CC BY
0
УДК 535.3
В. А. Астапенко1, Т. К. Бергалиев1, Ю. А. Кротов1,2
1 Московский физико-технический институт (национальный исследовательский университет) 2АО «НИИ «Полюс» имени М. Ф. Стельмаха»
Возбуждение фононов электромагнитными импульсами: от микро- к макроописанию процесса
В статье установлено соответствие между кваптово-мехапической формулой для вероятности возбуждения микромишени электромагнитным импульсом (ЭМИ) и известным из электродинамики сплошных сред выражением для диссипации энергии немонохроматического поля в диспергирующей среде. Это выражение используется для расчета энергии возбуждения поперечных оптических фононов в GaAs под действием гауссовского униполярного импульса. Рассчитаны и проанализированы зависимости переданной энергии от длительности импульса и текущего времени.
Ключевые слова: взаимодействие излучения с веществом, когерентное возбуждение фононов, униполярный электромагнитный импульс, гармонический осциллятор
V.A. Astapenko1, Т. К. Bergaliev1, Yu. A. Krotov1,2
1
2
Excitation of phonons by electromagnetic pulses: from micro to macro description of the process
The paper establishes a correspondence between the quantum-mechanical formula for the probability of excitation of a microtarget by an electromagnetic pulse (EMP) and the expression known from the electrodynamics of continuous media for the dissipation of the energy of a non-monochromatic field in a dispersive medium. This expression is used to calculate the excitation energy of transverse optical phonons in GaAs under the action of a Gaussian unipolar pulse. The dependences of the transferred energy on the pulse duration and current time are calculated and analyzed.
Key words: interaction of radiation with matter, coherent excitation of phonons, unipolar electromagnetic pulse, harmonic oscillator
1. Введение
Взаимодействие электромагнитных импульсов с веществом играет важную роль в многочисленных фотоиндуцированных процессах, представляющих интерес как с фундаментальной, так и с прикладной точки зрения.
Данный вопрос приобретает особую актуальность вследствие развития методов генерации электромагнитных, в частности, лазерных импульсов с заданными параметрами в широком спектральном интервале [1] (от терагерцового до рентгеновского диапазона), а также в связи с перспективами использования ЭМИ дли динамического управления свойствами вещества и контроля протекания различных фотопроцессов.
Вышесказанное вызывает потребность развития эффективных методов теоретического описания электромагнитных процессов в поле ЭМИ, сочетающих относительную простоту и корректный учет существенных характеристик как ЭМИ, так и мишени.
© Астапенко В. А., Бергалиев Т. К., Кротов Ю. А., 2023
(с) Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования
«Московский физико-технический институт (национальный исследовательский университет)», 2023
Существуют два противоположных подхода к описанию электромагнитных явлений: предельно простой, базирующийся на использовании золотого правила Ферми [2], и весьма трудоемкий, использующий численное решение временного уравнения Шредингера [3]. В работе [4] был предложен «срединный путь», позволяющий в рамках теории возмущений учесть специфику электромагнитного взаимодействия с импульсами различной длительности, а также сложную внутреннюю динамику микроскопической мишени.
В настоящей статье предложенный в работе [4] подход распространен на взаимодействие ЭМИ со средой и применен для описания прямого возбуждения поперечных оптических фононов в образце ОаАв под действием униполярных гауссовских импульсов различной длительности.
2. Возбуждение фононного осциллятора
Энергия возбуждения одного фононного осциллятора
Рассмотрим сначала возбуждение гармонического осциллятора с затуханием под действием ЭМИ. В дальнейшем предполагается, что этот осциллятор описывает поперечные оптические фононы в твердом теле, которые взаимодействуют с электромагнитным полем. Данный вопрос в рамках квантового подхода рассматривался в статье [5].
Энергия возбуждения классического осциллятора равна работе ЭМИ над ним [6]
те
= Г (ц,т)12 ^
= м у (^2 _ ^2) + 72^2 2т1 ' ^
0
где д, М - заряд и масса осциллятора; ^,7 — собственная частота и коэффициент затухания, Р(ш,т) — фурье-образ напряженности электрического поля лазерного импульса с длительностью т.
Выражение (1) также описывает среднюю энергию возбуждения квантового осциллятора лазерным импульсом, если учесть, что [7]
Д-Еди<т< = ЪШОП, П = АЕсЛа8/Пшо, (2)
п — среднее число фононов в результате возбуждения одного фононного осциллятора.
3. Вывод макроскопического выражения для энергии возбуждения среды из микроскопического аналога
Исходим из квантовой формулы для вероятности возбуждения микромишени (атома, молекулы, наночастицы) за все время действия ЭМИ, полученной в рамках теории возмущений и дипольного приближения [4]
те
^(г) = ¿1 а(ш)1Р )|2 (3)
0
где и(ш) — сечение фотовозбуждения атомов мишени. В соответствии с оптической теоремой справедливо равенство
а(ш) = (ш), (4)
где @(ш) — динамическая поляризуемость мишени. С использованием (4) формула (3) перепишется в виде
те
Шехс(т) = [ 1т[р(ш,т)|2^. (5)
Отметим, что при такой записи исчезла сингулярность подынтегральной функции в правой части равенства (3) на нулевой частоте.
Для перехода к макроскопическому описанию фотовозбуждения вещества используем связь между динамической поляризуемостью атома и диэлектрической проницаемостью среды, которая дается соотношением
1т/3(ш) ^ ^ ^ 1те(ш), (6)
где Иа — концентрация атомов среды. Данная формула записана в предположении, что среда состоит из одинаковых атомов, что не уменьшает общности рассмотрения.
После подстановки (6) в (5) получается модификация квантовой формулы для вероятности фотовозбуждения вещества (3) в пересчете на один атом вещества через мнимую часть диэлектрической проницаемости среды
те
Жехс(т) = те(ш)}\Р(ш, т)\2йш. (7)
0
С помощью выражения (7) для энергии, переданной от ЭМИ веществу (в пересчете на один атом), получаем формулу:
те
ААЕ(г) = ш1т{е(ш)}\Р(ш, т)\Чш. (8)
о
Учитывая равенство йИ = , находим для переданной энергии в единице объема:
те
^АЕ^ = 4^1 ш1т{е(шШ(ш, т)\2йш. (9)
0
Эта формула совпадает с известным выражением макроскопической электродинамики сплошных сред, описывающим диссипацию энергии немонохроматического поля в единице объема диспергирующей среды [8] (связанной с действием электрического поля).
Отметим, что в рассматриваемом случае немонохроматичность поля в лазерном импульсе обусловлена его конечной длительностью.
В случае монохроматического поля равенство (9) переходит в формулу для мощности, передаваемой среде, поскольку тогда \Р(ш, т)\2 а т5(ш — шс) (шс — частота ЭМ поля) и
Таким образом, мы продемонстрировали соответствие между микроскопическим описанием возбуждения вещества лазерным импульсом (3) и известной формулой макроскопической электродинамики (9).
Аналогичная (9) формула использовалась в статье [9] для расчета энергии, переданной от одноциклового лазерного импульса алмазной мишени в линейном приближении.
Выражение (9) легко обобщить на зависимость переданной среде энергии от текущего времени. Для этого в исходном выражении (3) фурье-образ напряженности электрического поля в импульсе нужно заменить на неполный фурье-образ поля:
^(ш, т) ^Р(г,ш, т)= ^(^, т)ехр(гш^М'. (10)
4
Данная замена подтверждается последовательным квантово-механическим выводом, который был дан в работе [10].
Таким образом, вместо формулы (9) имеем выражение:
оо
с1АЕ(, т) = 1 Г ш1т{ф)}!р(г,ш,Т)\2с1ш, (ц)
(IV 4тг2 о
которое обобщает равенство (9) на зависимость переданной энергии от текущего времени. Очевидно, что в пределе Ь ^ т формула (11) переходит в (9), поскольку неполный фурье-образ превращается тогда в полный. Отсюда, в частности, следует, что выражение (9) описывает энергию, переданную среде, за все время действия лазерного импульса.
4. Прямое возбуждение оптических фононов в среде
В дальнейшем рассмотрим прямое возбуждение поперечных оптических фононов лазерным импульсом, когда фотон конвертируется в оптический фонон без участия других степеней свободы вещества. Воспользуемся выражением для диэлектрической проницаемости среды в спектральном диапазоне вблизи фононного резонанса ш ~ соо [11]:
е(ш) = еоо + - £оо)—2-2—;—. (12)
ш2 — ш2 — г^ш
Здесь ео и - статическая и высокочастотная диэлектрическая проницаемость среды, соо - частота поперечных оптических фононов, 7 - константа их затухания. Из (12) следует формула для мнимой части диэлектрической проницаемости, которая входит в правую часть равенств (9) и (11):
(ео — £оо
(Шд — со2)2 + 72ш2' Подстановка формулы (13) в равенство (11) дает
1т{гШ =Л 2о , 2. (13)
<1АЕ(1,Т) = 1 2 Г 1Ш<2\Р(1 ,Ц, г)|2 <Им
СIV =2^(£о — £™)Шо] К —^2)2 +12Ш2 2^. ^
оо
Очевидно, что для времен Ь ^ т неполный фурье-образ поля переходит в полный фурье-образ, и формула (14) описывает тогда возбуждение фононов за всё время действия импульса.
Отметим, что в пределе нулевого затухания фононов, которое отвечает неравенству 7 ^ Шо, выражение для мнимой части диэлектрической проницаемости упрощается к виду
ж
1т{ е(ш)} = —е^шод (ш — шо). (15)
Подставляя (15) в (11), приходим к простой формуле для пространственной плотности энергии, переданной от ЭМИ фононам
(1АЕ, т) £о — £оо 2|Г/, м2 /1й\
—^— = т)\ . (16)
Отметим, что полученное выражение отвечает ультракороткому пределу при взаимодействии ЭМИ с веществом, в котором т ^ 1/7. Очевидно, что в случае 7 = 0 данный предел реализуется автоматически.
Сравнение результатов макроописания и модели «одиночного» осциллятора
Чтобы получить из формулы (1) выражение для энергии, переданной фононам в единице объема среды, нужно это равенство умножить на пространственную плотность фо-нонных состояний (1Нрьоп/дУ:
оо
<1АЕ = (ЖрПоп = (¡2_ йМрЫп Г щ2^(щ, т)\2 бы
(IV аV = М (IV ] {ш2 —Ш2)2 +12Ш2 2* { п
оо
Сравнивая формулы (17) и (14), получаем для плотности фононных состояний следующее выражение
2
трЬоп 1 ( ) Мшо
= 2^(ео — ете^. (18)
Отсюда, в частности, следует, что плотность фононных состояний обращается в ноль, если
е0 = е те ■
Мы пренебрегаем дисперсией оптических фононов, поскольку в области малых волновых векторов, отвечающих взаимодействию среды с ЭМИ, частота оптического фонона слабо зависит от его волнового вектора. Униполярный импульс
В качестве примера рассмотрим возбуждение фононов в СтНАн униполярным гауссов-ским импульсом, временная зависимость напряженности электрического поля в котором дается выражением
РМ = Ро Ей—УЯ, (и)
где Ро — амплитуда электрического поля в импульсе. Данный импульс имеет ненулевую площадь
те
Бе = [ Р(Ь)си = ^2^Рот = 0. (20)
Это важное обстоятельство отличает униполярный импульс от других типов, имеющих нулевую площадь. Отметим также, что он не имеет несущей частоты в отличие от ситуации, рассмотренной в статье [5].
5. Временные зависимости энергии возбуждения фононов в СаАа
Учтем амплитудный коэффициент прохождения электромагнитного поля на границе
ш
падении этот коэффициент равен
Т (ш) = 2 , (21)
1 + л/е(ш)
е(ш) — диэлектрическая проницаемость среды.
Таким образом, для фурье-образа напряженности поля внутри твердотельного образца Рг(ш) имеем
Рг(ш) = Т (ш)Р (ш), (22)
где Р(ш) фурье-образ поля вне образца, который для импульса (19) равен
Р (ш) = ф^Рот вхр(—ш2т2/2). (23)
Для неполного фурье-образа поля внутри образца, который входит в формулы (11), (14), имеем выражение
те
= Г <,М>(ш—ш'Ют(ш')Р(ш'(24)
] ш — ш' — г0 2и
— те
В расчетах использовались следующие параметры поперечных оптических фононов в образце ваАв [11]: шо = 50.143 ТГц, ео = 12.85, ете = 10.88, 7 = 0.3454ТГц.
На рис. 1 представлена зависимость поглощенной подсистемой поперечных оптических фононов энергии в единице объема от длительности возбуждающего униполярного
дения (21). Видно, что учет этого коэффициента уменьшает рассчитанную энергию примерно в 20 раз. Соответствующие кривые имеют максимумы для длительности импульса
ттах — 20 фс. Данное обстоятельство характерно для возбуждения резонансов субцикловыми импульсами без несущей частоты. В противоположном случае мультицикловых им-
т
функцией [5], максимум появляется в случае ненулевой частотной отстройки.
1-5г-л:-1-1-
Рис. 1. Зависимость энергии возбуждения фононов в СаАи в единице объема от длительности униполярного гауссовского лазерного импульса: сплошная кривая с учетом коэффициента про-
хождения, пунктир - без его учета; ордината пунктирной кривой уменьшена в 20 раз; (« 5 • 105 В/см)
10-
а.е.
Значение длительности ЭМИ в максимуме энергии возбуждения фононов ттах — 20 фс можно получить (учитывая, что она не зависит от коэффициента прохождения) в ультракоротком пределе, когда т ^ 1 /7. Последнее неравенство выполняется в области максимума кривых рис. 1, поскольку 1/7 ~ 20 пс. После подстановки фурье-образа ЭМИ (23) в формулу (17) несложно показать, что в пределе т ^ 1/7 зависимость переданной энергии от длительности ЭМИ определяется функцией
I (т) = т2 ехр(-^т2).
(25)
т
ции с осцилляциями преобразуется в кол околообразную кривую. Данные осцилляции связаны с учетом коэффициента пропускания. Этот учет приводит к появлению двух максимумов в подынтегральной функции в правой части равенства (14), в результате чего после интегрирования по частоте возникают указанные осцилляции. Эта функция имеет максимум при
1
(26)
1
ш0'
Подставляя значение собственной круговой частоты поперечного оптического фонона в
т — 20
татом расчета по точным формулам.
Отметим, что при возбуждении фононов мультицикловыми ЭМИ с несущей частотой шс длительность в максимуме энергии возбуждения равна
ттах = 1 Г
N - Шс\
4
и в околорезонансном случае \ш0 — шс\ ^ существенно превосходит значение (26).
Зависимость переданной фонолам энергии УКИ от текущих) времени представлена на рис. 2 для различных длительностей возбуждающих импульсов. Видно, что с увеличением параметра т эта зависимость из монотонно возрастающей функции с осцилляциями преобразуется в колоколообразную кривую. Данные осцилляции связаны с учетом коэффициента пропускания. Этот учет приводит к появлению двух максимумов в подынтегральной функции в правой части равенства (14), в результате чего после интегрирования по частоте возникают указанные осцилляции. Из рис. 2 также следует, что с ростом длительности импульса максимум временной зависимости переданной энергии слабо смещается в область меньших времен к максимуму импульса (19). При этом отношение переданной фонолам энергии в максимуме к асимптотическому значению в пределе больших времен растет с ростом длительности ЭМИ.
Рис. 2. Зависимость переданной фонолам в единице объема энергии от текущего времени для различной длительности униполярных гауссовских импульсов: сплошная кривая — т = 12 фс, пунктир - т = 24 фс, штриховая кривая - т = 36 фс, штрих-пункт ир — т = 48 фс
Приведенная на рис. 2 эволюция временной зависимости переданной энергии при изменении длительности импульса аналогична результатам статьи [9], в которой рассчитывалось поглощение энергии ультракороткого (атто- и фемтоеекундного) импульса алмазным образцом. Как видно, максимум переданной энергии на временах £ ^ т приходится на длительность импульса т = 24 фс, что находится в соответствии с рис. 1. При больших длительностях, сравнимых со временем жизни фонона 1/7)) переданная энергия начинает уменьшаться к своему асимптотическому значению, величина которого определяется графиком рис. 1 (сплошная линия).
6. Заключение
Таким образом, на формульном уровне продемонстрирован переход от микро- описания импульсного электромагнитного возбуждения микрообъекта к макроонисанию возбуждения среды с помощью ее диэлектрической проницаемости. Полученное выражение для энергии возбуждения вещества совпало с известной формулой электродинамики сплошных сред, в которой под немонохроматическим полем следует понимать ноле ЭМИ. Данное вы-
ражение было обобщено на зависимость от текущего времени и применено к описанию возбуждения поперечных оптических фононов в GaAs под действием униполярного гаус-совского импульса.
Показано, что переданная фононам энергия от униполярного импульса рассматриваемого типа как функция его длительности имеет максимум при rmax = 1/шо- Данное выражение получено аналитически в ультракоротком пределе, когда длительность ЭМИ много меньше времени затухания фонона, что отвечает рассматриваемой ситуации.
Зависимость переданной энергии от текущего времени эволюционирует по мере роста длительности импульса от практически монотонно возрастающей функции при малых длительностях ЭМИ до колоколообразной при больших значениях т. Положение максимума данной зависимости при этом слабо смещается в область малых времен.
Работа выполнена при поддержке Министерства науки и высшего образования
Российской Федерации в рамках государственного задания (договор 075-03-2023-106 от
13.01.2023).
Список литературы
1. Chini М., Zhao К., Chang Z. The generation, characterization and applications of broadband isolated attosecond pulses // Nature Photonics. 2014. V. 8, N 3. P. 178-186.
2. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Квантовая механика. Москва : Наука, 1974.
3. Brown А.С., Armstrong G., Benda J. [et al.\. RMT: R-matrix with time-dependence. Solving the semi-relativistic, time-dependent Schrodinger equation for general, multi-electron atoms and molecules in intense, ultrashort, arbitrarily polarized laser pulses // Computer Physics Communications. 2020. V. 250. 107062.
4. Astapenko V.A. Simple formula for photoprocesses in the ultrashort electromagnetic field 11 Physics Letters A. 2010. V. 374. P. 315-327.
5. Астапенко В.А., Сахно E.B. Когерентное возбуждение фононов в GaAs // Труды МФТИ. 2023. Т. 15, № 2. С. 48-58.
6. Astapenko V.A., Sakhno Е. V. The spectroscopic correspondence principle for the time evolution of quantum transitions under the action of electromagnetic pulses // Phvsica Scripta. 2020. V. 95. 115504.
7. Husimi K. Miscellanea in Elementary Quantum Mechanics // Prog. Theor. Phvs. 1953 V. 9. P.381-402.
8. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Электродинамика сплошных сред. Москва : Наука, 1982.
9. Xiurong Feng, Feng Wang [et al.\. First-principles simulation of intense single-cycle ultrashort light pulses interacting with diamond: Comparison study in attosecond and femtosecond regimes // Phvs. Rev. B. 2021. V. 104. 054308.
10. Астапенко В.А. Аттосекундная динамика фотовозбуждения атома водорода ультракороткими лазерными импульсами // ЖЭТФ. 2020. Т. 157, вып. 1. С. 67-73.
11. Yu P.Y., Cardona М. Fundamentals of semiconductors. Berlin, Heidelberg, New York : Springer, 2005.
12. Fu Z., Yamaguchi M. Coherent Excitation of Optical Phonons in GaAs by Broadband Terahertz Pulses // Nature : Scientific Reports. 2016. V. 6, N 38264.
References
1. Chini M., Zhao K., Chang Z. The generation, characterization and applications of broadband isolated attosecond pulses. Nature Photonics. 2014. V. 8, N 3. P. 178-186.
2. Landau L.D., Lifshitz E.M. Quantum Mechanics. Moscow : Nauka, 1974.
3. Brown A.C., Armstrong G., Benda J., et al, RMT: R-matrix with time-dependence. Solving the semi-relativistic, time-dependent Schrodinger equation for general, multi-electron atoms and molecules in intense, ultrashort, arbitrarily polarized laser pulses. Computer Physics Communications. 2020. V. 250. 107062.
4. Astapenko V.A. Simple formula for photoprocesses in the ultrashort electromagnetic field. Physics Letters A. 2010. V. 374. P. 315-327.
5. Astapenko V.A., Sakhno E. V. Coherent excitation of phonons in GaAs. Proceedings of MIPT. 2023. V. 15, N 2. P. 48-58.
6. Astapenko V.A., Sakhno E.V. The spectroscopic correspondence principle for the time evolution of quantum transitions under the action of electromagnetic pulses. Phvsica Scripta. 2020. V. 95. 115504.
7. Husimi K. Miscellanea in Elementary Quantum Mechanics. Prog. Theor. Phvs. 1953 V. 9. P. 381-402.
8. Landau L.D., Lifshitz E.M. Electrodynamics of continuous media. Moscow : Nauka, 1982.
9. Xiurong Feng, Feng Wang, et. al., First-principles simulation of intense single-cycle ultrashort light pulses interacting with diamond: Comparison study in attosecond and femtosecond regimes. Phvs. Rev. B. 2021. V. 104. 054308.
10. Astapenko V.A. Attosecond dynamics of photoexcitation of the hydrogen atom by ultrashort laser pulses. JETP. 2020. V. 157, I. 1. P. 56-61.
11. Yu P.Y., Cardona M. Fundamentals of semiconductors. Berlin, Heidelberg, New York : Springer, 2005.
12. Fu Z., Yamaguchi M. Coherent Excitation of Optical Phonons in GaAs by Broadband Terahertz Pulses. Nature : Scientific Reports. 2016. V. 6, N 38264.
Поступим в редакцию 23.06.2023
