CC BY
151
Вестник ДВО РАН. 2015. № 3
УДК 533.9, 535.8
А.А. ИЛЬИН, С.С. ГОЛИК, К.А. ШМИРКО
Характеристики излучения фемтосекундной плазмы воздуха
В эмиссионных спектрах фемтосекундной плазмы зарегистрированы линии NI, OI, первой положительной, первой отрицательной и второй положительной систем молекулярного азота. Атомарные линии формируются с задержкой 50-80 пс относительно лазерного импульса и наблюдаются на интервале до 150 нс. Молекулярные линии появляются без задержки на интервале до 1 нс.
Ключевые слова: фемтосекундная плазма, филамент, эмиссионный спектр, азот, кислород.
Emission characteristics of femtosecond laser-induced plasmas in air. A.A. ILYIN (Institute of Automation and Control Processes, FEB RAS, Vladivostok), S.S. GOLIK (Institute of Automation and Control Processes, FEB RAS, Far Eastern Federal University, Vladivostok), K.A. SHMIRKO (Institute of Automation and Control Processes, FEB RAS, Vladivostok).
Emission spectroscopy of femtosecond plasma shows NI and OI lines of the first positive, first negative and second positive systems of molecular nitrogen. Atomic lines are formed with delay of 50-80 ps relative to laser pulse are observed on the interval of 150 ns. There is no delay of molecular lines formation on the interval of 1 ns.
Key words: femtosecond plasma; filament; emission spectrum, nitrogen; oxygen.
Плазма, генерируемая фемтосекундными лазерными импульсами в атмосфере, является объектом интенсивных исследований на протяжении нескольких последних десятилетий. Данные исследования связаны в основном с самофокусировкой лазерного луча и генерацией филаментов [4]. Для лазерного излучения, мощность которого значительно превышает порог самофокусировки в воздухе (несколько ГВт для X = 800 нм), возникает множество филаментов по причине неоднородности распределения интенсивности в поперечном сечении лазерного луча. Филаментация лазерного излучения широко применяется в дистанционном зондировании атмосферы, дистанционном спектральном анализе, а также при управлении электрическими разрядами [1, 5].
Исследование спектрального состава и временных характеристик излучения эмиссионных линий фемтосекундной плазмы в воздухе позволяет определить реакции, ответственные за накачку возбужденных состояний молекул [2, 4], провести оценку электронной плотности, температуры и наличия локального термодинамического равновесия в плазме [3]. Отметим, что важными характеристиками излучения плазмы филаментов являются время жизни молекулярных и атомарных линий и время возникновения
*ИЛЬИН Алексей Анатольевич - кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник, ШМИРКО Константин Александрович - кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник (Институт автоматики и процессов управления ДВО РАН, Владивосток), ГОЛИК Сергей Сергеевич -кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник, ведущий научный сотрудник (Институт автоматики и процессов управления ДВО РАН, Дальневосточный федеральный университет, Владивосток). *Е-таП: kunashir@gmail.com
Исследования выполнены в ДВФУ при поддержке гранта РНФ (соглашение № 14-50-00034) с использованием оборудования ЦКП ЛаМИ ИАПУ ДВО РАН.
атомарных линий. Полосы N+ и N2 имеют линии в широком спектральном диапазоне и могут накладываться на линии атомов.
В большинстве работ, посвященных исследованию спектральных характеристик плазмы филаментов, использовались анализаторы спектра с временным разрешением ~4-20 нс [2-4, 6]. Практически отсутствуют работы, в которых спектральная динамика исследуется с субнаносекундным разрешением. В представленной работе мы анализируем спектрально-временные характеристики излучения фемтосекундной лазерной плазмы с временным разрешением 100 пс, определяем время жизни и время формирования молекулярных и атомарных линий.
Спектральные характеристики излучения лазерной плазмы изучались с помощью спектрографа Spectra Pro 2500i (Princeton Instruments) и ICCD камеры PicoStar HR (LaVision, GmBH) с изменяемым временем экспозиции сигнала от 100 до 200 пс. В эксперименте использовались следующие параметры излучения Ti:Sa лазера: энергия -0,9 мДж, длительность лазерного импульса - 48 фс, частота лазерных импульсов - 1 кГц.
Предварительный анализ спектра излучения плазмы показал, что наиболее интенсивные линии соответствуют второй положительной системе азота - N2 (С3ПМ — В3П Л 337 нм, первой отрицательной - N+ ( В2Е+ — X2E+) 391,2 нм и атомарным триплетам - Ni 746 нм и OI 777 нм. Поэтому для исследования динамики интенсивности излучения были выбраны спектральные диапазоны, в которых наблюдаются эти линии. Использовалось время регистрации спектра 100 пс, шаг задержки регистрации спектра составлял 5 пс. Атомарные линии регистрировались с временем экспозиции 200 пс и шагом задержки регистрации 1 нс.
Время-разрешенные спектры излучения 1- и 2+ систем азота представлены на рис. 1. Для 2+ системы наиболее интенсивные линии (0-0 337 нм) наблюдаются для v' = 0,1. В спектральном диапазоне 1- система представлена одной самой интенсивной линией 0-0 391,2 нм.
Рис. 1. Время-разрешенные спектры излучения второй положительной (а) и первой отрицательной (б) систем азота. Цифры 1-3 обозначают колебательные числа верхнего у' = 1 и нижнего у" = 3 уровня
На рис. 2 показана зависимость интенсивности линий N2 337 и N 391,2 нм от времени. Для линий характерен быстрый рост интенсивности в течение примерно 200 пс, который затем сменяется спадом. Характерное время спада интенсивностей - 39 пс (К+) и 209 пс (N2). Максимум интенсивности линии 391,2 нм наблюдается примерно на 50 пс раньше. При этом временная зависимость для молекулярного иона имеет симметричную форму и длительность 140 пс. Линия N 391,2 нм детектируется до 400 пс, а N23 3 7 нм - до 1нс.
Исходя из поведения интенсивностей линий на рис. 2, можно сделать следующие выводы. Задержки формирования линий не наблюдается, т.е. они регистрируются сразу после действия лазерного импульса (что соответствует / = 0 пс). Примерно при / < 200 пс процессы возбуждения уровней СП и электронным ударом превалируют над
процессами тушения. Но с падением температуры и плотности электронов при / > 200 пс
Рис. 2. Динамика интенсивностей линий N. 337 нм и N 391,2 нм
наблюдается обратная ситуация. Помимо возбуждения электронным ударом накачка уровня С3Пи происходит при следующих реакциях:
^ + е - N. (С3П м) + К., К.(У) + М- N. (С3П И) + К.,
где У - синглетные состояния с энергией, превышающей 1. эВ, М = К, О. Таким образом, за счет вышеупомянутых реакций максимум интенсивности линии N. 337 нм наблюдается позже на 50 пс относительно максимума интенсивности линии N + 391Д нм. Учитывая, что константы скоростей тушения уровня В Еи почти на порядок превосходят таковые для уровня СП и , а также накачку уровня С П и реакциями, можно прийти к выводу, что время жизни линии 337 нм больше, чем линии 391,. нм, что и наблюдается на рис. ..
На рис. 3 представлены время-разрешенные спектры излучения триплетов азота и кислорода. В начальные моменты развития плазмы линии сильно уширены. Триплет N1 разрешается при t > 10 нс - время задержки регистрации спектра относительно лазерного импульса), триплет О1 остается неразрешенным. Отметим, что молекулярные линии наблюдаются до t > 1 нс, а атомарные - до 150 нс.
На рис. 4 показаны время-разрешенные спектры, охватывающие спектральный диапазон, в котором наблюдаются триплеты азота и кислорода. Если молекулярные линии .+ и 1+систем формируются без задержки, то триплет О1 777 нм образуется при t = 75 пс и находится на пьедестале 1+ системы азота N. (В3Пё - А3Е . Триплет азота скрыт излучением 1+ системы. По результатам нескольких экспериментов, время формирования триплета кислорода варьировалось в интервале от 50 до 80 пс. Изначально в воздухе отсутствуют атомы кислорода, следовательно, они образуются при реакциях диссоциативной рекомбинации О+ + е- О + О и диссоциации электронным ударом О. + е — О + О + е.
Рис. 3. Время-разрешенные спектры излучения триплетов азота (а) и кислорода (б)
740 750 760 770 780 790 X, nm Рис. 4. Формирование триплета кислорода OI 777 нм
Полученное нами время формирования линий на порядок меньше времени, указанного в работе [5], где линии 01 и N1 были зарегистрированы при / > 2 нс. Данное обстоятельство скорее всего связано с тем, что атомарные линии при / < 2 нс скрыты излучением сплошного спектра.
ЛИТЕРАТУРА
1. Букин О.А., Бабий М.Ю., Голик С.С., Ильин А.А., Кабанов А.М., Колесников А.В., Кульчин Ю.Н., Лисица В.В., Матвиенко ГГ., Ошлаков В.К., Шмирко К.А. Лидарное зондирование атмосферы с использованием гигаваттных лазерных импульсов фемтосекундной длительности // Квант. электроника. 2014. Т. 44, № 6. С. 563-569.
2. Arnold B.R., Roberson S.D., Pellegrino P.M. Excited state dynamics of nitrogen reactive intermediates at the threshold of laser induced filamentation // Chem. Phys. 2012. Vol. 405. P. 9-15.
3. Bernhardt J., Liu W., Theberge F. et al. Spectroscopic analysis of femtosecond laser plasma filament in air // Opt. Communs. 2008.Vol. 281. P. 1268-1274.
4. Chin S.L., Wang T.J., Marceau C. et al. Advances in intense femtosecond laser filamentation in air // Laser Phys. 2011. Vol. 22. P. 1-53.
5. Stelmaszczyk K., Rohwetter P., Méjean G. et al. Long-distance remote laser-induced breakdown spectroscopy using filamentation in air // Appl. Phys. Lett. 2004. Vol. 85. P. 3977-3979.
6. Xu H.L., Azarm A., Bernhardt J. et al. The mechanism of nitrogen fluorescence inside a femtosecond laser filament in air // Chem. Phys. 2009. Vol. 360. P. 171-175.
