CC BY
22
УДК 535.361
ГЕНЕРАЦИЯ ТЕРАГЕРЦОВОГО ИЗЛУЧЕНИЯ В КУБИЧЕСКИХ НЕЦЕНТРОСИММЕТРИЧНЫХ
КРИСТАЛЛАХ
B.C. Горелик, Г. М. Катыба
В данной работе исследованы условия генерации параметрического излучения, на поляритонах в кубических нецентросилш,етрич,ных кристаллах. Проведено теоретическое обоснование возможности такой генерации. Рассчитаны, частоты, поляритонного излучения для, кристаллов GaP, ZnSe, ZnTe и GaAs. Проведено сравнение полученных значений частот генерации с результатами экспериментов по комбинационному рассеянию света, на, поляр итонах. Представлена, принципиальная, схема, работы, генератора терагерцового излучения с использованием кристалла GaP и импульсного лазера, с большой пиковой мощностью при малой энергии импульсов лазерной накачки. Выполнен анал/из сдвига частоты, лазерной генерации в зависимости от геометрии рассеяния. Пол/учен коэффициент преобразования, возбуждающего излучения, в терагерцовый диапазон.
Ключевые слова: комбинационное рассеяние, поляритоны. кубический кристалл, показатель преломления, генератор, терагердовое излучение, лазер.
Введение. Использование лазеров в технике оптического эксперимента привело к расширению исследований свойств элементарных возбуждений (фононов. поляритонов. магнонов) в кристаллах. При этом одним из основных методов является спектроскопия комбинационного рассеяния (КР) света [1]. В настоящее время с использованием лазерных источников выполняются исследования спектров КР н& поляритонах в нецентро-симметричных кристаллах различных типов.
Исследование КР света на поляритонах дает информацию о важных характеристиках диэлектрических кристаллов: закон дисперсии диэлектрической проницаемости [2.
ФИАН, 119991 Россия, Москва, Ленинский пр-т, 53; e-mail: [email protected]; [email protected].
3] и магнитной восприимчивости [4] в широком спектральном диапазоне, включающем область решеточных резонансов. Кроме этого, исследование КР света на поляритонах представляет интерес для создания перестраиваемых по частоте источников когерентного излучения среднего и далекого инфракрасного диапазонов, в частности, источников терагерцового излучения [5 10] на основе вынужденного КР света или в результате генерации разностных частот в поляритонной области спектра, т.е. параметрического рассеяния света.
Впервые КР света на поляритонах наблюдалось в 1965 г. Генри и Хопфилдом [11] в кубическом нецентросимметричном кристалле СаР. К настоящему времени экспериментальное исследование КР света на поляритонах проведено для ряда нецентросиммет-ричньтх кристаллов с кубической решёткой [12 15], а также для центросимметричньтх кубических кристаллов (титаната стронция БгТЮз [16] и танталата калия - КТаОз [16]), в которых нарушение центра инверсии инициировалось внешним электрическим полем. Кроме того, поляритонньте эффекты наблюдались В одноосных [171 и двуосных [18, 19] нецентросимметричньтх кристаллах.
В данной работе ставилась задача исследования условий генерации поляритонов в кубических нецентросимметричньтх кристаллах при коллинеарной геометрии КР. Предполагалось выполнить расчёты частот поляритонов при возбуждении КР различными лазерными источниками света в кристаллах при коллинеарной геометрии в кубических нецентросимметричньтх кристаллах: ваР. ЕпБе. ЪпТе и СаАэ.
Анализ законов дисперсии поляритонов, распространяющихся, в однородной и изотропной диэлектрической среде. Уравнения Максвелла для однородной диэлектрической среды можно представить в виде:
Применив операцию ротора к уравнению (1) с учётом материальных соотношений и поперечности электромагнитной волны, получаем:
(тВ = 0; (НУБ = 0.
(1)
Соответствующие материальные соотношения имеют вид:
В = ; В = ££0Е.
(2)
дга((тВ — ^2в = —£0£^0^В;
(3а)
V2 - щ ] Е = 0.
с
(36)
Здесь с0 - скорость света в вакууме, а £(и), ц(и) - соответствующие значения диэлектрической и магнитной проницаемости материальной среды, зависящие от частоты и электромагнитной волны. Из (36) для плоских монохроматических волн Е = Е0 ехр К^кт—иЬ) получаем соотношение, задающее в неявном виде закон дисперсии и(к) для поляритон-
НОИ ВОЛНЫ I
с0к2
и
е(и)ц(и)
Из уравнений Максвелла (1) для плоских монохроматических волн получаем:
[кЩ = ; Е2
[ЩН ]
к.
и^
(4)
(5)
(6)
Остановимся на анализе свойств немагнитных сред, для которых имеет место ц = 1. Дисперсию диэлектрической проницаемости зададим в виде известного соотношения Куросавьт [1] для изотропной диэлектрической среды с одним резонансом:
£(и)
£^(и2ь — и2) (и2 — и2)
(7)
Здесь константа = и2^ характеризует показатель преломления среды на высоких
22
частотах, далеких от резонанса, а иЬ} иТ - квадраты частот нуля и полюса диэлектрической функции (7). Подстановка (7) в общее соотношение (4) приводит к следующим
к
к2 =-°о;. (8)
£^и2(и2ь — и2) (иТ — и2)
22
о
и
4 I 2 (ксо)2\ 2 , (китсо)2 " ' ' и +--
ии
0.
(9)
Запишем формулы для корней уравнения (9) в виде зависимости частоты V в см
м к
=- от волнового вектора к:
2псо
-1
1
\
1
(4vт кп)2
£ж (^)2 + £) )
(10)
£
£
СО
ос
С другой стороны, учитывая законы сохранения импульса и энергии в элементарном процессе КР на поляритонах. для коллинеарной геометрии рассеяния получаем:
и = ио — Шх (11)
к = ко — кх.
Здесь и, ио, их - частоты поляритонного, возбуждающего и рассеянного излучении соответственно; ¡1 к^ ко^ к\ соответствующие волновые вектора. ^^читывэж получаем:
и2 п2
к2 = = 0,1. (12)
со
Здесь п = \/в(и) - показатель преломления для частоты поляритона в кристалле, а п0 ж пх — показатели преломления для частот возбуждающего и рассеянного излучений соответственно. С учётом (8) и (11) приходим к соотношению для частоты ш поляритона при коллинеарной геометрии рассеяния:
£^щ2(ш1 — Ш2) (шТ — и2)
гх^ \ШЬ > I \2
= (поШо — П\Ш\) . (13)
Переходя от частот и к частотам V в см получаем:
2 (VI — V2)
(V2 — V2)
= (nоVо — п^хУ
При КР света обычно выполняется условие ио, их >> и. Если частоты ио, их попадают в область прозрачности кристалла, то пх (v0 — V) можно [4] разложить в ряд по V и ограничиться учетом только линейных по V членов. В этом случае для кубических кристаллов выражение (12) можно переписать в виде:
В V2(V2 _ V2)
2 Ь 2Ч-= (nо(Vо)Vо — щ^о — V) • V — V))2 =
(Ут — V 2)
по(vо)vо — ^nо(vо) + V (^дп^ ^ (vо — v)^ .
Таким образом, для частоты поляритона V получаем соотношение:
ХГ^ = V2 (по + V. (£)_)'. (14)
к —
Учитывая (4) и (8), представим левую часть уравнения (14) в виде V(к) = —--=
к
--В результате преобразований уравнения (14) для частоты V по-
2п (па+^
ляритона при коллинеарнои геометрии рассеяния получаем:
V
\
2
па + Vа ®)„=„)' . _
(15)
(па + Vа — е
Остановимся на оценках частот поляритонов при коллинеарнои геометрии рассеяния для четырёх кубических кристаллов (ваР, СаАэ, 2пЭе и ЪпТе).
В случае фосфида использовались следующие значения [5, 6] частот продольных и поперечных оптических фононов: vL = 403-0 см-1, Vт = 366-7 см-1. В качестве источника возбуждающего излучения рассмотрим гелий-неоновьтй лазер. При этом длина волны накачки Аа = 0-6328 мкм, а соответствующий показатель преломления в фосфиде галлия равен па = 3-315. Кроме того, имеет место: vа = 15803 см-1, дп \
— ) & 0-422 • 10-4 см, = 9-6 Таким образом, из (15) получаем: V & 302-4 см-1. д*=*,
Полученная частота для данного кристалла хорошо согласуется с экспериментальными значениями [1, 5]: Vexp & 305-0 см-1.
В случае селенида цинка использовались следующие значения [6, 7] частот продольных и поперечных оптических фононов: Vт = 204 см-1, vL = 251 см-1. В качестве источника возбуждающего излучения рассмотрим УАС:Ус13+-лазер с удвоенной
Аа = 0-532
н в па = 2-6797
дп
= 5-9, vа = 18797 см-1, ( — ) & 0-383 • 10- см. Соответственно, из (15) получаем: V & 139 см-1.
В случае теллурида цинка использовались следующие значения [7, 8] частот продольных и поперечных оптических фононов: Vт = 193-1 см-1, vL = 209-2 см-1. В качестве источника возбуждающего излучения рассмотрим гелий-неоновьтй лазер.
Аа = 0-6328
преломления в фосфиде галлия равен па = 2-9625. Кроме того, имеет место: е^ = 7-28,
дп
vа = 15803 см-1, I — I & 0-434 • 10-4 см. Таким образом, из (15) получаем: Vд /
V ш 171-7 см-1.
оо
В случае СаАэ использовались следующие значения [7, 8] частот продольных и
поперечных оптических фононов: = 269 см-1, V- = 292 см-1. В качестве источника
возбуждающего излучения рассмотрим УАС:Кс13+-лазер. При этом длина волны
накачки Ао = 1.062 мкм, а соответствующий показатель преломления в фосфиде
шлия равен п0 = 3.4851. Кроме того, имеет место: = 10.65, щ = 9434 см-1, / дп \
( — I ~ 0.264 • 10-4 см. Таким образом, из (15) получаем: V & 175 см-1.
\д / v=v0
Получившиеся результаты занесены в таблицу 1.
Таблица 1
Частоты, поляритонов V для, различных кубических нецентросиммметричных кристаллов при коллинеарной геометрии рассеяния. В первой графе приведён тип
кристалла, во второй частота возбуждающего излучения, в третьей показател/ь преломления, на частоте возбуждающего излучения, в четвёртой частота генерируемого поляритонного ■излучения,
Кристалл —1 см 1 По 1 V, см 1
СаР 15803 3.315 302.4
гпБе 18797 2.6797 139
2иТе 15803 2.9625 171.7
СаАэ 9434 3.4851 175
Значения функции (нижняя ветвь кривой дисперсии поляритонов) Г(V)
I £ V2 (^^ _ V2 ) I ко _ к<1I
°°( 2 _—2)— и функции к^), обратной функции V(к) = -2—
2п х у! —(—2-2)— и функц ии к^), обратной фун кции V (к) = -—— в рассматриваемых кристаллах в зависимости от частоты V, см-1 представленны в табл. 2, 3.
Рис.1 ((а)-(г)) иллюстрирует вид поляритонньтх кривых в обсуждаемых кристаллах. Точка А соответствует частоте генерации при коллинеарной геометрии рассеяния света на поляритонах.
Генерация монохроматического излучения в терагерцовой области частот в рассмотренных кристаллах может быть осуществлена по схеме, представленной на рис. 2.
Таблица 2
Значения функции нижней ветви кривой дисперсии поляритонов
Г (и) = 2п х * °°. з £———) и функции к (и), обратной функции V (к) = -к0--- в
V ^Т V ) 2П
кристалле ОаР и ZnSe в зависимости от частоты, V. Шаг для значений V 10 см,-1. Выделена расчётная, частота, генерируемого поляритона
1 V, см 1 Г(V), см-1 к(V), см 1 — 1 V, см 1 Г(V), см-1 к(V), см 1
10 213.90 250.19 10 187.76 213.60
20 427.99 500.37 20 376.15 427.21
30 642.21 750.56 30 565.41 640.81
40 856.65 1000.75 40 756.17 854.41
50 1071.48 1250.94 50 949.01 1068.02
60 1286.72 1501.13 60 1144.64 1281.62
70 1502.49 1751.32 70 1343.89 1495.23
80 1718.93 2001.51 80 1547.87 1708.83
90 1936.12 2251.70 90 1757.967 1922.44
100 2154.22 2501.89 100 1976.03 2136.04
150 3264.23 3752.83 110 2204.61 2349.65
200 4432.08 5003.78 120 2447.35 2563.25
250 5734.36 6254.73 130 2709.65 2776.86
260 6027.00 6504.92 139 2969.32 2969.11
270 6337.70 6755.11 140 2999.95 2990.46
280 6672.29 7005.30 150 3332.19 3204.07
290 7039.43 7255.49 160 3731.56 3417.67
302 7562.09 7566.48 170 4248.76 3631.28
310 7933.66 7755.86 180 5005.81 3844.88
320 8521.80 8006.05 190 6403.70 4058.49
330 9293.66 8256.25 200 11515.65 4272.09
Таблица 3
Значения, функции нижней ветви кривой дисперсии поляритонов
Г (и) = 2п х * °°. з £———) и функции к (и), обратной функции V (к) = -к0--- в
V ^Т V ) 2П
кристалле ¿пТе и ОаА,з в зависимости от частоты, V. Шаг для, значений V -10 см,-1. Выделена расчётная частота генерируемого поляритона
1 V, см 1 Г(V), см-1 к(V), см 1 — 1 V, см 1 Г(V), см-1 к(V), см 1
10 183.61 229.23 10 222.58 234.62
20 367.60 458.47 20 445.44 469.25
30 551.99 687.70 30 668.56 703.87
40 737.09 916.93 40 892.10 938.49
50 923.17 1146.16 50 1116.25 1173.12
60 1110.65 1375.39 60 1341.17 1407.74
70 1299.95 1604.62 70 1567.09 1642.36
80 1491.67 1833.86 80 1794.25 1876.99
90 1686.57 2063.09 90 2022.91 2111.61
100 1885.78 2292.33 100 2253.41 2346.24
110 2090.88 2521.56 110 2486.16 2580.86
120 2304.29 2750.79 120 2721.67 2815.49
130 2529.85 2980.02 130 2960.58 3050.11
139 2748.6 3186.33 139 3179.18 3261.27
140 2774.14 3209.26 140 3203.71 3284.73
150 3049.42 3438.49 150 3452.15 3519.36
160 3381.55 3667.72 160 3707.35 3753.98
170 3836.65 3896.95 170 3971.32 3988.60
171.7 3937.33 3935.92 175 4107.45 4105.92
180 4653.15 4126.18 180 4246.94 4223.23
190 8182.91 4355.42 190 4538.42 4457.85
При этом параллельный пучок лазерного излучения направляется на нецентросим-метричньтй кубический кристалл. Плоскопараллельная кремниевая пластина 5 служит в качестве зеркала дополнительного резонатора, повышающего эффективность лазерной генерации в терагерцовом диапазоне. Генерируемое терагерцовое излучение фокусируется кремниевой линзой 4 на детекторе 6. Отметим, что переход от режима спонтанного комбинационного рассеяния на поляритонах к режиму генерации терагерцового
Рис. 1: Дисперсионные ветви поляритонов (кривые 1 и 2) и линейная зависимость I ко — к\ -
V(к) = —2- (кривая 3) в кристаллах а - йаР, частота возбуждающего излучения
vо = 15803 см-\ б - гпЗе, V = 18797 см-1; в - 2п Те, vо = 15803 см-1; г - ваАvо = 9434 см-1. Значение частоты в точке пересечения кривых 1 и 3 (точка А) находится по формуле (15).
излучения может быть осуществлён лишь при использовании в качестве возбуждающего излучения лазера 1, работающего в импульсном или импульсно-периодическом режиме, с большой пиковой мощностью излучения: Р > 108 — 109 Вт [20, 21]. При этом процессы комбинационного рассеяния на поляритонах приобретают вынужденный характер. Отметим также, что для реализации режима вынужденного комбинационного рассеяния предпочтительным является использование ультракоротких импульсов генерации при сравнительно невысокой энергии в импульсе, что обеспечивает неразруша-ющий характер воздействия интенсивного лазерного излучения на конденсированные
Рис. 2: Схема генератора терагерцового излучения. 1 - лазер, 2 - диафрагма, 3 - кристалл ОаР, 4 ~ кремниевая линза, 5 - плоскопараллельная кремниевая пластина, 6 -приёмник терагерцового излучения.
среды [20-22].
Приведём оценку сдвига частоты генерации в терагерцовом диапазоне за счёт расходимости лазерного излучения. Перепишем уравнение (11) для волнового вектора по-ляритона k:
k2 = kg + kj2 — 2k0ki cos p, где p - угол между волновыми векторами возбуждающего k0 и рассеяны ого k1 излуче-
нии.
Учитывая (12) и (13), получаем:
^^(vL — ) _ ,22, 22
Р
(vT — v2)
= v0 no + vx n1 — 2v0 v1 cos p = (v0 no — v1 n1) + 4v0 no v1 n1 sin — =
2
2p
no Vo — (no + v (^¡¿j j — v )j +4vo no (vo — v ^no — "(jj^J ]8m~2
v
и || no + vo(^ d^j ) + 4vonosin 2 ^ d^) ~1 -
2 p n
v=vo
4^no vo sin2 2 (no + vo (dv^j I +
+v2 1 vL + (2 sin p vo no) — v,
4
2 p n
dv) +4vono dv
+
2 • 2 Р / (dn\
+4vvonovT sin - ^ no + vo ^ T^J
(2 sin p vt vo no) = 0.
(16)
Подставляя в (16) численные значения постоянных (частоты продольных и поперечных оптических фононов, показатель преломления, частоту возбуждающего излучения
( дП
и ( — I j и задавая можно рассчитать сдвиг частоты поляритона в зависимости
от угла Например, при А^ = 0.1° получаем - < 0.007 для СаР ^ро1 « 304 см-1).
С учётом значений частот возбуждающего и поляритонного излучений коэффициент
преобразования лазерного излучения в терагерцовьтй диапазон в предлагаемой схеме
для СаР составляет не более: п = — ~ 0.02.
Vо
Заключение. Таким образом,
в данной работе получена формула для расчета частоты терагерцового излучения, генерируемого при коллинеарной геометрии КР света на поляритонах в кубических нецентросимметричньтх кристаллах. Рассчитаны значения частот терагерцового излучения для кристаллов: СаР, ЕнБе, ЪпТе и СаАэ. Установлен характер изменения частоты терагерцового излучения с частотой возбуждающего излучения. Получено согласие рассчитанных частот терагерцового излучения с данными по спонтанному КР на поляритонах в кристаллах фосфида галлия. Предложена принципиальная схема для реализации генерации терагерцового излучения в режиме вынужденного
комбинационного рассеяния на поляритонах при коллинеарной геометрии рассеяния.
Работа выполнена при поддержке РФФИ;
гранты № 11-02-00164, 12-02-00491, 12-0290422, 12-02-90021, 13-02-90420, 13-02-00449, 11-02-01269.
ЛИТЕРАТУРА
[1] О. С. Литвинов, В. С. Горелик, Электромагнитные волны, и оптика (Москва, МГ-
ТУ им. Н.Э. Баумана, 2006).
[2] М. Борн, X. Кунь, Динамическая, теория, кристаллических решёток (Москва, Издательство иностранной литературы, 1958).
[3] D. Grischkowsky, S. Keidiug, M. van Exter and С. Fattiuger, J. Opt. Soc. Am. В 7,
2006 (1990).
[4] К). H. Поливанов, Успехи физических наук 126(10), 185 (1978).
[5] H. Hirori, A. Doi, F. Blanchard, and К. Tanaka, Appl. Phys. Lett. 98, 091106 (2011).
[6] А. А. Б листанов, В. С. Бондаренко, H. В. Переломова и др.. Акустические кристаллы. под редакцией М.П. Шаскольской (Москва, Наука, Главная редакция физико-математической литературы, 1982).
[7] А. П. Бабичев. Н. А. Бабушкина. А. М. Братковский и др.. Физические величины: Справочник, под. ред. И. С. Григорьева. Е. 3. Мейлихова (Москва. Энергоатомиз-дат. 1991).
[8] А. С. Сонин. А. С. Василевская. Электрооптические кристаллы (Москва. Атом-издат. 1971).
[9] J. Hebling, G. Almasi, I. Z. Kozma, J. Kulh, Opt. Express 10, 1116 (2002).
[10] A. G. Stepauov, S. Heuiu, Y. Petit, et al., Appl. Phis. В 101, 11 (2010).
[11] С. H. Henry, J. J. Hopfield, Phys. Rev. Lett. 15, 964 (1965).
[12] S. Ushioda, J. D. McMullen, Sol. State Comm. 11, 299 (1972).
[13] A. D'Audres, B. Fomari, G. Mattel, et al., Phys. Stat. Sol. Ser. b, 54, K131 (1972).
[14] A. V. Bobrov, M. Krauzmau, J. Raman. Spectr. 1, 365 (1973).
[15] Г. Г. Митин, В. С. Горелик, Л. А. Кулевский и др., ЖЭТФ 68, 1757 (1975).
[16] J. F. Scott, P. A. Fleury, J. М. Worlock, Phys. Rev. 177, 1288 (1969).
[17] S. P. Porto, S. B. Tell, Т. C. Damen, Phys. Rev. Lett. 16, 450 (1966).
[18] В. Ф. Китаева, Л. А. Кулевский, К). H. Поливанов, С. Н. Полуэктов. Письма
ЖЭТФ 16(1), 23 (1972).
[19] Г. М. Георгиев, А. Г. Михайловский, А. Н. Ленин, В. Н. Нуматтт, ФТТ 16, 2907
(1974).
[20] V. S. Gorelik, A. D. Ivudryavtseva, and X. V. Tcheruiega, J. Russ. Laser Res. 29, 551 (2008).
[21] V. S. Gorelik, A. D. Ivudryavtseva, X. V. Tcheruiega, et al., J. Russ. Laser Res. 34, 50 (2013).
[22] О. В. Мисочко, УФН 183(9), 917 (2013).
Поступила в редакцию 20 ноября 2013 г.
