CC BY
10
УДК 535.215, 537.533
ВЛИЯНИЕ РАЗМЕРОВ ЭЛЕМЕНТОВ СОСТАВНЫХ
НАНОАНТЕНН ТИПА "ГАЛСТУК-БАБОЧКА" НА СПЕКТРЫ НАДПОРОГОВОЙ ФОТОЭМИССИИ
К. С. Кислов1, А. А. Нариц2, А. Д. Кондорский2
Проведено численное моделирование эффектов сильного поля, возникающих при взаимодействии фемтосекунд-ных лазерных импульсов с составными наноантеннами типа "галстук-бабочка". Изучено влияние формы нано-антенны и параметров лазерных импульсов на формирование "плато" в энергетических спектрах фотоэлектронов. Показано, что при одних и т,ех же параметрах лазерных импульсов верхняя граница «плато» может, оказаться заметно выше, если размеры элементов нано-антенны различны. Дано физическое объяснение данного явления.
Ключевые слова: эффекты сильного поля, наноантенны, плазмонное усиление, над-пороговая фотоэмиссия.
Введение. Одним из наиболее актуальных и важных направлений современной лазерной физики является изучение эффектов сильного поля, возникающих при воздействии фемтосекундных лазерных импульсов на атомно-молекулярные системы в газе и плазме [1-4]. Такие эффекты надпороговой ионизации атомов, как уширение энергетических спектров фотоэлектронов, генерация высоких гармоник излучения и ультракоротких электромагнитных импульсов, оказались крайне важными с прикладной точки зрения [4]. Недавно было экспериментально обнаружено, что аналогичные по физическому механизму явления могут наблюдаться и при облучении фемтосекундны-ми импульсами металлических наноострий [5-10] и наночастиц [11]. Полученные данные свидетельствуют, что при интенсивностях лазера ~1011-1012 Вт/см2 энергетические спектры электронов фотоэмиссии значительно уширяются. В распределениях по энер-
1 Московский физико-технический институт (Государственный университет), МФТИ, 141700 Россия, Московская область, г. Долгопрудный, Институтский пер., 9.
2 ФИАН, 119991 Россия, Москва, Ленинский пр-т, 53; e-mail: kondor@sci.lebedev.ru.
гиям наблюдалось широкое (порядка десятков эВ) плато. Это явление получило название надпороговой фотоэмиссии из наноструктур, по аналогии с известным явлением надпороговой фотоионизации атомов и молекул.
Основным механизмом уширения энергетических распределений фотоэлектронов является перерассеяние электрона на родительском ионе или наноструктуре [12]. Процесс состоит из трех шагов. На первом шаге электрон ионизуется посредством полевой эмиссии (или туннельного механизма). При этом после выхода из материала его энергия практически равна нулю. На втором шаге сильное поле разгоняет электрон, благодаря чему он получает дополнительную энергию. Часть электронов улетает от наноструктуры, а часть разворачивается полем лазера и соударяется с наноструктурой (или родительским ионом). На третьем шаге разогнанные электроны взаимодействуют с родительской наноструктурой (или ионом). Такое взаимодействие может приводить к двум результатам. Электроны, которые при таком взаимодействии отражаются от наноструктуры (иона), формируют широкое плато в энергетическом спектре. Электроны, которые рекомбинируют на наноструктуре (ионе), испускают всю энергию в виде высокочастотных фотонов, что вызывает формирование излучения высоких гармоник. Этот процесс генерации высоких гармоник хорошо изучен для случая надпороговой ионизации атомов. Возможность излучения высоких гармоник также и при облучении фемтосекундным лазером металлических наноструктур, в настоящее время обсуждается теоретически [13, 14].
Надпороговая фотоэмиссия из наноантенн имеет ряд особенностей, отличных от надпороговой ионизации атомов. Во-первых, благодаря плазмонному усилению поля можно наблюдать эффекты сильного поля при существенно меньшей интенсивности фемтосекундных лазерных импульсов. Во-вторых, форма, размеры и свойства металла наноструктуры существенно влияют на пространственные распределения электромагнитных полей в ближней зоне наноструктуры. Это открывает широчайшие возможности для управления процессами формирования ультракоротких пучков фотоэлектронов. Особый интерес, с этой точки зрения, представляют составные наноантенны, состоящие из пары близкорасположенных металлических наноструктур. Для таких систем за счет плазмонного усиления возможно получить значительно большую локализацию электромагнитного поля в зазоре между двумя наночастицами, по сравнению с локализацией поля вблизи одиночных наноструктур [15-17].
В настоящей работе проведено компьютерное моделирование и исследована надпо-роговая фотоэмиссия составной наноантенны типа "галстук-бабочка" (ЬвтИё), являю-
щейся аналогом конусных радиочастотных антенн. Целью работы являлось изучение основных механизмов разгона фотоэлектронов, включая процесс упругого рассеяния электронов на родительской наноантенне, а также цикличного наращивания энергии ввиду высокого пространственного градиента ближнего поля (net velocity gain). Основное внимание было уделено изучению возможности управления процессами фотоэмиссии и разгона электронов за счет варьирования размеров элементов наноантенны и параметров фемтосекундных лазерных импульсов. Для сопоставления результатов и выявления закономерностей были рассмотрены три наноантенны, которые можно собрать из конусов двух размеров - "большого" и "малого" (см. рис. 1). Задача состояла в выявлении особенностей надпороговой фотоэмиссии, которые связаны с присутствием в наноантенне малых и больших элементов, и возможности их комбинации с целью использования преимуществ обоих.
Ж
/ к
Рис. 1: Основные типы конфигураций исследуемых составных антенн: (1) "асимметричная" антенна, (2) "симметричная малая" антенна, (3) "симметричная большая" антенна.
Теоретическая модель и метод исследования. Компьютерное моделирование динамики фотоэмиссии и разгона фотоэлектрона проводилось в рамках классической
модели «простачка» [12]. Вычисление пространственных распределений и временных зависимостей электромагнитных полей, возникающих внутри и вокруг наноантенны, проводилось путём численного интегрирования уравнений Максвелла методом конечных разностей во временной области (FDTD) [18]. Для этого в нашей программе была использована библиотека с открытым исходным кодом MEEP (MIT Electromagnetic Equation Propagation) [19]. Моделирование динамики электронов в ближней зоне нано-антенн осуществлялось стандартными методами молекулярной динамики. Для моделирования процесса выхода фотоэлектрона из наноантенны её поверхность была разбита на большое число малых площадок - элементов поверхности. В соответствии с вычисленной конфигурацией полей, на каждом шаге интегрирования по времени по формуле Фаулера-Нордхейма [20] определялась вероятность выхода электрона для каждого элемента поверхности. Далее статистически, при помощи метода Монте-Карло, выбирались точки, из которых с нулевой скоростью начиналось движение новых эмит-тированных фотоэлектронов. Интегрирование уравнений движения фотоэлектронов и определение их траекторий проводились параллельно с интегрированием уравнений Максвелла, что позволяло точно определять электрические поля, воздействующие на фотоэлектроны. Столкновения электронов с поверхностью металла наноантенны приближённо рассматривались как чисто упругие. Энергетические спектры строились по принципу гистограммы для набора значений энергии фотоэлектронов после окончания воздействия внешнего лазерного импульса и затухания плазмонных колебаний в наноантенне.
Были рассмотрены три конфигурации вольфрамовых наноантенн типа "галстук-бабочка" с двумя коническими элементами (см. рис. 1): 1) "асимметричные" антенны с различными радиусами кривизны наконечников rc = 3 нм и Rc =10 нм; 2) " симметричные малые" антенны с одинаковыми радиусами кривизны наконечников rc, соответствующими меньшему из радиусов закругления элементов "асимметричной" антенны; и 3) "симметричные большие" антенны с одинаковыми радиусами кривизны наконечников, равными большему радиусу, Rc. Длины конусов и углы раствора для элементов всех наноантенн были одинаковыми, l = 100 нм и а = 30°, соответственно. Таким образом, размеры конусов с радиусом закругления Rc оказывались больше, чем размеры конусов с радиусом закругления rc. Расстояние между наконечниками было выбрано равным d =20 нм. Диэлектрическая функция вольфрама была взята из [21].
Поле плоской волны внешнего лазерного импульса представляло собой импульс с огибающей в виде Гауссовой функции. Излучение линейно поляризовано вдоль оси вра-
щения наноантенн (ось X на рис. 1), длина волны лазерного импульса - 800 нм, длительность (FWHM) - 5 периодов, интенсивность I = 3 • 1011 Вт/см2. Последнее значение много меньше пороговых величин, приводящих к разрушению вольфрамовых наноост-рий. Согласно оценкам [9], для длительностей импульса порядка десятков фемтосе-кунд пороговая напряженность поля вблизи поверхности эквивалентна интенсивности в несколько десятков ТВт/см2. Для изучения эмиссии «асимметричной» наноантенны нами были рассмотрены импульсы с двумя значениями фазы лазерного импульса в максимуме его огибающей (carrier-envelope phase, CEP), Фсер = 0 и Фсер = п. Зависимости напряжённостей электрических полей для этих значений фазы представлены на рис. 2.
0 2 4 6 8 10 12 14 16 0 2 4 6 8 10 12 14 16
Время, фс Время, фс
Рис. 2: Зависимости напряжённостей электрического поля во внешнем лазерном импульсе и зависимость вероятности эмиссии из "асимметричной" антенны от времени для фаз Фсер = 0 (слева) и Фсер = п (справа). Сплошная линия - зависимость напряженности внешнего излучения от времени. Серый пунктир - вероятность эмиссии электронов. Закрашенные области соответствуют вероятностям эмиссии электронов, формирующих высокоэнергетическую часть спектра (энергия электрона больше 60% от максимальной энергии в спектре).
Результаты расчетов и обсуждение. На рис. 3 представлены энергетические спектры фотоэлектронов, полученные для случая составной "симметричной малой" наноантенны и отдельно только левого её конуса при двух значениях Фсер = 0 и Фсер = п. Как видно, спектры содержат ярко выраженные области "плато", сформированные перерассеянными фотоэлектронами. Данная картина полностью согласуется с типичной картиной спектров надпороговой фотоэмиссии. Верхний порог энергий фотоэлектронов
(границы "плато") значительно выше для случая составной наноантенны по сравнению со случаем одиночного конуса. Это подтверждает, что в случае составной наноантенны плазмонное усиление позволяет достигнуть большей плотности электромагнитной энергии, чем в случае одиночной наноструктуры.
Энергия, эВ Энергия, эВ
Рис. 3: Энергетические спектры фотоэлектронов, полученные для случая составной "симметричной малой" наноантенны (толстая сплошная линия) и одиночного её элемента (левого конуса) при Фсер = 0 (тонкая сплошная линия) и Фсер = п (серый пунктир).
Рис. 4: Энергетические спектры фотоэлектронов, полученные для конфигураций нано-антенн, показанных на рис. 1. Черная толстая сплошная линия с открытыми квадратами соответствует случаю "асимметричной" наноантенны при Фсер = 0; черная толстая линия пунктир-точка соответствует случаю "асимметричной" наноантенны при Фсер = п; серая тонкая сплошная линия соответствует случаю "симметричной малой" наноантенны; серые точки соответствуют случаю "симметричной большой" наноантенны.
Существенная зависимость положения энергетической границы "плато" от фазы лазерного импульса в максимуме его огибающей, Фсер, для случая одиночного конуса связана с его асимметрией относительно плоскости YZ (см. рис. 1). При Фсер = п вероятность эмиссии значительно превышает вероятность эмиссии при Фсер = 0. Однако при Фсер = 0 верхняя граница энергии "плато" существенно выше, чем при Фсер = п. Обе эти зависимости ранее наблюдались в экспериментах [6, 9]. Первая объясняется экспоненциальным характером зависимости вероятности фотоэмиссии от отрицательного значения напряжённости поля. Это поле с максимальным по модулю отрицательным
значением напряженности возникает в случае импульса с Фсер = п (см. правый рис. 2, промежуток с 8 до 9 фс). Вторая зависимость связана с особенностью механизма перерассеяния, который требует, чтобы после выхода из металла (в момент достаточно большого по модулю отрицательного значения напряженности поля) электрон подвергся воздействию как минимум одного периода внешнего поля высокой интенсивности. Такие условия возникают в случае импульса с Фсер = 0 (см. левый рис. 2, промежуток с 7 до 10 фс). В случае фотоэмиссии с "симметричной малой" наноантенны энергетический спектр фотоэлектронов не зависит от Фсер .
Зависимость энергетических спектров фотоэлектронов от конфигурации изучаемых составных наноантенн представлена на рис. 4. Для случая "асимметричной" наноантенны, аналогично случаю одиночного конуса, положение верхней энергетической границы "плато" существенно зависит от фазы лазерного импульса в максимуме его огибающей, Фсер . При этом, в случае "асимметричной" антенны при Фсер = 0 эта граница оказывается заметно выше, чем в случаях "симметричных" антенн обоих размеров. Высота "плато" также оказывается больше.
Для выяснения причины более эффективного уширения спектра фотоэлектронов для "асимметричной" антенны при Фсер = 0 следует обратить внимание на зависимость вероятности выхода электронов от времени для случая "асимметричной" нано-антенны, показанную на рис. 2. Разность высот пиков вероятности фотоэмиссии при одинаковых напряженностях поля импульса объясняется влиянием поля плазмонных колебаний наноантенны, которое искажает поле вблизи поверхности металла и изменяет вероятность выхода электрона из него. На рис. 2 также показаны вероятности эмиссии электронов, которые по окончании взаимодействия с лазерным импульсом обладают с наибольшей энергией. Как видно из рисунка, для Фсер = 0 такие электроны вылетают при отрицательной напряженности поля, что означает, что они испускаются левым (меньшим) коническим элементом наноантенны. Из этого можно сделать вывод, что основной причиной уширения оказывается дополнительное плазмонное усиление напряженности поля, возникающее вблизи малого элемента в присутствии большего правого элемента, по сравнению со случаем двух малых элементов. Это подтверждается данными, приведенными на рис. 5.
Наконец, важно отметить, что наибольшая полная вероятность фотоэмиссии также достигается в случае "асимметричной" антенны, но при Фсер = п. Это объясняется тем, что в этом случае упомянутое выше дополнительное плазмонное усиление поля вблизи левого (малого) элемента дополнительно стимулирует фотоэмиссию из этого элемен-
1.0л
Асимметричная
Симметричная малая
—л— Симметричная большая
0 0 _ ^^^^^^^^^^
'.ит—.......—
-20 -10
10 0 10 20 30 40
Расстояние от центра зазора, нм
Рис. 5: Зависимость модуля X-компоненты напряженности поля от координаты вдоль оси вращения составных наноантенн (см. рис. I) в момент первого максимума эмиссии при Фсер = 0 (см. рис. 2). Черная толстая линия - случай "асимметричной" наноантенны; линия с откргытыми квадратами - случай "симметричной малой" на-ноантенны; линия с откргытыми треугольниками - случай "симметричной большой" наноантенны.
та во времена, когда модуль напряженности поля достигает максимума. Электроны, эмиттированные в это время, формируют спектр при малых и средних энергиях.
Заключение. Теоретически исследованы механизмы формирования энергетических спектров фотоэлектронов при надпороговой фотоэмиссии составных наноантенн типа "галстук-бабочка" при взаимодействии с фемтосекундными лазерными импульсами. Изучено влияние размеров элементов наноантенны на вероятность эмиссии и положение верхней границы "плато" в энергетических спектрах фотоэлектронов. Показано, что верхний порог энергий фотоэлектронов (граница "плато") значительно выше для случая составной наноантенны по сравнению со случаями эмиссии с одиночных элементов-конусов. Установлено, что для случая наноантенны, состоящей из конических элементов разного размера ("асимметричная" антенна), эффективности фотоэмиссии и разгона электрона существенно зависят от фазы лазерного импульса в максимуме его огибающей, Фсер. Если поляризация импульса излучения в максимуме направлена от малого элемента к большому (Фсер = 0), то верхняя граница энергии "плато" в спектре фотоэлектронов, эмиттировавших из такой "асимметричной" наноантенны, оказывается значительно выше, чем у составной наноантенны, состоящей из двух элементов
одинакового размера. Показано, что основной причиной такого уширения оказывается дополнительное плазмонное усиление напряженности поля вблизи малого элемента, возникающее при увеличении размеров соседнего элемента.
Работа выполнена при финансовой поддержке РНФ (грант № 14-22-00273).
ЛИТЕРАТУРА
[1] P. Agostini and L. DiMauro, Rep. Prog. Phys. 67, 813 (2004).
[2] P. Gorcum and F. Krausz, Nature Phys. 3, 381 (2007).
[3] F. Krausz and M. Ivanov, Rev. Mod. Phys. 81, 163 (2009).
[4] R. Kienberger, Z. Chang, and C. H. Nam, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 45, 070201 (2012).
[5] M. Schenk, M. Krüger, and P. Hommelhoff, Phys. Rev. Lett. 105, 257601 (2010).
[6] M. Krüger, M. Schenk, and P. Hommelhoff, Nature 475, 78 (2011).
[7] G. Wachter, C. Lemell, J. Burgdürfer, et al., Phys. Rev. B 86, 035402 (2012).
[8] M. Krüger, M. Schenk, P. Hommelhoff, et al., New J. Phys. 14, 085019 (2012).
[9] M. Krüger, M. Schenk, M. Förster, and P. Hommelhoff, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 45, 074006 (2012).
10] P. Dombi, A. Hörl, P. Rácz, et al., Nano Lett. 13, 674 (2013).
11] F. Süemann et al., Nature Commun. 6, 7944 (2015).
12] P. B. Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994 (1993).
13] M. Ciappina, J. Pérez-Hernández, T. Shaaran, et al., Phys. Rev. A 89, 013409 (2014).
14] M. Ciappina, J. Pérez-Hernández, T. Shaaran, and M. Lewenstein, Eur. Phys. J. D 68, 172 (2014).
15] L. Novotny and N. van Hulst, Nature Photon. 5, 83 (2011).
16] P. Biagioni, J.-S. Huang, and B. Hecht, Rep. Prog. Phys. 75, 024402 (2012).
17] А. Е. Краснок, И. С. Максимов, А. И. Денисюк и др., УФН 183, 561 (2013).
18] A. Taflove and S. Hagness, Computational Electrodynamics: The Finite-Difference Time-Domain Method (2nd Ed.) ISBN 1-58053-076-1 (Artech House, Boston, 2000).
19] http://ab-initio.mit.edu/wiki/index.php/Meep.
20] R. H. Fowler and Dr. L. Nordheim, Proceedings of the Royal Society A 119, 173 (1928).
[21] E. D. Palik (Ed.), Handbook of Optical Constants of Solids II, ISBN 0-12-5444422-2 (Academic Press, 1991).
Поступила в редакцию 16 июня 2016 г.
