Научная статья на тему 'Исследование методом спектроскопии электронного парамагнитного резонанса особенностей формирования радикалов в аланине под воздействием альфа-излучения'

Исследование методом спектроскопии электронного парамагнитного резонанса особенностей формирования радикалов в аланине под воздействием альфа-излучения Текст научной статьи по специальности «Нанотехнологии»

CC BY
258
52
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.
Ключевые слова
АЛАНИН / СПЕКТРОСКОПИЯ ЭПР / АЛЬФА-ИЗЛУЧЕНИЕ / ПЛУТОНИЙ-239 / ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЕ / РАДИАЦИОННО-ИНДУЦИРОВАННЫЕ РАДИКАЛЫ / МИКРОВОЛНОВАЯ МОЩНОСТЬ В РЕЗОНАТОРЕ СПЕКТРОМЕТРА / РАЗЛОЖЕНИЕ СПЕКТРОВ / МЕТОД НАИМЕНЬШИХ КВАДРАТОВ / ДОБРОТНОСТЬ РЕЗОНАТОРА / ALANINE / EPR SPECTROSCOPY / ALPHA RADIATION / PLUTONIUM-239 / GAMMA RADIATION / RADIATION-INDUCED RADICALS / MICROWAVE POWER IN THE SPECTROMETER RESONATOR / THE DECONVOLUTION OF THE SPECTRA / METHOD OF LEAST SQUARES / RESONATOR Q-FACTOR

Аннотация научной статьи по нанотехнологиям, автор научной работы — Иванников А.И., Хайлов А.М., Скворцов В.Г., Орленко С.П., Степаненко В.Ф.

Исследована зависимость формы спектра ЭПР аланина от величины микроволновой мощности в резонаторе спектрометра после облучения либо альфа-частицами, либо гамма-квантами. Для спектров, записанных при микроволновой мощности в резонаторе менее 5 мВт, значимых различий не наблюдалось. Напротив, при значениях микроволновой мощности более 10 мВт наблюдали значительные различия в формах спектра аланина, облучённого различными типами излучений. Показано, что различия в форме спектров при облучении альфа-частицами и гамма-квантами вызваны увеличением радиационного выхода регистрируемых радикалов второго и третьего типов, образующихся при отрыве атома водорода от центрального атома углерода, и при радиолизе вследствие отрыва двух протонов и атома кислорода от молекулы аланина соответственно. Данные типы радикалов также образуются при нагреве аланина до 200 °С. Таким образом, полученные результаты указывают на то, что под воздействием альфа-излучения в аланине наблюдается повышенный выход тех же радикалов, что и при нагреве, что может быть объяснено локальными эффектами нагрева в местах прохождения треков альфа-частиц, характеризующихся высоким параметром линейной передачей энергии. Исследован сравнительный выход радикалов трёх различных типов, ответственных за компоненты суммарного спектра при облучении альфа-частицами и гамма-квантами, путём разложения на компоненты суммарного спектра ЭПР облучённого аланина. Показано, что выход радикалов третьего типа после альфа-облучения составляет порядка 20%, тогда как после гамма-облучения этот вклад не превышает 10%. Также показано, что вклад радикалов второго типа в спектр ЭПР становится доминирующим при значениях микроволновой мощности в резонаторе спектрометра более 20 мВт при облучении гамма-квантами и 40 мВт при облучении альфа-частицами.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Похожие темы научных работ по нанотехнологиям , автор научной работы — Иванников А.И., Хайлов А.М., Скворцов В.Г., Орленко С.П., Степаненко В.Ф.

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

A study of characteristics of the formation of stable paramagnetic centers in alanine exposed to alpha radiation by electron paramagnetic resonance spectroscopy

The dependence of the spectral shape of alanine on a microwave power in the spectrometer resonator when irradiated by gamma rays and alpha particles was investigated. No significant differences between the spectra recorded at a microwave power of less than 5 mW were observed. On the contrary, for values of microwave power in the spectrometer resonator more than 10 mW there is a considerable variation in the shape of the spectrum of irradiated alanine with different types of radiation. It is shown that the difference in the shape of the spectra when irradiated by alpha particles and gamma rays is caused by increase in the radiation output of recorded radicals of the second and the third types which are formed after the isolation of hydrogen atom from a central carbon atom and after radiolysis due to separation of two protons and oxygen atoms from an alanine molecule, respectively. These types of radicals are also formed during heating alanine to 200 °C. Thus, the results indicate that under the exposure of alpha radiation the increased yield of the same radicals in alanine as upon heating is observed what can be explained by local heating effect in the tracks of alpha particles with a high linear energy transfer. The comparative yield of three different types of radicals responsible for the components of the total spectrum when irradiated with alpha particles and gamma rays was studied by deconvolution into the components of the total EPR spectrum of irradiated alanine. It was shown that the yield of radicals of the third type under alpha radiation is more than 20% whereas under gamma-irradiation the contribution does not exceed 10%. It was also shown that the output of the second type of radicals becomes dominant when the microwave power in the spectrometer resonator is over 20 mW during irradiation by gamma rays and 40 mW when irradiated by alpha particles.

Текст научной работы на тему «Исследование методом спектроскопии электронного парамагнитного резонанса особенностей формирования радикалов в аланине под воздействием альфа-излучения»

Исследование методом спектроскопии электронного парамагнитного резонанса особенностей формирования радикалов в аланине под воздействием альфа-излучения

Иванников А.И., Хайлов А.М., Скворцов В.Г., Орленко С.П., Степаненко В.Ф., Суриямурти Н.1

МРНЦ им. А.Ф. Цыба - филиал ФГБУ «НМИРЦ» Минздрава России, Обнинск;

1 Центр атомных исследований им. Индиры Ганди, Калпаккам, Индия

Исследована зависимость формы спектра ЭПР аланина от величины микроволновой мощности в резонаторе спектрометра после облучения либо альфа-частицами, либо гамма-квантами. Для спектров, записанных при микроволновой мощности в резонаторе менее 5 мВт, значимых различий не наблюдалось. Напротив, при значениях микроволновой мощности более 10 мВт наблюдали значительные различия в формах спектра аланина, облучённого различными типами излучений. Показано, что различия в форме спектров при облучении альфа-частицами и гамма-квантами вызваны увеличением радиационного выхода регистрируемых радикалов второго и третьего типов, образующихся при отрыве атома водорода от центрального атома углерода, и при радиолизе вследствие отрыва двух протонов и атома кислорода от молекулы аланина соответственно. Данные типы радикалов также образуются при нагреве аланина до 200 °С. Таким образом, полученные результаты указывают на то, что под воздействием альфа-излучения в аланине наблюдается повышенный выход тех же радикалов, что и при нагреве, что может быть объяснено локальными эффектами нагрева в местах прохождения треков альфа-частиц, характеризующихся высоким параметром линейной передачей энергии. Исследован сравнительный выход радикалов трёх различных типов, ответственных за компоненты суммарного спектра при облучении альфа-частицами и гамма-квантами, путём разложения на компоненты суммарного спектра ЭПР облучённого аланина. Показано, что выход радикалов третьего типа после альфа-облучения составляет порядка 20%, тогда как после гамма-облучения этот вклад не превышает 10%. Также показано, что вклад радикалов второго типа в спектр ЭПР становится доминирующим при значениях микроволновой мощности в резонаторе спектрометра более 20 мВт при облучении гамма-квантами и 40 мВт при облучении альфа-частицами.

Ключевые слова: аланин, спектроскопия ЭПР, альфа-излучение, плутоний-239, гамма-излучение, радиационно-индуцированные радикалы, микроволновая мощность в резонаторе спектрометра, разложение спектров, метод наименьших квадратов, добротность резонатора.

Введение

Аминокислота аланин широко используется для оценки доз терапевтического облучения методом спектроскопии электронного парамагнитного резонанса (ЭПР) [1-4]. К настоящему времени спектральные и дозиметрические характеристики аланина при облучении фотонами и электронами различной энергии были неоднократно и подробно исследованы [5-8]. Молекула аланина состоит из карбоксильной, амино-, метильной групп и атома водорода, связанных с центральным атомом углерода. Под воздействием ионизирующего излучения в аланине образуются три типа радикалов (обозначаемые как Р1-Р3), спектры ЭПР которых описываются различными компонентами. Наиболее стабильный при комнатной температуре радикал первого типа (Р1) образуется в результате разрыва связи в аминогруппе [5].

Соответственно, характерный спектр облучённого аланина, записанный при комнатной температуре, является суммой трёх компонентов и состоит из центральной линии большой амплитуды и четырёх линий меньшей интенсивности. При оценке дозы излучения в аланине, в подавляющем большинстве случаев, используется только амплитуда центральной линии спек-

Иванников А.И.* - вед. научн. сотр., к.ф.-м.н.; Хайлов А.М. - ст. научн. сотр., к.б.н.; Скворцов В.Г. - зав. лаб., к.б.н.; Орленко С.П. - научн. сотр.; Степаненко В.Ф. - зав. лаб., д.б.н., проф. МРНЦ им. А.Ф. Цыба - филиал ФГБУ «НМИРЦ» Минздрава России. Суриямурти Н. - вед. научн. сотр. Центр атомных исследований им. Индиры Ганди, Калпаккам, Индия.

•Контакты: 249036, Калужская обл., Обнинск, ул. Королева, 4. Тел.: (484) 399-71-48; e-mail: ivannikov@mrrc.obninsk.ru.

тра, а сами измерения спектров проводятся при фиксированной амплитуде модуляции и микроволновой мощности в резонаторе спектрометра.

Однако, согласно [6], вклад различных компонентов спектра гамма-облучённого аланина зависит от параметров записи спектров, прежде всего от микроволновой мощности в резонаторе спектрометра. В частности, разложение спектров гамма-облучённого аланина, записанных на спектрометре ESP 300Е (Bruker) с использованием двойного резонатора, показало, что насыщение компонента спектра, обусловленного радикалами типа R2, начинается гораздо позже - при значениях микроволновой мощности более 50 мВт.

В настоящее время всё большее распространение получают новейшие методы радиотерапии, использующие для борьбы с опухолью частицы с высокой плотностью ионизации (протоны, тяжёлые заряженные частицы), а также нейтроны, облучение которыми также приводит к образованию протонов и тяжёлых ядер отдачи. Для использования аланина при оценке дозы в таких случаях необходимо исследовать зависимость соотношения компонентов спектра алани-на от условий облучения при воздействии нефотонных типов излучения, которая всё ещё остаётся неизученной. Ранее проведённые исследования [9-11] были направлены на оценку радиационной чувствительности аланина и проведены без учёта различий в выходе радикалов различных типов. Следовательно, необходимы дальнейшие исследования для определения вкладов излучений различных типов в суммарную дозу, которые могут быть потенциально проведены путём сравнения спектров, записанных при различных значениях микроволновой мощности в резонаторе спектрометра.

Исходя из сказанного, основными целями работы являлись: изучение количественных и качественных особенностей формирования радикалов различных типов в аланине при альфа- и гамма-облучении, а также оценка степени влияния микроволновой мощности в резонаторе спектрометра на соотношение компонентов сигналов суммарного спектра ЭПР аланина.

Материалы и методы

Для облучения и измерений спектров использовались готовые образцы производства фирмы Bruker в виде таблеток толщиной 2,9 мм и диаметром - 4,8 мм. Таблетки массой около 65 мг состояли из прессованной смеси порошка аланина и полипропилена с плотностью -1,24 г/см3. В соответствии с данными производителя, соотношение в смеси аланина и полипропилена составляло 98/2% по массе.

Гамма-облучение проводилось на установке «Исследователь» с мощностью дозы 10 Гр-мин-1 и относительной погрешностью дозы менее 3%. Для создания условий вторичного электронного равновесия при облучении образцы располагали между пластинами из полиметилметакрилата толщиной 4 мм.

Источник альфа-частиц представлял собой стальную пластину размером 60x26,5 мм, высотой 3 мм со слоем стеклянной глазури, содержащей 239Pu толщиной около 0,1 мм. Средняя

239

энергия испускаемых Pu альфа-частиц равнялась 5,14 МэВ. Поток альфа-частиц, согласно

6 -2 -1

показаниям радиометра МКС-01Р № 57, составлял 7,8410 см -мин . Измерения проводили через коллиматор в виде цилиндрического отверстия диаметром 2 мм в латунной пластине толщиной 1 мм. Поток альфа-частиц на поверхности источника, рассчитанный методом Монте-

Карло (программа MCNP-Х 2.3.0, Los Alamos Laboratory [12]) на основе потока, измеренного ра-

7 -2 -1

диометром, составлял 5,3210 см -мин . Дозу альфа-излучения определяли на основе расчётного значения потока альфа-частиц на поверхности источника и времени облучения. Относи-

тельная погрешность оцененных значений дозы альфа-излучения, с учётом погрешности измерения радиометра, составляла менее 7%.

Спектры ЭПР облучённого аланина измеряли на спектрометре исследовательского класса ESP-300E (Bruker) в Х-диапазоне при различной микроволновой мощности, подводимой к резонатору в диапазоне от 1 до 40 мВт. Также были выбраны следующие фиксированные параметры записи спектров: частота 9,82 ГГц, центр поля 3490 Гс, развертка поля 200 Гс, модуляция 3 Гс, частота модуляции 100 кГц, резонатор ТМН с добротностью 2500. Время записи спектра с одним накоплением составляло 80 с. Образцы в виде таблеток помещали в трубку из фторопласта с внутренним диаметром 5 мм. Спектр пустой трубки записывали отдельно перед измерениями образцов и в дальнейшем вычитали из спектра трубки с образцом.

Для анализа и обработки спектров аланина проведения разделения спектров на три компонента нелинейным методом наименьших квадратов использовалась программа, созданная авторами на языке программирования Visual Basic 4. Программа была разработана на основе программы Er 09-6, которую авторы использовали ранее для анализа спектров ЭПР облучённой эмали зубов с целью определения поглощённых доз [13].

Программа использует метод нелинейной регрессии (метод наименьших квадратов Мар-кварда-Левенберга) для подгонки суммы трёх компонентов к экспериментальному спектру. Новизна разработанного и применённого метода подгонки состояла в разложении спектров нелинейным методом, позволявшим менять положение подгоняемого спектра и его ширину, а не только амплитуды компонентов.

Результаты и обсуждение

Исследование формы спектров аланина после гамма- и альфа-облучения при различных значениях микроволновой мощности в резонаторе спектрометра

Сравнение спектров аланина после гамма- и альфа-облучений при значениях микроволновой мощности в диапазоне 1-40 мВт показало, что в формах спектров, записанных при более высоких значениях мощности, наблюдаются гораздо более существенные различия. В качестве примера представлены формы спектров гамма- и альфа-облучённого аланина при значениях микроволновой мощности, подводимой к резонатору равных 2 мВт (рис. 1) и 40 мВт (рис. 2).

(б)

400-,

^ 400-

-400

0 50 100 150 200 Развертка поля, Гс

0 50 100 150 200 Развертка поля, Гс

Рис. 1. Сравнение спектров ЭПР альфа- (а) и гамма- (б) облучённого аланина, записанных при микроволновой мощности 2 мВт.

500 400 300 200 100 0 -100 -200 -300

(а)

600-,

е

I 400-

от(

а

л а 200

Е

о

а 0

5

ь

с п -200-

г

<

-400-

(б)

50 100 150 Развертка поля, Гс

200

50 100 150 Развертка поля, Гс

200

Рис. 2. Сравнение спектров ЭПР альфа- (а) и гамма- (б) облучённого аланина, записанных при микроволновой мощности 40 мВт.

Видно, что для спектров, записанных при 2 мВт, различия между спектрами аланина при альфа- и гамма-облучениях не значительны (рис. 1). Из полученных результатов можно сделать вывод, что при измерении спектров аланина, облучённого излучением одного типа, для измерений оптимальным будет выбор параметра микроволновой мощности, подводимой к резонатору ЭПР-спектрометра в диапазоне 1-10 мВт, поскольку при данных значениях будет наблюдаться максимальная интенсивность сигнала и наименьшие искажения спектров.

При микроволновой мощности в 20-40 мВт, спектры аланина после гамма- и альфа-облучения существенно различаются (рис. 2). Для изучения природы различий в форме спектров нами было проведено вычитание спектров альфа- и гамма-облучённого аланина, нормированных по амплитуде центрального пика и записанных при значениях микроволновой мощности в 40 мВт. Полученный в результате разностный спектр (рис. 3) оказался сходен по форме со спектрами компонентов радикалов второго и третьего типов, согласно классификации, принятой в [5].

150 100 50 0 -50 -100 -150 -200 -250

50 100 150 Развертка поля, Гс

200

Рис. 3. Результат вычитания спектров ЭПР аланина после альфа- и гамма-облучения, записанных при микроволновой мощности в 40 мВт.

Таким образом, различия в форме спектров при изменении микроволновой мощности в резонаторе спектрометра вызваны главным образом изменением вкладов регистрируемых радикалов типа Р2 и Р3 при облучении альфа-частицами и гамма-квантами.

0

0

0

В работе [5] были подробно исследованы зависимости интенсивностей компонентов спектра аланина от времени выдержки при нагреве до температуры 200 °С. Согласно данным, полученным в ходе исследования, при нагреве относительный вклад компонента К резко уменьшается, вклад компонента К2 не меняется или незначительно увеличивается, а относительный вклад компонента К3 растёт в несколько раз и при длительном нагреве может становиться доминирующим. Следовательно, наблюдавшееся нами увеличение выхода регистрируемых радикалов типов К2 и К3 при альфа-облучении может быть вызвано локальным нагревом, обусловленным высокой плотностью ионизации альфа-частиц.

Различия в форме спектров, записанных при высоких значениях микроволновой мощности в резонаторе спектрометра, потенциально могут быть использованы для выявления вклада в поле излучения нефотонного компонента, представленного излучением с высокой линейной передачей энергии. С данной целью было необходимо количественно исследовать соотношение амплитуд компонентов спектра при облучении гамма-квантами и альфа-частицами.

Анализ спектров облучённого аланина путём разложения его на компоненты при воздействии гамма- и альфа-излучения

Зависимости амплитуд компонентов спектров альфа-облучённого аланина от микроволновой мощности представлены на рис. 4. Небольшие изломы кривых обусловлены погрешностями измерений амплитуды, которая оценивается величиной ±5 относительных единиц. Из представленных данных видно, что при альфа-облучении основной вклад в спектр при малой микроволновой мощности (в отсутствии насыщения) даёт компонент спектра, обусловленный радикалами первого типа (К1). При увеличении микроволновой мощности в резонаторе, вклады компонентов К и К2 сближаются, и при значениях, более 40 мВт, вклад компонента К2 становится доминирующим.

Для гамма-облучения (рис. 5) компонент К даёт наибольший вклад в спектр при значениях микроволновой мощности в резонаторе менее 20 мВт. При увеличении мощности также преобладает вклад компонента К2, поскольку компонент К насыщается при повышении мощности сильнее по сравнению с компонентом К2. Выход радикалов третьего типа после гамма-облучения не превышает 10%, тогда как после альфа-облучения этот вклад составляет порядка 20%.

100-, 8060 40 20

Альфа облучение

Микроволновая мощность1'2, мВт1'2

60-

ч

г?

50-

40

30

5 20

о 10

0

Альфа облучение

-■-К

------- К2

.....*.....КЗ

1 2 3 4 5 6 Микроволновая мощность1", мВт1'

(б)

Рис. 4. Результаты разложения на три компонента спектров ЭПР аланина после альфа-облучения в дозе 150 Гр, записанных при различной микроволновой мощности в резонаторе спектрометра: а - для амплитуд компонентов и суммарной амплитуды; б - для относительных величин компонентов (суммарная амплитуда принята за 100%).

0

7

Гамма облучение

100-,

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

ч 80Н

. 60-

и 40

ч

£ 20-

(а)

—— т

-♦- Р2

.....*.....Р3

сумма

Микроволновая мощность172, мВт1/2

80 7060 50 40 3020 10 0

Гамма облучение

(б)

1 2 3 4 5 6 Микроволновая мощность172, мВт1/2

Рис. 5. Результаты разложения на три компонента спектров ЭПР аланина после гамма-облучения в дозе 100 Гр, записанных при различной микроволновой мощности в резонаторе спектрометра: а - для амплитуд компонентов и суммарной амплитуды; б - для относительных величин компонентов (суммарная амплитуда принята за 100%).

0

Сопоставление наших результатов с данными работ [5, 6], полученными для случая гамма-облучения аланина с использованием резонатора со сходной добротностью, показало хорошее соответствие. Во всех исследованиях наблюдали насыщение компонента, обусловленного радикалами типа т при значениях микроволновой мощности в резонаторе более 20 мВт, приводящее к доминированию вклада компонента спектра обусловленного радикалами второго типа.

Заключение

Исследована зависимость формы спектра ЭПР аланина от параметра микроволновой мощности в резонаторе после гамма- и альфа-облучения. При значениях мощности более 10 мВт наблюдались значительные различия в формах спектров, которые предположительно связаны с увеличением выхода регистрируемых радикалов второго и третьего типов в аланине при альфа-облучении.

С целью проверки данного предположения проведено разложение на компоненты спектров ЭПР аланина, облучённого альфа-частицами и гамма-квантами. По результатам разложения спектров оценён сравнительный выход в аланине радикалов трёх различных типов, ответственных за компоненты суммарного спектра при различных значениях микроволновой мощности в резонаторе спектрометра. Подтверждён повышенный выход радикалов второго и третьего типов под воздействием альфа-излучения в аланине.

Основным направлением дальнейших исследований следует считать разработку методик идентификации типа излучения и оценки величины поглощённой дозы при смешанном облучении на основе анализа соотношения радикалов различных типов, возникающих в кристаллическом аланине. Также, в будущем, планируется исследовать зависимость эффекта насыщения компонентов спектра облучённого аланина от величины добротности резонатора.

Исследование выполнено при финансовой поддержке РФФИ в рамках научных проектов № 15-58-45050 ИНД_а и № 16-04-01276 А, а также Министерства образования и науки Казахстана (5284/СЕ4 соглашение № 47).

Литература

1. Baffa O., Kinoshita A. Clinical applications of alanine/electron spin resonance dosimetry //Radiat. Environ. Biophys. 2014. V. 53. P. 233-240.

2. Helt-Hansen J., Rosendal F., Kofoed I.M., Andersen C.E. Medical reference dosimetry using EPR measurements of alanine: Development of an improved method for clinical dose levels //Acta Oncol. 2009. V. 48, P. 216-222.

3. Schultka K., Ciesielski B., Serkies K., Sawicki T., Tarnawska Z., Jassem J. EPR/alanine dosimetry in LDR brachytherapy-a feasibility study //Radiat. Prot. Dosim. 2006. V. 120, N 1-4. P. 171-175.

4. Schaeken B., Cuypers R., Lelie S., Schroeyers W., Schreurs S., Janssens H., Verellen D. Implementation of alanine/EPR as transfer dosimetry system in a radiotherapy audit programme in Belgium //Radiother. Oncol. 2011. V. 99, N 1. P. 94-96.

5. Heydari M.Z., Malinen E., Hole E.O., Sagstuen E. Alanine radicals, part 2: The composite polycrystalline alanine EPR spectrum studied by ENDOR, thermal annealing and spectrum simulations //J. Phys. Chem. A. 2002. V. 106. P. 8971-8977.

6. Malinen E., Heydari M.Z., Sagstuen E., Hole E.O. Alanine radicals, part 3: properties of the components contributing to the EPR spectrum of X-irradiated alanine dosimeters //Radiat. Res. 2003. V. 159, N 1. P. 23-32.

7. Zeng G.G., McEwen M.R., Rogers D.W., Klassen N.V. An experimental and Monte Carlo investigation of the energy dependence of alanine/EPR dosimetry: I. Clinical x-ray beams //Phys. Med. Biol. 2004. V. 49, N 2. P. 257-270.

8. Zeng G.G., McEwen M.R., Rogers D.W., Klassen N.V. An experimental and Monte Carlo investigation of the energy dependence of alanine/EPR dosimetry: II. Clinical electron beams //Phys. Med. Biol. 2005. V. 50, N 6. P. 1119-1129.

9. Ableitinger A., Vatnitsky S., Herrmann R., Bassler N., Palmans H., Sharpe P., Ecker S., Chaudhri N., Jдkel O., Georg D. Dosimetry auditing procedure with alanine dosimeters for light ion beam therapy //Radiother. Oncol. 2013. V. 108, N 1. P. 99-106.

10. Bassler N., Hansen J.W., Palmans H., Holzscheiter M.H., Kovacevic S., the AD-4/ACE Collaboration. The antiproton depth-dose curve measured with alanine detectors //Nucl. Instr. Methods in Phys. Res. B. 2008. V. 266. P. 929-936.

11. Mangueira T.F., Silva C.F., Coelho P.R.P., Campos L.L. Gamma/neutron dose evaluation using fricke gel and alanine gel dosimeters to be applied in boron neutron capture therapy //Appl. Radiat. Isot. 2010. V. 68, N 4-5. P. 791-794.

12. RSICC Computer Code Collection, Report CCC-715. Los Alamos, LANL, 2002.

13. Ivannikov A.I., Skvortsov V.G., Stepanenko V.F., Tikunov D.D., Takada J., Hoshi M. EPR tooth enamel dosimetry: optimization of the automated spectra deconvolution routine //Health Phys. 2001. V. 81, N 2. P. 124-137.

A study of characteristics of the formation of stable paramagnetic centers in alanine exposed to alpha radiation by electron paramagnetic resonance spectroscopy

Ivannikov A.I., Khailov A.M., Skvortsov V.G., Orlenko S.P., Stepanenko V.F., Suriyamurthy N.1

A. Tsyb MRRC, Obninsk;

1 Indira Gandhi Center for Atomic Research, Kalpakkam, India

The dependence of the spectral shape of alanine on a microwave power in the spectrometer resonator when irradiated by gamma rays and alpha particles was investigated. No significant differences between the spectra recorded at a microwave power of less than 5 mW were observed. On the contrary, for values of microwave power in the spectrometer resonator more than 10 mW there is a considerable variation in the shape of the spectrum of irradiated alanine with different types of radiation. It is shown that the difference in the shape of the spectra when irradiated by alpha particles and gamma rays is caused by increase in the radiation output of recorded radicals of the second and the third types which are formed after the isolation of hydrogen atom from a central carbon atom and after radiolysis due to separation of two protons and oxygen atoms from an alanine molecule, respectively. These types of radicals are also formed during heating alanine to 200 °C. Thus, the results indicate that under the exposure of alpha radiation the increased yield of the same radicals in alanine as upon heating is observed what can be explained by local heating effect in the tracks of alpha particles with a high linear energy transfer. The comparative yield of three different types of radicals responsible for the components of the total spectrum when irradiated with alpha particles and gamma rays was studied by deconvolution into the components of the total EPR spectrum of irradiated alanine. It was shown that the yield of radicals of the third type under alpha radiation is more than 20% whereas under gamma-irradiation the contribution does not exceed 10%. It was also shown that the output of the second type of radicals becomes dominant when the microwave power in the spectrometer resonator is over 20 mW during irradiation by gamma rays and 40 mW when irradiated by alpha particles.

Key words: alanine, EPR spectroscopy, alpha radiation, plutonium-239, gamma radiation, radiation-induced radicals, microwave power in the spectrometer resonator, the deconvolution of the spectra, the method of least squares, resonator Q-factor.

References

1. Baffa O., Kinoshita A. Clinical applications of alanine/electron spin resonance dosimetry. Radiat. Environ. Biophys., 2014, vol. 53, pp. 233-240.

2. Helt-Hansen J., Rosendal F., Kofoed I.M., Andersen C.E. Medical reference dosimetry using EPR measurements of alanine: Development of an improved method for clinical dose levels. Acta Oncol., 2009, vol. 48, pp. 216-222.

3. Schultka K., Ciesielski B., Serkies K., Sawicki T., Tarnawska Z., Jassem J. EPR/alanine dosimetry in LDR brachytherapy-a feasibility study. Radiat. Prot. Dosim., 2006, vol. 120, no. 1-4, pp. 171-175.

4. Schaeken B., Cuypers R., Lelie S., Schroeyers W., Schreurs S., Janssens H., Verellen D. Implementation of alanine/EPR as transfer dosimetry system in a radiotherapy audit programme in Belgium. Radiother. Oncol., 2011, vol. 99, no. 1, pp. 94-96.

5. Heydari M.Z., Malinen E., Hole E.O., Sagstuen E. Alanine radicals, part 2: The composite polycrystalline alanine EPR spectrum studied by ENDOR, thermal annealing and spectrum simulations. J. Phys. Chem. A., 2002, vol. 106, pp. 8971-8977.

Ivannikov A.I.* - Lead. Researcher, C. Sc., Phys.-Math.; Khailov A.M. - Senior Researcher, C. Sc., Biol.; Skvortsov V.G. - Head of Lab., C. Sc., Biol.; Orlenko S.P. - Researcher; Stepanenko V.F. - Head of Lab., D.Sc., Biol., Prof. A. Tsyb MRRC. Suriyamurthy N. - Lead. Researcher, C. Sc., Chem. Indira Gandhi Center for Atomic Research, Kalpakkam, India.

•Contacts: 4 Korolyov str., Obninsk, Kaluga region, Russia, 249036. Tel.: (484) 399-71-48; e-mail: ivannikov@mrrc.obninsk.ru.

6. Malinen E., Heydari M.Z., Sagstuen E., Hole E.O. Alanine radicals, part 3: properties of the components contributing to the EPR spectrum of X-irradiated alanine dosimeters. Radiat. Res., 2003, vol. 159, no. 1, pp. 23-32.

7. Zeng G.G., McEwen M.R., Rogers D.W., Klassen N.V. An experimental and Monte Carlo investigation of the energy dependence of alanine/EPR dosimetry: I. Clinical x-ray beams. Phys. Med. Biol., 2004, vol. 49, no. 2, pp. 257-270.

8. Zeng G.G., McEwen M.R., Rogers D.W., Klassen N.V. An experimental and Monte Carlo investigation of the energy dependence of alanine/EPR dosimetry: II. Clinical electron beams. Phys. Med. Biol., 2005, vol. 50, no. 6, pp. 1119-1129.

9. Ableitinger A., Vatnitsky S., Herrmann R., Bassler N., Palmans H., Sharpe P., Ecker S., Chaudhri N., Jflkel O., Georg D. Dosimetry auditing procedure with alanine dosimeters for light ion beam therapy. Radiother. Oncol., 2013, vol. 108, no. 1, pp. 99-106.

10. Bassler N., Hansen J.W., Palmans H., Holzscheiter M.H., Kovacevic S., the AD-4/ACE Collaboration. The antiproton depth-dose curve measured with alanine detectors. Nucl. Instr. Methods in Phys. Res. B., 2008, vol. 266, pp. 929-936.

11. Mangueira T.F., Silva C.F., Coelho P.R.P., Campos L.L. Gamma/neutron dose evaluation using fricke gel and alanine gel dosimeters to be applied in boron neutron capture therapy. Appl. Radiat. Isot., 2010, vol. 68, no. 4-5, pp. 791-794.

12. RSICC Computer Code Collection, Report CCC-715. Los Alamos, LANL, 2002.

13. Ivannikov A.I., Skvortsov V.G., Stepanenko V.F., Tikunov D.D., Takada J., Hoshi M. EPR tooth enamel dosimetry: optimization of the automated spectra deconvolution routine. Health Phys., 2001, vol. 81, no. 2, pp. 124-137.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.