометров на основе б-СБОМ. Кроме того, в ряде задач наличие большой области засветки крайне нежелательно [29].

Проблему фоновой засветки удается решить с помощью зондов СБОМ апертурно-го типа (а-СБОМ), реализующих идею точечной наноантенны [33]. Такая наноантенна, как правило, представляет собой локализованный световой источник, сформированный в виде наноразмерной сквозной диафрагмы на конце волоконного световода, покрытого непрозрачной металлической пленкой [22]. Тем не менее малая пропускная способность наноразмерного отверстия существенно ограничивает как латеральное разрешение (до 50-100 нм), так и чувствительность а-СБОМ к регистрации локальных изменений ПП. Использование резонансных апертур (апертур-бабочек [8], С-апертур [26], апертур, окруженных концентрическими канавками [20]) с увеличенным пропусканием позволяет улучшить латеральное разрешение методов а-СБОМ до 20 нм, однако чувствительность при регистрации малых изменений ПП остается весьма низкой (12%-ное изменение интенсивности при экстремально высоком изменении ПП на Аи ~2 е.п.п. [20]).

Известно, что использование в СБОМ спектральных принципов регистрации сигнала вместо амплитудных приводит к увеличению чувствительности, атакже отношения сигнал/ шум этих систем [15,16]. По-видимому, реализация аналогичного подхода, основанного на детектировании спектрального, а не амплитудного отклика, при использовании точечной

наноантенны позволит увеличить чувствительность методов СБОМ к регистрации малых изменений ПП. При таком подходе металлические наночастицы различной формы обладают ярко выраженной зависимостью положения спектрального пика дипольного локального плазмонного резонанса (ДЛПР) от изменения ПП окружающей среды [19]. Поэтому металлическая наночастица, помещенная на острие сканирующего зонда, может выступить в качестве точечной наноантенны, детектирование спектрального отклика которой позволит реализовать высокоточное картирование изменения ПП поверхности исследуемого объекта.

В данной работе с использованием регистрации спектрального отклика простейшей точечной наноантенны - золотой сферической наночастицы, помещенной на конце прозрачного диэлектрического зонда, выполненного в виде волоконного микроаксикона (BMA), мы впервые теоретически обоснуем возможность детектирования предельно малых локальных изменений ПП (до 5-10~4е.п.п.). Мы покажем, что применение в качестве основы зонда волоконного аксикона может обеспечить эффективное возбуждение ДЛПР в наноантенне за счет освещения ее близким к дифракционному пределу фокальным пятном, а также продемонстрируем смещение спектрального положения ДЛПР сферической наноантенны, расположенной вблизи поверхности исследуемого объекта. Проведенные на основе метода конечных разностей во временной области оценки в случае, когда диаметр золотой наноантенны не превышает величины ее удвоенного скин-слоя, находятся в хорошем соответствии с представленной в данной работе аналитической моделью, построенной на основе квазистатической теории.

Теория

Для обоснования возможности детектирования смещения спектрального положения ДЛПР сферической наноантенны, расположенной вблизи поверхности исследуемого объекта, мы использовали квазиэлектростатическую теорию. Известно, что воздействие электромагнитной волны напряженностью Е на золотую сферическую наночастицу радиусом а и с диэлектрической проницаемостью £Аи, окруженную прозрачным однородным диэлектриком с £т=1, приводит к поляризации частицы с дипольным моментом:

р = 4яа\^^-Е. (1)

£а»+2

Далее будем полагать, что на расстоянии (Л = г0- а от наночастицы находится полубесконечная среда с плоской границей и диэлектрической проницаемостью е , а падающее поле поляризовано в направлении, перпендикулярном (в-поляризация) поверхности среды (рис.1а). В этом случае поляризованная наноантенна будет наводить поверхностные заряды в среде, поле которых может быть представлено полем

- - £ -1

эквивалентного отраженного диполя [5, 32] с дипольным моментом р ^ =сср, а = —-,

£„ +1

т

расположенным внутри среды на расстоянии 2 г0 от центра наночастицы. Это поле будет, в свою очередь, воздействовать на наноантенну. При этом можно показать, что на дипольный момент наноантенны будет влиять только продольная (направленная вдоль оси г на рис. 1а) компонента создаваемого отраженным диполем электрического поля, которая может быть записана в виде:

(2)

4 20 ЬАи ^

С другой стороны, величина ЕеЬ может быть выражена через поле связанных зарядов в эквивалентной окружающей наноантенну со всех сторон диэлектрической среде (рис. 16), поляризованной под действием поля Е [1]:

а б

Рис. 1. Схематическое изображение сферической наноантенны. а - освещенная в-поляризованной плоской волной золотая сферическая наноантенна и ее отражение в расположенной на расстоянии d полубесконечной однородной среде с диэлектрической проницаемостью 6 - поляризация эквивалентной диэлектрической среды под действием однородного электрического поля; в - схематическое изображение волоконного микроаксикона с прикрепленной к его вершине золотой наноантенной

(3>

где гекх - диэлектрическая проницаемость эквивалентной среды. Приравнивая выражения (2) и (3), можно найти, что диэлектрическая проницаемость эквивалентной среды гекх соотносится с диэлектрической проницаемостью ет полубесконечной среды, удаленной на расстояние г0, следующим образом:

,, _ Н20 + 1>__(4)

, аЧет-1) ' ()

+1)

Будем считать, что спектральная зависимость диэлектрической проницаемости золотой наночастицы описывается соотношением Друде-Лоренца [5]:

ХНМХ^+НуХУ

Ели № = - , ,2 . _■,.. ' (5)

где диэлектрическая проницаемость в области высоких частот, А.р - плазменная длина волны металла, ур - параметр затухания. Пренебрегая дисперсией величины гах и используя известное выражение для условия ДЛПР малой сферической наночастицы [22]

^(2£еЬ, + £Аи) = 0, (6)

можно для случая, когда (е -1) << 1, преобразовать (4) в выражение, описывающее связь между длиной волны ДЛПР %5р золотой сферической наноантенны и диэлектрической проницаемостью полубесконечной среды:

/ л теШа \2 _/ ъ \ак \2 о 3 л

1 _ ¿теЛа 1 Ищ> ) ' П \ И\

Л 1 77^2 ^-Т-Т Т1~7Т:)' У')

- 4 +1)'

гдеит = иД^ - длина волны ДЛПР золотой сферической наночастицы в

однородной диэлектрической среде се ив вакууме соответственно. Значения этих величин можно получить из выражения (5), применив к нему условие (6). Следует отметить, что полученные таким образом значения дляД^'" и А^ являются весьма

приближенными, что, в свою очередь, приводит к завышенным оценкам величины X

Поэтому для оценки параметров ЛЦ1Г модель Друде-Лоренца [7]:

' И мы будем использовать модифицированную

1

—+ У — л2а/л2+1/Грл) т%лт

{\1Лп-МЛ-ИГт) (\1Лт+\1Л + ИУт)

(8)

где первые два слагаемых соответствуют стандартной модели Друде-Лоренца, а последующие два учитывают межзонные переходы золота в видимой и ближней ПК областей спектра (X - длина волны межзонного перехода, у - параметр, учитывающий уширение межзонного перехода, А и р - безразмерная амплитуда и фаза критических точек [7] соответственно). Указанное соотношение позволяет описать спектральную зависимость диэлектрической проницаемости золота, так чтобы она наилучшим образом соответствовала экспериментально измеренным значениям для объемного вещества [12], давая таким образом более точные оценки для величинЛ^,айа иД^.

Повторяя проделанные расчеты для случая, когда возбуждающее поле поляризовано параллельно (р-поляризация) поверхности среды (рис. 1а), получаем

/ 2 теШа \2 / * уак \2 <5 з

\лбр ) ~ Икр ) - 3 а

/ о уак \2

(Ар )

1

(<+1)

(9)

Рис. 2 отражает результат расчета зависимости относительного изменения длины волны ДЛПР %5р/15ро (%5ро - длина волны наноантенны в вакууме) сферической наночастицы от ПП п = 4ет полубесконечной среды (кривые 1-5) для различных расстояний ^ между наночастицей и средой с использованием выражений (7) и (9) соответственно. Для сравнения на этих же рисунках приведена зависимость ХЕр/ХЕрй(пт) для случая, когда наночастица полностью окружена однородной диэлектрической средой (кривая 6, полученная с использованием выражения (8) для условия ДЛПР малой сферической наночастицы Яе{2вт + е ) = 0). Как видно, изменение ПП среды приводит к заметному смещению длины волны ДЛПР сферической наноантенны в красную область спектра в сравнении сЛ^, причем величина этого смещения существенно зависит от поляризации падающего поля, а также расстояния «наноантенна-поверхность» (й/).

1,03

о о.

о. ю г<

1,02

1,01

Гх *Е а 1

z

Чс1 /

- /б / 3

1 / ' / / 1 /

1 / 1 / .-"" ___ 1 / ..." ' 1 / * / -- —___ —II 1 — 5 1111

п

1,35

р 6 • П * П •

1,03

1,02

1,01

Гх г б

-

1 1 1 - Г 1

/6 / 1 / ' / 1 / 1 / 1 / / / 1 / | — * 1 1 1 1" 1111

1,7

П

1,35 т, е.п.п.

1,7

Рис. 2. Зависимость относительного изменения длины волны диэлектрического локального плазмонного резонанса \Ер/\Ет (Х5ро - длина волны плазмонного резонанса в вакууме) золотой сферической наноантенны, освещаемой е- (а) и р-полярпзованным (б) внешним полем, от показателя преломления пт объекта. Кривые 1-5 рассчитаны для различных расстояний между наночастицей и диэлектрической средой: 1 - 0, 2 - 10, 3 -20, 4 - 30, 5 - 50 нм. Кривая 6 соответствует случаю, когда наночастица полностью окружена однородной диэлектрической средой

Тем не менее видно, что в случае, когдананоантенна находится вблизи полубесконечной поверхности (кривые 1 и 2), величина спектрального смещения оказывается ожидаемо существенно меньше, чем в случае с наноантенной, полностью окруженной диэлектриком (кривая 6).

На рис. За приведена зависимость крутизны 1пт линейного участка кривой

рассчитанной вблизи значения пт= 1,35, от расстояния «наноантенна-поверхность» ¡Л(кривые 1 и 2). Как видно, максимальная спектральная чувствительность ~19 нм/е.п.п. ожидаемо обеспечивается в случае в-поляризованного возбуждающего поля и (Л = 0, что, очевидно, объясняется характером распределения максимумов плотности энергии в ближнем поле излучения дипольной наноантенны [6, 13]. При этом указанная величина всего в 4 раза меньше чувствительности наноантенны, полностью окруженной диэлектриком. С учетомразрешающей способности современных оптических анализаторов спектра, оцененной в соответствии с критерием Рэлея (не хуже 0,02 нм) сот), предложенный метод может обеспечить возможность детектирования изменения ПП не хуже ~103 е.п.п. Если принять во внимание существующие современные методы обработки оптических спектров, основанных на применении детектирования «центра тяжести» спектрального пика [17], можно ожидать увеличения предельного разрешения разработанного метода как минимум на порядок (~104 е.п.п.).

Рис. 3. а - крутизна S.K зависимости Xs[/Xspil(nJ, рассчитанная вблизи значения n^=l,35, от изменения расстояния «наноантенна-поверхность» d. Кривые 1, 2 рассчитаны с использованием аналитических выражений (7) и (9) соответственно; кривые 3-7 отражают результаты численного расчета для различных радиусов наноантенны а\ 3 - 2,5, 4 - 6,0, 5 - 12,5, 6 - 25,0, 7 - 50,0 нм; б - кривые зависимости относительного изменения длины волны ДЛПР сферической наноантенны \s[/\sm (Xsp0 - длина волны наноантенны в вакууме) от изменения показателя преломления nm полубесконечной среды, рассчитанные для различных радиусов наноантенны а для расстояния «наноантенна-поверхность» d = 0: 1 - 50, 2 - 25, 3 - 12,5, 4 - 6,0, 5 - 2,5 нм. Кривые 6 и 7 рассчитаны с использованием аналитических выражений (7) и (9) соответственно. Кривая 8 соответствует случаю, когда наноантенна полностью окружена однородной диэлектрической средой. На врезке I изображена зависимость длины волны ДЛПР Xsn золотой наноантенны в вакууме от ее радиуса а. На врезках II и III приведены результаты расчета спектра напряженности электромагнитного поля в ближнем поле наноантенны радиусом а = 50 нм (II) иа = 2,5 нм (III) соответственно

Численное моделирование

Как отмечалось выше, в реальных экспериментальных условиях для обеспечения возможности картирования малых изменений ПП исследуемого объекта наноантенна должна быть помещена на конце сканирующего зонда, способного эффективно фокусировать оптическое излучение на поверхность наноантенны с минимизированной фоновой засветкой исследуемого объекта, а также встраиваться в систему обратной связи стандартного зондового микроскопа, обеспечивая тем самым возможность прецизионного

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

перемещения наноантенны вблизи поверхности исследуемого объекта. Будем полагать, что наноантенна расположена на вершине BMA (рис. 1в), сформированного на торце волоконного световода (ВС). На расстоянии dот наноантенны находится плоская полубесконечная поверхность с показателем преломления n , варьирующим в пределах 1-1,7 е.п.п. Наличие аксикона обусловливает некоторое отличие рассматриваемой геометрии от условий, описанных в аналитической модели. Следует также отметить, что описанное выше квазистатическое приближение можно считать верным только в случае сферической наноантенны относительно малого радиуса а, т.е. когда а< а (с - глубина скин-слоя золота). Для того чтобы учесть эффект задержки колебаний электронной плотности поля внутри наноантенны [6] с а > а, а также оценить возможное влияние микроаксикона, к которому будет прикреплена наносфера, на спектральную чувствительность метода, мы используем численное моделирование методом конечных разностей во временной области [28]. Полагается также, что BMA имеет полный угол схождения на конус 0 = 90°, диаметр основания равен диаметру оптической сердцевины световода и обладает аксиальной симметрией вдоль оптической оси ВС (ось z на рис. 1в). В соответствии с данными [14] такие геометрические параметры аксикона обеспечивают фокусировку вводимого в ВС лазерного излучения в минимальное дифракционно-ограниченное пятно с латеральным размером ~1/2 и фокусным расстоянием ~0,ЗХ, что может дать высокую эффективность возбуждения ДЛПР в наноантенне с минимальной фоновой засветкой. При моделировании оптических свойств ВС используются следующие параметры: диаметр сердцевины D = 4,5 мкм, диаметр оболочки Ddad= 125 мкм и числовая апертура NA = 0,14. BMA возбуждается широкополосным р-поляризованным гауссовым источником излучения (его положение показано на рис. 1в) с центральной длиной волны X — 532 нм и спектральной полушириной нм, обеспечивая в ВС с указанными выше параметрами одномодовый режим распространения оптического излучения в рассматриваемом спектральном диапазоне (www.thorlabs.com). В качестве граничных условий задачи используются идеально согласованные слои. Размер ячейки расчетной сетки принимается равным lxlxl нм. Кроме того, для увеличения точности вычислений в области наноантенны используется дополнительная сетка с ячейками размером 0,2 х 0,2 х 0,2 нм.

На рис. 36 представлены кривые зависимости относительного изменения длины волны ДЛПР сферической наноантенны %sp/lspo от изменения ПП nm полубесконечной среды, рассчитанные для малых (а < 25 нм) радиусов наноантенны и расстояния «наноантен-на-поверхность» d — 0 (кривые 1-3). Здесь необходимо отметить, что величина %spo не является постоянной и линейно растет с увеличением радиуса наноантенны (врезка I на рис. 36), что согласуется с данными, представленными в работах [6,13]. Поэтому для удобства представления расчетных и аналитических графиков величина %sp в каждом случае нормируется на соответствующую радиусу наноантенны а длину волны ДЛПР %spo. Для сравнения на рис. 36 приведены результаты расчета зависимости Xsp/lspo(nm), полученные с использованием аналитической модели для s- и р-поляризованного излучения (кривые 6 и 7 соответственно), а также аналитическая зависимость Xsp/lspo(nm), соответствующая известному случаю, когда наночастица полностью окружена однородной диэлектрической средой (кривая 8).

Как видно, в случае наноантенн малого радиуса (кривые 3-5) величина относительного спектрального смещения %sp/lspo, оцененная с использованием численных расчетов, находится в хорошем соответствии с результатами, полученными на основе аналитической модели (кривые 6-7). При этом в диапазоне малых показателей преломления (1 < n <1,3) как расчетные, так и аналитические кривые с увеличением n демонстрируют близкий к линейному рост %sp/lspo. Однако для всех расчетных кривых величина %sp/lspo оказывается несколько выше значения, оцененного с использованием выражения (7) для случая освещения наноантенны р-поляризованным излучением. Данный факт отчасти может быть объяснен присутствием в фокальном пятне BMA продольной компоненты поля, направленной вдоль оси z. Кроме того, анализ представленных на рис. 36 данных показывает

общую для всех расчетных кривых тенденцию к увеличению крутизны Sx с ростом nm (в диапазоне 1,3 < nm< 1,7), в то время как крутизна зависимости %sp/lspo(nJ, полученная с использованием аналитических выражений (7) и (9), уменьшается с ростом n . Данное несоответствие расчетных и аналитических результатов объясняется тем, что сделанное при построении аналитической модели допущение (е - 1)<<1 перестает работать в указанном диапазоне n . Для получения более точной аналитической модели, по-видимому, следует также принять во внимание влияние множественных переотражений эквивалентного диполя и наноантенны, вклад которых увеличивается с ростом ПП среды.

На рис. За приведены результаты численных расчетов зависимости Sx от расстояния «наноантенна-поверхность» d (кривые 3-7). Видно, что, несмотря на некоторое несоответствие в оценках максимальных значений Sx для случая d = 0, характер кривых демонстрирует хорошее соответствие результатам аналитической модели (кривые 1 и 2). Нужно также отметить, что зависимость Sx(d) для наноантенн с радиусом, превышающим толщину скин-слоя (кривые 6и 7на рис. За), имеет схожий характер как с результатами численных расчетов для случая радиуса наноантенны а<а (кривые 3-5), так и с аналитическими кривыми 1 и 2. Тем не менее с ростом а (кривые 4 и 5 на рис. 36) значение крутизны зависимости %SF/lspo(nm) увеличивается, причем при а> 25нм величина Sx превышает полученное с использованием выражения (9) значение и достигает максимального значения ~21 нм/е.п.п. при а = 50 нм. Такое увеличение крутизны кривых с ростом а, по-видимому, объясняется эффектом запаздывания колебаний электронной плотности в наноантенне, что отмечалось ранее (www.yokogawa.com).

С ростом радиуса наноантенны а спектральная полуширина ДЛПР (проиллюстрировано на врезках II и III рис. 36) сильно увеличивается, что потенциально способно затруднить регистрацию спектрального смещения (схожие результаты демонстрировались в [13]). Латеральное разрешение при сканировании профиля распределения ПП с ростом размера наноантенны ухудшается. По-видимому, это может уменьшить положительный эффект от применения наноантенн с большим радиусом. По мнению авторов, использование наноантенн с радиусом а < 50 нм является оптимальным с точки зрения соотношения латерального разрешения и обеспечиваемой чувствительности к регистрации ПП (не хуже 5-10-4е.п.п.).

Выводы

Таким образом, теоретически показано, что использование спектрального отклика единичной сферической золотой наноантенны позволяет зарегистрировать предельно малые вариации (до 5-10"4 е.п.п.) ПП поверхности исследуемого объекта. На основе квазистатического приближения разработана аналитическая модель, позволяющая оценить величину спектрального смещения ДЛПР наноантенны. Предложен точечный зонд на основе волоконного микроаксикона с прикрепленной к его вершине золотой сферической наноантенной, позволяющий реализовать разработанный метод сканирования ПП. Приведены численные расчеты характеристик зонда с использованием метода конечных разностей во временной области и показано, что в случае наноантенны малого размера, сравнимого с величиной скин-слоя золота, величина относительного спектрального смещения ДЛПР находится в хорошем соответствии с результатами, полученными на основе разработанной аналитической модели. Технология создания волоконного микроаксикона достаточно хорошо отработана. Наноантенна на вершине микроаксикона может быть изготовлена с использованием нескольких экспериментальных методик: ионно-лучевой литографии, прямого переноса наночастиц под действием фемтосекундных лазерных импульсов [18] или сканирования одиночных золотых частиц [2]. Возбуждение и регистрация спектрального смещения дипольного ДЛПР наноантенны с использованием предложенного точечного зонда на основе BMA с прикрепленной к его вершине наноантенной

может осуществляться как в режиме бокового освещения, так и непосредственно через зонд, что потенциально позволит существенно упростить систему сбора оптического излучения.

Экспериментальная реализация описанного зонда для картирования малых изменений ПП поверхности исследуемого объекта, а также численные и экспериментальные оценки латерального разрешения будут продемонстрированы в нашей следующей работе.

ЛИТЕРАТУРА

1. Матвеев А. Электричество и магнетизм. М.: Высш. школа, 1983. 463 с.

2. Anger P., BharadwajP., Novotny L. Enhancement and quenching of single-molecule fluorescence // Phys. Rev. Lett. 2006. Vol. 96, Nll.P. 113002.

3. Betzig E., Chichester R.J. Single molecules observed by near-field scanning optical microscopy // Science. 1993. Vol. 262, N5138. P. 1422-1425.

4. BharadwajP., Deutsch В., Novotny L. Optical antennas //Advances in Optics and Photonics. 2009. Vol. 1, N 3. P. 438-483.

5. Born M., WolfE. Principles of Optics. 2nd (revised) ed. Oxford: Pergamon Press, 1964. Vol. 1. 808 p.

6. Bryant G.W., García de Abajo F.J., Aizpurua J. Mapping the plasmon resonances of metallic nanoantennas // Nano Letters. 2008. Vol. 8, N 2. P. 631-636.

7. Etchegoin P.G., Le Ru E.C., Meyer M. An analytic model for the optical properties of gold // J. Chem. Phys. 2006. Vol. 125, N 16. P. 164705.

8. Farahani J.N. et al. Single quantum dot coupled to a scanning optical antenna: a tunable superemitter // Phys. Rev. Lett. 2005. Vol. 95, N 1. P. 017402.

9. Frey H.G. et al. High-resolution imaging of single fluorescent molecules with the optical near-field of a metal tip // Phys. Rev. Lett. 2004. Vol. 93, N 20. P. 200801.

10. Gerton J.M. et al. Tip-enhanced fluorescence microscopy at 10 nanometer resolution // Phys. Rev. Lett. 2004. Vol. 93, N18.P. 180801.

11. Huber A.J. et al. Simultaneous IR Material Recognition and Conductivity Mapping by Nanoscale Near-Field Microscopy //Advanced Materials. 2007. Vol. 19, N 17. P. 2209-2212.

12. Johnson P.B., Christy R.W. Optical constants ofthe noble metals // Phys. Rev. B. 1972. Vol. 6, N 12. P. 4370.

13. Kelly K.L. et al. The optical properties of metal nanoparticles: the influence of size, shape, and dielectric environment // J. Phys. Chem. B. 2003. Vol. 107,N3.P. 668-677.

14. Kuchmizhak A. et al. High-quality fiber microaxicons fabricated by a modified chemical etching method for laser focusing and generation ofBessel-like beams //Applied Optics. 2014. Vol. 53, N 5. P. 937-943.

15. Kulchin Yu.N. et al. Cavity-based Fabry-Perot probe with protruding subwavelength aperture // Optics Letters. 2011. Vol. 36, N 19. P. 3945-3947.

16. Kulchin Yu.N. et al. Fibre Fabry-Perot cavity-based aperture probe for near-field optical microscopy systems // Quantum Electronics. 2011. Vol. 41, N 3. P. 249-252.

17. Kulchin Yu., Vitrik O., Kuchmizhak A. Near-field optical probe based on the fiber Fabry-Perot interferometer with protruding evanescent light source // JOSA. В. 2013. Vol. 30, N 3. P. 598-602.

18. Kuznetsov A.I. et al. Laser fabrication of large-scale nanoparticle arrays for sensing applications //ACS Nano. 2011. Vol. 5, N 6. P. 4843-4849.

19. Lee K.S., El-Sayed M.A. Gold and silver nanoparticles in sensing and imaging: sensitivity of plasmon response to size, shape, and metal composition // J. Phys. Chem. B. 2006. Vol. 110,N 39. P. 19220-19225.

20. Lee T. et al. Imaging heterogeneous nanostructures with a plasmonic resonant ridge aperture // Nanotechnology. 2013. Vol. 24, N 14. C. 145502.

21. Novotny L., Van Hulst N. Antennas for light // Nature Photonics. 2011. Vol. 5, N 2. P. 83-90.

22. Novotny L., Hecht B. Principles of nano-optics. Cambridge: Cambridge Univ. Press, 2012.

23. Novotny L., Bian R.X., Xie X.S. Theory of nanometric optical tweezers // Phys. Rev. Lett. 1997. Vol. 79, N 4. P. 645.

24. Rayleigh F.R.S. XXXI. Investigations in optics, with special reference to the spectroscope // Philosoph. Mag. Ser. 5.1879. Vol. 8, N 49. P. 261-274.

25. Sánchez E.J., Novotny L., Xie X.S. Near-field fluorescence microscopy based on two-photon excitation with metal tips // Phys. Rev. Lett. 1999. Vol. 82, N 20. P. 4014-4017.

26. §endur K., Challener W., Peng C. Ridge waveguide as a near-field aperture for high density data storage // J. Appl. Phys. 2004. Vol. 96, N 5. P. 2743-2752.

27. Sundaramurthy A. et al. Toward nanometer-scale optical photolithography: utilizing the near-field of bowtie optical nanoantennas // Nano Letters. 2006. Vol. 6, N 3. P. 355-360.

28. Taflove A. Computational electrodynamics: the finite-difference time-domain method. 2nd ed. Norwood, MA: Artech House, 1995. 602 p.

29. Taminiau T.H. et al. A/4 resonance of an optical monopole antenna probed by single molecule fluorescence // Nano Letters. 2007. Vol. 7,N1.P. 28-33.

30. Taubner T., Hillenbrand R., Keilmann F. Nanoscale polymer recognition by spectral signature in scattering infrared near-field microscopy // Appl. Phys. Lett. 2004. Vol. 85,N21. P. 5064-5066.

31. Taubner T., Keilmann F., Hillenbrand R. Nanoscale-resolved subsurface imaging by scattering-type near-field optical microscopy // Optics Express. 2005. Vol. 13, N 22. P. 8893-8899.

32. Taubner T., Hillenbrand R., Keilmann F. Performance of visible and mid-infrared scattering-type near-field optical microscopes // J. Microscopy. 2003. Vol. 21, N. 3. P. 311-314.

33. Veerman J.A. et al. High definition aperture probes for near-field optical microscopy fabricated by focused ion beam milling //Appl. Phys. Lett. 1998. Vol. 72, N 24. P. 3115-3117.

34. Vobornik D. et al. Spectroscopic infrared scanning near-field optical microscopy (IR-SNOM) // J. Alloys and Compounds. 2005. Vol. 401, N 1. P. 80-85.

35. Vogel E. Technology and metrology of new electronic materials and devices // Nature Nanotechnology. 2007. Vol. 2,N1.P. 25-32.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.