CC BY
13
УДК 517.958, 537.812
ИССЛЕДОВАНИЕ РЕЗОНАНСНЫХ СВОЙСТВ НАНОРАЗМЕРНЫХ СТЕРЖНЕЙ МЕТОДОМ ДИСКРЕТНЫХ ИСТОЧНИКОВ
Н. В. Гришина, Ю. А. Еремин, А. Г. Свешников
(.кафедра математики) E-mail: eremin@cs.msu.su
На основе метода Дискретных источников построена математическая модель для анализа спектральных характеристик рассеяния неизлучающих волн наноразмерны-ми стержнями, расположенными на поверхности стеклянной призмы. Показано, что спектральные характеристики существенно зависят как от вытянутости стержней, так и от их ориентации.
Введение
Наноразмерные стержни из благородных металлов находят широкое применение в современных технологиях, в том числе в качестве локальных биосенсоров [1-2]. Принципиальная схема биосенсора включает в себя источник неполяризованно-го белого света, который распространяется внутри стеклянной призмы и падает на границу раздела стекло-вода под углом, превышающим угол полного внутреннего отражения. В результате в воде образуется неизлучающая волна, распространяющаяся вдоль плоской границы раздела и затухающая в направлении нормали к поверхности. Наноразмерный стержень располагается вблизи границы раздела стекло-вода и конвертирует неизлучающую волну в рассеянное поле, которое затем собирается оптической линзой [2]. Основное назначение стержня в том, что он реализует узкий пик в спектральной области, располагающийся в видимой части спектра. Точное определение положения этого пика является ключевым моментом при конструировании и функционировании биосенсора. Вместе с тем большинство исследователей ограничиваются либо феноменологическими подходами, либо исследуют спектры без учета взаимодействия стержня с призмой [3-4]. Однако, как показано в работе [5], подобный подход может вносить существенную погрешность при расчете рассеянного поля.
В настоящей работе метод дискретных источников (МДИ) обобщается на случай анализа спектральных характеристик рассеяния света проницаемой частицей, расположенной на поверхности стеклянной призмы. Проводится анализ спектров рассеяния золотых (Аи) эквиобъемных сфероидальных частиц в зависимости от их вытянутости и ориентации по отношению к плоскости падения волны. Показано, что спектры рассеяния существенно зависят от рассматриваемых параметров, причем основной вклад в рассеяние вносит 5-поляризованное излучение.
Математическая модель задачи рассеяния
Начнем с математической постановки рассматриваемой задачи. Выберем декартову систему координат таким образом, чтобы плоскость раздела сред вода-стекло Е совпадала с плоскостью 2 = 0, а ось г была направлена вверх, в область Д, занятую водой. Пусть осесимметричная проницаемая частица, занимающая область Д, расположена в воде на поверхности призмы, занимающей область Д (г <0), так что ось вращения параллельна границе и принадлежит плоскости гх. Таким образом, геометрия системы частица-подложка в целом теряет свойство осевой симметрии, что не дает возможность использовать вариант МДИ, описанный ранее в работе [6]. Будем полагать, что частица возбуждается плоской электромагнитной волной {Е°,Н0}, распространяющейся из призмы под углом в\ относительно оси г. Тогда математическая постановка задачи рассеяния принимает вид условия излучения для рассеянного поля на бесконечности
rot = ik>:, Е,
с^с
]Ч)1 El = —ik/hH^
rip x (Ei(p) -np x (Щр) ez x (E0(p) -ez x (Яо (p)
E0(p)) = 0, -H0(p)) = 0, -Et(p)) = 0, -tf,(p)) = 0,
в Д. C = 0, 1./.
PEdD, (1)
pe
Здесь x — векторное произведение, —
полное поле в соответствующей области Д, k = из/с и пр — нормаль к поверхности $Д. Напомним, что в области призмы Д полное поле включает в себя падающую {Ж0, Ж0} и зеркально отраженную от S плоские волны, а в Д — преломленную волну, которая при некоторых условиях превращается в неизлучающую. Полагаем поверхность $Д С С^^ гель-деровой, а параметры сред удовлетворяющими условиям Irn /i^ ^ 0 (временная зависимость выбрана
в виде ехр Тогда граничная задача (1) имеет единственное решение [7].
Будем следовать базовой концепции построения приближенного решения в рамках МДИ, изложенной в [7]. Сначала решим задачу дифракции поля плоской волны {Ж0,Ж0} на поверхности раздела сред Е. После этого перейдем к построению приближенного решения граничной задачи (1) для рассеянного поля {Е^Щ} в областях С = 0, 1 и полного поля внутри частицы Д. В данном случае суть концепции состоит в представлении поля в виде конечной линейной комбинации полей электрических диполей, которая аналитически удовлетворяет системе уравнений Максвелла в областях Д),и> условиям на бесконечности для рассеянного поля в Ди , а также условиям сопряжения для тангенциальных компонент полей всюду на поверхности Е. Тогда решение граничной задачи рассеяния (1) сводится к задаче аппроксимации поля внешнего возбуждения на поверхности частицы $Д полями данных диполей. Таким образом, определение неизвестных амплитуд ДИ производится из условий сопряжения только на поверхности частицы, которые принимают следующий вид:
пр х (Et — Eq) = Пп х
0>
прх{Щ-Щ) = прхЩ,
(2)
где — поле преломленной плоской волны
В А).
В основу представления для рассеянного частицей поля положим дипольные источники, аналитически удовлетворяющие условиям сопряжения для полей на поверхности Е. В этом случае векторный потенциал диполей с точностью до постоянного множителя имеет вид
А(М) =
G(M,P)i(P) drp,
(3)
где С(Я,Р) — тензор Грина слоистой среды [8]. При этом соответствующие компоненты тензора Грина в Во выглядят следующим образом:
Саа(М,Мо) = -Ь^(коКмм0) +
g(M,M0)
k(Xr)vaa(X,z,z0)XdX,
/о(Аг)оз1 (A, z, zq)X dX,
(4)
где R\ÎMq = г2 + (z - z0)2, г2 = р2 + р2- 2рр0х
xcos(<p — ipo), /0(.) — цилиндрическая функция (2)
Бесселя, h0 (•) — сферическая функция Ханке-ля, (po,<Pq,zq) — цилиндрические координаты точ-
ки Мо, а = 1, 3. В данном случае для спектральных функций Оц,0зз,0з1 справедливы следующие представления:
/•, ч №1110~~ 1 г / м
011 (А, г, го) =----ехр {-щ(г + 20)},
Щг/о + рогц щ
/1 ч ~~ £0^1 1 г / м
033(А, г, го) = ,--ехр {-щ(г + 20)},
£\Vo + £oVi Vo
031 (A ,z,zo) =
2(/iiei - 1л0е0)
(5)
ехр {-ri0(z + z0)}, z> 0,
{p\m + Ро'п\){е\т + вот)
20 > о,
где rq2 = А2 — k2, k2 = k2eçp,ç, С = 0, 1. Спектральные функции (5) обеспечивают выполнение условий сопряжения на границе раздела сред Е [8].
Будем строить представление для рассеянного поля в областях Дд на основе системы электрических диполей, локализованных в точках множества . Пусть точки Мп распределены всюду плотно на вспомогательной поверхности Sq € С^2-а\ соосной с QDi и расположенной строго внутри области Д. Будем полагать, что в каждой точке Мп располагаются три линейно независимых диполя . Пусть эти диполи ориентированы в соответствии с цилиндрической системой координат. Следуя представлению (3), потенциалы, соответствующие каждому такому диполю, принимают вид
Al = \Gx 1 (M, М„) eos (<р - <рп); —G\ 1 sin(^ - ipn)\
dg(M,Mn) 1 dg .
-77-cos(^ -tpn)--— sm(cp - <pni
dp p dip
A\ = \ G\ i (M, Mn) sin(^ - <pn); G\ i cos(^ - <pn);
dg(M,Mn
sin(^) — <pn
1 dg
COS ((p — (pn
dp p dip
Л3 = {0;0;0зз(м,м„)}. (6)
Тогда для рассеянного поля в Ад, удовлетворяющего условиям сопряжения на границе призмы, справедливо представление
Щ з
п= 1 1=1
i V (7)
Hg(M) = —rot Е?(М),
kp0 ç С = o,i, MeD0A.
Приступим теперь к построению приближенного решения внутри проницаемой частицы Д. Выберем вспомогательную поверхность 5], еоое-ную и объемлющую поверхность $Д. Введем в рассмотрение систему векторных потенциалов
А1п1(М) = /42) {Шмм^еь Мп € 5]. Тогда представ-
ление для полного поля внутри частицы принимает вид
N¡ 3
Ef(M) = J2J2Pni rotrotAlni(M),
п= 1 1=1
Hf{M) = -Í- rot Ef(M), M € Di. k/ii
(8)
Построенное таким образом представление (7)-(8) удовлетворяет всем условиям граничной задачи (1) за исключением условий сопряжения на поверхности частицы (2). Следовательно, неизвестные амплитуды ДИ определяются посредством удовлетворения условиям (2) в некоторой норме. Поскольку представление для рассеянного поля (7) автоматически удовлетворяет условиям сопряжения для полей на Е, это обстоятельство дает возможность аналитически учесть всевозможные взаимодействия частицы с призмой.
Вычислительный алгоритм
Рассмотрим схему вычислительного алгоритма. Как отмечалось выше, приближенное решение (7)-(8) удовлетворяет всем условиям граничной задачи (1), за исключением условий сопряжения (2) на поверхности . Поэтому определение неизвестных амплитуд дискретных источников 3 3
{Iр;№
}г=1 проводится ИСХОДЯ из
требования удовлетворения условий сопряжения (2) в соответствующей функциональной норме. Для решения последней задачи используем обобщенный метод коллокаций [7]. Для этого выберем на поверхности частицы множество точек коллокаций {-Р/}у=1 € дО{, равномерно покрывающих поверхность целиком. Линейная система для определения амплитуд формируется удовлетворением условий сопряжения поточечно на множестве {-Р/}у=1 • Амплитуды дискретных источников определяются из решения полученной переопределенной системы линейных уравнений с матрицей размерности 4/ х 3(Л^о + А^-). Подчеркнем, что развитый подход позволяет осуществлять апостериорную оценку погрешности полученного приближенного решения посредством вычисления невязки условий сопряжения (2) на поверхности частицы в среднеквадратичной норме и тем самым дает равномерную оценку погрешности приближенного решения на любом компакте вне рассеивателя.
Для вычисления интенсивности рассеянного поля на бесконечности необходимо иметь диаграмму рассеяния. Она определяется известным образом:
Е(М)
ехр{—
1*8(2 = о)|
F(M) + o(l/r),
2>0, Г = IMI —>
оо.
Для получения конкретного вида диаграммы рассеяния достаточно использовать асимптотические представления для интегралов Зоммерфельда, как это сделано в работе [7]. Тогда для в, <р — компонент диаграммы рассеяния — имеем
РМ ,в,ф) = 1к + Р°п2Ь - Р°пзЫ,
п=1 (9)
N0 к '
,в,ф) = 1к 1 +/4Ы,
fe 1 = cos в eos(<¿) — +
+{eos 9v 11 (в)+ sin2 9v33(9)} cos в cos((p—(pn)j^,
¡02 = COS в sin {if - (flnh+ +
+{eos 9v 11 (9)+ sin2 вщ3(в)} cos в s'm((p—ipn)^,
/да = sin 9j+ + cos 6033(6) sin $7^,
fv 1 = sin(y> - (fin)7+ + COS 0Щ 1 (в) sin(y> - (fin)7^,
fip2 = eos(<p - (fin)7+ + COS 0Щ 1 (в) cos(ip - (pn)7^,
7+ = exp{í7ü0(p n sin в cos(jp — <pn) + zn eos в)},
ti sin в cos(jp — <pn) — zn eos 0)}.
Здесь (pn,<pn,zn) — цилиндрические координаты точки Mn € So, а спектральные функции принимают вид
Vll(0)= V33(0) =
2 fio
fj,¡ COS в + HQф
2ер
£ 1 COS0 + £o ф'
2{ц\£\ - HqEQ)
, Ф = у £ 1 — sin2 в,
(ei cos в + £о'ф)([Л1 cos в + [j,оф)'
Как и в осесимметричном случае, компоненты диаграммы рассеяния не содержат интегралов Зоммерфельда, и после определения неизвестных амплитуд дискретных источников для расчета характеристик рассеяния достаточно вычислить лишь комбинацию элементарных функций.
Результаты моделирования
Введем в рассмотрение интенсивность рассеяния неполяризованного света 1(6\,6,<р), которая определяется следующим образом:
Квх,в,ч>) = \ (У№,о,ф)I2 + ,V)f) , (Ю)
где
ip-s(0i ,е,<р) = | f^s(0i , о, ч>)? + , в, v)\2,
(11)
р 9
a F^ (в\,в,(р) — в, ^-компоненты диаграммы рассеяния (9) в сферической системе координат, соответствующие P/S-поляризации возбуждающей волны. Размерность интенсивности (10) — мкм2. Нас
Рис. 1. Сечение рассеяния а(\,6\) неполяризо-ванного излучения (12) в зависимости от длины волны Л для сфероидальной частицы Аи с эквиобъемным диаметром 40 нм и отношением осей Ь/а =1.5. Угол падения волны в\ = 63°; Ч>1 = 180° (/), (р\ = 150° (2), if! = 120° (3), ip i = 90° (4)
в первую очередь будет интересовать поперечник рассеяния, который представляет собой энергию, рассеянную в верхнее полупространство в некотором телесном угле, соответствующем раствору оптической линзы:
<t(A,0I) =
/(01,0, (f) du,
(12)
где О = {0° ^ Lp ^ 360°; 0° ^ 0 ^ 34°}, что соответствует апертуре NA = 0.75.
В качестве внешнего возбуждения будем рассматривать свет в диапазоне длин волн 350 ^ Л ^ 850 нм, в качестве материала призмы стекло ВК7, а индекс рефракции воды будем полагать постоянным и равным щ = 1.33. В этом случае критический угол, за которым располагается область неизлучаю-щих волн, зависит от длины волны, но в данном случае его значение в рассматриваемом диапазоне не превышает величины 0С = 61.75°. Значение угла падения будем полагать равным в\ = 63°. Все расчеты проводились с учетом частотной дисперсии материалов: вещества частицы, стекла и воды.
На рис. 1 приведены результаты расчета а(Х,в\) в зависимости от длины волны для сфероидальной золотой частицы с эквиобъемным диаметром 40 нм и отношением осей сфероида Ь/а = 1.5. Различные кривые соответствуют различным положениям плоскости падения волны (плоскость, в которой лежит волновой вектор и ось z) if\ = 180, 150, 120, 90°. При этом (f 1 = 180° соответствует падению вдоль, a if\ = 90° — поперек большей оси сфероида. Как явствует из рисунка, самый высокий пик соответствует (f 1 =90°. Причем его интенсивность в пять раз выше, чем для случая ю\ = 180°.
G-10 4, МКМ
Рис. 2. Те же результаты, что и на рис. 1, но для вытянутости сфероида Ь/а = 2.0
На рис. 2 приведены аналогичные результаты, но для случая вытянутости Ь/а = 2.0. В этом случае мы наблюдаем еще большее усиление интенсивности рассеяния, а также сдвиг максимума в длинноволновую область.
На рис. 3 показано, как влияет вытянутость сфероида Ь/а на интенсивность рассеяния для случая падения волны вдоль большей оси сфероида. Кривые соответствуют значениям b/a= 1, 1.5, 2.0, 2.5, 3.0. Из приведенных результатов видно, что интенсивность рассеяния в этом случае убывает по мере возрастания вытянутости. Это представляется естественным, так как волна падает вдоль большей оси сфероида под большим углом, а поперечный размер сфероида все время уменьшается.
На рис. 4 приведены те же результаты, но для случая падения волны поперек большей оси сфероида. Хорошо видно, что в этом случае максимум достигается вблизи вытянутости Ь/а = 2.0. Дальнейшее увеличение вытянутости приводит к уменьшению амплитуды максимума и его сдвигу в длинноволновую область.
Попробуем определить, за счет чего возникает пик при Ь/а = 2.0. Для этого проведем расчет интенсивности рассеянного поля в плоскости падения для различных компонент Р и 5. Кривые 1, 3 на рис. 5 соответствуют Р-поляризации (вектор электрического поля лежит в плоскости падения волны) и плоскостям падения (f\ = 180°, 90° соответственно, кривые 2, 4 — 5-поляризации, когда вектор электрического поля перпендикулярен плоскости падения. Из рисунка явствует, что «резонанс» достигается для 5-поляризованного поля при падении, перпендикулярном большей оси сфероида, т. е. когда вектор электрического поля параллелен большей оси сфероида, что находится в полном соответствии с результатами, полученными в работе [91.
- - 1
-
А А
- 1 - 2 * 3 . • 4 / д А
о J А. А
Рис. 3. Сечение рассеяния а(Х,0\) в зависимости от Л для плоскости падения в\ = 180° и различных вытянутостей сфероида b/a: 1 (/) (сфера), 1.5 (2), 2.0 (3), 2.5 (4), 3.0 (5)
а-10"4, мкм2
Рис. 4. Те же результаты, что и на рис. 3, но для плоскости падения <р\ = 90°
В заключение отметим, что при реализации развитой модели осевая симметрия рассеивателя не играет никакой роли и реализованный вычислительный алгоритм столь же успешно может использоваться для анализа рассеивающих свойств произвольных неосесимметричных частиц.
Ip>s, мкм2
60 90 0, град
Рис. 5. Интенсивность Ip,s(ß\,Q,tp) (11) в плоскости падения в зависимости от угла рассеяния О для различных поляризаций (Р и S) и плоскостей падения волны ip\: Р-поляризация, 180° (/); 5-поляризация, 180° (2); Р-поляризация, 90° (3); 5-поляризация, 90° (4)
Работа выполнена при финансовой поддержке РФФИ и РФФИ-ННИО (гранты 06-01-00146, 06-02-04002)
Литература
1. Sönnichsen СAlivisatos Р. // Nano Lett. 2005. 5, N 2. P. 301.
2. Sönnichsen СFranzi Т., Wilk Т. et al. // Phys. Rev. Lett. 2002. 88, N 7. P. 077402-1.
3. Sosa I., Noguez C., Barrera R. // J. Phys. Chem. B. 2003. 107. P. 6269.
4. Zhu JHuang L., Zhao J. et al. // Mater. Sei. Eng. В. 2005. 121. P. 199.
5. Гришина H.B., Еремин Ю.А. // Опт. спектроск. 2004. 97, № 5. С. 867.
6. Гришина Н.В., Еремин Ю.А., Свешников А.Г. // Вестн. Моск. ун-та. Физ. Астрон. 2000. № 2. С. 24 (Moscow University Phys. Bull. 2000. N 2. P. 29).
7. Еремин Ю.А., Свешников А.Г. // Усп. соврем, радиоэлектроники. 2003. № 10. С. 3.
8. Дмитриев В.И. Поля в слоистых средах. М., 1963.
9. Imura К., Nagahara Т., Okamoto И. // J. Phys. Chem. В. 2005. 109. Р. 13214.
Поступила в редакцию 20.02.06
