CC BY
18
УДК 535.371
ВЫНУЖДЕННОЕ ГЛОБУЛЯРНОЕ РАССЕЯНИЕ СВЕТА В ТРЕХМЕРНЫХ ФОТОННЫХ КРИСТАЛЛАХ
В. С. Горелик, А. Д. Кудрявцева, Н. В. Чернега
Впервые сообщается об экспериментальном наблюдении вынужденного рассеяния света в искусственных опалах - вынужденном глобулярном рассеянии света (ВГР). Исследовались спектры рассеяния в опаловых матрицах с незаполненными октаэдрическими и тетраэдрическими пустотами, а также в глобулярных нанокомпозитах, в которых пустоты между глобулами заполнялись молекулярными жидкостями: ацетоном и этанолом при возбуждении излучением моноимпулъсного рубинового лазера. Исследования были выполнены для двух геометрий рас-
V
сеяния: "вперед" (0-градусное рассеяние) и "назад" (180-градусное рассеяние).
В последние годы большой интерес как с научной, так и с прикладной точек зре ния представляют так называемые фотонные кристаллы [1 - 3]. В отличие от обычных кристаллов в таких структурах присутствует сверхрешетка, трансляционный период которой может существенно превышать атомные размеры. Ранее исследования фотонных кристаллов в оптическом диапазоне велись лишь для одномерных и двумерных структур. Это объяснялось трудностями, связанными с получением трехмерных сверх решеток, период которых близок к длинам волн оптического диапазона [д ~ 1 мкм).
Важным примером трёхмерного фотонного кристалла является так называемый глобулярный фотонный кристалл (ГФК). ГФК построен из глобул (шаров), диаметр д которых может быть сравнимым с длиной волны видимого излучения (рис. 1). В природе такого типа структуры существуют в виде минералов опала, построенных из плотно упакованных шаров аморфного кварца и заполненных различными неорган и-ческими соединениями. К настоящему времени развита [3 - 5] технология получения искусственных опалов, структура которых состоит из периодически расположенных в
Рис. 1. Общий вид структуры глобулярного фотонного кристалла, построенного из сферических частиц (глобул), плотно упакованных в виде кубической кристаллической решетки; (I - диаметр шаров.
пространстве шаров из аморфного кварца с диаметром, равным 200 - 600 нм. При плотной упаковке шаров в кубическую решётку между ними образуются тетраэдрические и октаэдрические пустоты. Объектами физических исследований могут служить как исходные (незаполненные) искусственные опалы (опаловые матрицы), так и наноком-позиты, в которых пустоты размером 50 - 100 нм заполняются органическими или неорганическими соединениями. В частности, опаловые матрицы сравнительно лег ко заполняются молекулярными жидкостями: водой, этанолом, ацетоном, бензолом и др. Молекулярные жидкости являются типичными объектами, в которых наблюдаются различные виды вынужденного рассеяния света: вынужденное комбинационное рассеяние (ВКР), вынужденное рассеяние Манделыптама-Бриллюэна (ВРМБ) и др. Об особенностях спонтанного комбинационного рассеяния света в глобулярных фотонных кристаллах (искусственных опалах) сообщалось в работе [б] . Спонтанное рассеяние Манделыптама-Бриллюэна в глобулярных фотонных кристаллах наблюдалось ранее в работе [7] . Исследований вынужденного рассеяния света в глобулярных фотонных кристаллах до настоящего времени не проводилось. В данной работе впервые сообщается об экспериментальном наблюдении вынужденного рассеяния света в опаловых матрицах и в опаловых нанокомпозитах, заполненных молекулярными жидкостями. В соответствии с глобулярной структурой опаловых матриц и соответствующих им нанокомпозитов такой вид вынужденного рассеяния света мы будем называть вынужденным глобулярным рассеянием света (ВГР).
Методика эксперимента. В качестве источника возбуждающего излучения нами использовался лазер на рубине (длина волны генерации 694 нм), работающий в режи ме модуляции добротности. Длительность гигантского импульса лазера составляла 20 не; максимальная энергия в импульсе равнялась 0.3 Дж; расходимость 3.5 • 10~4 ра<?; ширина линии генерации 0.015 см~г.
I 111
Рис. 2. Принципиальная схема эксперимента для наблюдения ВГР при геометрии "назад"; 1 - рубиновый лазер; 2,5,7 - поворотные пластины; 3 - измеритель энергии вынужденного рассеяния света; 4 - зеркало; б - фокусирующая оптика; 8 - исследуемый образец фотонного кристалла; 9 - интерферометр Фабри-Перо; 10 - система измерения параметров возбуждающего излучения; 11 - устройство для регистрации спектров.
Исследования были выполнены для двух геометрий рассеяния: "вперёд" (0-градусное рассеяние) и "назад" (180-градусное рассеяние). Соответствующие схемы эксперимента приведены на рис. 2 и 3. Возбуждение ВГР осуществлялось сфокусированным излучением рубинового лазера. Измерения проводились для линз с различными фокусными расстояниями (50, 90, 150 мм), для различных положений исследуемого образца относительно фокусирующей оптики и для различных энергий возбуждающего излучения. Это позволяло проводить измерения для различных плотностей мощности на входе в исследуемый образец и для различных распределений поля внутри образца. В качестве образца использовался кристалл искусственного опала (диаметр глобул 200 нм), ряд измерений проводился для кристаллов, в которых пустоты между глобулами были
заполнены нелинейными жидкостями (ацетон, этанол). Спектральные измерения проводились с помощью интерферометра Фабри-Перо с различными базами, что позволило менять область дисперсии от 0.42 см'1 до 1.67 см~1.
Рис. 3. Принципиальная схема эксперимента для наблюдения ВГР при геометрии "вперед". 1 - рубиновый лазер; 2 - поворотная пластина; 3 - система измерения параметров возбуждающего излучения; 4 - фокусирующая оптика; 5 - исследуемый образец фотонного кристалла; 6 - интерферометр Фабри-Перо; 7 - устройство для регистрации спектров.
Результаты эксперимента и их обсуждение. Были получены спектры, соответствующие возбуждающему излучению и стоксовым компонентам, обусловленным осцил-ляциями кварцевых глобул и наночастиц молекулярных жидкостей, присутствующих между глобулами.
На рис. 4 представлена интерферограмма спектра генерации рубинового лазера. При этом наблюдается система "тонких" концентрических колец, ширина которых характеризует спектральную ширину линии генерации, составляющую в нашем случае 0.015 см~х.
Для незаполненной опаловой матрицы при геометрии рассеяния "назад" (рис. 2) при плотности мощности накачки больше 0.12 Г Вт/см2 в спектре обнаружилась (рис. 5а) одна стоксова компонента, сдвинутая относительно компоненты, соответствующей возбуждающему излучению, на величину 0.44 см"1. В этом случае наблюдаются две системы колец, соответствующие излучению рубинового лазера (кольцо большего диаметра) и ВГР "назад" (кольцо меньшего диаметра).
Если убрать зеркало 4 (рис. 2), отражающее лазерное излучение, то на интерфе-рограмме остаются лишь одиночные кольца, соответствующие ВГР "назад" (рис. 5Ь).
Рис. 4. Интерферограмма спектра излучения линии генерации лазера на рубине (Л = 694 нм).
При этом ширина линии ВГР близка к ширине линии возбуждающего излучения и составляет 0.015 см'1.
На рис. 6 и 7 представлены типичные интерферограммы спектров ВГР в фотонных кристаллах, заполненных ацетоном и этанолом для различных геометрий расеяния и различных режимов возбуждения. Как видно из рисунков, при геометрии рассеяния "вперед" наблюдается одна стоксова компонента ВГР, при геометрии "назад" - одна или две стоксовы компоненты в зависимости от плотности мощности накачки.
Ширина линий ВГР для обеих компонент сравнима с шириной линии возбуждающего излучения.
Следует отметить, что при насыщении опаловой матрицы этанолом или ацетоном образец становится практически прозрачным. Это объясняется тем, что показатели преломления компонентов нанокомпозита (опаловой матрицы и жидкости, заполняющей ее пустоты) близки. Прозрачность образца для возбуждающего излучения обеспечила возможность наблюдения ВГР при 0-градусной геометрии (ВГР "вперёд").
В табл. 1 приведены частотные сдвиги стоксовых компонент ВГР для различных образцов и различных геометрий эксперимента.
Ъ
а
• • ■ .--Л .. - • .. Л - •:*< - "* •• ^ •• ... •
Рис. 5. Интерферограммы спектров ВГР е исходном (незаполненном молекулярной жидкостью) фотонном кристалле в сравнении со спектром генерации лазера на рубине (А = 694 нм) при геометрии рассеяния "назад" (рис. 2). Область дисперсии интерферометра 0.833 см~1. (а) - двойные кольца относятся к лазерному излучению (кольцо большего диаметра) и ВГР (кольцо меньшего диаметра); (Ь) - одиночные кольца соответствуют ВГР, зарегистрированному для геометрии, соответствующей рис. 2 при отсутствии зеркала 4, отражающего лазерное излучение.
Таблица 1
Значения стоксовых сдвигов частот ВГР для различных геометрий рассеяния
Геометрия рассеяния I/, см 1 Число стоксовых компонент
ВГР "назад" в исходном опале 0.44 1
ВГР "назад" в опале, заполненном ацетоном 0.40 0.65 2
ВГР "вперед" в опале, заполненном ацетоном 0.40 1
ВГР "назад" в опале, заполненном этанолом 0.39 0.63 2
ВГР "вперед" в опале, заполненном этанолом 0.37 1
Наблюдаемые частотные сдвиги соответствуют собственным частотам сферических частиц аморфного 5^02, из которых построен глобулярный фотонный кристалл.
Таким образом, нами обнаружено вынужденное рассеяние света в глобулярных фотонных кристаллах, созданных на основе опаловых матриц - вынужденное глобулярное
Рис. 6. Интерферограммы спектров ВГР в опале, заполненном ацетоном, (а) рассеяние "назад"при плотности мощности 0.12 Г Вт/см2. Лазерному излучению соответствует кольцо большего диаметра, ВГР - меньшего; область дисперсии интерферометра 1.67 см~х. (Ь) - рассеяние "назад" при плотности мощности 0.21 Г Вт/см2. Лазерному излучению соответствует кольцо большего диаметра, ВГР - два кольца меньшего диаметра; область дисперсии интерферометра 1.67 см'1, (с) -рассеяние "вперед"; лазерному излучению соответствует кольцо большего диаметра, ВГР - меньшего; область дисперсии интерферометра 0.833 см'1.
рассеяние света. Эффект ВГР наблюдался как для незаполненных искусственных опалов, так и для опаловых нанокомпозитов, в которых пустоты между глобулами заполнены молекулярными жидкостями: ацетоном или этанолом. Наблюдение ВГР оказалось возможным при использовании для возбуждения гигантских импульсов лазера на рубине с пиковой мощностью в исходном пучке 107 Вт, при фокусировке возбуждающего излучения в вещество линзой с фокусным расстоянием 50 мм. Измерения спектров ВГР проводились в условиях отсутствия пробоя в веществе.
При возбуждении мощными лазерными импульсами опаловых матриц, заполненных диэлектриками, следует ожидать проявления и других нелинейных процессов, в частности, вынужденного комбинационного рассеяния света, трехфотонных и четырехфото нных параметрических процессов, нелинейно-возбуждаемой люминесценции, генерации оптических гармоник, гиперрэлеевского и гиперкомбинационного рассеяний света.
Рис. 7. Интерферограмма спектра ВГР "назад" в опале, заполненном этанолом. Наблюдаются две стоксовы компоненты ВГР. Кольцо, соответствующее лазерному излучению, не регистрируется, т.к. зеркало А (рис. 2) отсутствует. Область дисперсии интерферометра 0.833 см'1.
Отметим также, что как спонтанное, так и вынужденное глобулярное рассеяние света позволяют получать информацию о спектре нормальных колебаний глобул различной природы, включая сферические наночастицы в гетерогенных средах, белковые глобулы, вирусы и т.д.
Работа выполнена при поддержке проектов РФФИ: N 04-02-16237 и N 05-02-16205
Авторы данной работы выражают благодарность М. И. Самойловичу за предоставление образцов опаловых матриц для исследований.
ЛИТЕРАТУРА
[1] Y а Ь 1 о n о V i t с h Е. Phys. Rev. Lett., 58, 2059 (1987).
[2] J o h n S. Phys. Rev. Lett., 58, 2486 (1987).
[3] A s t г a t о v V. N., В o g о m о 1 о v V. N., К a p 1 y a n s k i i A. A., et al. Nuovo Cimento, D 17, 1349 (1995).
[4]Барышев А. В., Каплянский А. А., Кособукин В. А. и др. ФТТ, 45, 434 (2003).
[5] V 1 a s о v Yu. A., A s t г a t о v V. N., В а г у s h е v А. V., et al. Phys. Rev., E 61, 5784 (2000).
[6] G о г е 1 i к V. S., Z 1 о b i n a L. I., S v е г Ъ i Г P. P., et al. Journal of Russian Laser Research, 26, N 3, 211 (2005).
[7] К u о к M.H,Lim H. S., N g S. C., et al. Phys. Rev. Lett., 90, 255502 (2003).
Поступила в редакцию 13 апреля 2006 г.
