CC BY
17
УДК 532.783
ГЕНЕРАЦИЯ ВТОРОЙ ГАРМОНИКИ ФЕМТОСЕКУНДНЫХ ЛАЗЕРНЫХ ИМПУЛЬСОВ В НЕМАТИЧЕСКОМ ЖИДКОМ КРИСТАЛЛЕ
В. А. Еникеева1, А. С. Золотько, В. А. Макаров1, И. А. Ожередов1, В. Н. Очкин, А. П. Шкуринов1
Экспериментально исследована генерация второй гармоники фемтосекундных лазерных импульсов в нематиче-ском жидком кристалле. Установлено, что генерация второй гармоники световым пучком происходит в объеме образца жидкого кристалла, сопровождается люминесценцией и наблюдается только в присутствии свето-индуцир о ванной переориентации директора.
Генерация второй гармоники (ГВГ) оптического излучения тесно связана со структурой вещества и представляет несомненный интерес с точки зрения изучения фундаментальных свойств электронной оптической нелинейности.
Нематическая фаза жидких кристаллов обладает локальной инверсионной симметрией. Поэтому удвоение частоты оптического излучения в однородно ориентированном нематическом жидком кристалле (НЖК) вне полосы поглощения возможно только благодаря электроквадрупольной нелинейно-оптической восприимчивости, которая меньше электродипольной примерно на два порядка [1]. Реализация эффекта удвоения частоты оптического излучения на электродипольной нелинейности возможна только при нарушении инверсионной симметрии НЖК, например, воздействием постоянного электрического поля.
Эффект ГВГ в присутствии постоянного поля подробно изучен в [2]. В отсутствие постоянного поля ГВГ исследовалась в [3, 4]. В этих работах в качестве излучения накачки использовалось излучение лазеров с модулированной добротностью с плотностью
Физический факультет и Международный учебно-научный лазерный центр МГУ им. М. В. Ломоносова.
DFR
NLC
70fs<
Рис. 1. Схема экспериментальной установки: GP - призмы Глана-Тейлора, DFR - двойной ромб Френеля, РМ - измеритель мощности, NLC - клиновидный образец НЖК, SP спектрограф, CCD - цифровая многоканальная система регистрации на базе CCD, PC -персональный компьютер.
мощности порядка ГВт/см2 [3] или 100 МВт/см2 [4]. Частота повторения импульсов не превышала 12.5 Гц [4]. Возможность светоиндуцированного поворота директора в работах [3, 4] не анализировалась.
В настоящей работе проведено исследование ГВГ в НЖК под действием последовательности фемтосекундных импульсов. Как было показано нами ранее [5], световой пучок фемтосекундного излучения с достаточно большой пиковой мощностью (несколь ко ГВт/см2) и высокой частотой повторения 100 МГц) вызывает светоиндуцирован-ную переориентацию директора, которую легко детектировать по характерной аберрационной картине. При этом заметные тепловые эффекты отсутствуют. Кроме того, в отличие от предшествующих работ по исследованию ГВГ в НЖК, благодаря многоканальной системе регистрации в нашей экспериментальной схеме, мы регистрировали сигнал не только на удвоенной частоте, но и в значительно более широком спектральном диапазоне.
Условия и методика эксперимента. В качестве источника фемтосекундных импуль сов использовался твердотельный Ti:Sapphire лазер Tsunami (Spectra Physics Inc.), генерирующий импульсы длительностью 70 фс с частотой повторения / = 80 МГц и со
10000
-г 4000
2000
6000
8000
0
250 300 350 400 450 500 550
X, nm
Рис. 2. Типичный спектр регистрируемого в окрестности длины волны второй гармоники сигнала, прошедшего через НЖК (Р = 340 мВт, А = 800 нм, d = 25 мкм, у — 20° ).
средней мощностью до Р = 1.5 Вт с шириной спектра ДА = 11 нм с перестройкой в диапазоне длин волн А = 710 — 990 нм.
В экспериментальной схеме (рис. 1) были предусмотрены элементы для измерения и контроля энергетических и спектральных характеристик излучения. Для контроля длины волны падающего на образец излучения и режимов работы фемтосекундного лазера использовался спектрометр USB 2000 (Ocean Optics Inc.) (на рис. 1 не показан). Для выделения линейной поляризации и плавного изменения энергии излучения применялась комбинация двух призм Глана-Тейлора. Направление линейной поляризации излучения могло изменяться при помощи двойного ромба Френеля. Мощность излучения определялась с помощью измерителя мощности FieldMaster (Coherent Inc."). Излучение фокусировалось на образец линзой с фокусным расстоянием / = 10 см. Для регистрации спектра излучения в окрестности частоты второй гармоники использовался спектрограф SP-2500 и цифровая многоканальная система регистрации Spec 10 на базе CCD(Princeton Instruments Inc.).
Образец НЖК представлял собой гомеотропно ориентированную ячейку клиновидной формы толщиной d = 0 — 40 мкм. Ячейка была заполнена нематической матрицей Е7, структурная формула и спектр поглощения которой приведены в работе [6]. Температура ее перехода из нематической фазы в изотропную составляет +58°С. Измерения проводились при комнатной температуре.
30
Рис. 3. Зависимость величины сигналов (а) "подставки" и (б) второй гармоники от угла поворота анализатора (нулевому углу соответствует поляризация перпендикулярно плоскости падения).
20
20
30
Экспериментальные результаты. Эксперименты проводились при наклонном падении фемтосекундного излучения с длиной волны А = 800 нм на образец НЖК под углом уз = 20° в область, соответствующую толщине образца с1 = 25 мкм.
В первой серии экспериментов изучалось распределение интенсивности в поперечном сечении пучка, прошедшего через НЖК. Если образец НЖК облучался р - поляризованным (т.е. поляризованным в плоскости падения) сфокусированным пучком фемтосе-кундных лазерных импульсов, то при мощности пучка Р, большей 160 мВт, в поперечном сечении пучка начиналось формирование аберрационной картины - системы из четких концентрических колец, появление которой связано с поперечной неоднородностью показателя преломления. При мощности излучения Р = 500 мВт число колец было равно 4. Характерное время формирования аберрационной картины - 5 секунд - свидетельствовало об ориентационном характере нелинейной оптической восприимчивости (т.е. о том, что изменение показателя преломления НЖК вызвано светоиндуцированным поворотом директора). В случае 5 - поляризованного (т.е. поляризованного перпендикулярно плоскости падения) светового пучка аберрационная картина не формировалась. Ее отсутствие связано с подавлением в этой геометрии эксперимента светоиндуцированной переориентации директора [7].
14
12
IЛ
1 в 16
4
2
О
100 200 300 400 500 600 Р, т\¥
5 10 15 20 25 30 35 40 Ь, цт
Рис. 4. (а) Зависимость интенсивности "подставки" от средней мощности Р падающего на образец НЖК излучения. Сплошная линия ~ аппроксимация экспериментальных точек кубической зависимостью, (б) Зависимость сигнала второй гармоники от толщины жидкокристаллического слоя. Сплошная линия - аппроксимация экспериментальных точек квадратичной зависимостью.
Во второй серии экспериментов при р - поляризации излучения, падающего на образец НЖК, изучался спектр прошедшего излучения. Был зарегистрирован сигнал второй гармоники. При этом ГВГ происходила только при возникновении аберрационной картины. На рис. 2 показан спектр регистрируемого сигнала, полученный при средней мощности падающего излучения Р = 340 мВт. Из рисунка видно, что спектр наблюдаемого сигнала второй гармоники имел значительную по амплитуде колоколообразную фоновую "подставку".
В третьей серии экспериментов (рис. 3) при р - поляризованном падающем на образец излучении исследовалась поляризация прошедшего сигнала в области второй гармоники (измерения проводились при Р = 400 мВт). Из рис. 3 видно, что наблюдаемый сигнал "подставки" преимущественно р-поляризован, а сигнал второй гармоники имеет 5 - поляризацию.
Четвертая серия экспериментов была проведена для исследования интенсивности регистрируемого сигнала в области частоты второй гармоники в зависимости от средней мощности падающего на образец излучения и толщины ЖК слоя. График 4(а) получен для толщины образца с? = 25 мкм и иллюстрирует зависимость величины "подставки" от мощности падающего излучения. Видно, что зависимость имеет степенной вид с показателем, равным трем. На рис. 4(6) показана зависимость величины генерируемого
сигнала второй гармоники, наблюдаемого на фоне "подставки", от толщины слоя НЖК (при Р = 480 мВт). В этом случае экспериментальные точки хорошо аппроксимируются квадратичной параболой.
Обсуждение экспериментальных результатов. Квадратичный вид зависимости сигнала второй гармоники от толщины образца указывает на то, что ГВГ преимущественно происходит в объеме образца НЖК. Преобразование частоты накачки проявлялось в нашем эксперименте только при одновременном формировании аберрационной картины, т.е., в присутствии светоиндуцированной переориентации директора. Поэтому можно предположить, что удвоение частоты связано с нарушением симметрии поля директора (под действием светового пучка однородная гомеотропная ориентация поля директора нарушается и директор поворачивается тем больше, чем больше локальная интенсивность светового поля). Ранее ГВГ за счет нарушения центросимметричности НЖК светоиндуцированной решеткой наблюдалось в [8].
Наблюдаемая достаточно широкая полоса фоновой "подставки" характеризуется кубичной зависимостью ее интенсивности от средней мощности светового пучка. Можно предположить, что эта полоса соответствует люминесценции, в возбуждении которой важную роль играют трехфотонные нелинейно-оптические взаимодействия.
Выводы. В настоящей работе проведено экспериментальное исследование преобразования частоты фемтосекундных лазерных импульсов в гомеотропном образце нема-тического жидкого кристалла Е7. Наблюдалась генерация второй гармоники, сопрово ждаемая широкой полосой излучения в окрестности частоты второй гармоники. Наблюдавшееся преобразование частоты может быть связано с изменением симметрии поля директора из-за эффекта светоиндуцированной переориентации.
Более детальное изучение процессов ГВГ и люминесценции в НЖК требует спектрального анализа прошедшего излучения в более широкой области, включающей частоту третьей гармоники, и является предметом будущих исследований.
Авторы благодарны М. И. Барнику за полезные обсуждения и интерес к работе. Работа выполнена при поддержке РФФИ (грант 04-02-17354).
ЛИТЕРАТУРА
[1] Г. А. Ляхов, Ю. П. Свирко, Труды ИОФАН 6, 24 (1987).
[2] Н. М. Штыков, Л. М. Блинов, А. М. Дорожкин, М. И. Барник, ЖЭТФ 81(5), 1763 (1981).
[3] С. М. Аракелян, Г. JI. Григорян, С. Ц. Нерсисян, Ю. С. Чилингарян, Письма в ЖЭТФ 28, 202 (1978).
[4] Н. М. Штыков, J1. М. Блинов, А. М. Дорожкин, М. И. Барник, Письма в ЖЭТФ 35, 142 (1982).
[5] V. A. Enikeeva, V. A. Makarov, I. A. Ozheredov, et al., Mol. Cryst. Liq. Cryst. 442, 1 (2005).
[6] G. Geetha, S. Nair, Prasad Krishna, and С. V. Yelamaggad, J. Appl. Phys. 87(5), 2084 (1999).
[7] H. Kpoo, Jl. Чиллаг, И. Яноши и др., Известия Академии наук СССР 47, 2027 (1983).
[8] А. В. Сухов, Р. В. Тимашев, Письма в ЖЭТФ 51(7), 364 (1990).
Поступила в редакцию 29 декабря 2006 г.
