CC BY
24ВКВО-2019- ВКВО-2019 Нанофотоника
ВИБРАЦИОННАЯ НЕУСТОЙЧИВОСТЬ КОЛЕБАНИЙ МОЛЕКУЛ В ЭКСПЕРИМЕНТАХ SERS КАК РАМАНОВСКИЙ СПАЗЕР
Шишков В.Ю.1,2,3, Андрианов Е.С.1,3*, Пухов А.А.1,2,3, Виноградов А.П.1,2,3,
Лисянский А.А.4,5
1 Всероссийский научно-исследовательский институт автоматики им. Н. Л. Духова, г. Москва ZИнститут теоретической и прикладной электродинамики РАН, г. Москва
3 Московский физико-технический институт (государственный университет), г. Москва
4 Квинс Колледж Городского университета Нью-Йорка, Соединенные Штаты Америки,
11367Нью-Йорк, Флашинг, бульв. Киссена, 65-30а 5Образовательный центр Городского университета Нью-Йорка, Соединенные Штаты Америки,
10016 Нью-Йорк * E-mail: andrianov.es@mipt.ru
DOI 10.24411/2308-6920-2019-16147
Открытие лазеров (когерентных источников света) дало новый толчок в развитии эффекта комбинационного рассеяния (КР), или эффекта Рамана. Были открыты вынужденное комбинационное рассеяние (ВКР), рамановский лазер и т.п. Формально ВКР возникает, когда КР-активные молекулы освещаются двумя когерентными лучами света: слабым по интенсивности сигналом с частотой о s и большой по интенсивности
волной накачки с частотой О)р [1]. Для понимания процессов, происходящих при взаимодействии внешнего
когерентного излучения с молекулами, испытывающими КР, важную роль играет взаимодействие между электронной и ядерной подсистемами молекулы. Роль взаимодействия электронной и ядерной подсистем молекулы в создании ВКР обсуждалась в [1]. В случае, когда частота накачки О больше, чем частота сигнала,
а разность частот падающих лучей близка к частоте вибрационных колебаний молекулы о V , наблюдается усиление сигнала на частоте оs. Если рамановский усилитель поместить в резонатор, то роль сигнальной волны может играть мода резонатора с частотой о s . В этом случае при освещении системы когерентным полем с частотой ор с надпороговой амплитудой в системе будут наблюдаться автоколебания поля в резонаторе на частоте о s . Для получения рамановского лазирования наиболее часто используются Фабри-Перо резонаторы,
брэговские решётки, замкнутые в кольцо волокна и резонаторы на моде шепчущей галереи [2].
В настоящей работе рассматривается случай, когда роль моды резонатора выполняет ближнее поле, возникающее при плазмонном резонансе металлической наночастицы. Естественно ожидать, что в такой схеме будет наблюдаться спазирование [3]. Однако в недавней экспериментальной работе [4] исследовалось воздействие внешнего когерентного поля на плазмонную наночастицу, с прикрепленной к ней КР-активной молекулой. Было показано, что такая система проявляет вибрационную нестабильность. При интенсивностях внешнего поля выше некоторого порогового значения число вибрационных колебаний молекул начинает возрастать, что выражается в нелинейной зависимости стоксовского и антистоксовского сигналов от интенсивности внешнего поля.
В настоящей работе найдена тесная связь между рамановским лазером и наблюдаемой в работе [4] вибрационной неустойчивостью. Показано, что если частота внешнего поля превосходит частоту резонатора на собственную частоту вибрационных колебаний молекул, то при соответствующих накачках в системе должны возникать автоколебания поля в резонаторе и вибрационных колебаний молекул. При этом порог генерации вибрационных колебаний (вибрационная неустойчивость) совпадает с порогом генерации фотонов (рамановский лазер). Если скорость релаксации поля в резонаторе много меньше скорости релаксации вибрационных колебаний, то число генерируемых плазмонов много больше числа генерируемых квантов вибрационных колебаний. В обратном случае, когда скорость релаксации вибрационных колебаний много меньше скорости релаксации плазмонов, то число генерируемых квантов вибрационных колебаний много больше числа генерируемых плазмонов (рамановский спазер [3]). В промежуточном случае, когда скорости релаксации вибрационных колебаний и поля в резонаторе сравнимы, имеет место резкое уменьшение как числа вибрационных колебаний, так и числа плазмонов.
Литература
1. Boyd, R.W., Nonlinear Optics. Z007: Academic Press. Z. Feng, Y, et al., Raman Fiber Lasers, ed. Y. Feng. Z017: Springer
3. Bergman, D.J, Stockman, M.I, Phys. Rev. Lett, B0, 0Z740Z (Z003)
4. Lombardi, A., et al, Phys. RevXB, 011016 (Z01B)
284 №6 2019 СПЕЦВЫПУСК «ФОТОН-ЭКСПРЕСС-НАУКА 2019» www.fotonexpres.rufotonexpress@mail.ru
