CC BY
80
УДК 539.1.01...04, 539.16, 621.039.83.002
АНАЛИЗ ПОСЛЕАВАРИЙНЫХ ПРОЦЕССОВ ЧАЭС
© А.И. Жакин
Ключевые слова: ионизирующее излучение; высокотемпературный нагрев; энергия; электрон; протон; нейтрон. Суммируются феноменологические модели воздействия высокоэнергетического излучения на конденсированную среду типа горных пород и строительных материалов. Рассматривается деградация среды под действием ионизирующего излучения и высокотемпературного нагрева. Анализируются теплофизические процессы образования ЛТСМ после взрыва 4-го блока ЧАЭС.
ВВЕДЕНИЕ
Взаимодействие радиоактивного излучения с твердыми телами вызывает неослабевающий интерес не только в связи с изучением процессов, происходящих в конструкциях атомных ректоров, но и с многочисленными научными проблемами и практическими приложениями. Можно указать такие задачи, как диагностика состояния горных радиоактивных руд, проблемы захоронения радиоактивных отходов АЭС, исследование процессов взаимодействия жесткого космического излучения с космическими телами и, наконец, проблема состояния радиоактивных продуктов Чернобыльской АЭС [1-8].
Актуальность исследования проблем ЧАЭС не подлежит дискуссии. Важнейшей задачей является, пожалуй, изучение предсказанного авторами [8] процесса катастрофического превращения т. н. лавового топли-восодержащего материала (ЛТСМ) в субмикронную пыль. Если учесть, что суммарная масса ЛТСМ составляет более 1200 т [1; 4], и в нем содержится от 90 до 130 т урана (плюс десятки тонн радиоактивной графитовой кладки), то возможное выдувание радиоактивной пыли из щелей совершенно негерметичного «саркофага» (общая площадь щелей около 1000 м2 [1]) может вызвать катастрофу буквально планетарного масштаба. Действительно, по различным оценкам [1-2] в результате взрыва в атмосферу было выброшено порядка 7 т радиоактивных продуктов, в основном в виде газов и пыли, поэтому даже несколько процентов гипотетически «выдутого» пылевого ЛТСМ по эффекту заражения будут сравнимы с Чернобыльской аварией. Малая информированность широкой научной общественности и отсутствие дискуссий по проблемам катастрофы на ЧАЭС, на наш взгляд, снижает эффективность проводимых исследований послеаварийных процессов и порождает опасный прецедент повторения подобных аварий.
В настоящее время накоплена обширная информация по исследованию воздействия излучения на вещество, систематическое изложение которого можно найти, например, в научной [9], технической [10-13] и учебной [14-15] литературе, а также в многочисленных статьях и отчетах [1-7]. Исследования позволили понять физику процессов на микроскопическом уровне и
получить соответствующие расчетные формулы по длинам пробега, структуре треков ионизирующих частиц, энергетическим потерям и тепловыделению в среде при различных типах и интенсивностях излучения. Однако до сих пор не проводился анализ поведения твердой среды, содержащей радиоактивные включения, «в целом», когда имеют место коллективные эффекты. Например, концентрация энергии излучения в определенных областях тела может привести к неравномерному нагреву, который в свою очередь может привести к появлению трещин в бетонных конструкциях [13].
В данной работе суммируются феноменологические подходы к описанию воздействия высокоэнергетического излучения на конденсированную среду типа горных пород и строительных материалов (бетон, цемент и др.). Учитываются не только температурный нагрев, но и деградация среды за счет разрыва химических связей как ионизирующим излучением, так и высокотемпературным воздействием. Рассмотрения проводятся в неразрывной связи с реальной структурой и текстурой облучаемой среды (например, бетона). Основной задачей в части приложений является попытка осмыслить механизм образования и состояние радиоактивных материалов, образовавшихся после взрыва 4-го блока ЧАЭС (ЛТСМ, «бетонных наплывов» и др.).
1. Феноменологическое описание радиационного воздействия на конденсированную среду. Радиоактивные элементы излучают частицы в довольно широком диапазоне их начальной энергии Е0 , средняя длина пробега которых I = 1/ц зависит от плотности среды р и типа излучения (ц - коэффициент поглощения). Типичные усредненные значения Е и параметра 1т = рI = р/ц представлены в табл. 1 [14].
Кроме этих факторов большое значение в воздействии ионизирующего излучения на вещество оказывают потери кинетической энергии ионизирующей частицы
Е = т¥2¡2 на единицу длины (т, V - масса и скорость ионизирующей частицы). В случае тяжелых и заряженных частиц (атомных ядер, нуклонов) ионизационные потери в однородной среде можно оценить формулами [14] для тяжелых частиц
Таблица 1
Основные характеристики ионизирующих излучений
Вид излучения Начальная энергия Е0, МэВ Вторичные ионизирующие частицы 1т =Р/Ц , г/см2 Длина волны X, 0 А (10-10 м)
Рентгеновские лучи 0,01-0,4 электрон 10-4 - 5 10-2 1,24-0,031
у-лучи 0,01-3 электрон 10-4 - 0,7 1,24-0,0041
у-лучи 1-10 электрон 5 10-2 - 1,4 (1,2-0,12)-10-2
у-лучи 10-30 электрон 1,4 - 3,5 (1,2-0,41)-10-3
Р-лучи 0,01-5 электрон 10-4 - 3 1,23-2,2-10-3
а-частицы 5-10 а-частицы 310-3 - 310-2 (6,4-4,5) -10-6
Медленные нейтроны 0,1 эВ протон, ядро, электрон 10-3 (для протонов) 9,1-10-2
Быстрые нейтроны 0,1-10 протон 10-4 - 4,8 10-2 0,091-9 -10-5
аЕ а х
4 к е212
. (1)
для электронов
а Е 4 к пее
ах те с Р
те с 2 р2Е
(1 -Р2 )/ )
1п-
+ 1п2
2 (1 -
( ^/Г-р2 -1+ Р2 ) + 0 -Р2)
(2)
Здесь пе - число электронов в 1 см3 среды; X - атомный номер среды поглотителя; I (X) - средний ионизационный потенциал атомов среды, равный 13,5- X эВ; те , е - масса и заряд электрона; q - заряд ионизирующей частицы; р = У/с, с - скорость света.
Формулы (1), (2) были получены Блохом применительно к однокомпонентному газу, поэтому их правильность сомнительна для конденсированных многокомпонентных сред. В этом случае пользуются эмпирическими формулами. Например, длину свободного пробега в произвольной среде можно оценить с помощью эмпирической формулы Брега-Климмена [14]:
I = 1в (Рв/Р)л/ А1Аь
(3)
где рв , Ав (р, А) - массовая плотность и среднее массовое число воздуха (среды); (/) - длина свободного пробега в воздухе (среде).
Что касается ионизационных потерь энергии в конденсированной среде, то здесь необходимо принимать во внимание не только энергию ионизирующей частицы и потенциал ионизации атома, но и свойства кристаллической решетки (т. е. энергию межатомного взаимодействия), а также микроструктуру вещества (наличие пор, зерен, дислокаций и т. д.) [11]. Так, если на ионизацию атома расходуется энергия 10-70 эВ (по оценкам [15] в среднем около 22 эВ), то на смещение атома в кристаллической решетке металла около 25 эВ, полупроводника 12-15 эВ [9, с. 53]. Нарушение кристаллической решетки приводит к образованию вакансий,
появлению межузельных и примесных атомов. Эти процессы сопровождаются ионизацией атомов, возбуждением электронов и образованием т. н. температурных пиков (появление атомов в кристаллической решетке, имеющих повышенную энергию колебаний), наконец, химической перестройкой (чаще всего - коррозией) и появлением пор и микротрещин.
При оценке степени радиационного разрушения вещества обычно используют следующие параметры: Е - пороговая энергия, необходимая для смещения атома в кристаллической решетке (обычно 12-30 эВ, средняя ~25 эВ); Ет и Еср - соответственно, максимальная и средняя энергии, которые могут быть переданы ионизирующей частицей атому ядра. Так, в случае облучения фотонами и электронами с начальной энергией Е максимальная Ет и средняя Е энергии определяются как [9, с. 55]:
_ 2(Е + 2тес2)
Е,
Е =
Еср
ЕтЕа
Ет - Е•
Е
1п . (4)
а Еа
Здесь
т - масса облучаемого атома, причем
те << та , Е << тас
Минимальная энергия ионизирующей частицы Е„, при которой она способна сместить атом среды, определяется следующим образом [9]: в случае ионов (включая протоны)
т1 + т2 4 т1т2
(5)
в случае электронов и у-квантов
Р 1 2 Е = —тс
* 2 е
2 т2 Еа
2 а +1-1
те тес
2
(6)
где т ( т ) - масса ионизирующей частицы (атома среды), т - электрона.
2
т
е
та
Выражая т2 = 1836 теЛ , где А - массовое число
атома среды, с учетом тес2 =0,5 МэВ, выражение (6) можно записать как:
В этом случае энергия А Ея, передаваемая ядру в единицу времени потоком заряженных частиц плотностью ] , выражается как:
i
Е. = 0,25| Л/0,73 -10-2EdA +1 -1 I МэВ
(7)
где Е измеряется в эВ.
Зависимость Е„ от А при Е = 25 эВ представлена на рис. 1.
Энергия, передаваемая протонами или а-частица-ми, проходящими на расстоянии г от покоящегося атома с массой т , выражается в виде [9]
А Е =
2 2 тд Я2
m„Er 2
(8)
где т, д (та, ) - масса и заряд налетающей частицы (атома и его ядра); Е - ее начальная энергия.
Оценим количество смещенных атомов водорода в кристаллосвязанной воде (например, в цементном камне бетона, см. ниже) при энергии у -квантов Еу = 1 МэВ. Как известно, у -кванты вначале ионизируют
среду, выбивая из атомов электроны, которые, в свою очередь, сталкиваясь с ядрами атомов, смещают их. Так как протон в воде связан водородной связью с энергией ~ 0,1 эВ, энергия связи электрона в атоме ~ 10 эВ, то при у -облучении энергия у -кванта расходуется в основном на ионизацию, т. е. следует полагать Е^ ~10 эВ. Принимая Л = 1, из (7) получаем
Е„ ~ 1 КэВ. Если энергия у -кванта составляет 2 МэВ
и 50 % расходуется на тепловой нагрев среды, то один
у -квант может сместить около 103 атомов водорода в
кристаллосвязанной воде.
Используя (5) и соответствующие физические соображения, можно построить элементарную модель передачи энергии среде потоком заряженных частиц при следующих допущениях: 1) передача энергии ядру происходит согласно (8); 2) энергия возбуждения локализированных электронов значительно меньше энергии, расходуемой на ионизацию атома.
Рис. 1. Зависимость энергии Е„ от атомного веса выбиваемого атома (Е = 25 эВ): 1 - нейтроны, протоны; 2 - электроны, у-кванты; 3 - а-частицы
■ л 2 2
А Ея = \bEdN = axj, 2 = 2 % Я д" ln, J Е т„ r
(9)
где dN = 2тс ]гёг - число частиц, пересекающих в единицу времени кольцевой слой ширины ёг, находящийся на расстоянии г от центра ядра; гя (га) -радиус ядра (атома).
Обозначим через А Ег энергию, расходуемую потоком на ионизацию одиночного атома в единицу времени. Величину АЕг можно оценить следующим образом. Обозначим через I^ среднюю энергию ионизации атома (I = , 1п
энергия ионизации
n -го уровня, Wn - вероятность ионизации) и через N = jст) - число падающих на атом частиц в единицу времени ((ст) - сечение ионизации). Тогда
А Ег = IjN . Из физических соображений следует, что вероятность ионизации n -го электронного уровня в атоме W зависит от энергии налетающей частицы Е : W = W (е) , причем W (о) = 0 . Поэтому в первом приближении будем принимать W = gnE (gM = const), что подразумевает не слишком высокие энергии падающих частиц. В этом случае
А Е, = g, 1Е,
(10)
где Яп - экспериментально определяемый параметр. Очевидно, суммарная энергия, передаваемая атому в единицу времени А Е, связана со средней энергией, отдаваемой одиночным атомом А Е, и числом падающих в единицу времени частиц N соотношением АЕ = —АЕЛ^ = АЕЯ + АЕг (знак «минус» - из-за того,
что АЕ отрицательна). Отсюда получаем следующее уравнение изменения средней энергии падающей частицы вдоль направления потока (х - координата, вдоль которой распространяется поток):
dE 1 / • ■ \ a
-"Х = ХК ) = 2 + gE
dx dN
Е
a =
где
d (ст) d ~ (n0 )
g, =
g1i d (ст)
(11)
г1з
среднее расстояние между атомами
среды (n0 - объемная плотность числа атомов среды).
r
я
n
a
Решение уравнения (11) при начальных условиях Е Е при х 0 имеет вид
Е = V- + Е0 )е ^ - -1
Е2 = а1г/ 2, I, = 1/ (2 Я,).
(12)
Параметр Е можно определить как характерную энергию взаимодействия ионизирующего излучения с кристаллической решеткой (ядрами атомов среды). Характерная длина энергетического пробега х = /э , на которой происходит ионизация атомов и дислокационные разрушения среды, определяется из условия —(/э )= 0 , что дает
4 =/, 1п (1 + —о2/—,2 )
(13)
В области низких энергий потока,
когда а)
Я,— << а/Е, имеем — = д/ —¿^ -2ах , /э = —ц /(2а) при высокоэнергетических потоках при — >> — име-
ем Е и Е0е~Х {2''), 4 =21, 1п (— /— ).
Представляет интерес изучение закономерностей изменения плотности потока ионизированных частиц у вдоль направления излучения, тем более, что эта закономерность достаточно хорошо изучена в газах [14]. Так же, как и в предыдущем случае, будем исходить из наиболее простой модели, предполагая выполнение следующих типичных условий: 1) среда квази-нейтральна, т. е. концентрации положительных и отрицательных частиц (электронов) совпадают; 2) вероятность ионизации атома среды линейна по энергии падающей частицы; 3) ионизация среды определяется плотностью потока падающих заряженных частиц
У(х).
В этом случае изменение у(х) вдоль направления потока (координата х ) определяется уравнением
а'/ах = 4и +4п ,
где 4„ (4И ) - скорость рождения (поглощения) заряженных частиц.
Величина 4„ пропорциональна числу атомов среды п и вероятности их ионизации в единицу времени V : 4 м = УЩ. Далее вероятность V пропорциональна числу падающих частиц ст) , вероятности ионизации атома V и среднему числу вторичных
электронов Р : V = Р У, у (ст) . Для V используем линейную аппроксимацию по энергии частиц: У =(аУ,/а—)Е, так что 4 и = К, у — (К = еош1).
Скорость поглощения частиц определяется процессом их рассеяния и захвата (член -ц/ ; | - коэффициент поглощения) и рекомбинацией положительных и отрицательных зарядов (член - а у2), так что
4„ = -1 -ау2 . Таким образом, плотность ионизаци-
онного потока можно описать уравнением
ат = к1}Е -а2 ах
(14)
На конечном участке, как правило, происходит резкий спад ионизации, который объясняют интенсивной рекомбинацией электронов и положительных ионов [14, с. 30]. На этом участке в уравнении (14) ионизационный член Ку— можно опустить и, принимая
]' = при х ~ /э (—(х) ~ 0), получим
/1
-Р(1 - '1),
1 + Р(1 - е~'' s = x - х*, Р = а , I = 1/1.
(15)
Большая интенсивность рекомбинации означает Р>> 1, что обеспечивает резкий спад интенсивности
потока на конечном участке ионизационного трека (рис. 2).
а!
£ о
а-
■I-
о а
ч
л:
■£>
£
8 6 4 2 О
<\
ч
0 2 4 6 8
Расстояние от источника, см
а)
15
б)
Рис. 2. а) Кривая Брэгга; б) изменение энергии а-частиц в воздухе на начальном участке в случае высокоэнергетичных потоков [14]
Рис. 3. Зависимость коэффициента поглощения у-квантов от их энергии для различных веществ: 1 - свинец; 2 - чугун; 3 - бетон; 4 - вода
Разумеется, проведенный анализ имеет качественный характер, т. к. не учитывает ряд факторов: многокомпонентный состав зарядов, линейность интенсивности ионизации (и взаимодействия с ядрами) по энергии Е, наконец, довольно сложные зависимости коэффициентов ц, а от энергии частиц Е (рис. 3).
Тем не менее проведенный анализ позволяет не только уяснить физику взаимодействия ионизирующего потока с конденсированной средой, но и, на наш взгляд, при надлежащем определении зависимостей ц (Е), а (Е), (Е) дать количественную оценку. Наша уверенность основывается на том, что при выводе уравнений (11), (14) были учтены реальные физические взаимодействия, и имеет место качественное согласование теории с экспериментом.
Таким образом, на ионизационной кривой j(x) можно выделить два основных размера: длина /э , на которой происходит ионизация и дислокация атомов среды, и размер I, на котором происходит только тепловой нагрев.
2. Основные радиационные и высокотемпературные эффекты в материалах строительных конструкций. Ионизация атомов и их дислокационные смещения с макроскопической точки зрения проявляется в изменении механических, теплофизических, электрических и магнитных свойств среды, ее структуры, появлении пор и трещин. В силу того, что основными конструкционными материалами АЭС являются металлы и керлиты, в научно-технической литературе
значительное внимание уделяется этим материалам, причем в основном при нейтронном облучении. Основные изменения материалов, подверженных облучению, следующие.
Упрочнение и охрупчивание металлов. Типичная диаграмма напряженно-деформированного состояния нержавеющей стали 348 в необлученном и облученном состояниях [13] приведена на рис. 4а.
Радиационное распухание (свилинг) материалов. Это явление обусловливается образованием пор и пузырей, в которых скапливаются инертные газы Кг-85, Хе-133 и Не-4. Распухание характеризуется отношением увеличения объема АУ к начальному объему V и сильно зависит не только от интенсивности облучения, но и от температуры (рис. 4б). Для прогноза величины распухания используют эмпирические формулы, например [13]:
АV
(
= Л
Ф (() Ф,
у —
0_
яг
(16)
0
где Ф (/) - поток нейтронов в момент времени ^; Ф0 - пороговый поток; Q - энергия активации процесса; я - газовая постоянная; Л , п - эмпирические
константы; г - абсолютная температура.
Принято считать, что керамические материалы и керлиты, подверженные нейтронному облучению, более стабильны, чем металлы. Поэтому экспериментальные данные для металлов можно использовать при оценке влияния излучения на керамику и керлиты [13, с. 217].
Воздействие температуры и гамма-нейтронного облучения на бетон. Особое внимание следует уделить воздействию радиации на бетон не только потому, что он является основным защитным материалом от нейтронного и у-излучений в АЭС, но и в связи с важной проблемой распыления ЛТСМ в разрушенном блоке Чернобыльской АЭС.
В атомных станциях используется обычный бетон (р и 2,4 г/см3) и специальный (р = 3,5 — 5,5 г/см3 ) [12]. Они различаются тем, что в обычном бетоне в качестве заполнителей используются силикаты (гравий, песок), а в специальном - барит BaSO или витерит BaCO,
е
Рис. 4. а) Диаграмма растяжения нержавеющей стали 348 при 350 °С: 1 - необлученная сталь; 2 - облученная сталь при 400 °С и потоке 3,3-1021 см-2; 3 - облученная сталь при 650 °С и 4,6-1021 см-2; б) температурные зависимости распухания аустенизированной и холоднодеформированной на 20 % стали. □ - (0,75-1,25)-1022 см-2; о - (1,8-3)-1022 см-2; А - (3,1-5,1)-1022 см-2
б)
Рис. 5. Микроструктура ЦК: а) структура геля С - 8 - Н [18]: 1 - типы межплоскостных связей; 2 - пластинки С - 8 - Н; 3 - дефекты, вызываемые неорганизованными слоями; 4 - физически адсорбированная вода; 5 - межслоевая вода; б) полированный шлиф портландцементного клинкера. о - 4; х - 5
лимонит 2Ре203 - 3Н20 и железный скарп. Так, баритовый бетон содержит по массе Ва804 до 60 %, лимонита - до 22 % и имеет р = 3,5 г/см3; железобетон содержит железного скарпа до 57 %, лимонита - до 26 %, р и 4,5 г/см3.
Основным связующим веществом любого бетона является отвердевший цементный раствор, который в литературе по стройматериалам называют цементным камнем (ЦК) [16-17]. Практически во всех типах бетонов цементный камень составляет по массе 11-13 % и представляет собой довольно специфическое образование, определяющее уникальные свойства бетона (значительная прочность на сжатие, высокая жаростойкость и т. д.). Высокое содержание воды (по массе около 10 % или (1,2 -1,5) -1022 атомов Н в 1 см3) определяет его как дешевый материал для защиты от нейтронного и у -излучений. Уникальные свойства бетона объясняются специфической структурой цементного камня, которая схематически показана на рис. 5а, 5б [18].
В теории бетона используются следующие обозначения: А обозначает А1203 ; С - СаО; Г - Ре203 ; Н -Н20 ; К - К20 ; М - М^; N -№20; Б - 8Ю2 . Например, С4АН10 обозначает 4Са0 - А1203 -10Н20. Из рис. 6 видно, что цементный камень состоит в основном из чешуйчатых кристаллитов CSH, состав которых не постоянен, средний состав оценивается как С 58Н 5 и существенно зависит от водотвердого
отношения (в отечественной литературе - водоцемент-ное отношение В/Ц) и времени затвердевания бетона (время зрелости). Размеры кристаллитов могут быть самыми разными: от сотен ангстрем до нескольких микрометров (рис. 6б), причем форма может также меняться (игольчатая, шаровидная и т.д.). Кристаллиты в местах контактов связаны между собой дисперсионными силами Ван-дер-Ваальса, кремнекислородными -81 - 0 - 81 - , водородными и кальциево-кремнезем-ными -81 - 0 - Са - 0 - связями.
Между кристаллитами имеется т. н. поровое пространство, заполненное гелем С - 8 - Н. Суммарный объем пор в ЦК варьируется от 20 до 50 % [18]. В по-
рах содержится т. н. «свободная вода», которая может мигрировать по порам в результате сушки, скажем, нагрева среды, или под действием градиента давления.
При постоянной влажности кристаллиты CSH находятся в химическом равновесии с гелем С - 8 - Н. Однако при избытке влаги равновесие нарушается, и кристаллиты переходят в гелеобразное состояние. Этот процесс приводит к довольно сложной зависимости прочностных свойств бетона от его влажности (рис. 6).
Из рис. 7 видно, что при высушивании влажного ЦК модуль Юнга имеет локальные минимумы и максимумы, возрастая в области низкой влажности (~ 10 %), а затем резко уменьшаясь при переходе в сухое состояние. Наоборот, при увлажнении сухого ЦК модуль Юнга монотонно возрастает, резко увеличиваясь в области высокой влажности (> 60 %).
В области высоких температур (> 200 °С) имеет место разложение кристаллогидратов. В случае портландцемента ( С 8 - 60 %, С 8 - 15 %, С А - (4-8) %, С4АБ - (13-15) %) разрушение ЦК происходит согласно реакциям [19]
С1,628Н1,5
(1 - ^) С1,628Н1,5 + 0,62^ +
+ 0,38^СН + 1,5^Н Т , СН ^(1 - 4 2 ) СН + 4 2С + 4 2Н Т,
(17)
где 4, 4 2 - коэффициенты хода реакции, зависимость которых от температуры приведена на рис. 7.
Рис. 6. Модуль Юнга цементной пасты при сжатии в функции от относительной влажности при В/Ц = 0,5: 1 - высушивание; 2 - увлажнение
£ 1т
О 800, °с
Рис. 7. Зависимость ^, от температуры [19]
Скорости химических реакций (18) можно оценить из характерного времени разложения ЦК, которое при температурах ~ 400-800 °С составляет около 2 ч.
Особый интерес представляет случай одностороннего температурного воздействия, что типично при пожарах и воздействии высокотемпературного расплава на бетон, как в случае аварии на ЧАЭС. Этот подход был разработан в работах [20-21], где на примере модельной задачи (с постоянными теплофизическими характеристиками) были выявлены основные закономерности поведения бетона при одностороннем высокотемпературном воздействии. Этот подход можно использовать при оценке влияния расплавленного топлива на бетон строительных конструкций ЧАЭС (см. ниже).
3. Чернобыльская авария и проблема ЛТСМ.
Исследования [1-2] показали, что после взрыва 4-го блока ЧАЭС было выброшено в атмосферу около 7 т урана (~ 3 % от общей массы ~190 т [10]), около 50-70 т топлива около 700 т радиоактивного реакторного графита на территорию АЭС и примерно 90-135 т урана переплавилось с металлом (цирконий, сталь) и строительным материалом в лавовый топливосодержащий материал (ЛТСМ) [6]. Согласно [2], температура топлива непосредственно после взрыва была 13001500 °С. В дальнейшем температура начала снижаться за счет отдачи тепла графитовой кладке и конструкциям реактора, однако на шестые сутки вновь стала возрастать примерно до 2000 °С и только после двух недель снизилась до ~ 600 °С (рис. 8а, данные [2]).
Если считать, что температура расплава пропорциональна тепловыделению из него, то данные на рис. 8б контрастируют с результатами [1] по удельному тепловыделению из топлива, представленными на рис. 8а. В этой работе автор на основании многочисленных экспериментальных данных по физико-химическому составу продуктов разрушения и условий их образования предположил последовательность развития послеаварийных процессов от момента взрыва и разрушения строительных и технологических конструкций до растекания расплавленного топлива и его сплавления с материалами реактора, металлическими и силикатными конструкциями. В силу неоднозначности трактовок послеаварийных процессов на ЧАЭС, естественно рассмотреть более подробно как причины аварии, так и сценарий ее развития согласно самым последним данным [1-7].
Образование ЛТСМ. Неконтролируемая ядерная реакция привела к расплавлению уранового топлива в срединных частях кассет твелов с образованием урано-циркониевого расплава и к возгоранию циркония и графитовой кладки. Расплавившаяся часть топлива (согласно [6] около 88 т и, или 100 т и02) образовала ураново-циркониевый расплав (общее количество циркония в трубах технологических каналов и ТВС около 177 т). Далее расплав начал сплавляться с обрушившимся в шахту бетоном строительных конструкций, металлом трубных коммуникаций, со сталебетонными плитами, интенсивно взаимодействуя с вытекающей из прорванных труб водой и растекаясь по боковым и нижним помещениям станции. Контакт расплава с элементами конструкций по существу представляет собой одностороннее температурное воздействие, поэтому для анализа процессов тепломассообмена можно использовать теорию одностороннего высокотемпературного (огневого) воздействия на бетон [20-21]. Картину проплавления влажного бетона схематически можно представить следующим образом (рис. 9). Во-первых, на границе расплава должен формироваться слой сухого бетона, который граничит с влажным бетоном зоной испарения (пунктирная линия на рис. 9). В сухой области идут реакции разложения ЦК (15), продукты которого попадают в расплав. В расплавленной области происходит гравитационное разделение бетонных фракций: тяжелые компоненты (силикаты -
300 КВт/гг1
а) б)
Рис. 8. Временные зависимости а) мощности тепловыделения топлива разрушенного реактора 4-го блока ЧАЭС: 1 - суммарная; 2 - с учетом вылета летучих компонентов [1]; б) изменение температуры топлива [2]
- ра ф\ шснмын бетон типа •оекжных маллывоп» _ - лег к иг фракции типа ■•шлаков»
- пшлию-ииркомисвый расплав
- силикатная остекленная масса < ЛТСМ)
Рис. 9. Схема образования ЛТСМ
гравий, песок) опускаются вниз, а легкие («шлаки»: карбонаты, алюмосиликаты и др.) поднимаются вверх. В области контакта с расплавленным топливом при температурах выше плавления кремнезема (1713 °С) топливо-циркониевый расплав сплавляется с кремнеземом, образуя остекленную керамику ЛТСМ.
Таким образом, радиоактивный расплав, во-первых, остывает за счет передачи внутренней энергии бетону и, во-вторых, присоединяет расплавленные компоненты бетона (в основном двуокись кремния), что приводит к уменьшению удельного тепловыделения за счет радиоактивности (остаточного тепловыделения).
Ради простоты считаем, что все теплофизические характеристики постоянны. В этом случае температура в переплавленной области Т(х, /) и закон движения границы расплава 5 = ) определяются краевой задачей [21]:
Здесь параметры а, Т определяются уравнениями
дТ
д2Т
— = Х—у (0 < х < 5(0 ); дt дх
х = 0 : Т = Тр ;
„ дТ дs(t)
х = 5(0 : = ГплР2^—
дх дt
Т = Т
(18)
(19)
где р2 , гпл - массовая плотность и усредненная теплота плавления бетона (или серпентинита), X = Х/(р с) - коэффициент температуропроводности, р , с , X - массовая плотность, удельная теплоемкость и коэффициент теплопроводности образовавшегося расплава (лавы).
Решение задачи (18), (19) имеет вид
Т = Тр -(Тр -т*)ф(4) , 4 = V),
ф(4) = Ге и2 аи , = .
V! *
(20)
(21)
аехр(а2) = В , В =
(тр - 7*)р1с1
р2Гп
Т*= Тр -(Тр -Тпл)/Ф(а) .
Проверим оценку времени плавления оливин-форстерита, являющегося основным компонентом сер-пентинитовой засыпки нижней плиты ОР [1] и имеющего самую высокую температуру плавления из входящих в серпентинит компонентов. Согласно данным [6], Т = 2200 °С, Тпл = 1890 °С, = 3000 кг/м3, Х =
= 0,22 ккал/(м-ч-град), с = 0,27ккал/(кг-град), р2 = = 2200 кг/м3, гпл = 37 ккал/кг, получаем а ~ 1, Р ~ 3, Т, ~ Тпл. Поэтому время расплава можно оценить из
соотношения 5^пл) ~ ^^/х^Лл . Полагая s(tпл) = 2 м,
с учетом х = 12700 м2/час получаем ^ ~2700час. —112 сут. Отметим, что полученное значение является оценкой снизу, т. к. в серпентините содержится (по весу) 13 % воды и 10 % кремнезема. Таким образом, даже грубая оценка показывает, что учет кинетики плавления значительно увеличивает время образования ЛТСМ, полученную в [6] (около 10 сут.). Если учесть потерю тепла на тепловое излучение, то оценка Гпл.~ 112 сут. значительно возрастет. Действительно, при температуре Т = 1000 К тепловое излучение с 1 м2 за сутки составит W (1 сут.) = 5-109 Дж/м2, а за месяц, скажем, с поверхности 5 = 10 м2, будет Q = Ш (1 сут.)-30-10 = 1,5-1012 Дж, что сопоставимо с суммарным остаточным тепловыделением.
ОСНОВНЫЕ ВЫВОДЫ
1. Для анализа деградации строительных материалов, подверженных радиационному облучению, необходимо учитывать структуру веществ (энергию химических связей, энергию ионизации атомов, кристаллическую структуру и т. д.).
2. Оценку времени образования ЛТСМ необходимо проводить с позиции кинетической теории, а не на основании балансовых термодинамических соотношений.
ЛИТЕРАТУРА
1. Институт проблем безопасности развития атомной энергетики Российской академии наук. URL: http://www.ibrae.fc/russian/che-sarkofag.html (дата обращения: 08.11.2014).
2. Non Officiai Chernobyl. URL: http://www.stopatom.slavutich.kiev.ua (дата обращения: 09.11.2014).
3. Боровой А.А., Галкин Б.Я., Криницын А.И., Маркушев В.М., Пазу-хин Э.М., Херувимов А.Н., Чечеров К.И. Новообразованные продукты взаимодействия топлива с конструкционными материалами 4-го блока Чернобыльской АЭС. Сообщения 1-2 // Радиохимия.
1990. Т. 32. Вып. 6. С. 103-113.
4. Боровой А.А., Галкин Б.Я., Криницын А.И., Маркушев В.М., Пазу-хин, Э.М., Херувимов А.Н., Чечеров К.И. Новообразованные продукты взаимодействия топлива с конструкционными материалами 4-го блока Чернобыльской АЭС. Сообщение 3 // Радиохимия.
1991. Т. 33. Вып. 4. С. 177-196.
5. Боровой А.А., Галкин Б.Я., Криницын А.И., Маркушев В.М., Пазу-хин, Э.М., Херувимов А.Н., Чечеров К.И. Новообразованные продукты взаимодействия топлива с конструкционными материалами 4-го блока Чернобыльской АЭС. Сообщение 4 // Радиохимия. 1991. Т. 33. Вып. 4. С. 197-210.
6. Пазухин Э.М. Лавообразные топливосодержащие массы 4-го блока Чернобыльской АЭС: топография, физико-химические свойства, сценарий образования // Радиохимия. 1994. Т. 36. Вып. 2. С. 97142.
7. Шматко Е.С. Чернобыльская катастрофа - единство закономерности и случайности // «UNIVERSITATES. Университеты. Наука и просвещение». Изд-во Харьковского национального университета. 2007. № 4. С. 6-14.
8. Baryakhtar V., Gonchar V., Zhidkov A., Zhidkov V. Radiation damage and self-sputtering of high radioactive dielectrics: spontaneous émission of 231ubmitcron dust particles // Condensed Matter Physics. 2002. V. 5. № 3 (31). P. 449-471.
9. Келли Б. Радиационное повреждение твердых тел / пер. с англ. М. : Атомиздат, 1970. 240 с.
10. Долежаль Н.А., Емельянов Н.Я. Канальный ядерный энергетический реактор. М., 1980. 208 с.
11. Тепловыделение в ядерном реакторе / под ред. Н.Н. Пономарева-Степного. М.: Энергоиздат, 1985. 160 с.
12. Бродер Д.Л., Зайцев Д.Н., Комочков М.М. и др. Бетон в защите ядерных установок. М.: Атомиздат, 1966. 238 с.
13. Ма Б.М. Материалы ядерных энергетических установок. М.: Энергия, 1987. 408 с.
14. Вальтер А.К., Залюбовский И.И. Ядерная физика. Изд. 2-е, пере-раб. и доп. Харьков: Вища школа, 1974. 388 с.
15. Мухин К.Н. Экспериментальная ядерная физика: в 2 т. М.: Атомиздат, 1974. Т. 1. Физика атомного ядра. 584 с.
16. Милованов А.Ф. Огнестойкость железобетонных конструкций. М.: Стройиздат, 1986. 225 с.
17. Рамачандран В., Фельдман Р., Бодуэн Дж. Наука о бетоне / пер. с англ. М.: Стройиздат, 1986. 278 с.
18. Ли Ф.М. Химия цемента и бетона / пер.с англ. М.: Госстройиздат, 1961. 645 с.
19. Бартелеми Б., Крюппа Ж. Огнестойкость строительных конструкций / пер. с фр. М.: Стройиздат, 1985. 216 с.
20. Жакин А.И., Веревичева М.А. Континуальная модель тепломассообмена в мелкопористых средах в условиях интенсивных тепловых потоков. Исследование модели // Теплофизика высоких температур. 1998. Т. 36. № 6. С. 933-038.
21. Жакин А.И., Веревичева М.А. Континуальная модель тепломассообмена в мелкопористых средах в условиях интенсивных тепловых потоков. Теоретическая модель // Теплофизика высоких температур. 1999. Т. 36. № 1. С. 111-116.
Поступила в редакцию 10 декабря 2014 г.
Zhakin A.I. ANALYSIS OF POST-ACCIDENT PROCESSES OF CHNPS
Phenomenological models on influence of high energy radiation on condensed media (for example rocks and building materials) are discussed. Environmental degeneration of media subjected to ionizing radiation and high temperature heating is considered. Thermal physics processes of LTSM formations after 4-th block Chernobyl AES explosion are analyzed.
Key words: ionizing radiation; high temperature heating; energy; electron; proton; neutron.
Жакин Анатолий Иванович, Юго-Западный государственный университет, г. Курск, Российская Федерация, доктор физико-математических наук, профессор кафедры общей и прикладной физики, e-mail: [email protected]
Zhakin Anatoly Ivanovich, South-West State University, Kursk, Russian Federation, Doctor of Physics and Mathematics, Professor of General and Applied Physics Department, e-mail: [email protected]
