CC BY
87
^— ЭКСПЛУАТАЦИЯ ОБЪЕКТОВ
АТОМНОЙ ОТРАСЛИ
УДК 621.039.5
ЖИДКОСОЛЕВЫЕ РЕАКТОРЫ С ТЕПЛОВЫМ И БЫСТРЫМ СПЕКТРОМ ДЛЯ ТРАНСМУТАЦИИ МИНОРНЫХ АКТИНИДОВ
AAA А
О. Ашраф ' , Г. В. Тихомиров
Институт ядерной физики и технологий, Национальный исследовательски ядерный университет МИФИ, Москва, Россия Кафедра физики, Факультет педагогического образования, университет Айн-Шамс, Каир, Египет
Долгоживущие минорные актиниды (МА) 237Np, 241Am, 243Am, 243Cm, 244Cm и 245Cm ответственны за эффективную дозу и выделение тепла после непосредственного захоронения в глубоких геологических формациях. Таким образом, долгоживущие МА представляют собой основное бремя ядерной энергетики. Долгоживущие МА еще не использовались в качестве ядерного топлива. Следовательно, трансмутация этих МА предлагается в качестве альтернативы прямому окончательному захоронению. В данной работе мы анализируем и сравниваем эффективность трансмутации МА в критическом однофазном двухзонном ториевом реакторе (Single-fluid Double-zone Thorium-based Molten Salt Reactor - SD-TMSR) и маломощном жидкосолевом реакторе с быстрым спектром (Small Molten Salt Fast Reactor - SMSFR). Мы изучаем изменение Кэфф и реактивности активной зоны с различными нагрузками МА, сдвигом спектра нейтронов, эволюцией во времени МА и запасов основных нуклидов, а также коэффициентом трансмутации (КТ). КТ долгоживущих МА рассчитывается с использованием кода Монте-Карло SERPENT-2. Полный поток нейтронов в SD-TMSR и SMSFR может достигать 4,1x1014 и 1,8x1015 н/см2^ соответственно. Результаты показывают, что SD-TMSR потребляет около 50% генерируемых изотопов Pu в топливной соли, однако, SMSFR потребляет около 86,5% генерируемых изотопов Pu. Во время выгорания мы применяем непрерывную переработку топливной композиции, поэтому активная зона остается критической, а общая масса топлива в активной зоне и в бланкете практически постоянна. Результаты показывают, что
ллл О/11 ОА^ ОА^
оба реактора эффективно трансмутируют Np, Am, Am и Cm, в то время как SMSFR имеет более высокий КТ, чем SD-TMSR. КТ общих МА достигает 54,84% и 87,97% в SD-TMSR и SMSFR, соответственно.
Ключевые слова: жидкосолевой реактор, трансмутация, непрерывная переработка, минорные актиниды, SERPENT, код Монте-Карло, SD-TMSR, коэффициентом трансмутации.
Поступила в редакцию 24.08.2020 После доработки 13.10.2020 Принята к печати 16.10.2020
Введение
Трансурановые элементы (ТРУ) накапливаются во время работы ядерных реакторов в ядерном топливе. Среди ТРУ долгоживущие минорные актиниды (МА) нептуний, америций и кюрий отвечают за эффективную дозу и выделение тепла после непосредственного захоронения в глубоких геологических формациях [1]. Поэтому долгоживущие МА представляют собой основное бремя ядерной энергетики. Отделенный от ТРУ плутоний может использоваться с ураном в качестве МОКС-топлива в энергетических реакторах [2]. Однако добавление МА в МОКС-топливо может повлиять на характеристики активной зоны в аварийных условиях. Долгоживущие МА еще не использовались в качестве ядерного топлива. Поэтому трансмутация этих МА предлагается в качестве альтернативы прямому захоронению. Трансмутация уменьшает количество долгоживущих MA, превращая их в
© Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ», 2020
короткоживущие продукты деления (ПД) и/или в некоторые полезные ТРУ. Следовательно, трансмутация уменьшает объем, тепловыделение и радиотоксичность высокоактивных отходов при длительном хранении.
В ранее опубликованных работах исследовалась трансмутация МА в различных типах ядерных реакторов, включая как тепловые, так и быстрые реакторы. Сечения долгоживущих МА в области тепловых нейтронов значительно выше, чем в области
237 241 243
быстрых нейтронов. Кроме того, Np, Am и Am имеют очень высокие сечения захвата нейтронов в тепловой области. Таким образом, эти долгоживущие МА могут захватывать тепловые нейтроны и превращаться в Pu, mAm, Cm и Cm, которые имеют очень высокие сечения деления. Следовательно, тепловые реакторы могут эффективно трансмутировать МА [3]. Реакторы на быстрых нейтронах имеют высокий поток нейтронов, большое отношение сечений к захвату и отрицательное потребление нейтронов. Таким образом, они признаны в качестве альтернативных систем для трансмутации МА [4]. Однако многие быстрые реакторы сталкиваются со многими проблемами, включая безопасность, экономичность и конструкционные материалы. Например, в жидкометаллических быстрых реакторах использование жидкометаллического теплоносителя (например, Na, Pb, Pb-Bi и т.д.) представляет проблему из-за сильной коррозии окружающей среды. В газоохлаждаемых быстрых реакторах, высокие температуры могут сократить срок службы материала. Для быстрых подкритических реакторов стабильная работа требует надежной ускорительной технологии.
Значительный интерес направлен на топливный цикл Th/ U, поскольку Th порождает небольшое количество ТРУ [1]. Жидкосолевой реактор (ЖСР) предназначен
233
для работы на основе топливного цикла Th/ U. Международный Форум реакторов «Поколение IV» (Generation IV International Forum - GIF) выбрал ЖСР для дальнейшего изучения и исследования [5]. ЖСР имеет много преимуществ, которые согласуются с технологическими целями GIF, такими как: собственная безопасность, жидкое топливо, непрерывная переработка топливной композиции, отличная экономия нейтронов и работа при давлении, близком к окружающему, в первичном контуре. Уникальные характеристики систем ЖСР делают их очень перспективными для целей трансмутации. Одной из ключевых особенностей ЖСР является жидкое топливо, то есть нет необходимости изготавливать топливные элементы, содержащие актиниды высокого уровня. Более того, в системах ЖСР применяются технологии непрерывной переработки топливной композиции с возможностью добавления нуклидов в топливо и выведения их из него, что приводит к потреблению МА с высокой степенью выгорания и минимальной обработкой.
Основная цель настоящей работы заключается в анализе и сравнении характеристик трансмутации МА в критическом однофазном двухзонном ториевом реакторе (Single-fluid Double-zone Thorium-based Molten Salt Reactor - SD-TMSR) и маломощном жидкосолевом реакторе с быстрым спектром (Small Molten Salt Fast Reactor - SMSFR). Мы изучаем изменение Кэфф и реактивности активной зоны с различными нагрузками МА, сдвигом спектра нейтронов, эволюцией во времени МА и запасов основных нуклидов, а также коэффициентом трансмутации (КТ).
SD-TMSR представляет собой ЖСР с тепловым спектром и графитом в качестве замедлителя, работающий в топливном цикле Th/ U. Напротив, SMSFR - это ЖСР быстрого спектра без замедлителя, который имеет конфигурацию активной зоны, аналогичную MSFR, но с меньшим объемом активной зоны. SMSFR также предназначен для работы на основе топливный цикл Th/233U.
Мы используем SERPENT-2 [6] для выполнения всех расчетов, представленных в этой статье. Мы применяем процедуру выгорания ЖСР, включенную в SERPENT-2, для моделирования непрерывной переработки топливной композиции.
Описание моделей SD-TMSR и SMSFR Геометрия SD-TMSR и состав топлива
В 2018 г. академия наук Китая представила проект SD-TMSR [7]. Структура активной зоны SD-TMSR основана на жидкосолевом реакторе-размножителе (Molten Salt Breeder Reactor - MSBR) [8] и TMSR [9]. На рисунке 1 показана общая конфигурация SD-TMSR.
<- Сосуд -►
,- В4С -►
- Отражатель -►
- Теплообменник -►
ч-Внутренняя зона -►
«- Внешняя зона -►
..- В„С -►
Отражатель -*■
Рисунок 1 - модель SD-TMSR [SD-TMSR model]
Активная зона SD-TMSR представляет собой правый цилиндр (с диаметром и высотой, равным 460 см), разделенный на внешнюю зону (522 топливных трубки) и внутреннюю зону (486 топливных трубок) для повышения коэффициента воспроизводства. Графитовые шестиугольные призмы с длиной стороны 7,5 см заполняют активную зону. Жидкое топливо непрерывно циркулирует через топливные каналы, которые пронизывают гексагональные призмы графита. Как радиальные, так и осевые отражатели окружают активную зону, чтобы уменьшить утечку нейтронов. Толщина радиального отражателя составляет 50 см, а высота осевого отражателя составляет 130 см. Цилиндр B4C толщиной 10 см окружает отражатели для экранирования. Внешний сосуд SD-TMSR представляет собой сплав на основе никеля толщиной 10 см (Hastelloy N), в котором находятся графитовые элементы, топливная соль, отражатель, цилиндр B4C и промежуточный теплообменник. Основные характеристики SD-TMSR приведены в таблице 1.
Таблица 1 - Основные характеристики SD-TMSR [11] и SMSFR [12] [Main characteristics of SD-TMSR and SMSFR]_
Параметры SD-TMSR SMSFR
Тепловая мощность (МВт) 2250 500
Состав топлива (моль %) 70LiF-17,5BeF2-12,5HMF4 77,5LiF-22,5(HM)FN
Обогащение 'П (%) 99,995 99,995
Температура топлива (К) 900 1023
Плотность топлива (г/см3) 3,3 4,1
Коэффициент расширения топлива (г/(см3-К)) -6,7х10-4 -8,82х10-4
Плотность графита (г/см3) 2,3 2,3
Плотность В4С (г/см3) 2,54 2,54
Обогащение 10Б (%) 18,4 18,4
Диаметр/высота активной зоны (см) 460/460 124/124
Длина стороны гексагональной графитовой сборки (см) 7,5
Внутренний радиус (см) 3,5
Внешний радиус (см) 5
Соотношение расплавленной соли и графита во внутренней подзоне 0,357
Соотношение соли расплава и графита во внешней подзоне 1,162
Объем топлива (м3) 52,9 3,0
Состав топливной соли представляет собой LiF-BeF2-(HM)FN (70-17,5-12,5
*-» 032 233
мол.%), где HM - тяжелый металл (т.е. Th, U и долгоживущие MA), и N зависит от выбранного тяжелого металла и термохимическое состояние соли жидкого топлива. Состав долгоживущих МА взят из состава отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) коммерческого реактора с водой под давлением (Pressurized Water Reactor - PWR) со средним выгоранием разряда 33 ГВт-сут./ти и после 3 лет охлаждения. Весовые доли долгоживущих МА (мас.%) приведены в таблице 2 [10]. Объем и плотность топливной
3 3
соли составляют 52,9 м и 3,3 г/см , соответственно.
Таблица 2 - Весовые доли долгоживущих МА (мас.%) ¡Weight fractions of long-lived MA]
2Np Am Am 243Cm Cm Cm
56,2 26,4 12 0,03 5,11 0,26
Геометрия SMSFR и состав топлива
На рисунке 2 показана общая конфигурация БМББЯ. Активная зона SMSFR представляет собой правый цилиндр (диаметр и высота которого равен 124 см), заполненный топливной солью.
Сосуд Отражатель
Теплообменник
В4С
Топливная соль "2Th бланкет
Рисунок 2 - Модель SMSFR [SMSFR model]
Радиальный бланкет толщиной 50 см, заполненный 232Th, окружает активную зону, чтобы улучшить коэффициент воспроизводства. Ториевой бланкет окружен цилиндром B4C толщиной 10 см для экранирования. Осевой отражатель высотой 60 см окружает активную зону, чтобы уменьшить утечку нейтронов. Наконец, сосуд толщиной 10 см вмещает все компоненты SMSFR. Отражатель и сосуд изготовлены из Hastelloy N. Основные характеристики SMSFR обобщены в таблице 1. Состав
232 233
топливной соли LiF-(HM)FN (77,5-22,5% мол.). HM - это Th, U и долгоживущие MA. Весовые доли долгоживущих МА (мас.%) приведены в таблице 2. Объем и плотность топливной соли составляют 3 м и 4,1 г/см соответственно.
Методология и инструменты
В данной работе SERPENT-2 моделирует 3D-модель реактора SD-TMSR и SMSFR с различными начальными массовыми нагрузками. Для всех расчетов в настоящей работе мы использовали библиотеку сечений ENDF/B-VII. Результаты расчётов соответствуют работе реактора и были получены при моделировании 25000 нейтронов за цикл, 50 неактивных и 500 активных циклов (т.е. 12.5*106 активных нейтронных траекторий за цикл). Каждый шаг пропускал 50 неактивных циклов перед началом активных подсчетов, чтобы обеспечить сходимость распределения источников деления. Сходимость проверена по энтропии источника деления. Время полного выгорания SD-TMSR и SMSFR составляло 40 лет со статистической погрешностью в Кэфф ± 36 pcm. В данной работе мы анализируем конечную область. Процедура выгорания MSR, предоставленная кодом SERPENT-2, моделирует непрерывную
переработку топливной композиции. Процедура MSR более подробно описана в наших предыдущих работах [11, 13]. На этапе выгорания активная зона поддерживалась критическим (Кэфф ~ 1,003), а общая масса топлива в активной зоне и в бланкете была почти постоянной (dm = 0,1%). Дрейф запаздывающих нейтронов в данной работе не рассматривается.
Рисунок 3 демонстрирует блок-схему этапов расчета. Код SERPENT решает уравнение Бейтмена с помощью расширенного матричного экспоненциального решения на основе метода рационального приближения Чебышева. Затем система извлекает газообразные продукты деления (ПД) и нерастворенные металлы в течение 30 с помощью системы барботирования газа. Другие ПД (лантаноиды и растворимые металлы) и Pa удаляются путем химической переработки с соответствующей скоростью удаления.
Рисунок 3 - Блок-схема процедур расчета [Flow chart of calculation procedures]
Извлечение ПД может быть смоделировано путем установки массового расхода этих элементов из активной зоны в ПД-бак. Ра извлекается из активной зоны с
^ 233
подходящей скоростью потока в Ра-бак для распада (т1/2= 27 сут.) и получения ^ 233и перенаправляется в активную зону в качестве свежего делящегося материала, а остальное составляет чистая выработка 233^ Перегрузка 232^ из внешнего запаса и
233 „
и из Ра-бака поддерживает критичность активной зоны во время выгорания.
Пусть ЖСР извлекает (1Ме количество конкретного элемента е в течение времени dt, таким образом [9], формула (1):
€ е, (1)
'г
где, Тг - это время, в течение которого вся соль подвергается повторной переработке; Ее - эффективность извлечения.
Интегрируя уравнение 1, получим новый параметр, который называется
константой удаления Ае = —. Для простоты, будем считать 8 е равным 100%, поэтому
Тг
Ае обратно пропорциональна Тг. Параметры переработки для SD-TMSR и SMSFR точно рассчитаны и обобщены в таблице 3. Для SD-TMSR мы приняли 10,59 сут. (Ае = = -1.09x10^ с-1) в качестве времени обработки для растворимых ПД и Ра [9]. Однако для SMSFR время обработки было установлено равным 180 сут. (Ае = -6.43x10^ с-1) [12].
Таблица 3 - Таблица обработки для SD-TMSR и SMSFR [Processing table for SD-TMSR and SMSFR]
константа удаления
Перерабатывающ ая Элементы Время обработки [s-1]
SD-TMSR SMSFR SD-TMSR SMSFR
ПД и нерастворенные металлы H, He, N, O, Ne, Ar, Kr, Nb, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Ag, Sb, Te, Xe, Lu, Hf, Ta, W, Re, Os, Ir, Pt, Au, and Rn. 30 с 30 с -3.33E-02 -3.33E-02
Извлечение лантаноидов и других растворимых ПД путем химической переработки Zn, Ga, Ge, As, Se, Br, Rb, Sr, Y, Zr, Cd, In, Sn, I, Cs, Ba, La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, and Yb. 10.59 сут. 180 сут. -1.09E-06 -6.43E-08
Извлечение Ра путем химической переработки Pa 10.59 сут. 180 сут. -1.09E-06 -6.43E-08
Результаты и выводы Нагрузка МА
Концентрация тяжелого металла (HM) в исходной топливной соли составляет 12,5
232
и 22,5 мол.% для SD-TMSR и SMSFR соответственно (см. табл. 1). HM состоит из Th,
233 233
U и долгоживущих MA. Концентрация U в топливной соли поддерживается постоянной и равной 0,6 и 5,2 мол.% для SD-TMSR и SMSFR соответственно, чтобы получить максимально допустимую избыточную реактивность при загрузке МА = 0 т (без загрузок МА). Затем загрузка МА увеличивается с 0 до 5,82 т за счет инвентаря 232Th. Рисунок 4 иллюстрирует изменение Кэфф с нагрузками МА при фиксированной
233
концентрации U.
& и
SD-TMSR SMSFR
—
ч \
\
Нагрузка МА (т)
Рисунок 4 - Изменение эффективного коэффициента размножения с нагрузками МА при фиксированной концентрации 233U для SD-TMSR и SMSFR (статистическая погрешность в Кэфф ~ 36 pcm), моделирование без выгорания [Change in effective multiplication factor with MA loads at a fixed
concentration of 2
3U for SD-TMSR and SMSFR (statistical error in Keff ~
burnout]
36 pcm), simulation without
Для SD-TMSR Кэфф уменьшается с увеличением загрузок МА и достигает ~ 0,69 при максимальной загрузке МА (то есть 5,82 т). Однако, для SMSFR Кэфф уменьшается до минимального значения при загрузке МА 3,15 т, затем снова увеличивается и достигает 1,1 при максимальной загрузке МА. Долгоживущие МА имеют большое количество поглотителей тепловых нейтронов, поэтому Кэфф уменьшается с увеличением нагрузок МА. Кроме того, увеличение загрузки МА приводит к жесткости нейтронного спектра, как показано на рисунках 5 и 6. Следовательно, повышение
233
загрузки МА уменьшает среднее микроскопическое сечение и, что приводит к
уменьшению Кэфф, как это видно для SD-TMSR и SMSFR (см. рис. 4). Кроме того, жесткость нейтронного спектра (в результате увеличения загрузки МА) увеличивает среднее макроскопическое сечение деления самих МА, что приводит к увеличению Кэфф. Для SMSFR этот эффект становится значительным при высоких нагрузках МА. Увеличение Кэфф от MAs превышает уменьшение Кэфф от 233U, и Кэфф снова увеличивается при высоких нагрузках MA (3,15 т, см. рис. 4). Этот результат согласуется с ранее опубликованным результатом [12] для аналогичного SMSFR и рассчитывается по SCALE и MCNP. На рисунках 5 и 6 показан нормализованный спектр нейтронного потока для SD-TMSR и SMSFR с различными нагрузками МА (от 0 до 5,82 т). Увеличение МА нагрузок ужесточает нейтронный спектр в обоих реакторах. Для SD-TMSR (рис. 5) жесткость нейтронного спектра, возникающая в результате увеличения инвентарной загрузки МА, обусловлена более близкой энергией поглощения резонансного захвата МА к пику тепловой энергии по сравнению с 232Th, что приводит к поглощению большего количества тепловых нейтронов. Для SMSFR (рис. 6) увеличение нагрузки МА приводит к поглощению большего количества нейтронов в области резонансного захвата. Следовательно, нейтронный спектр ужесточает с увеличением МА нагрузок, как показано на рисунке 6.
10-' --!-,-.-
10-' Ю-5 10-э 1С-3 101
Энергия [МэВ]
Рисунок 5 - Энергетический спектр нейтронного потока при различных нагрузках МА для SD-TMSR (моделирование без выгорания) [Energy spectrum of neutron flux at various MA loads for SD-TMSR (non-
burnup simulation)]
—— MA=0<t) - MA=1.43 (t) ---MA=2.87 (t) ---MA=4.34 (t) ...... MA=5.82 (t) tJ^frlf" 11 t 0 f I 1
*/A ij'
Щ PI ///:> ZJy r
10-4 кг3 ю-' Ю--1 10й 101
Энергия [МэВ] [MeV]
Рисунок 6 - Энергетический спектр нейтронного потока при различных нагрузках МА для SMSFR (моделирование без выгорания) [Energy spectrum of neutron flux at various MA loads for SMSFR (simulated
without burnup)]
«-• 233 u
Начальный запас U, необходимый для критичности (Кэфф ~ 1.003) как функция нагрузок MA для SD-TMSR и SMSFR, представлен на рисунке 7. Для SD-TMSR
233
начальный запас U возрастает линейно с нагрузками МА и достигает около 7,79 т для
233
максимальной нагрузки МА. Однако, для SMSFR начальный запас U возрастает до максимального значения при загрузке MA = 3,15 т, затем он снова уменьшается и
233
достигает около 1,38 т для максимальной загрузки МА. Начальный запас U, необходимый для критичности, коррелирует с изменением Кэфф, записанным на рисунке 4.
s
ZI
- SD-TMSR ---SMSFR
Î-——
Нагрузка МА (т)
Рисунок 7 - Начальный инвентарь 233U, необходимая для критичности (Кэфф ~ 1.003), как функция нагрузок MA для SD-TMSR и SMSFR (моделирование без выгорания) [Initial inventory of 233U required for criticality (Keff ~ 1.003) as a function of MA loads for SD-TMSR and SMSFR (simulation without burnup)]
На рисунке 8 показано изменение Кэфф во время выгорания при различных нагрузках МА для ББ-ТМБЯ и БМБТК соответственно.
е-
ГЧ
—- MA—0 (t) - МА=1.43 (t) ---MA—2.87 (t) ---MA—4.34 (t) ..... MA—5.82 (t)
Ч, >
N.
-■- MA—0 (t) - MA—1.43 (t) ---MA—2.87 (t) ---MA—4.34 (t) ..... MA—5.82 (t)
s \ ч X ---
\N \ V.
0 5
Время (годы) Время (годы)
Рисунок 8 - Изменение эффективного коэффициента размножения во время выгорания при различных нагрузках MA для SD-TMSR и SMSFR (статистическая погрешность в Кэфф ~ 36 pcm, моделирование безнепрерывной переработки топливной композиции) [Change in effective multiplication factor during burnup under different MA loads for SD-TMSR and SMSFR (statistical error in Keff ~ 36 pcm, simulation
without online processing and refueling)]
Кэфф уменьшается в результате выгорания исходных делящихся материалов и производства ядовитых продуктов деления (непрерывная переработка не применяются). Количество 2 3и, генерируемого из 23 ^ в SD-TMSR и SMSFR, недостаточно для поддержания критичности и противодействия паразитному поглощению нейтронов. Таким образом, оба реактора относительно быстро становятся подкритическими для разных нагрузок МА. При максимальной загрузке МА
(МА = 5,82 т) оба реактора становятся подкритическими при значительно более позднем времени работы, чем при других нагрузках МА, поскольку спектр нейтронов
232 233
при высоких нагрузках МА ужесточает; больше ^ преобразуется в и. Кроме того, при относительно высоких нагрузках МА положительная реактивность от делящихся
239 23 8 242 244
МА (например, 238^, 242Ат и Am) снижает начальные потери реактивности
(из-за выгорания исходных делящихся материалов). Следовательно, более высокие нагрузки МА поддерживают углубление выгорания и улучшают возможности трансмутации МА, как показано на рисунке 8.
Трансмутация МА
При загрузке МА = 5,82 т (см. рис. 8), можно получить относительно большое время работы как для SD-TMSR, так и для SMSFR. Кроме того, соответствующая начальная избыточная реактивность является относительно низкой и может быть компенсирована применением непрерывной переработки топливной композиции. Как длительное время работы, так и низкая начальная избыточная реактивность необходимы для углубления выгорания и контроля ЖСР.
Долгоживущие МА могут быть трансмутированы двумя различными способами в активной зоне реактора. Первый способ заключается в поглощении нейтронов, а затем в процессе деления с образованием короткоживущих ПД или стабильных нуклидов. Второй способ - захват нейтронов и превращение их в новые высокорадиоактивные изотопы ТРУ. Цель трансмутации достигается после того, как долгоживущие радиоактивные МА становятся стабильными нуклидами, короткоживущими ПД или полезными радиоактивными изотопами (т.е. имеют практическое применение). Целью настоящего исследования является вычисление и сравнение коэффициента трансмутации как в SD-TMSFR, так и в SMSFR. В критических условиях наши расчеты показывают, что полный нейтронный поток в SD-TMSR и SMSFR может достигать 4,1x10м и 1,8x10^ н/см2с соответственно.
Для анализа возможности трансмутации МА мы приняли два случая: МА = 0 т и МА = 5,82 т, что соответствует минимальной и максимальной нагрузкам МА. Во время выгорания мы применили непрерывную-схему переработки топливной композиции,
233
описанную в разделе методологии и инструментов. Мы непрерывно извлекали Ра и удаляли ПД из топливной соли и добавляли 232^ и 233^
На рисунках 9 и 10 показана эволюция запасов важных нуклидов при нагрузке Ма = 0 т (сплошная линия) и нагрузке Ма = 5,82 т (пунктирная линия) для SD-TMSR и SMSFR соответственно.
Th = [272Th. "sTh. "'Tli. 230Th. -;:Th. 2"Th. 234Th];
U = p32u. ^U, 234U, И5и,
236JJ 237JJ 23Sjj 239JJ 240JJ
244jj;
Pa = p'Pa. 232Pa, 233Pa];
Pu = [236Pu, ;3;Pu. 233Pll. 239p„ 240pu> 241PU 242^,
243Pii, 244Pu];
MA = [235Np, 236Np, 237Np. ^p, 239Np. 241 Am, 242A111. 242mAin, 243Am, 244Am, 240Cm. 24!Cm, MCm, 243Cm, 24JCm. 245Cm. MCm, 247Cm. 24SCm.
249Cm. 250Cml_
5 10 15 20 25 30 35 40
Время (годы)
Рисунок 9 - Эволюция важных нуклидов и запасов МА при MA = 0 т (сплошная линия) и MA = 5,82 т (пунктирная линия) для SD-TMSR при непрерывной переработке (10,59 сут.) (MA включает Np, Am, Cm) [Evolution of important nuclides and MA stocks at MA = 0 t (solid line) and MA = 5.82 t (dashed line) for SD-TMSR during online processing (10.59 days) (MA includes Np, Am, Cm)]
Tli = pTh. ::sTh. 229Th, 230Th. 23;Th. 233Th. 234Th]:
U = р32и_ ;ззи. 234U. 235U, 236u, 23 7U. 238u. 239u. :40u.
Pa = [231Pa. 232Pa. 233Pa]; Pu = [236Pii. 237Pu, 23SPii.
239p„ 240РЦ :41pu 242PU
243Pii. 244Pu];
MA = [235Np. :36Np. 237Np.
238Np. 239Np. 241 Am. 242Am.
242mAm. 243Am. 244Am. 240Cm,
24'Cm. 242Cm. 243Cm. 244Cm.
245Cm. 246Cm. 247Cm. 24SCm.
2j9Cm. 250Cml_
5 10 15 20 25 30 35 40
Время (годы)
Рисунок 10 - Эволюция важных нуклидов и запасов МА при MA = 0 т (сплошная линия) и MA = 5,82 т (пунктирная линия) для SMSFR при непрерывной переработке (180 сут.) (MA включает Np, Am, Cm) [Evolution of important nuclides and MA stocks at MA = 0 t (solid line) and MA = 5.82 t (dashed line) for SMSFR during online processing (180 days) (MA includes Np, Am, Cm)]
Для SD-TMSR при MA = 0 т (сплошная линия) масса протактиния в топливной соли уменьшается незначительно и достигает 18,3 кг в конце рабочего времени. Кроме того, Th и U образуют относительно небольшие количества MA (Np, Am и Cm) и Pu во время выгорания. Масса МА и Pu увеличивается со временем выгорания. Уровень Pu в топливной соли коррелирует с массой МА; однако для достижения равновесия МА потребуется больше времени, чем для Pu. Запас U увеличивается во время работы и достигает равновесия через ~ 20 лет. На рисунке 9 показано, что перегрузка активной зоны Th помогает поддерживать почти постоянный запас тяжелых материалов в течение всего времени эксплуатации. При загрузке МА = 5,82 т (пунктирная линия) запасы Th и Pa незначительно увеличиваются во время работы. Запасы Th и Pa достигают около 67,9 т и 15,9 кг в конце рабочего времени. Масса Pu увеличивается в течение первых 15 лет эксплуатации (из-за захвата нейтронов в Np и Am), а затем уменьшается и достигает примерно 1 т в конце рабочего времени. Около 50% образующихся изотопов Pu в топливе потребляется за последние 25 лет эксплуатации. Это указывает на то, что мы можем сжигать изотопы Pu, которые генерируются во время трансмутации МА SD-TMSR. Запас U немного уменьшается со временем и достигает 7,5 т в конце рабочего времени. Запас МА уменьшается до минимального значения через 20 лет эксплуатации, затем он снова увеличивается и достигает 3,3 т в конце рабочего времени.
На рисунке 11 показано изменение во времени общего запаса MA, Np, Am и Cm за 40 лет выгорания для SD-TMSR и SMSFR, когда общая начальная загрузка MA = 5,82 т. Как показано на рис. 11, для SD-TMSR уменьшение запасов МА в течение первых 20 лет эксплуатации из-за трансмутации изотопов Np и Am. Увеличение запаса МА после 20 лет эксплуатации происходит главным образом из-за накопления изотопов Cm (в
244 ^ 245/^ \ ~ ~ г
основном Cm и Cm) в результате последовательностей захвата нейтронов и бета-распада в изотопах Am и Pu. Изотопы с нечетной массой Cm могут использоваться в тепловых реакторах благодаря их относительно высокому сечению деления в области тепловой энергии. Однако их небольшие доли запаздывающих нейтронов могут повлиять на управление тепловым реактором.
SD-TMSR SMSFR
О 5 10 15 20 25 30 35 40 О 5 10 15 20 25 30 35 40
Время (годы) Время (годы)
Рисунок 11 - Эволюция общего запаса MA, Np, Am и Cm за 40 лет выгорания для SD-TMSR и SMSFR (общий начальный MA = 5,82 т) [Evolution of total stock of MA, Np, Am and Cm over 40 years of burnup for
SD-TMSR and SMSFR (total initial MA = 5.82 t)]
Для SMSFR (см. рис. 10) при загрузке МА = 0 т (сплошная линия) запасы Pa, MA, Pu, U и Th изменяются так же, как в SD-TMSR, но с меньшим количеством. Масса Pa, MA, Pu, U и Th достигает 29 кг, 43 кг, 72 кг, 2,2 т и 4,7 т, соответственно в конце рабочего времени. Инвентарь U достигает равновесия через 20 лет. При нагрузке МА = 5,82 т (пунктирная линия) запасы Th и Pa увеличиваются в процессе эксплуатации. Запасы Th и Pa достигают около 4,7 т и 23,3 кг в конце рабочего времени. Масса Pu увеличивается в течение первых 8 лет эксплуатации из-за захвата нейтронов в Np и Am, а затем уменьшается (по мере превращения большего количества МА) и достигает примерно 270 кг в конце времени работы.
Около 86,5% образующихся изотопов Pu в топливе потребляется за последние 30 лет эксплуатации. Это указывает на то, что SMSFR может эффективно сжигать изотопы Pu, которые генерируются во время трансмутации МА. Запас U уменьшается со временем эксплуатации, а затем увеличивается через 8 лет и достигает 1,76 т в конце срока эксплуатации. Запас U (в основном 233U) сильно связан с реактивностью от МА и произведенного Pu. При максимальной загрузке МА (МА = 5,82 т) масса Pu увеличивается в течение первых 8 лет эксплуатации из-за захвата нейтронов в Np и Am, а затем уменьшается по мере превращения большого количества МА. Положительная реактивность от МА и его генерирующего Pu уменьшает начальные потери реактивности. Поэтому для поддержания критичности SMSFR требуется лишь небольшое количество подачи 233U в течение первых 8 лет. Подача 233U увеличивается в течение оставшихся 32 лет, чтобы противодействовать выгоранию Pu. Запас МА уменьшается со временем работы и достигает около 700 кг в конце времени работы.
Как показано на рисунке 11, для SMSFR - резкое уменьшение общего запаса МА из-за трансмутации изотопов Np и Am путем деления и захвата. SMSFR - это ЖСР с быстрым спектром, поэтому трансмутация МА может происходить напрямую из-за высокого потока нейтронов. Что касается трансмутации Cm, то после 18 лет эксплуатации потребление изотопов Cm (в основном 244Cm и 245Cm) больше, чем накопление его из изотопов Am и Pu. 244Cm имеет период полураспада 18,1 года и может распадаться в двух режимах: спонтанное деление и а-режим. Таким образом, общий запас Cm уменьшается после 18 лет эксплуатации и достигает примерно 430 кг в конце рабочего времени, как показано на рисунке 11 для SMSFR.
237 241 243
Мы подсчитали коэффициент трансмутации (КТ) всех MA, 23 'Np, Am, Am, 243Cm, 244Cm и 245Cm для SD-TMSR и SMSFR во время выгорания. КТ (%) рассчитывается по следующей формуле (2) [12]:
КТ «=( 1-^)Х10 0 ' (2)
где, КТ ( - коэффициент трансмутации МА (%) во время работы 1; М( (■) - инвентарь МА во время работы ^ М(нв) - инвентарь МА в начале выгорания.
На рисунке 12 показан КТ (%) от общего МА, рассчитанного по формуле (2) за 40 лет выгорания для SD-TMSR и SMSFR. Для SD-TMSR КТ общей МА увеличивается в течение первых 20 лет эксплуатации и достигает 54,84%, затем он уменьшается в течение оставшихся 20 лет и составляет 40,96%. Снижение КТ после 20
244 ^ 245^ / 1 1 \ 244/^
лет эксплуатации связано с накоплением изотопов Ст и Ст (см. рис. 11). Ст может распадаться в двух режимах: режим спонтанного деления для создания короткоживущих ПД и а-режим для производства 240Ри. Затем 240Ри захватывает
241 245
нейтрон и производит Ри с т1/2 = 14 лет. Ст существует в МА с очень малой долей около 0,26%, в то время как он имеет относительно большой период полураспада (8500 лет). Кюрий является основным источником нейтронов и тепла от радиоактивного распада. Таким образом, для ББ-ТМБЯ начальные загрузки МА должны содержать мало или не содержать изотопа кюрия. Непрерывное извлечение изотопов Ст может повысить КТ в SD-TMSR; однако, требуется специальное хранилище, так как Ст эффективно способствует теплоте распада отходов. Выключение SD-TMSR после 20 лет эксплуатации является еще одним сценарием, позволяющим избежать нежелательного накопления изотопов Ст. За 20 лет работы SD-TMSR достигает максимального значения КТ и превращает около 3,2 т из 5,82 т МА в Ри, короткоживущие ПД и стабильные нуклиды.
о -К--------
0 5 10 15 20 2 5 30 35 40
Время (годы)
Рисунок 12 - Коэффициент трансмутации (%) в течение 40 лет выгорания для SD-TMSR и SMSFR, соответственно [Transmutation rate (%) over 40 years burnup for SD-TMSR and SMSFR, respectively]
Для SMSFR КТ увеличивается с выгоранием и достигает около 87,97% после 40 лет эксплуатации. Здесь относительно высокий коэффициент трансмутации обусловлен высоким нейтронным потоком в SMSFR по сравнению с SD-TMSR.
Верификация с другими кодами
Верификация нейтронного расчета SD-TMSR была дана в нашей опубликованной статье [11]. Полученные результаты были сопоставлены с Ли и др. [7]. Ли и его коллеги использовали собственный инструмент MSR-RS на основе SCALE 6.1 и применили его к SD-TMSR. Однако мы приняли процедуру выгорания ЖСР, включенную в SERPENT-2, для моделирования непрерывной оперативной переработки и дозагрузки одного и того же реактора (то есть SD-TMSR). Оба метода применяли один и тот же период переработки, а именно: извлечение газообразных ПД и нерастворенных
металлов за 30 си удаление растворимых ПД и Га в течение 10,59 сут. (то есть 5 м3/сут.). Кроме того, оба метода извлекали 233Pa из активной зоны и повторно вводили
233
полученный U в активную зону для критичности как можно скорее. Существует хорошее согласие между характеристиками топлива и параметрами безопасности, полученными каждым методом (более подробно см. [11]). Для SMSFR результаты настоящей работы были сопоставлены с ранее опубликованными результатами [12] для аналогичного SMSFR и рассчитаны по SCALE и MCNP. Например, максимальное отклонение в начальном Кэфф (при MA = 0 т) оказалось <1% [12].
Заключение
237 241 243
Коэффициент трансмутации долгоживущих MA, включая Np, Am, Am, 243Cm, 244Cm и 245Cm, был рассчитан с использованием кода SERPENT-2 Monte-Carlo для 3D-модели SD-TMSR и SMSFR. Мы изучили влияние добавления долгоживущих МА на Кэфф, реактивность активной зоны и спектр нейтронов в SD-TMSR и SMSFR. При максимальной загрузке МА реакторы становятся подкритическими при значительно более позднем времени работы, чем при других нагрузках МА, поскольку спектр нейтронов при высоких нагрузках МА стал жестким. Высокие нагрузки МА поддерживают углубление выгорания и улучшают возможности трансмутации МА. Временная эволюция запасов важных нуклидов при MA = 0 т и 5,82 т была проанализирована для SD-TMSR и SMSFR соответственно. При MA = 0 т для обоих реакторов Th и U производят относительно небольшие количества MA (Np, Am и Cm) и Pu во время работы. При MA = 5,82 т для SD-TMSR около 50% образующихся изотопов Pu в топливе потребляется в течение последних 25 лет эксплуатации, в то время как SMSFR потребляет около 86,5% образующихся изотопов Pu в топливе за последние 25 лет. Таким образом, за 30 лет работы оба реактора могут эффективно сжигать превращенные изотопы Pu. Результаты показывают, что оба реактора эффективно
237 241 243 243
трансмутируют Np, Am, 243Am и Cm, в то время как SMSFR имеет более высокий коэффициент трансмутации, чем SD-TMSR. Для SD-TMSR максимальный коэффициент трансмутации для всех МА составляет 54,84% при t = 20 лет. Для SMSFR 40 лет эксплуатации приводят к относительно высокому коэффициенту трансмутации -87,97%. Этот высокий коэффициент трансмутации обусловлен высоким нейтронным потоком в SMSFR по сравнению с SD-TMSR. На основании анализа SD-TMSR и SMSFR было установлено, что SMSFR лучше, чем SD-TMSR, в достижении цели трансмутации.
Работа финансировалась Программой конкурентоспособности МИФИ.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ REFERENCES
[1] Liu B., Jia R., Han R., Lyu X., Han J., Li W. Minor Actinide Transmutation Characteristics in AP1000 // Annals of Nuclear Energy. 2018. Vol. 115. P. 116-125.
[2] Ramirez J.R., Enriquez P., Castillo R., Alonso G. MOX Fuel Use in a BWR with Extended Power Up-Rate // Annals of Nuclear Energy. 2012. Vol. 50. P. 63-70.
[3] Liu, B., Hu, W., Wang, K., Huang, L., Ouyang, X., Tu, J., Zhu, Y. Transmutation of MA in the High Flux Thermal Reactor // Journal of Nuclear Materials. 2013. Vol. 437. P. 95-101.
[4] Salvatores, M., Slessarev, I., Uematsu, M. A Global Physics Approach to Transmutation of Radioactive Nuclei // Nuclear Science and Engineering. 1994. Vol. 116. P. 1-18.
[5] DoE, U.S. A Technology Roadmap for Generation IV Nuclear Energy Systems. 2002. URL: http://gif. inel. gov/roadmap/pdfs/gen_iv_roadmap. pdf.
[6] Leppanen, J., Pusa, M., Viitanen, T., Valtavirta, V., Kaltiaisenaho, T. The Serpent Monte Carlo code: Status, development and applications in 2013 // Annals of Nuclear Energy. 2014. Vol. 82. P. 142-150.
[7] Li, G.C., Cong, P., Yu, C.G., Zou, Y., Sun, J.Y., Chen, J.G., Xu, H.J. Optimization of Th-U Fuel Breeding Based on a Single-Fluid Double-Zone Thorium Molten Salt Reactor // Progress in Nuclear Energy. 2018. Vol. 108. P. 144-151.
[8] Robertson, R.C. CONCEPTUAL DESIGN STUDY OF A SINGLE-FLUID MOLTEN-SALT BREEDER REACTOR. (No. ORNL-4541). comp.; Oak Ridge National Lab., Tenn. 1971.
[9] Nuttin, A., Heuer, D., Billebaud, A., Brissot, R., Le Brun, C., Liatard, E., Loiseaux, J.M., Mathieu, L., Meplan, O., Merle-Lucotte, E., Nifenecker, H. Potential of Thorium Molten Salt Reactorsdetailed Calculations and Concept Evolution with a View to Large Scale Energy Production // Progress in Nuclear Energy. 2005. Vol. 46. P. 77-99.
[10] Mukaiyama, T., Yoshida, H., Ogawa, T. Minor Actinide Transmutation in Fission Reactors and Fuel Cycle Considerations. «Use of Fast Reactors for Actiniae Transmutation. Proceedings of a Specialists Meeting held in Obninsk, Russian Federation, 22-24 September 1992». Vienna. 1993.
[11] Ashraf, O., Rykhlevskii, A., Tikhomirov, G.V., Huff, K.D. Whole Core Analysis of the Single-Fluid Double-Zone Thorium Molten Salt Reactor (SD-TMSR) // Annals of Nuclear Energy. 2020. Vol. 137. P. 107115.
[12] Yu, C., Li, X., Cai, X., Zou, C., Ma, Y., Han, J., Chen, J. Analysis of Minor Actinides Transmutation for a Molten Salt Fast Reactor // Annals of Nuclear Energy. 2015. Vol. 85. P. 597604.
[13] Ashraf, O., Rykhlevskii, A., Tikhomirov, G.V., Huff, K.D. Strategies for Thorium Fuel Cycle Transition in the SD-TMSR // Annals of Nuclear Energy. 2020. Vol. 148. P. 107656.
Molten Salt Reactors with Thermal and Fast Spectrum for Minor Actinides
Transmutation
__* A A1 ____A1
O. Ashraf' 1, G.V. Tikhomirov 2
Institute of Nuclear Physics and Engineering, National Research Nuclear University MEPhI, Moscow, Russia Department of Physics, Faculty of Education, Ain Shams University, Cairo, Egypt
1 ORCID iD: 0000-0002-9442-102X WoS Researcher ID: V-1340-2018
email: osama.ashraf@edu.asu.edu.eg
2 ORCID iD: 0000-0002-5332-7272 WoS Researcher ID: B-7860-2013
email: gvtikhomirov@mephi.ru
Abstract - Long-lived minor actinides (MA) like, Neptunium, Americium, and Curium are the major burden of nuclear power. Long-lived MAs have not yet been burned as nuclear fuel. Therefore, the transmutation of long-lived MAs is introduced as an alternative to direct final disposal. In current work, we compare the performance of MA transmutation in a critical Single-fluid Double-zone Thorium-based Molten Salt Reactor (SD-TMSR) and a Small Molten Salt Fast Reactor (SMSFR). We study the dynamic of Keff and core reactivity with different MA loads, shift of the neutron spectrum, time evolution of MA and basic nuclide inventory, as well as the transmutation coefficient (TC). The TC of long-lived MA is calculated using the Monte Carlo code SERPENT-2. The total neutron flux in SD-TMSR and SMSFR can reach 4.1x1014 and 1.8x1015 n/cm2s, respectively. The results show that SD-TMSR consumes about 50% of the generated Pu isotopes in the fuel salt, however, SMSFR consumes about 86.5% of the generated Pu isotopes. During burnup, we apply online reprocessing and refueling, so the core remains critical, and the total mass of fuel in the core and in the blanket is practically constant. The results show that both reactors efficiently transmute 237Np, 241Am, 243Am and 243Cm, while SMSFR has a higher TC than SD-TMSR. TC of total MA reaches 54.84% and 87.97% in SD-TMSR and SMSFR, respectively.
Keywords: molten salt reactor, transmutation, on-line-reprocessing, minor actinides, SERPENT, code Monte-Carlo, transmutation coefficient.
