CC BY
45
УДК 535.375
ВОЗМОЖНОСТИ КОГЕРЕНТНОГО КОНТРОЛЯ МОЛЕКУЛЯРНОЙ СРЕДЫ ДЛЯ УПРАВЛЕНИЯ ХАРАКТЕРИСТИКАМИ КАНАЛА РАСПРОСТРАНЕНИЯ ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ. ОСОБЕННОСТИ РАЗЛИЧНЫХ СПОСОБОВ ВЫСТРАИВАНИЯ МОЛЕКУЛ
С.В. Артыщенко
В статье проведен обзор различных способов выстраивания молекул в аспекте их возможного приложения для повышения эффективности лазерных атмосферных линий связи (ЛАЛС). Учет явления выстраивания может быть важным при решении задач, связанных с распространением лазерного излучения в атмосфере
Ключевые слова: выстраивание молекул, оптическая связь
В настоящее время известные меры по повышению эффективности ЛАЛС часто направлены на оптимизацию передающей и принимающей части и связанных с ними алгоритмов распознавания и обработки сигнала, разрабатываются методы моделирования и прогнозирования состояния атмосферного канала. Ряд конкретных проблем при разработке ЛАЛС можно решить, оптимизируя форму и длительность импульсов; безусловно важно попадание в окна прозрачности по длине волны. Существуют возможности мониторинга наличия поглощающих примесей и оперативной перестройки рабочей частоты. Вышеуказанные меры повышения эффективности ЛАЛС можно условно отнести к пассивным или адаптивным. При этом мало работ, в которых повышение эффективности ЛАЛС достигалось бы с помощью активных мер по управлению характеристиками канала, например за счет когерентной подготовки молекулярной среды. В связи с тем, что рассеяние линейно поляризованного лазерного излучения на линейных молекулах, преимущественно
составляющих атмосферную среду, зависит от ориентации молекул по отношению к плоскости поляризации излучения, то управляя этой ориентацией можно снизить в 2-3 раза полное сечение и коэффициент рассеяния лазерных импульсов на молекулах [1]. Для этого подходит способ оптической ориентации, базирующийся на явлении выстраивания молекул в лазерном поле, различные аспекты которого активно изучаются в последние годы. Заметим, что предложенное в [1] использование именно линейно поляризованного лазерного излучения, не является единственно возможным.
В настоящей работе приведен обзор основных работ, где описано выстраивание молекул как линейно, так и циркулярно, а также эллиптически поляризованным лазерным излучением и другими способами. Интересна возможность сохранения выстраивания после выключения импульса (так называемое неадиабатическое выстраивание). Учет явления выстраивания и обзор различных его способов в аспекте возможного приложения для повышения эффективности систем оптической связи может оказаться полезным при их разработке и проектировании.
Артыщенко Степан Владимирович - ОАО «Концерн «Созвездие», канд. физ.-мат. наук, ст. науч. сотрудник, e-mail: [email protected]
Дадим основные определения теории выстраивания. Выстраиванием называются способы задавать определенный порядок молекулярной геометрии по отношению к фиксированной в пространстве оси. Ориентацией называются способы, при которых также задается направление по отношению к пространственно-фиксированной оси, т.е. нарушается инверсионная симметрия ансамбля молекул. Упомянутые способы опираются на использование столкновительных процессов, постоянных электрических полей и оптических полей.
При пересечении сверхзвуковых атомного и молекулярного пучков, столкновения между молекулами и атомами заставляют вращательный угловой момент молекул выстраиваться перпендикулярно к направлению движения молекулярного пучка [8]. Таким образом, часть молекул приобретает анизотропию в проекции вращательного момента на направление пучка, и создается анизотропное пространственное распределение.
Для ориентации молекул с помощью постоянных электрических полей существуют два способа. В технике электрогексапольного фокусирования [9, 10]
электростатическое гексапольное поле используется для отбора одного вращательного состояния \ЖМ). Возможности этого метода образования молекул, разделенных с помощью магнитного поля, имеют интересные приложения [11, 12], однако необходимое для этого оборудование является достаточно сложным. В технике сильного постоянного поля (которую называют «ориентацией с помощью грубой силы», [13, 14] полярные молекулы помещаются в очень сильное постоянное электрическое поле. Когда энергия взаимодействия молекулы с полем много больше вращательной энергии, молекулы становятся ориентированными. В силу ограничений на величину постоянных электрических полей, этот метод подходит для тех молекул, дипольный момент которых достаточно велик, и вращательные степени свободы которых можно охладить путем использования сверхзвукового пучка.
Альтернативным подходом является использование оптических полей для выстраивания молекул. Когда случайным образом ориентированные молекулы облучаются поляризованным светом, резонансным с параллельным или перпендикулярным переходом, вероятность возбуждения зависит от угла между вектором дипольного момента перехода и вектором поляризации [15, 16]. В результате часть молекул переходит либо во вращательно-возбужденное, либо в электронно-возбужденное состояние. Достоинство этого метода, называемого фотоселекцией, состоит в том, что
она применима к большому числу молекул как в основном, так и в возбужденных состояниях. Недостаток же её связан с тем, что такая селекция возможна лишь для небольшой части (порядка нескольких процентов) от первоначального числа молекул. В пределе слабого поля заселенность начального состояния по существу не меняется взаимодействием с излучением. Другой способ использования оптических полей для выстраивания молекул состоит в том, что они помещаются в сильное линейно поляризованное лазерное поле [17, 18]. Этот подход в одном пределе сводится к выстраиванию в сильном постоянном поле [13, 14], а в другом - к методу оптической поляризации [15, 16]. Объединяя
практичность первого с общностью второго, этот подход к тому же предоставляет новые уникальные возможности. Одна из них состоит в формировании «облака» выстроенных молекул вне области действия поля. Для применения в стереодинамических исследованиях и исследованиях систем газ-поверхность важно, чтобы молекулы были выстроены вне области сильных внешних полей, которые могут изменить протекание химических реакций. Другая возможность состоит в распространении выстраивания на трехмерный (3D) ориентационный контроль. Обычное (1D) выстраивание затрудняет вращение вокруг одной из трех осей многоатомной молекулы, позволяя ей вращаться вокруг одной (для линейных молекул) или двух (для нелинейных молекул) осей. Кроме того, резкость выстраивания, получаемая при использовании сильных лазерных полей, не может быть достигнута обычными методами. Интерес к проблеме лазерного выстраивания молекул, подтверждается значительным числом экспериментальных [6, 3, 22, 23, 24, 25, 26] и теоретических [18, 20, 24, 25, 26, 4, 27, 28, 29, 30, 31, 2] публикаций.
Одномерный случай: резонансное и нерезонансное выстраивание
Рассмотрим молекулу, на которую действует линейно поляризованное лазерное поле, частота которого подстраивается в резонанс с каким-либо электронноколебательным переходом. В пределе слабого поля, если система была изначально приготовлена во вращательном состоянии J0, электрические дипольные правила отбора допускают значения вращательного момента J0 и J0±1 в возбужденном состоянии. Интерференция между этими состояниями вызывает заселенность возбужденного состояния, соответствующую умеренному
выстраиванию; при этом вероятность пропорциональна cos2e для параллельных и sin2 в для перпендикулярных переходов, где в - угол между осью симметрии молекулы и вектором поляризации поля.
При больших интенсивностях излучения система испытывает осцилляции Раби между двумя резонирующими состояниями, обмениваясь с полем единицей углового момента при каждом переходе. Следовательно, в обоих состояниях возникает вращательно уширенный волновой пакет. При этом выстраивание оказывается значительно более резким, чем распределение cos2e или sin2e в случае слабого поля, поскольку теперь оно возникает уже из интерференции нескольких уровней [25]. Степень вращательного возбуждения определяется либо длительностью импульса, либо соотношением между интенсивностью лазера и расстройкой резонанса. В пределе короткого интенсивного импульса число
уровней, которые могут возбуждаться, грубо говоря, равно числу JIШX~т.Qi периодов осцилляций Раби 2л/О, которые испытает система при переходах между двумя состояниями. Здесь О - частота Раби, определяемая матричным элементом взаимодействия излучения с молекулой в ровибронном базисе, т - длительность лазерного импульса. В случае длинного или низкоинтенсивного импульса Jmax определяется накопленной расстройкой резонанса, т.е. условием, чтобы рабиевское связывание было достаточным для достижения вращательных уровней, которые затем расстраиваются от резонанса в процессе возбуждения. В случае линейной молекулы отсюда следует /тахЧ^/ЛВ)1^, где /л - матричный элемент оператора дипольного перехода в электронном базисе, Ве -вращательная константа. Подробный количественный анализ этого вопроса изложен в работе [4].
Очень похожая динамика когерентного вращательного возбуждения имеет место и при нерезонансных частотах, значительно меньших частот электронных переходов. В этом случае в результате последовательных переходов рамановского типа А/ =
0,±2 возникает вращательно-уширенное
суперпозиционное состояние, в то время как система остается в основном колебательном состоянии [4]. Качественный критерий определения степени вращательного возбуждения остается тем же, как и в резонансном случае. Однако теперь рабиевское связывание пропорционально квадрату амплитуды поля в силу двухфотонной природы рамановских переходов. Следовательно, для достижения заданной степени выстраивания требуются значительно более высокие интенсивности, что и следует ожидать для нерезонансных процессов.
Поляризованные лазерные импульсы достаточной интенсивности и длительности могут легко заселить состояния, соответствующие широким вращательным волновым пакетам, как при резонансных, так и при нерезонансных частотах. Нужно выяснить, при каких условиях такие волновые пакеты будут выстраиваться. Вообще говоря, возбуждение широкого волнового пакета состояний является существенным, но не достаточным условием для того, чтобы была хорошо определена сопряженная координата, в данном случае - угол ориентации оси молекулы относительно направления поляризации света. Степень пространственной локализации зависит от относительных фаз компонент волнового пакета. В специфическом случае вращательных волновых пакетов это фазовое соотношение определяется, главным образом, временной формой лазерного импульса. Имея в виду возможность когерентной подготовки атмосферного канала, заметим, что при использовании резонансного выстраивания можно снизить интенсивность подготовительного излучения.
Одномерный случай: адиабатическое и динамическое выстраивание
Простейшим является случай выстраивания в условиях стационарного лазерного поля, рассмотренный в работах [18], когда динамические соображения не играют роли. На практике эксперименты с сильным полем проводятся в импульсном режиме, но при условии, что импульс достаточно длинный по сравнению с вращательными периодами, когда каждое состояние
гамильтониана без учета поля адиабатически эволюционирует к соответствующему состоянию полного гамильтониана за время включения, возвращаясь к начальному (изотропному) состоянию без поля за время выключения. Формально проблема сводится к выстраиванию в стационарном поле постоянной амплитуды Єщ. Эта проблема эквивалентна выстраиванию неполярных молекул в сильном постоянном поле, поскольку быстрые осцилляции переменного поля могут быть исключены как на близких к резонансу, так и на нерезонансных частотах [20, 4]. Таким образом, в пределе длинного импульса, т<<тга; , лазерное выстраивание сводится к интенсивно изучаемой проблеме, которая легко анализируется в терминах классической механики, а именно связана с задачей о движении маятника во внешнем поле [13, 18]. В этом пределе единственное условие выстраивания состоит в том, чтобы рабиевское связывание было большим по сравнению с вращательной энергией молекулы.
Адиабатическое выстраивание молекул 12 рассчитывалось путем численного решения нестационарного уравнения Шредингера в работе [4]. Для типичного случая линейно поляризованного поля с гауссовской огибающей (длительность импульса т=3.5 нс, пиковая интенсивность 1012 Вт/см2) на рис. 1 (а) показана зависимость от времени плотности вероятности распределения полярного угла Эйлера в между направлением поляризации и молекулярной осью. При адиабатическом включении взаимодействия свободный ротатор переходит в так называемое «маятниковое» состояние полного гамильтониана, совершая либрационное движение вокруг оси поляризации. Среднестатистические значения квадрата углового момента и величины cos2в показаны на рис. 1 (Ь) и 1 (с) соответственно как функции времени при различных вращательных температурах от 0 до 10 К.
М 1-у в)
Рис. 1. Адиабатическое выстраивание молекул I2 .
Экспериментальные значения (cos2 в ) для различных буферных газов и давлений в струе: He 4бар (*), He 1бар (•), Ar 4бар (■).
Молекула 12 достаточно тяжелая и обладает сравнительно большой анизотропией поляризуемости, поэтому даже при умеренных интенсивностях достигается широкий вращательный волновой пакет (см. рис. 1 (Ь)),
соответствующий довольно резкому выстраиванию. Условие большой массы молекулы можно записать в виде условия длительности импульса: т>т = ПВг. Для выстраивания молекул с меньшей поляризуемостью требуются большие интенсивности. Однако, поскольку сечение нерезонансной ионизации пропорционально, грубо говоря, поляризуемости, молекулы с меньшей поляризуемостью, как правило, могут выдерживать большие интенсивности. Для достижения резкого (как, например, на рис.1) выстраивания более легких молекул также требуются большие интенсивности, однако при этом достаточно использовать более короткие импульсы, так что полная энергия импульса не приводит к нерезонансной ионизации. Из рис. 1 ясно видно
ограничение адиабатического выстраивания: оно
исчезает сразу после выключения импульса. Теоретические расчеты [25, 4, 27, 28, 29] показали возможность сохранения индуцированного полем выстраивания после выключения импульса посредством неадиабатического вращательного возбуждения. Короткий лазерный импульс длительностью т<т оставляет систему в когерентной суперпозиции вращательных состояний, которая будет выстроенной до выключения импульса, а затем расфазируется со скоростью, пропорциональной среднеквадратической ширине волнового пакета в ./-пространстве, после чего сфазируется и расфазируется периодически во времени. Пока поддерживается когерентность, выстраивание восстанавливается в определенные моменты времени и сохраняется в течение достаточно длительного периода. Интересно отметить, что при достаточно общих предположениях выстраивание существенно усиливается после выключения импульса [25]. Причина этого явления выяснена в работе [25] с помощью аналитической модели восстановительной структуры вращательных волновых пакетов; основную идею поясним здесь на численном примере.
Рис. 2. Неадиабатическое (т<тго4) выстраивание молекулы НСЫ при интенсивности 5х1012 Вт/см2. Сплошные линии— т =Тюх=п/Ве, точечные линии — т =тг0/5, пунктирные линии — т=тг0/25, штрихпунктирные линии — т=гг0/125.
На рис. 2 показаны среднестатистические значения / и соэ20 в меняющемся во времени волновом пакете во время действия и после действия лазерного импульса с
длительностью, варьируемой от вращательного периода основного состояния т=2л/Ве до небольшой доли т. Для контраста с рис. 1 рассмотрена легкая молекула НСМ с небольшой анизотропией поляризуемости, численно исследованная в работе [29]. При т=т/5 (точечная кривая) выстраивание не теряется после выключения импульса, но заселенность частично возвращается на низкие вращательные уровни (рис. 2 (а)), и,
следовательно, выстраивание в отсутствии поля значительно ниже достигаемого в поле. Пунктирная кривая, соответствующая т=т/25, иллюстрирует явление усиленного выстраивания после выключения импульса. Подобные результаты получаются для широкого диапазона длительностей импульсов, хотя увеличение резкости выстраивания, по сравнению с адиабатическим пределом, характерно лишь для сравнительно узкого диапазона т. Наконец, при т=т/125 (штрихпунктирная кривая) длительность импульса допускает возникновение лишь нескольких периодов заметного выстраивания при рассматриваемой интенсивности. Для уменьшения рабиевского периода 1/0^х.(е„) до величины, меньшей т, и тем самым для восстановления вращательного возбуждения и соответствующего ему выстраивания, требовались бы более высокие интенсивности. В случае линейных молекул и линейной поляризации нестационарное уравнение Шредингера может быть легко записано в приведенных единицах так, что параметры системы войдут лишь в безразмерных комбинациях [27]. Отсюда следует, что приведенные на рис. 1 и рис. 2 результаты являются общими. Лишь интенсивность и длительность импульса являются теми параметрами системы, которые требуются для получения динамики выстраивания.
Предел ультракороткого импульса для усиленного выстраивания, когда взаимодействие является импульсным по сравнению с вращениями, также легко поддается описанию в терминах классической механики [25]. В этом пределе интенсивный импульс сообщает молекуле «толчок», который быстро передает системе большую величину углового момента и вызывает выстраивание, которое устанавливается лишь после отключения импульса. Следует отметить, что химические эксперименты в газовой фазе, проводимые с лазерными импульсами фемтосекундной длительности, часто выполняются при условиях, близких к импульсному пределу. Трудно избежать больших интенсивностей и в спектроскопических экспериментах с лазерными импульсами ультракороткой длительности. Для относительно тяжелых систем импульс накачки, следовательно, является мгновенным по вращательным временным масштабам, т.е. при т «т, но достаточно длительным, чтобы когерентно возбудить вращения, т.е. при т>1/^? (напомним, что О&хе,,, вблизи резонанса). В течение взаимодействия молекула «заморожена», но внезапный толчок «закодирован» во вращательной структуре волнового пакета и вызывает выстраивание после выключения импульса.
Таким образом, в обоих пределах, как длинного т >тоЬ так и ультракороткого т <<т импульса выстраивание в интенсивном лазерном поле легко понимается в терминах классической механики, по крайней мере на качественном уровне, причем оба предела являются полезными моделями, поддающимися аналитическому описанию [4]. Третий режим
выстраивания был введен в рассмотрение в работе [28] в контексте одновременного выстраивания и фокусировки молекулярных пучков как потенциальной возможности для наноскопической обработки поверхностей [31]. Для этой цели необходимо комбинировать длительное включение импульса с его быстрым выключением,
Є(г) х{1+ЄХр[(Ґ0-Г)/ГаП ]+ЄХр[(Ґ- /дУТц-]} -1, Та„ >Т , Тя<<Т (1)
Вращательное состояние, подвергнутое импульсу формы (1), в процессе включения эволюционирует в некоторое состояние полного гамильтониана, включающий многие значения / - как в режиме длинного импульса. Вплоть до быстрого выключения компоненты волнового пакета сфазированы друг с другом таким образом, что образуют собственное состояние полного гамильтониана, но затем уже эволюционирует под действием гамильтониана без поля. Волновой пакет расфазируется со скоростью, определяемой
интенсивностью и затем восстанавливается. В моменты времени ґ= /0 +пл/Ве, кратные времени вращательного восстановления, выстраивание, достигаемое в пике импульса, в точности восстанавливается . В моменты времени 1=ґ0+(п+Уі)ПВе, соответствующие половинам периодов вращательного восстановления, молекула выстраивается перпендикулярно полю. Волновой пакет везде почти изотропен, ср. рис. 2 (с). Вращательные компоненты становятся полностью расфазированными и таким образом резкое выстраивание, основанное на специфическом фазовом соотношении, теряется. Тем не менее, сохраняется умеренное выстраивание, возникающее вследствие естественной анизотропии компонент волнового пакета. Иллюстрация
выстраивания в результате импульса формы (1) и обсуждение потенциальных приложений этого выстраивания дается в работе [4]. Следует отметить, что в случае использования подготовительного и информационного излучения рассмотренного например в работе [1], подготовительное излучение дает дополнительные к естественному фону помехи в канале. Для решения этой проблемы перспективным представляется использование неадиабатического выстраивания когда информационные импульсы смогут распространяться в когерентно подготовленной среде и регистрироваться уже после выключения подготовительного излучения.
Трехмерное выстраивание
Как обсуждалось выше, линейно поляризованный импульс достаточной длительности и интенсивности создает широкий волновой пакет /-уровней. При довольно общих условиях такие пакеты оказываются сильно выстроенными; полярный угол Эйлера в ограничен тем меньшим диапазоном, чем шире волновой пакет в /-пространстве. Тем не менее, проекция / на направление поляризации поля - магнитное квантовое число М- сохраняется в линейно поляризованном поле, и следовательно у молекулы остается свобода вращаться вокруг вектора поляризации. Проекция же / на молекулярную ось (К) либо строго сохраняется (как, например, в поле, подстроенном вблизи резонанса с каким-либо параллельным переходом), либо изменяется лишь одним или двумя квантами (как, например, в поле, подстроенном вблизи резонанса с каким-либо перпендикулярным переходом или в нерезонансном поле, взаимодействующим с молекулой типа асимметрического волчка). Таким образом, вращение
вокруг молекулярной оси остается почти свободным. Подобным же образом, циркулярно поляризованный интенсивный лазерный импульс возбуждает широкую суперпозицию ./-уровней, но не может создать волновой пакет ни в М-, ни в ^-пространстве; молекула прижата к плоскости, но в пределах этой плоскости у нее есть свобода вращаться.
Эллиптически поляризованное интенсивное поле может устранить вращение многоатомной молекулы по всем трем углам Эйлера [20]. Выяснив роль лазерной частоты, длительности импульса и вращательной температуры, мы сосредоточим здесь внимание на случае нерезонансного адиабатического выстраивания при нулевой температуре, подробно анализируя роль поляризации поля. На нерезонансных частотах, значительно меньших энергий электронных переходов, взаимодействие излучения с веществом может быть выбрано в форме индуцированного гамильтониана
Н. . = -1У є а є ,, (2)
щй 4 р рр' Р
р,Р
где индексы р,р=ху? обозначают декартовы координаты в лабораторной системе, арр - тензор молекулярной поляризуемости. В формуле (2) лазерное поле выражается в форме Е(ґ)= є (со^Ю), где є () -медленно меняющаяся амплитуда огибающей импульса, а ю - лазерная частота. Вывод выражения Ншй из взаимодействия с точечным электрическим диполем Е-/Л основывается на допущении, что частота сильно расстроена от колебательных переходов [28, 37]. Полный волновой пакет выражается как суперпозиция ровибронных состояний гамильтониана без поля, после чего подставляется в нестационарное уравнение Шрёдингера, чтобы получить систему связанных уравнений для коэффициентов разложения. Адиабатическое устранение колебательных состояний, в которых не возникает реальной заселенности, приводит к взаимодействию (2), где зависимость от времени возникает лишь от огибающей импульса [26, 33].
Компоненты тензора поляризуемости аРр в лабораторной системе в формуле (2) связаны с его компонентами в молекулярной системе
арр'= У рк)а{к'\р , (3)
к ,к'=X ,У ,2
где {Х,7,2} - декартовы координаты в молекулярной системе, (рк) - элементы матрицы перехода, часто называемые направляющими косинусами. Выражения для (рк) через углы Эйлера {ф,в,%} приводятся, например, в работе [33]. Углы Эйлера в (полярный угол между осями г лабораторной и молекулярной систем), ф (азимутальный угол поворота вокруг оси г лабораторной системы) и х (азимутальный угол поворота вокруг оси г молекулярной системы) связывают молекулярную и лабораторную системы отсчета. Подстановка выражений для (рк) через углы Эйлера в формулу (2) дает наглядное представление о силах, выстраивающих молекулу при различных выборах поляризации, которые обсуждаются ниже.
В случае линейной молекулы или молекулы типа симметричного волчка (а22=а\, ахх=аГу=а±),
взаимодействующей с линейно поляризованным полем (є=єг), взаимодействие зависит лишь от одного полярного угла Эйлера в между полем и молекулярной осью. Тогда
формула (2), как легко видеть, сводится к следующей: Hjnd= - (1/4) е2 (a-a) cos^. (4)
В этой формуле опущены слагаемые, не зависящие от углов, которые лишь сдвигают все уровни энергии. Член, содержащий cos2 в, ответственен за несохранение углового момента, см. рис. 1 (b). Симметрия Hmd по отношению к замене в-^гс-в следует из сохранения пространственной четности; лишь J-уровни одинаковой четности интерферируют в волновом пакете на рис. l. Независимость Hmd от азимутальных углов Эйлера ф и х приводит к сохранению M и K. Записанное в альтернативной форме уравнение (4) представляет эффективную потенциальную яму для углового движения, которая переводит свободное вращение в либрации малой амплитуды. Она, однако, не ориентирует молекулу и не мешает свободному вращению вокруг оси поляризации поля или (в случае нелинейной молекулы) молекулярной оси симметрии.
Подобным образом, циркулярно поляризованное поле (е=0, ІеМе^О), взаимодействующее с линейной молекулой или молекулой типа симметричного волчка (aZZ=a\, aXx=aYY=aJJ), приводит к не зависящему от углов ф и X взаимодействию в форме
Hnd= (1/8) \е2 (a-a) cos2в (5)
(с точностью до общего сдвига). Вследствие этого молекулярная ось симметрии выстраивается параллельно или перпендикулярно плоскости поляризации для a\\>a или a\\<a , но её движение по двум азимутальным углам Эйлера остается свободным.
В случае молекулы типа асимметричного волчка
взаимодействие становится зависящим от X;
2 2 2 2 2 Яы= - (1/4) е [sin вІАххsin х+aYYcos x) + azz cos в] (6)
При условии, что поле линейно поляризовано, и таким
образом вращение вокруг оси z молекулярной системні
является не строго свободным, хотя и не полностью
ограничено. Небольшая анизотропия движения по углу X
соответствует несохранению K в молекулах типа
асимметричного волчка. Вращение вокруг вектора
поляризации лазерного поля остается незатронутым.
В присутствии эллиптически поляризованного поля гамильтониан зависит от ф и проекция момента M больше не сохраняется. В общем случае асимметричного волчка Hmd является функцией всех трех углов Эйлера, что приводит к когерентному возбуждению волнового пакета, который является широким по J, M и K, и соответствует хорошо определенным в, ф и X.
В случае линейной поляризации волновой пакет ограничен около значений в ~ 0, п, в то время как зависимость от ф изотропная, что соответствует резко выраженному значению M, движение же по X слегка затруднено. Подобным же образом, циркулярно поляризованное поле оставляет ф неопределенным, что соответствует свободным вращениям молекулярной плоскости в плоскости поляризации света. Эллиптически поляризованное поле приводит к заселению широкой суперпозиции J, M и K-состояний, которая характеризуется резким распределением по в, ф и х
В аспекте возможного приложения для повышения эффективности ЛАЛС заметим следующее. Трехмерное выстраивание соответствует хорошо определенным углам в, ф и х и в этом смысле демонстрирует, грубо говоря, большую резкость, чем т.н. одномерное выстраивание линейно поляризованным лазерным излучением. Имея в виду задачу взаимодействия
выстроенных упомянутым образом молекул с последующими импульсами, то она демонстрирует меньшую зависимость от начальных условий, чем в случае когда молекулы были когерентно подготовлены линейно поляризованным излучением. Поэтому использование трехмерного выстраивания может сделать когерентную подготовку среды в канале ЛАЛС еще более эффективной.
Приложения явления выстраивания молекул
Приведем некоторые из приложений лазерного выстраивания молекул. В работе [6] 300-пс лазерные импульсы использовались для достижения выстраивания в плотных парах молекул с последующим использованием этой выстроенной среды для генерации высоких гармоник. При этом в соответствии с оценками, приведенными в работах [6, 21] было
продемонстрировано увеличение интенсивности гармоник по сравнению со случаем отсутствия ориентации. Другое возможное приложение лазерно-выстроенных молекул для генерации ультракороткого импульса было продемонстрировано теоретически [2] и экспериментально [3], при этом с помощью короткого импульса, либо импульса с долгим включением и быстрым выключением (1), генерировалась среда с меняющимся во времени показателем преломления. Было показано, что пробный импульс, посылаемый в такую среду, после некоторой задержки может выйти из нее сжатым. В работе [34] обсуждается возможная роль лазерного выстраивания в исследованиях повторных соударений электронов в сильном поле, когда электроны, влетающие в осциллирующее лазерное поле в результате туннельной ионизации, перерассеиваются под действием этого поля на родительском ионе [35]. Теоретически рассматривается возможность использования 3Б-выстраивания для получения периодического по времени молекулярного переключателя [4].
Важным приложением явления выстраивания является управление процессами фотопоглощения и фотодиссоциации. Из общих соображений следует, что поглощение молекулами поляризованного света зависит от ориентации молекулы относительно направления поляризации. Поэтому изменяя угол между векторами поляризации возбуждающего и выстраивающего лазерных полей, можно посредством фотовозбуждения заданным образом заселять состояния с заданной симметрией, подавляя при этом заселение состояний другой симметрии [36].
Хотя адиабатическое выстраивание достаточно хорошо описано с экспериментальной точки зрения, дальнейшие исследования трехмерного выстраивания остаются весьма актуальными. В частности, это касается улучшения количественных оценок и выяснения оптимальной эллиптичности лазерного излучения. Важной проблемой является динамическое выстраивание; в этой области недавно было впервые продемонстрировано линейное выстраивание [22]. В недавних работах [24] сообщается о первых экспериментальных демонстрациях ориентации с помощью комбинированного лазерного и постоянного электрического поля. Экспериментальная проверка других схем, основанных на применении интенсивных лазеров [30, 31] может сформировать обширное направление будущих экспериментальных исследований.
Заключение
В статье приведен обзор способов выстраивания молекул, а также ссылки на теоретические и экспериментальные работы, посвященные приложениям лазерно выстроенных молекул. Особенности различных способов выстраивания рассматриваются в перспективе их возможного приложения для повышения эффективности ЛАЛС. Помимо случая использования линейно поляризованного лазерного излучения, указаны особенности выстраивания молекул с помощью циркулярно и эллиптически поляризованного лазерного излучения. Рассмотрен случай как адиабатического, так и неадиабатического выстраивания, последний из которых интересен возможностью сохранения и даже усиления резкости молекулярного выстраивания уже после выключения импульса.
Упомянутые в настоящей работе способы, виды и приложения лазерного выстраивания могут служить основой как для правильной интерпретации процессов, происходящих при распространении мощного излучения оптических систем связи в атмосферной среде и для разработки ЛАЛС, так и для создания систем оптической связи, использующих новые принципы.
Литература
1. Артыщенко С.В., Способы снижения потерь в каналах распространения лазерных сигналов / Теория и техника радиосвязи, - 2010. - Выпуск 2, С. 80 - 91.
2. Kalosha V. et al., Generation of Single Dispersion Precompensated 1-fs Pulses by Shaped-Pulse Optimized High-Order Stimulated Raman Scattering / Phys. Rev. Lett. - 2002. - V.88 - P. 103901.
3. Bartels R. A. et al., Phase Modulation of Ultrashort Light Pulses using Molecular Rotational Wave Packets / Phys. Rev. Lett. - 2002. -V.88 - P. 013903.
4. Seideman T., On the dynamics of rotationally broad, spatially aligned wave packets / T. Seideman // J.Chem.Phys. - 2001. - V.115 - P. 5965 - 5973.
5. Villeneuve D.M. et al., Forced molecular rotation in an optical centrifuge / Phys. Rev. Lett. 2000. - V. 85 - P. 542
6. Velotta R. et al., High-Order Harmonic Generation in Aligned Molecules / Phys. Rev. Lett. - 2001. - V. 87 - P. 183901 -183904.
7. Karczmarek J. et al., Optical Centrifuge for Molecules / Phys. Rev. Lett. - 1999,V. - 82. - P. 3420 -3423.
8. Pullman D. P. et al., Facile alignment of molecular rotation in supersonic beams / J. Chem. Phys. - 1990. - V. 93. - P. 3224 -3236
9. Brooks P. R. et al., Molecular beam reaction of K atoms with sideways oriented CF3I / Chem. Phys. Lett. -1979. - V. 66. - P. 114 -148.
10. Baugh D. A. et al., Production of a puie, single rovibrational quantum-state molecular beam / Chem. Phys. Lett. - 1994. - V. 219. - P. 207-213.
11. Seideman T., On the selection of magnetic states in angle-resolved photodissociation / J. Chem. Phys. - 1995. - V.102. - P. 6487- 6498.
12. Torres E.A. et al., Experimental and theoretical photofragmentation dynamics of rovibronic-magnetic state-selected ND3 / J. Chem. Soc., Faraday Trans., 1997, V.93 - (5), 931 - 940.
13. Loesch H. J., Brute force in molecular reaction dynamics: A novel technique for measuring steric effects / H. J. Loesch, A. Remscheid // J. Chem. Phys. - 1990. - V.93 - P. 4779 - 4790.
14. Wu M et al., Photodissociation of molecules oriented by dc electric fields: Determining photofragment angular distributions / J. Chem. Phys. - 1994. - V.101 - P. 9447 - 9456.
15. Estler R. C., Laser-induced chemiluminescence: variation of reaction rates with reagent approach geometry / R. C. Estler, R. N. Zare // J. Am. Chem. Soc. 1978 - V. 100 - P. 1323 - 1324.
16. Weida M J., Aligning symmetric and asymmetric top molecules via single photon excitation / M. J. Weida, C. S. Parmenter // J.Chem.Phys. - 1997. - V.107 - P. 7138 - 7147.
17. Zon B.A., Classical theory of the molecule alignment in a laser field / Eur. Phys. J. D., 2000 - V. 8, P. 377-384.
18. Friedrich B., Alignment and Trapping of Molecules in Intense Laser Fields / B. Friedrich and D. Herschbach // Phys. Rev. Lett. - 1995. - V.74 - P. 4623 - 4626.
19. Kim W., Spectroscopy of pendular states in optical-field-aligned species / W. Kim and P. M. Felker // J. Chem. Phys. - 1996. -V.104 - P. 1147 - 1150.
20. Larsen J. J., Three Dimensional Alignment of Molecules Using Elliptically Polarized Laser Fields / J. J. Larsen, K. Hald , N. Bjerre , H. Stapelfeldt, T. Seideman // Phys. Rev. Lett. - 2000. - V.85- P. 2470 - 2473
21. Lappas D. G., Orientation dependence of high-order harmonic generation in hydrogen molecular ions / D. G. Lappas and J. P. Marangos // J. Phys. B.2000. - V. 33 - P. 4679 - 4689.
22. Rosca-Pruna F., Experimental Observation of Revival Structures in Picosecond Laser-Induced Alignment of I2 / F. Rosca-Pruna, M J. J. Vrakking // Phys. Rev. Lett. - 2001. - V. 87. - P. 153902 - 153905.
23. Sakai H. et al., Controlling the Orientation of Polar Molecules with Combined Electrostatic and Pulsed, Nonresonant Laser Fields / Phys. Rev. Lett. - 2003. - V. 90 - P. 083001.
24. Friedrich B., Manipulating Molecules via Combined Static and Laser Fields / B. Friedrich and D. Herschbach // J. Phys. Chem. A - 1999. - V.103- P. 10280-10288.
25. Seideman T., Revival Structure of Aligned Rotational Wave Packets / T. Seideman // Phys. Rev. Lett. - 1999. - V.83 - P. 4971 - 4974.
26. Seideman T., New means of spatially manipulating molecules with light / J. Chem. Phys.- 1999. - V.111 - P. 4397 -4405.
27. Ortigoso J et al., Time evolution of pendular states created by the interaction of molecular polarizability with a pulsed nonresonant laser field / J. Chem. Phys. - 1999. - V.110 - P.3870.
28. Yan Z. - C., Photomanipulation of external molecular modes: A time-dependent self-consistent-field approach / Z.- C. Yan, T. Seideman // J. Chem. Phys. - 1999. - V. 111 - P. 4113-4120.
29. Keller A., Laser-induced molecular rotational dynamics: A high-frequency Floquet approach / A. Keller, C. M. Dion, O. Atabek // Phys. Rev. A 61. - 2000. - V. 61 - P. 023409 - 023419.
30. Averbukh I.Sh., Angular focusing, squeezing and rainbow formation in a strongly driven quantum rotor / I. Sh. Averbukh, R. Arivieu // Phys. Rev. Lett. 2001. - V. - 87. - P.163601-163604.
31. Dion C. M. et al., Optimal laser control of orientation: The kicked molecule / Phys. Rev. A. -2002. - V.65-P. 063408-063414.
32. Pershan P. S., Theoretical Discussion of the Inverse Faraday Effect, Raman Scattering, and Related Phenomena/ P. S. Pershan, J. P. van der Ziel and L. D. Malmstrom // Phys. Rev. 1966. - V.143 -P.574-583.
33. Seideman T., The analysis of magnetic-state-selected angular distributions: a quantum mechanical form and an asymptotic approximation / T. Seideman // Chem. Phys. Lett. - 1996. - V. 253 - P. 279-285.
34. Bhardwaj V. R. et al., Quantum Interference in Double Ionization and Fragmentation of C6H6 in Intense Laser Fields / Phys. Rev. Lett. - 2001. - V.87 - P. 253003 - 253006.
35. Hoshina K. et al., Direct observation of molecular alignment in an intense laser field by pulsed gas electron diffraction I: observation of anisotropic diffraction image / Chem. Phys. Lett. -2002. - V.353 - P. 27-32.
36. Larsen J. J., Controlling the Branching Ratio of Photodissociation Using Aligned Mole-cules/J. J. Larsen, I. Wendt-Larsen, H. Stapelfeldt // Phys. Rev. Lett. - 1999. - V.83 - P. 1123 -1126.
37. Seel M., Femtosecond time-resolved ionization spectroscopy of ultrafast internal-conversion dynamics in polyatomic molecules: Theory and computational studies / M. Seel and W. Domcke // J. Chem. Phys. - 1991. - V. 95. - P. 7806-7822.
OAO «Концерн «Созвездие» (г. Воронеж)
POSSIBILITIES OF THE COHERENT CONTROL OF THE MOLECULAR ENVIRONMENT FOR MANAGEMENT OF CHARACTERISTICS OF THE CHANNEL OF DISTRIBUTION OF LASER
RADIATION. WAYS OF MOLECULAR ALIGNMENT
S.V. Artyshenko
In article the review of various ways of molecular alignment in aspect of their possible application for increase of efficiency of laser atmospheric communication lines is resulted. The account of the alignment phenomenon can be important at the decision of the problems connected with distribution of laser radiation in atmosphere
Key words: molecular alignment, optical communication
