Доменный механизм диэлектрических потерь в германате свинца Текст научной статьи по специальности «Физика»

УДК 544.344

Материаловедение

ДОМЕННЫЙ МЕХАНИЗМ ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИХ ПОТЕРЬ В ГЕРМАНАТЕ

СВИНЦА

Л.В. Канивец, А.А. Камынин, С.А. Гриднев

Изучена зависимость тангенса угла диэлектрических потерь tg 5 от амплитуды электрического поля Е~ в монокристалле германата свинца, легированном барием вблизи температуры фазового перехода. Установлено, что при температурах ниже точки Кюри наблюдается быстрый рост tg 5 при увеличении Е~, начиная с некоторого порогового значения. Полученные результаты объясняются на основе модели взаимодействия доменных границ с точечными дефектами. Сделана оценка силы взаимодействия доменных границ и точечных дефектов

Ключевые слова: монокристалл, сегнетоэлектрик, тангенс угла диэлектрических потерь, домен, точечный дефект

Введение

Различные свойства одноосного сегнетоэлек-трического монокристалла германата свинца РЬ5Ое3Оп интенсивно изучались многими исследователями. Например, было установлено, что при фазовом переходе второго рода 6 ® 3 в этом кристалле возникает реверсируемая оптическая активность [1]. В области фазового перехода наблюдаются характерные аномалии скорости распространения продольных ультразвуковых волн, сопровождающиеся резким увеличением коэффициента поглощения [2]. Проведенные ранее диэлектрические исследования [3] показали, что с увеличением концентрации дефектов в кристалле герма-ната свинца температура фазового перехода смещается в область более низких температур, происходит резкое уменьшение максимального значения диэлектрической проницаемости при этом сам переход становиться более размытым. Также установлено, что величины поляризации и коэрцитивного поля зависят от чистоты реактивов и условий выращивания кристаллов. Исследованные нелинейные свойства РЬ5Ое3О11 и особенности диэлектрических свойств (гистерезис пироэлектрического тока, зависимость дисперсии диэлектрической проницаемости е от частоты) доказывают, что эти свойства присущи сегнетоэлектрикам, имеющим доменную структуру [4-7].

Известно, что динамика доменных границ может существенно влиять на диэлектрические потери в сегнетоэлектриках [5-7]. Однако, механизмы потерь на низких частотах изучены в германате свинца недостаточно. Поэтому целью данной работы было изучение механизма диэлектрических потерь в монокристалле (РЬ0,992Ба0,008)5Ое3Оп.

Канивец Людмила Владимировна - ВГТУ, аспирант, e-mail: l27k90@mail.ru

Камынин Алексей Александрович - ВГТУ, аспирант, тел. 8 (951) 563-64-28

Гриднев Станислав Александрович - ВГТУ, д-р физ.-мат. наук, профессор, тел. (473) 246-66-47

Методика эксперимента

Монокристалл (РЬ0992Ба0008)5Ое3О11,

выращенный методом Чохральского был получен из Института кристаллографии РАН (г. Москва).

Диэлектрические измерения выполнялись мостовым методом на образцах в форме тонких пластин размерами 2*5*1,5 мм3, вырезанных перпендикулярно полярной оси 2, с напыленными серебряными электродами.

Схема измерительной установки приведена на рис. 1.

Рис. 1. Структурная схема измерительной установки: 1 - генератор; 2 - емкостной мост; 3 - регулятор температуры; 4 - дифференциальная хромель-алюмелевая термопара; 5 - нуль-термостат; 6 - измерительная ячейка; 7 - печь

Измерения температурных зависимостей диэлектрической проницаемости е и тангенса угла диэлектрических потерь 1^5 проводились в режиме нагрева со скоростью 2 °С/мин в диапазоне температур 20 - 190 °С при разной амплитуде Е~ измерительного переменного электрического поля, изменяющейся в пределах от 2 В до 80 В на частоте 3 кГц. При необходимости выполнялась термостабилизация при заданной температуре и проводилось более детальное измерение зависимости е и tg5 от Е~.

Результаты и обсуждение

Из представленной на рис. 2 температурной зависимости е(Т) видно наличие максимума при температуре Т = 164 °С. Согласно данным, изложенным в [3], эта температура соответствует сегне-

тоэлектрическому фазовому переходу второго рода. На рис. 2 также видно, что пик смещен относительно пика е на (2-3) оС в область более низких температур. Отсюда можно сделать предположение, что потери в исследуемом материале связаны с особенностями сегнетоэлектрического состояния, т. е. с доменами.

Рис. 2. Температурные зависимости 5 и е при напряженности электрического поля 18 В/см

Для проверки данного предположения были выполнены измерения амплитудных зависимостей 1§5(Б~) (рис. 3). Установлено, что с ростом амплитуды электрического поля потери увеличиваются. На вставке к рис. 3 представлена зависимость, полученная при температурной стабилизации вблизи фазового перехода. Из нее видно, что существует некоторое пороговое поле, при котором начинается резкий рост потерь. Данное поведение может быть связано с диссипацией энергии, происходящей при взаимодействии точечных дефектов и доменных границ. Данное объяснение было предложено ранее в работе [8]: полагается, что точечные дефекты закрепляют доменные границы с силой А При воздействии переменного электрического поля происходит отрыв доменных границ от закрепляющих дефектов. Начальная стадия отрыва реализуется теми границами, которые имеют незакрепленные участки с большой площадью 8. Если £ и поле E таковы, что сила, приходящая на один атом становится равной А, то часть доменной границы отрывается от закрепляющих точечных дефектов и прогибается на величину И. Предполагается, что после отрыва некоторого участка границы начинается его лавинообразное расширение до полного отрыва всей доменной границы от точечных дефектов.

Число доменных границ ЩЕ), оторванных при данном электрическом поле Е от дефектов, определяется выражением

N (е ) = дф )ё8, (1)

где N0 = 1/Ь3 - число доменных границ в единице объема, Ь - средняя ширина домена, ¥(8) - вероятность того, что незакрепленный участок поверхности границы, заключенный между ближайшими точками сильного закрепления, имеет площадь 8.

Полагая, что положения закрепляющих дефектов равновероятны по контуру доменной границы, можно положить

У (8 ) = -^ехр 8

8

(2)

где 8 - средняя площадь участка доменной границы, свободного от дефектов.

Подставляя (2) в (1), находим

N(Е)» т^ ехр(-8), 8

(3)

где т = Ь2/а2 - величина порядка числа точечных дефектов на доменной границе (а - параметр элементарной ячейки).

Значение площади, свободного от дефектов участка границы домена, при котором начинается лавинообразный отрыв границы от точек закрепления, определяется из выражения

п/1 = 2РоЕ8, (4)

где п = I /1 - число закрепляющих точек, окаймляющих этот участок, I - его периметр, I - среднее расстояние между закрепляющими точками и Р0 -величина спонтанной поляризации.

Полагая, что

I = [8

1 Ч 8,

находим

N (Е) = mN0 ехр

А

.2'

V 2Ро Е8 У

(5)

Величина прогиба И доменной границы относительно ближайщих закрепляющих точек при приложении к кристаллу поля определяется из выражения

И = %2РоЕ , (6)

где С - коэффициент квазиупругости доменной границы.

Тогда объем V переполяризующихся под действием Е областей, определяется выражением

V = ЬИ = 2Ь2ХРоЕ . (7)

Дипольный момент ё, обусловленный отрывом всей доменной границы, получим из выражения

ё = 2РоV = 4РоЬ2%Е . (8)

Работа А, связанная с прогибом доменной границы под действием Е, может быть найдена из соотношения А = Её. Отношение работы в единице объема к значению электростатической энергии позволяет получить выражение для диэлектрических потерь.

Таким образом получаем аналитическое выражение для полевой зависимости 1§5:

к

tgo = — ехр

Е

2 Л

(9)

где g = 2Ро8 , к - коэффициент, не зависящий от Е~.

Для проверки того, что экспериментальная зависимость 1§5(Б~) описывается выражением (9), она была построена в координатах 1п tg5 от Е-2 (рис. 4). При этом считалось, что зависимость предэкспо-ненциального фактора от Е~ мала. На рис. 4 видно, что полученная зависимость имеет линейный вид.

2

8

Таким образом, можно сделать вывод о том, что в германате свинца, легированном барием основной вклад в диэлектрические потери в области полярного фазового перехода, дает взаимодействие доменных стенок с точечными дефектами.

tgS

40 60 80 100 120 140 160 180 200

Рис. 3. Температурные зависимости tg 5 при разной напряженности измерительного поля, В/см: 1- 3бо; 2 -2Ю; 3 - 9о; 4 - 18 В/см. На вставке показана амплитудная зависимость tg 5 при температуре 163,5 °С

Рис. 4. График зависимости 1п tg5(E-2) для температуры 163,5 °С

Отметим, что, используя (9), можно оценить величину силы взаимодействия доменной стенки с точечным дефектом. Определив по углу наклона экспериментальной кривой коэффициент g ~ 93 В, была сделана оценка величины А ~ 1,1 •Ю-13 Н, которая совпадает по порядку величины с оценкой, сделанной на основе электростатики А ~ о,4-Ю-13 Н.

Заключение

Различные свойства сегнетоэлектрического монокристалла (РЪо,992Бао,оо8)50е30п изучаются уже

более 50 лет, однако, мало внимания уделялось микроструктурным особенностям, влияющим на те или иные диэлектрические свойства. В данной работе посредством диэлектрических измерений была сделана попытка понять природу диэлектрических потерь вблизи температуры фазового перехода. Анализ полученных результатов на основе модели [8] позволил заключить, что основной вклад в диэлектрические потери дает взаимодействие доменных границ с точечными дефектами. Кроме того, выбранная для объяснения модель позволила оценить силу взаимодействия точечного дефекта и доменной стенки.

Работа выполнена при финансовой поддержке по гранту РФФИ № 13-02-97506 - р_центр_а.

Литература

1. Iwasaki H., Sugii K. // Appl. Phys. Letts. 1971. 19.

92

2. Майщик Е.П., Струков Б.А., Моня В.Г. Критические аномалии скорости и поглощения ультразвука в кристаллах Pb5Ge3O11 // ФТТ. 1975. Т.17. Вып. 12. С. 3683-3685

3. Струков Б. А., Синяков Е.В, Майщик Е.П., Минаева К.А.Ультразвуковая релаксация, размытие фазового перехода и некоторые физические свойства кристаллов германата свинца и твердых растворов на его основе // Изв. Академии наук СССР. 1977. Т. 41. № 4. С. 692.

4. Важенин В.А., Стариченко К.М., Артемов М.Ю. Нелинейные свойства Pb5Ge3On:Gd3+ и парамагнитный резонанс в электрическом поле // ФТТ . 1997. Т.39, вып.9. С.1643-1644.

5. Шур В.Я., Попов Ю.А., Субботин А.Л. Особенности диэлектричексих свойств монокристалла германата свинца с исходной доменной структурой// ФТТ. 1983. Т. 25. С. 564

6. Синяков Е.В., Дудник Е.Ф., Моня В.П. Некоторые свойства монокристалла германата свинца// Известия АН СССР, сер. физ. 1975. №5. С.1025

7. Малышкина О.В., Прокофьева Н.Б Температурный гистерезис пиротока в кристаллах германата свинца // Вестник ТвГУ, серия "Физика", 2004, № 4(6), с. 118 -120.

8. Гриднев С. А., Даринский Б. М., Попов В. М., Шувалов Л.А. Амплитудные зависимости диэлектрических потерь в реальных кристаллах ТГС // ФТТ. 1986. -Т.28. - №7. - С. 2009-2014.

Воронежский государственный технический университет

DOMAIN MECHANISM OF DIELECTRIC LOSSES IN LEAD GERMANATE

L. V. Kanivets, A. A. Kamynin, S.A. Gridnev

Amplitude dependence of the dielectric loss tg5 for the ferroelectric single crystal of lead germanate doped with barium has been studied. It was established that at temperatures below the Curie temperature a sharp increase of tg5 with amplitude of the measuring ac field E~ increasing above a certain threshold is observed. These results are explained in frames of the model of domain walls with point defects interaction. The estimation of the forces of interaction between domain boundaries and point defects was made

Key words: monocrystal, ferrielectric, dielectric loss tangent, domain, point defect